СПОСОБ КОНСЕРВАЦИИ ХРАНИЛИЩ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ДЛЯ ДЛИТЕЛЬНОГО ХРАНЕНИЯ Российский патент 2007 года по МПК G21F9/34 

Изобретение относится к ядерной технике и технологии и касается комплексной консервации и установки на длительное хранение хранилищ отработавших тепловыделяющих сборок (ОТВС), в основном, утилизируемых судов атомно-технологического обеспечения (АТО).

Известен способ омоноличивания радиоактивных отходов (РАО) путем загрузки смеси-композиции матричного материала на основе цемента, битума или других консервантов, создающих инженерные иммобилизационные барьеры на путях миграции радионуклидов в окружающую среду (см. В.М.Багрянский. "Преобразование объекта в экологически безопасные системы". Материалы 2-ой научно-технической конференции, посвященной 10-ой годовщине завершения работ по строительству объекта "Укрытие", Славутича, 1977 г., с.142).

Однако эти композиции не обеспечивают в отвержденном объемном блоке РАО высокую радиационную стойкость при наличии в нем высокорадиоактивных отходов в виде просыпей - фрагментов ОЯТ (отходов ядерного топлива), а также коррозионных и иловых отложений, а кроме того, при использовании таких композиций не достигается качественное полное заполнение малых и труднодоступных объемов, имеющихся во всех радиационно опасных объектах, в процессе их иммобилизации.

Кроме того, процесс заполнения композициями-смесями и выбор иммобилизационного материала осложняется при омоноличивании больших объемных блоков-хранилищ ОЯТ, включающих в себя отдельные самостоятельные и не связанные между собой блоки, расположенные один внутри другого и имеющие различные уровни активности γ-излучения, особенно когда внутренний блок состоит из большого количества малых объемов, имеющих высокоактивные отходы ОЯТ.

Известен также способ консервации затопленных отсеков ядерных энергетических установок для длительного хранения, по которому консервацию радиационно опасных блоков-отсеков осуществляют путем заполнения отсека жидким раствором, а именно композицией на бесцементной основе, представляющей собой смесь неорганических вяжущих материалов и содержащей раствор соли-электролита плотностью 1,2-1,3 г/см², окись магния и вещество, стойкое к выщелачиванию водой (см. патент РФ №2212070).

Однако при консервации хранилищ ОЯТ, расположенных на утилизируемых судах АТО, эта иммобилизационная композиция не будет обеспечивать длительную комплексную радиационную стойкость отвержденного объема РАО, отдельные элементы которого имеют высокий уровень радиации, например внутренние полости длинномерных конструкций-пеналов (длиной L равной 2,0-2,5 м и внутренним диаметром 60-62 мм) при наличии в них просыпей - фрагментов делящихся материалов ОЯТ. Эти просыпи образуются при выгрузке из пеналов дефектных ОТВС, разрушившихся в результате их хранения. Под действием высокой радиации в отвержденной матрице из этой композиции начнется деструкция ее материала, сопровождающаяся повышенным газовыделением и увеличенной скоростью выщелачивания радионуклидов (Cs¹³⁷).

Кроме того, эта композиция, не обладая достаточно высокой жидкотекучестью, не способна качественно заполнять узкие свободные пространства в пеналах внутри просыпи (между фрагментами) ОЯТ.

Дополнительно можно отметить, что в хранилище ОЯТ имеется несколько объемных блоков-пространств, и после выгрузки ОТВС из пеналов его баков (в каждом баке находится 400-450 пеналов) во всех этих пространствах необходимо создать иммобилизационные барьеры, обеспечивающие надежную консервацию хранилища ОЯТ для его длительного хранения, а именно:

- во внутрипенальном пространстве (контур А) с наличием в нем просыпей - фрагментов ОЯТ с высокоактивным уровнем излучения;

- в межпенальном (внутрибаковом) пространстве (контур Б) с наличием в нем коррозионных и иловых отложений с высоко- и среднеактивным уровнем излучения;

- в межбаковом пространстве со средне- и низкоактивным излучением.

Кроме того, в процессе выгрузки из хранилища дефектных ОТВС по штатным системам откачивается из пространств контуров А и Б специальная технологическая охлаждающая вода, снижающая остаточные тепловыделения и радиоактивность при нахождении ОТВС в хранилище и поступающая на автономную очистку в качестве жидких радиоактивных отходов. В связи с тем, что образовавшиеся в пеналах контура А просыпи - фрагменты ОЯТ, а также коррозионные и иловые отложения в контуре Б, представляющие собой густую высоковязкую фракцию, удалить из пространств этих контуров практически невозможно, поэтому требуется омоноличивание этих высокоактивных фракций в надежную матричную структуру.

Известен также способ создания иммобилизационных барьеров в радиационно опасных отсеках (пространствах) плавучих технических баз, т.е. судов АТО, путем заполнения их бетонной твердеющей смесью, локализующей радионуклиды, приведенный в описании патента РФ №2133062, Кл. G 21 F 9/28 и принятый за прототип.

Однако бетонная твердеющая смесь, являющаяся консервантом, не способна связать в надежную монолитную матричную структуру непосредственно высокоактивные просыпи - фрагменты ОЯТ с наличием коррозионных и иловых отложений, образовавшихся в пеналах хранилища ОЯТ после выгрузки из них дефектных и разрушенных ОТВС.

Другими словами, эта бетонная смесь не может протечь (проникнуть) сквозь пустоты в просыпях - фрагментах ОЯТ, находящихся в длинномерном внутрипенальном пространстве, и образовать матричный монолит с просыпью ОЯТ в пенале.

Кроме того, даже качественная бетонная смесь-композиция по своей радиационной стойкости не значительно превышает величину 6000 Мрад и поэтому недостаточна для омоноличивания высокоактивных просыпей - фрагментов ОЯТ при сохранении заданных характеристик монолитных упаковок в течение расчетного длительного периода локализации в условиях комплексного воздействия внешних факторов: температуры, влажности, напряженного состояния.

Задачей предлагаемого изобретения является создание надежной и экономически недорогой технологии консервации хранилищ, содержащих в своих пространствах-контурах после выгрузки дефектных ОТВС высокорадиоактивные отходы в виде просыпей - фрагментов ОЯТ, а также коррозионные и иловые отложения для их дальнейшего длительного хранения.

Основным техническим результатом, благодаря которому обеспечивается выполнение поставленной задачи, является высокая технологичность выполнения иммобилизационных барьеров в каждом пространстве-контуре хранилища ОЯТ с оптимальным количественным заполнением отверждающей композицией, а также оптимизация выбора состава композиции в зависимости от уровня радиоактивности контуров и радиационной стойкости материала композиции.

Получение указанного технического результата обеспечивается за счет того, что каждый отсек-пространство хранилища ОЯТ заполняют определенными жидкофазными композициями отверждающих веществ, переводящими высокоактивные фракции в надежную матричную структуру, и создают в хранилище систему иммобилизационных барьеров, то есть в каждом его пространстве-контуре создают автономные иммобилизационные барьеры последовательным заполнением их определенными смесями с соответствующей радиационной стойкостью. Для подачи отверждающих веществ в пространства-контуры хранилища и для выхода воздуха, воды и излишков композиции (при необходимости) используют имеющиеся в хранилище технологические отверстия и люки, например смотровой.

Нижнюю часть внутрипенальных пространств заполняют высокотекучей эпоксиакриловой смесью-композицией (ЭАК) с радиационной стойкостью не менее 8000 Мрад до уровня, соответствующего максимальному верхнему положению ТВЭЛьной части ОТВС, выгруженной из хранилища. Вязкость этой композиции обеспечивает заключение в полимерную матрицу ЭАК в жидкотекучей фазе композиции всего максимально возможного объема просыпи - фрагментов ОЯТ, имеющихся в некоторых пеналах (максимальный объем получается при полном разрушении ТВЭЛа ОТВС).

Исследования, проведенные в Санкт-Петербургском (Ленинградском) государственном технологическом институте на кафедре радиационной технологии (см. реферат диссертации А.А.Персинена. "Радиационно-химические превращения в эпоксидных композициях". Л., 1990), показали, что отверждение полимерной матрицы происходит при комнатной температуре под действием ионизирующего излучения высокоактивных РАО, смешанных с жидкофазной ЭАК, причем в матрицу включается до 60% веса РАО относительно веса ЭАК, обеспечивая при этом весьма низкую выщелачиваемость радионуклидов.

В частном случае способа для этих целей может использоваться ЭАК следующего состава: мас.%: эпоксидная смола - 60, акриловая кислота - 39, отвердитель - 1.

После отверждения смесью-композицией ЭАК просыпей - фрагментов ОЯТ в нижней части внутрипенальных пространств их верхнюю часть заполняют бетонной мелкозернистой смесью-композицией, включающей углеродосодержащий наполнитель и карбид бора для поглощения нейтронов и имеющей радиационную стойкость не менее 6000 Мрад, например применяют "Смеси бетонные мелкозернистые для омоноличивания радиационно опасных объектов" по ТУ 5745-042-07502259-99. За счет применения более дешевой, чем ЭАК композиции на цементной основе, достигается доомоноличивание внутрипенального пространства с меньшими экономическими затратами. На этом завершается образование первого (центрального) иммобилизационного барьера.

Второй барьер выполняют в баках хранилища ОЯТ после полного отверждения композиции-смеси во внутрипенальных пространствах с помощью заполнения межпенального пространства такой же бетонной мелкозернистой смесью с радиационной стойкостью не менее 6000 Мрад до уровня заполнения ЭАК пеналов, тем самым фиксируя отходы с повышенной радиацией и среднеактивные отходы с незначительным количеством коррозионных и иловых отложений на дне бака.

Третий барьер выполняют в межбаковом пространстве заполнением его также до уровня ЭАК бетонной мелкозернистой смесью, использованной во втором барьере и фиксирующей средне- и низкоактивные отходы в межбаковом пространстве. Аналогично проводят омоноличивание надбакового пространства до уровня, при котором суммарная масса нанесенных смесей-композиций во все отсеки-пространства хранилища обеспечит судну непотопляемость и остойчивость на плаву.

В частном случае выполнения способа уровень заполнения композицией надбакового пространства ограничивают наружным контуром биологической защиты хранилища.

И, наконец, после создания всех соответствующих иммобилизационных барьеров в пространствах-контурах хранилища ОЯТ на стены и пол помещения хранилища ОЯТ наносят слой неснимаемого пленочного покрытия на основе лакокрасочных материалов, позволяющего предотвратить распространение твердых поверхностных радиоактивных загрязнений в окружающую среду. Это могут быть, например, покрытия марок "Аргоф" или "Амерон", марок ВЛ 86-33 и ВЛ 85.36-90, содержащих свинцовый сурик, ослабляющий гамма- и бэта-излучение, марки БОН/ДЛ, ИД на основе водного раствора поливинилового спирта и др.

В предложенном способе консервации хранилища ОЯТ использована оптимальная последовательность образования надежных иммобилизационных барьеров заполнением в необходимом количестве и на необходимый уровень отверждающих смесей-композиций во все его пространства-контуры, тем самым предотвращая миграцию радионуклидов в окружающую среду при его длительном хранении.

Для использования в способе выбраны оптимальные смеси-композиции (как на бесцементной, так и на цементной основе) с соответствующей радиационной стойкостью для омоноличивания РАО с различным уровнем радиации, а также просыпей - фрагментов ОЯТ, коррозионных и иловых отложений в каждом из пространств-контуров.

Предложенный способ позволяет снизить, в целом, экономические и технологические затраты на омоноличивание отдельных пространств-контуров за счет использования в каждом пространстве-контуре определенной смеси-композиции, имеющей соответствующую радиационную стойкость, состав, рецептуру, а также за счет оптимального количества заполняемой смеси-композиции в отдельные пространства-контуры. Благодаря этому будет обеспечена высокая технологичность и достигнуто снижение стоимости консервации хранилища ОЯТ утилизируемых судов АТО.

Изобретение поясняется следующими чертежами:

Фиг.1 - разрез хранилища ОТВС в диаметральной плоскости (ДП) после выгрузки ОТВС с расположением пространств-контуров;

Фиг.2 - разрез хранилища ОТВС в диаметральной плоскости (ДП) с расположением отдельных иммобилизационных барьеров в его пространствах-контурах;

Фиг.3 - вид А (вид сверху на баки хранилища);

Фиг.4 - выносной узел Д со схемой заполнения нижней части внутрипенального пространства смесью-композицией ЭАК;

Фиг.5 - выносной узел Д со схемой заполнения верхней части внутрипенального пространства смесью-композицией бетонной мелкозернистой;

Фиг.6 - выносной узел Д со схемой заполнения межпенального пространства смесью-композицией бетонной мелкозернистой.

Хранилище ОТВС (Фиг.1) судна АТО состоит из помещения обслуживания хранилища 1, т.е. надбакового помещения, и непосредственно хранилища 2, которые заключены в прочный водонепроницаемый отсек в корпусе судна.

В хранилище 2 находятся отдельные баки 3, объединенные общей биологической защитой 4.

Каждый бак имеет приваренную сверху трубную доску 5, в которую вварены пеналы 6 своей верхней фланцевой выступающей частью 7, при этом все пеналы расположены равномерно концентрическими рядами под трубной доской.

Над каждым баком на определенном расстоянии от трубной доски установлена поворотная плита 8, образуя вместе с пеналами герметичный объем, т.е. внутрипенальное пространство 9 для принудительной циркуляции охлаждающей воды (контур А).

Внутри каждого бака между пеналами имеется следующий герметичный объем - межпенальное пространство 10 для принудительной циркуляции охлаждающей воды (контур Б), а между баками и общей биологической защитой 4 - другой герметичный объем - межбаковое пространство 11.

На поворотной плите в каждом концентрическом ряду соосно пеналам имеется по одному загрузочному отверстию, закрытому защитной пробкой 12. Поворотные плиты снабжены поворотными наводящими устройствами, позволяющими избирательно открывать доступ к пеналам, сняв соответствующую защитную пробку 12.

Предлагаемый способ осуществляется следующим образом (см. Фиг.2, 3, 4). После полной выгрузки ОТВС из пеналов баков хранилища известным способом и, в некоторых случаях, выгрузки ОТВС вместе с пеналами (когда необходимо вырезать пенал из трубной доски 5 при отрыве подвески ОТВС и невозможности выема из пенала оставшейся части ОТВС) и последующего удаления охлаждающей воды из контуров А и Б производят поэтапное омоноличивание пространств-контуров хранилища.

1 этап - создание первого барьера.

Поочередно снимая защитные пробки 12, через установленную воронку (на фиг. не показана) в каждое соответствующее загрузочное отверстие поворотной плиты дозировано от мешалки заливают смесь-композицию ЭАК 13 (радиационной стойкостью не менее 8000 Мрад) в нижнюю часть каждого пенала до уровня L₁, который соответствует максимальному верхнему положению ТВЭЛьной части ОТВС, выгруженной из хранилища (см. Фиг.4, по стрелке "а").

По окончании схватывания композицией ЭАК просыпей - фрагментов ОЯТ 14, а также установки временных деревянных пробок 15 в отверстия в трубной доске (образованные после срезки и выгрузки некоторых пеналов с ОТВС) через загрузочные отверстия в поворотной плите подают по рукаву бетонопровода с помощью бетононасоса от смесителя (на фиг. не показана) бетонную мелкозернистую смесь-композицию 16 (радиационной стойкостью не менее 6000 Мрад) наливом на трубную доску выше выступающих частей 7 пеналов 6 и композиция самотеком заполняет верхнюю часть каждого пенала (см. Фиг.5, по стрелке "в"). Тем самым завершается омоноличивание внутрипенального пространства 9.

2 этап - создание второго барьера.

Сняв временные деревянные пробки 15 с 2-х любых отверстий в трубной доске и опустив в одно из них рукав бетонопровода, нагнетают далее (см. Фиг.6, по стрелке "г") бетонную мелкозернистую смесь-композицию 16 в межпенальное пространство 10 до уровня L₁ с превышением ΔL₁ на дифферент и крен судна АТО на плаву в процессе подачи смеси, заключая РАО с незначительным количеством коррозионных и иловых отложений 17 в матричную структуру.

3 этап - создание третьего барьера.

Открыв штатный смотровой люк 18 (см. Фиг.2, 3) хранилища ОТВС, с помощью опущенного в него рукава бетонопровода нагнетают бетонную мелкозернистую смесь-композицию 19 (радиационной стойкостью не менее 6000 Мрад) в межбаковое пространство 11 до уровня L₁ с превышением ΔL₁, фиксирующую низкоактивные отходы. После заполнения смесью-композицией смотровой люк закрывают.

Далее в помещении хранилища 1 устанавливают временную опалубку 20 в надбаковом пространстве 21, ориентированную по наружному контуру биологической защиты 4, нагнетают в него (т.е. поверх поворотных плит) с помощью рукава бетонопровода ровным слоем бетонную мелкозернистую смесь-композицию 19. Количество нанесенной смеси-композиции 19 на надбаковое пространство определяется расчетным путем с учетом обеспечения непотопляемости и остойчивости судна АТО на плаву.

И в завершение работ по омоноличиванию хранилища ОТВС после демонтажа опалубки 20 на пол и стены (переборки) помещения (обслуживания) хранилища 1 наносят распылением слой неснимаемого пленочного покрытия 22 на основе лакокрасочных материалов марок ВЛ, БОН, которые предотвращают распространение твердых поверхностных радиоактивных загрязнений в окружающую среду.

Таким образом, предложена многобарьерная иммобилизация хранилищ ОЯТ с оптимизацией выбора смесей-композиций для омоноличивания высокоактивных фракций просыпей - фрагментов ОЯТ, коррозионных и иловых отложений хранилища ОЯТ, порядка и объема их введения в отдельные пространства-контуры в зависимости от уровня радиоактивности пространств-контуров и радиационной стойкости материала смесей-композиций. Все это позволит обеспечить длительное радиационно и экологически безопасное хранение иммобилизированного хранилища ОТВС судов АТО при одновременном снижении экономических и технологических затрат на работы по консервации хранилищ ОТВС.

Изобретение относится к области ядерной техники. Сущность изобретения: способ консервации хранилищ отработавшего ядерного топлива на судах атомно-технологического обеспечения для длительного хранения включает заполнение отсеков хранилища жидкофазной композицией из отверждающих веществ, переводящих оставшиеся высокоактивные фракции в надежную матричную структуру, и создание системы иммобилизационных барьеров. Для заполнения хранилища композицией используют штатные технологические отверстия хранилища. При этом последовательно с выдержкой на время отверждения заполняют композицией сначала нижнюю часть всех пеналов, имеющихся в хранилище, затем их верхнюю часть и последовательно межпенальное, межбаковое и надбаковое пространства. Для заполнения нижней части пеналов используют эпоксиакриловую композицию с радиационной стойкостью не менее 8000 Мрад, а для заполнения других пространств - бетонную мелкозернистую композицию с радиационной стойкостью не менее 6000 Мрад. Преимущества изобретения заключаются в повышении его надежности и экономичности. 1 з.п. ф-лы, 6 ил.

1. Способ консервации хранилищ отработавшего ядерного топлива на судах атомно-технологического обеспечения для длительного хранения, включающий заполнение отсеков хранилища жидкофазной композицией из отверждающих веществ, переводящих оставшиеся высокоактивные фракции в надежную матричную структуру, и создание системы иммобилизационных барьеров, отличающийся тем, что для заполнения хранилища композицией используют штатные технологические отверстия хранилища и последовательно с выдержкой на время отверждения заполняют композицией сначала нижнюю часть всех пеналов, имеющихся в хранилище, затем их верхнюю часть и последовательно межпенальное, межбаковое и надбаковое пространства, при этом для заполнения нижней части пеналов используют эпоксиакриловую композицию с радиационной стойкостью не менее 8000 Мрад, а для заполнения других пространств - бетонную мелкозернистую композицию с радиационной стойкостью не менее 6000 Мрад, включающую углесодержащий наполнитель и карбид бора, причем нижнюю часть пеналов, межпенальное и межбаковое пространство заполняют до уровня, соответствующего максимальному верхнему положению выгруженных из хранилища ТВЭЛьной части отработавших тепловыделяющих сборок, увеличенного на дифферент и крен судна, а уровень заполнения надбакового пространства определяют с учетом непотопляемости и остойчивости на плаву судна, после чего на стены и пол надбакового помещения хранилища наносят слой неснимаемого пленочного покрытия на основе лакокрасочных материалов.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве эпоксиакриловой композиции используют смесь следующего состава, мас.%: эпоксидная смола 60, акриловая кислота 39, отвердитель 1.