РАБОЧЕЕ ВЕЩЕСТВО ДЛЯ ТЕРМОЭКЗОЭЛЕКТРОННОЙ ДОЗИМЕТРИИ Российский патент 2012 года по МПК G01T1/20 

Изобретение относится к области дозиметрии электронного излучения и может быть пригодно для персональной дозиметрии операторов, обслуживающих комплексы радиационного контроля при мониторинге территорий, акваторий и зон захоронения радиоактивных отходов, а также для лиц, работающих с излучением в медицинских радиологических центрах и в лабораториях ускорительной техники.

Известно рабочее вещество для термоэкзоэлектронной (ТЭЭ) дозиметрии рентгеновского излучения (А.с. 723470 СССР) на основе ванадата кальция Са₃(VO₄)₂. Рабочее вещество на основе ванадата кальция имеет пики термостимулированной экзоэлектронной эмиссии (ТСЭЭ) при 497-507°C. Оно обеспечивает измерение доз рентгеновского излучения до 10⁵ Гр (10⁷ рад). Однако известное рабочее вещество для ТЭЭ дозиметрии имеет рабочие пики термостимулированной экзоэлектронной эмиссии ТСЭЭ, расположенные при весьма высокой температуре ~500°C, что увеличивает время съема дозиметрической информации и предъявляет очень высокие требования к надежности ТЭЭ-дозиметрической аппаратуры и, кроме того, известное рабочее вещество для ТЭЭ дозиметрии не применялось для регистрации электронного излучения.

Известно рабочее вещество для ТЭЭ дозиметрии для регистрации электронного излучения на основе LiF (Kramer J., Angew J. // Phys. 1966. Bd.20. №5. P.411.; Слесарев А.И. [и др.] // Письма в ЖТФ. 2000. Т.26, вып.9. С.60-64). Оно имеет пик ТСЭЭ при 210°C по Крамеру, а по Слесареву при 90, 126, 148, 270, 337 и 464°C. Оно пригодно для индивидуальной дозиметрии, поскольку Z_эф фторида лития близок к Z_эф биологической ткани. Однако интенсивность пиков ТСЭЭ рабочего вещества на основе LiF и соответственно чувствительность ТЭЭ детектора на его основе невысока.

Известно рабочее вещество для термозкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе объемных, волоконных и наноразмерных кристаллов NaF (A.H.Черепанов, В.Ю.Иванов, Т.С.Королева, Б.В.Шульгин. Люминесценция объемных, волоконных и наноразмерных кристаллов LiF и NaF. Екатеринбург. ГОУ ВПО УГТУ-УПИ, 2006. 304 с.). Однако известное рабочее вещество для ТЭЭ дозиметрии на основе NaF имеет множество пиков ТСЭЭ в области от 80 до 430°C, что затрудняет выбор оптимального рабочего пика ТСЭЭ, имеет недостаточно высокий выход термоэкзоэлектронной эмиссии, а также недостаточно широкий диапазон линейной зависимости выхода термоэкзоэлектронной эмиссии от флюенсов электронов, который составляет 10⁸-10¹² см^-2.

Известно рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии гамма- и электронного излучений на основе нитрида алюминия с добавкой оксида иттрия при следующем соотношении компонентов (объемные %): AlN 97-98; Y₂O₃ 2-3 (Слесарев А.И., Шульгин Б.В. Патент RU 2282212, МПК G01T 1/20, 3/06. Заявл. 04.05.2005, опубл. 20.08.2008. Бюл. №23). Позиции пиков ТСЭЭ и их интенсивность приведены в табл.1.

Таблица 1 Характеристики рабочего вещества для ТЭЭ дозиметрии, имеющего состав, об.%: AlN - 98, Y₂O₃ - 2 T_m, °C I_экз, имп/сек Е, эВ 282 1070 1,725 174 500 1,724 151,4 1640 1,222 107,9 3100 1,124 78,5 1725 0,756

Недостатком известного рабочего вещества для ТЭЭ дозиметрии на основе нитрида алюминия является низкая интенсивность основного рабочего пика ТСЭЭ - 3100 имп/сек (таблица 1) и соответственно невысокий выход термоэкзоэлектронной эмиссии, и, как следствие, невысокая чувствительность ТЭЭ детектора на основе такого рабочего вещества. Кроме того, линейный диапазон флюенсов электронов, измеряемых с помощью известного рабочего вещества для ТЭЭ дозиметрии на основе нитрида алюминия, невелик, - он составляет 10⁸-10¹² см^-2.

Известно рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения (Слесарев А.И., Иванов В.Ю., Ищенко А.В., Черепанов А.Н., Шульгин Б.В., Чепкасова А.В., Кобаяши М. Патент RU 2331086, МПК G01T 1/20, 3/06. Заявл. 09.04.2007, опубл. 10.08.2008. Бюл. №22), которое имеет состав (мол.%):

Gd₂SiO₅ - 97,0-99,9;

Ce₂O₃ - 0,1-0,3.

Основной рабочий пик ТЭЭ рабочего вещества для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронных пучков с флюенсом от 10¹⁰ до 10¹³ см^-2 находится при температуре 48°C, табл.2. При флюенсах 10¹³-10¹⁵ см^-2 основной рабочий пик ТЭЭ имеет более высокую интенсивность и смещается в область температур 75-79°C.

Таблица 2 Характеристики рабочего вещества для ТЭЭ дозиметрии на основе Gd₂SiO₅-Се Флюенс электронов 10¹³ см^-2 Флюенс электронов 10¹⁴ см^-2 T_m, °C I_ТЭЭ, имп/сек T_m, °C I_ТЭЭ, имп/сек 48 8000 55 7650 75-79 4000 75-79 9500 120 2300 120 2100 - - 155 4000

Однако даже при высоком флюенсе 10¹⁴ см^-2 интенсивность пиков ТСЭЭ, I_ТЭЭ, невысока, и, как видно из табл.2, она не превышает 9500 имп/с. То-есть известное рабочее вещество обладает недостаточно высоким выходом термоэкзоэлектронной эмиссии в пиках ТСЭЭ, поэтому ТЭЭ детектор электронного излучения, создаваемый на базе кристаллов Gd₂SiO₅-Се, обладает невысокой чувствительностью.

Из всех известных рабочих веществ для ТЭЭ дозиметрии наиболее близким по составу к заявляемому является рабочее вещество на основе фторида стронция SrF₂:Tb (Слесарев А.И., Дерстуганов А.Ю. Термостимулированная экзоэлектронная эмиссия кристаллов SrF₂ и SrF₂:Tb. // Межвузовский сборник научных трудов «Проблемы спектроскопии и спектрометрии» УГТУ-УПИ, 2010, вып.26. с.177-179). Параметры пиков ТСЭЭ для кристаллов SrF₂:Tb, облученных импульсным пучком электронов (флюенс 10¹² см^-2), полученные при нагреве образцов со скоростью 0,3 К/с, приведены в табл.3.

Как видно из табл.3, наиболее интенсивные пики ТСЭЭ для кристаллов SrF₂:Tb находятся при 115°C и 93°C. Более высокий выход экзоэлектронной эмиссии, - на уровне 4,215*10⁴ имп/с, наблюдается для рабочего пика ТСЭЭ при 93°C.

Таблица 3 Характеристики рабочего вещества для ТЭЭ дозиметрии на основе кристаллов SrF₂:Tb Кристалл Номер пика T_max, °C I_ТЭЭ, имп/сек SrF₂:Tb         I 56 2439   II 93 42146   III 216 3377

Однако известное рабочее вещество для ТЭЭ дозиметрии на основе кристаллов SrF₂:Tb в сравнении с рядом других рабочих веществ имеет невысокую интенсивность рабочего пика ТСЭЭ. Она не превышает 4,2·10⁴ мп/с, то есть известное рабочее вещество для ТЭЭ дозиметрии обладает недостаточно высоким выходом термоэкзоэлектронной эмиссии в пиках ТСЭЭ и соответственно чувствительность ТЭЭ детектора на основе известного рабочего вещества невысока.

Задачей настоящего изобретения является разработка такого рабочего вещества для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронных пучков, которое обладает более высоким выходом термоэкзоэлектронной эмиссии в рабочих пиках ТЭЭ и расширенным диапазоном линейной зависимости выхода термоэкзоэлектронной эмиссии от флюенса электронов.

Это достигается за счет того, что в известный состав, включающий SrF₂-TbF₃, дополнительно вводят DyF₃.

Сущность изобретения заключается в том, что рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе фторида стронция с добавкой фторида тербия дополнительно содержит фторид диспрозия и имеет состав (ат.%): SrF₂ - 99,5-99,8; TbF₃ - 0,1-0,2; DyF₃ - 0,1-0,3.

Одновременная активация фторида стронция ионами редкоземельных элементов TbF₃ и DyF₃ обеспечивает расширение диапазона линейной зависимости выхода термоэкзоэлектронной эмиссии от флюенса электронов, а также увеличение интенсивности термостимулированной экзоэлектронной эмиссии в 2,8-3,3 раза по сравнению с известным составом SrF₂:Tb в связи с увеличением концентрации экзоэлектронов, накопленных на уровнях захвата после облучения образцов электронным пучком. Пара ионов Tb-Dy образует в кристаллах SrF₂:Tb,Dy более глубокие и более емкие уровни захвата электронов, нежели ионы Тb в кристаллах SrF₂:TbF₃, то есть пара Tb-Dy отличается большей способностью для накопления экзоэлектронов.

Пример 1. Рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе фторида стронция.

Рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронов имеет состав (ат.%): SrF₂ 99,8; TbF₃ 0,1; DyF₃ 0,1.

Измерения кривых ТСЭЭ выполнены в УГТУ-УПИ на автоматизированном экзоэмиссионном спектрометре в вакууме ~10^-5 Па. Экспериментальная установка имеет вычислительную управляющую систему, содержащую пакеты программ управления и обработки экспериментальных данных.

Измерительный тракт экзоэмиссионного спектрометра включает в себя систему возбуждения, состоящую из электронной пушки (энергия электронов - 150 кэВ; плотность тока - 150 А/см²; длительность импульса 10 нс; флюенс электронов за один импульс без диафрагмирования электронного пучка - 10¹² см^-2 (система специальных диафрагм обеспечивает получение электронных пучков с дробными флюенсами от 10⁸ до 10¹² см^-2)), систему термостимуляции, обеспечивающую линейный нагрев образцов в диапазоне 300-800 К со скоростью 0,1-1,0°C/с и термостатирование.

Кристаллы SrF₂:Tb,Dy облучали импульсными пучками электронов (флюенс в пределах 10⁸-10¹⁴ см^-2). После облучения образцы нагревали в диапазоне температур 20-250°C со скоростью 0,3°C/с и измеряли кривые ТСЭЭ. На Фиг.1 приведены кривые ТСЭЭ кристаллов SrF₂:Tb,Dy. Кривая ТСЭЭ с общим максимумом при 105°C после ее предварительного сглаживания разложена на 2 элементарные полосы с максимумами при 103 и 130°C. Им соответствуют уровни захвата (ловушки) с энергиями при 1,3 и 1,7 эВ.

Как видно из Фиг.1, для кристаллов SrF₂:Tb,Dy наблюдается ТСЭЭ (1,35*10⁵, имп/c) в 2,8-3,2 раза более интенсивная, нежели у известного рабочего вещества для ТЭЭ дозиметрии на основе кристаллов SrF₂-Tb, данные для которого были приведены в табл.3.

Дозовая зависимость выхода экзоэмиссии для образца, имеющего состав (ат.%): SrF₂ 99,8; TbF₃ 0,1; DyF₃ 0,1, приведена на Фиг.2. Как видно из Фиг.2, для рабочего вещества для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе фторида стронция, допированного одновременно тербием и диспрозием (с указанными выше концентрациями), диапазон линейной зависимости выхода термоэкзоэлектронной эмиссии от флюенса электронов находится в пределах: 10⁸-10¹⁴ см^-2 с небольшими отклонениями от линейности в диапазоне 10^13,6-10¹⁴ см^-2.

Пример 2. Рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе кристаллов фторида стронция.

Рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронов имеет состав (ат.%): SrF₂ 99,6; TbF₃ 0,2; DyF₃ 0,2. Вид кривой ТСЭЭ для этого состава практически такой же, как на Фиг.1, наблюдается незначительное смещение максимумов подполос ТСЭЭ. Интенсивность термоэкзоэлектронной эмиссии для указанного состава не уступает таковой для состава, описанного в первом примере. Дозовая зависимость выхода экзоэмиссии для образца, имеющего состав (ат.%): SrF₂ 99,6; TbF₃ 0,2; DyF₃ 0,2, такая же, как и в первом примере, Фиг.2.

Уменьшение содержания соактиватора DyF₃ до уровня ниже 0,1 ат.% или его увеличение выше 0,3 ат.% ведет к уменьшению выхода термоэкзоэлектронной эмиссии и снижению чувствительности ТЭЭ детектора от 20-25% до 30-40% и более. Диапазон линейной зависимости выхода термоэкзоэлектронной эмиссии от флюенса электронов для состава, приведенного в примере 2, также находится в пределах: 10⁸-10¹⁴ см^-2 с небольшими отклонениями от линейности в диапазоне 10^13,6-10¹⁴ см^-2.

Дополнительным преимуществом предлагаемого рабочего вещества для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе кристаллов фторида стронция с добавками фторидов редкоземельных элементов: SrF₂-TbF₃-DyF₃ является возможность их использования для дозиметрии гамма-излучения, а также возможность использования в качестве рабочих веществ и для термолюминесцентной дозиметрии электронного и гамма-излучения.

Изобретение относится к области дозиметрии электронного излучения и может быть пригодно для персональной дозиметрии операторов, обслуживающих комплексы радиационного контроля при мониторинге территорий, акваторий и зон захоронения радиоактивных отходов, а также для лиц, работающих с излучением в медицинских радиологических центрах и в лабораториях ускорительной техники. Сущность изобретения заключается в том, что рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии электронного излучения на основе фторида стронция с добавкой фторида тербия дополнительно содержит фторид диспрозия и имеет состав, ат.%: SrF₂ 99,5-99,8; TbF₃ 0,1-0,2; DyF₃ 0,1-0,3. Технический результат -увеличение выхода экзоэлектронной эмиссии в рабочем пике термостимулированной экзоэлектронной эмиссии, расширение диапазона линейной зависимости выхода термоэкзоэлектронной эмиссии от флюенса импульсных пучков электронов до значений 10⁸-10¹⁴ см^-2. 2 ил., 3 табл.

Рабочее вещество для термоэкзоэлектронной дозиметрии импульсного электронного излучения на основе фторида стронция с добавкой фторида тербия, отличающееся тем, что оно дополнительно содержит фторид диспрозия при следующем соотношении ингредиентов, ат.%:
SrF₂ 99,5-99,8; TbF₃ 0,1-0,2; DyF₃ 0,1-0,3.