СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ И ДЕТЕКТИРОВАНИЯ ИОНОВ ИЗОТОПОВ ТОРИЙ-229 И ТОРИЙ-232 С РАЗЛИЧНОЙ КРАТНОСТЬЮ ЗАРЯДА Российский патент 2015 года по МПК H01J49/10 

Изобретение относится к области метрологии и может быть использовано для определения частоты и времени, в частности, при создании атомных стандартов частоты и атомных часов.

Известен способ получения однократно заряженных ионов ²²⁹Th⁺ и ²³²Th⁺ из металлического тория при его облучении лазером с последующей загрузкой в квадрупольную линейную ионную ловушку. Квадрупольная ионная ловушка линейной конфигурации содержит четыре цилиндрических электрода. Стержень из металлического тория располагается между нижними электродами квадрупольной ионной ловушки линейной конфигурации на равном расстоянии от поверхностей электродов. Пучок лазера фокусируется на торце стержня из металлического тория, проходя между верхними цилиндрами ловушки. K. Zimmermann, М.V. Okhapkin, О.А. Herrera-Sancho, Е. Peik Laser ablation loading of a radiofrequency ion trap, Applied Physics В - Lasers and Optics, 107 (4) 883-889. Недостатками аналога являются низкая эффективность улавливания получаемых ионов и возможность получения только однократно заряженных ионов ²²⁹Th⁺, которые обладают сложной системой электронных уровней, что осложняет их применение при реализации механизма электронного мостика для возбуждения изомерного состояния.

Наиболее близким к предлагаемому способу и применяемым в качестве прототипа является способ получения трехкратно заряженных ионов ²²⁹Th³⁺ и ²³²Th³⁺ из нитрида тория, обогащенного по изотопу ²²⁹Th, использующий лазерную абляцию твердой пробы, с последующей загрузкой в квадрупольную линейную ионную ловушку. Для лазерной абляции твердой пробы используется третья гармоника 355 нм импульсного Nd:YAG лазера. Излучение фокусируется на мишени, находящейся в непосредственной близости от ловушки и располагающейся перпендикулярно ей. Лазерный импульс инициирует факел, состоящий из ионов различной кратности ионизации, электронов, нейтральных атомов тория и примесей пробы. Этот факел двигается с высокой скоростью в направлении ионной ловушки. К краевым стержням ловушки прикладывается напряжение смещения, фокусирующее ионы в области улавливания. Краевые электроды устройств синхронизируются с импульсом лазера. Потенциал на краевых электродах снижается на короткое время до нулевого значения для того, чтобы пропустить ионы, инициируемые лазерным импульсом, и затем повышается, чтобы удержать их, обеспечивая импульс загрузки. Синхронизация обеспечивается благодаря применению одного генератора, обеспечивающего как управление линейной квадрупольной ионной ловушкой, так и лазером, работающим в режиме модулированной добротности.

С.J. Campbell, A.V. Steele, L.R. Churchill, M.V. DePalatis, D.E. Naylor, D.N. Matsukevich, A. Kuzmich, M.S. Chapman Multiply Charged Thorium Crystals for Nuclear Laser Spectroscopy, Physical Review Letters, 102, 233004 (2009). Прототип. Недостатком прототипа являются существенные вариации числа загружаемых ионов от вспышки к вспышке, необходимость расхода существенных объемов пробы, приводящая к высокому расходу дорогостоящего исходного сырья и загрязнению элементов источника радиоактивными материалами.

Данное изобретение устраняет указанные недостатки.

Техническим результатом изобретения является повышение эффективности использования пробы, уменьшение необходимого количества и снижение опасности накопления используемых радиоактивных материалов, уменьшение вариации числа загружаемых в ловушку ионов.

Технический результат достигается тем, что в способ получения и детектирования ионов изотопов торий-229 и торий-232 с различной кратностью заряда, включающий испарение и ионизацию тория, фильтрацию ионов по энергии и фильтрацию ионов по отношению массы к заряду, улавливание ионов тория выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации, охлаждение ионов тория выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации до тепловых температур при напуске гелия, воздействие на охлажденные ионы тория лазерным излучением для охлаждения и спектроскопического исследования, включены испарение и ионизация до необходимого зарядового состояния тория, предварительно осажденного на вольфрамовом стержне и содержащего изотопы ²²⁹Th и ²³²Th, пучком электронов энергией 0.6-1 кэВ, эмитируемых с нагретого катода, фильтрация ионов по энергии в энергетическом диапазоне шириной не более 4 эВ, соответствующем максимальному числу ионов необходимой степени заряда, замедление ионов до энергии не более 5 эВ, фильтрация ионов по отношению массы к заряду методом квадрупольной масс-спектрометрии. Фильтрация ионов по энергии в энергетическом диапазоне шириной не более 4 эВ необходима для того, чтобы после замедления энергия самых медленных ионов была не менее 1 эВ, что необходимо для эффективного заполнения и освобождения областей импульсного замедлителя загружаемыми ионами.

Диапазон энергией электронов, эмитируемых с нагретого катода, 0.6-1 кэВ обусловлен наиболее эффективным сочетанием процессов испарения и ионизации. Замедление ионов до энергии не более 5 эВ необходимо для эффективной фильтрации по отношению массы к заряду методом квадрупольной масс-спектрометрии.

Сущность изобретения поясняется на фигурах 1-7.

На фиг.1 представлена блок-схема, иллюстрирующая способ получения и детектирования ионов изотопов торий-229 и торий-232 с различной кратностью заряда, где: 1 - испарение тория, осажденного на вольфрамовом стержне и содержащего изотопы ²²⁹Th и ²³²Th, пучком электронов энергией 0.6-1 кэВ, эмитируемых с нагреваемого катода, транспортировка и ионизация в пучке этих электронов до достижения необходимой кратности заряда, 2 - фильтрация ионов в выбранном энергетическом диапазоне шириной 4 эВ, соответствующем максимальному числу ионов необходимой кратности заряда, 3 - замедление ионов импульсным воздействием электрического поля, 4 - фильтрация по отношению массы к заряду в квадрупольном масс-анализаторе, 5 - прохождение ионов выбранной степени заряда через квадрупольную ионную ловушку линейной конфигурации и детектирование вторично-электронным умножителем с целью контроля числа ионов выбранной степени заряда, 6 - улавливание ионов выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации, 7 - охлаждение ионов выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации при напуске гелия, 8 - первичное лазерное охлаждение ионов тория, 9 - вторичное лазерное охлаждение ионов тория, 10 - возбуждение флюоресценции ионов тория, 11 - изучение часового перехода ионов тория.

На фиг.2 схематично представлена практическая реализация способа получения и детектирования ионов ²²⁹Th и ²³²Th с различной кратностью заряда, где: 12 - сверхвысоковакуумная камера, 13, 14 - сверхвысоковакуумные затворы, 15, 16 - турбомолекулярные насосы, 17 - геттерно-ионный насос, 18, 19 - манометры, 20 - резервуар с гелием, 21 - натекатель, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28 - высоковакуумные окна, 29, 30, 31, 32 - лазеры для первичного охлаждения ионов тория, 33 - лазер для вторичного охлаждения ионов тория, 34 - лазер для возбуждения флюоресценции ионов тория, 35 - лазер с перестраиваемой длиной волны излучения для изучения часового перехода, 36 - оптический спектрометр, 37 - испаритель тория, 38 - электростатический энергетический фильтр, 39 - импульсный энергетический фильтр, 40, 41 - фокусирующие электроды, 42 - квадрупольный фильтр масс, 43 - квадрупольная ионная ловушка линейной конфигурации, 44 - вторично-электронный умножитель.

На фиг.3 схематично представлена практическая реализация процессов испарения и ионизации, где: 45 - вольфрамовый стержень (анод), 46 - мишень, содержащая осажденный торий, 47 - экранирующий электрод, 48 - нагреваемый катод, 49 - система фокусирующих электродов.

На фиг.4 схематично представлена практическая реализация электростатической энергетической фильтрации, где: 50 - входной секторный участок, 51 - промежуточный секторный участок, 52 - выходной секторный участок, 53, 54, 55, 56 - ограничивающие диафрагмы.

На фиг.5 схематично представлена практическая реализация импульсного замедления, где: 57 - первая по ходу движения ионов сетка, 58 - вторая сетка, 59 - третья сетка, 60 - четвертая сетка, 61 - пятая сетка, 62 - проводящий экран.

На фиг.6 графически представлен процесс воздействия электрическим полем на ионы тория, приводящий к изменению их кинетической энергии, где: 63 - фаза загрузки, 64 - фаза локализации, 65 - фаза экстракции, 66 - пространственно-энергетическая область, занимаемая ионами тория в течение фазы загрузки, 67 - пространственно-энергетическая область, занимаемая отражаемыми ионами тория в течение фазы локализации, 68 - пространственно-энергетическая область, освобождаемая ионами тория в течение фазы локализации, 69 - пространственно-энергетическая область, в которой допускается наличие ионов тория по завершению фазы локализации, 70 - пространственно-энергетическая область, занимаемая отражаемыми ионами тория в течение фазы экстракции, 71 - пространственно-энергетическая область, занимаемая ионами, покидающими замедлитель в течение фазы экстракции.

На фиг.7 представлена условная схема, иллюстрирующая изменения энергетического распределения ионов тория в результате последовательной электростатической и импульсной энергетической фильтрации, где: 72 - энергетическое распределение ионов до энергетической фильтрации, 73 - диапазон энергий ионов от U₀-2 эВ до U₀+2 эВ, на который приходится наибольшее число ионов необходимой кратности заряда, 74 - энергетическое распределение ионов после электростатической фильтрации, 75 - выделенный диапазон энергий ионов от U₀-2 эВ до U₀+2 эВ, на который приходится наибольшее число ионов необходимой кратности заряда. 76 - энергетическое распределение ионов после импульсного замедления, 77 - выделенный диапазон энергий ионов, трансформированный в диапазон от 1 эВ до 5 эВ.

Способ осуществляется следующим образом.

Сначала 1 (фиг.1) пучок ионов ²²⁹Th и ²³²Th с различной кратностью заряда формируется в результате испарения тория, осажденного на вольфрамовом стержне и содержащего изотопы ²²⁹Th и ²³²Th, пучком электронов энергией 0.6-1 кэВ, эмитируемых с нагреваемого катода, транспортировки и ионизации в пучке этих электронов до достижения необходимой кратности заряда. Затем 2 осуществляется фильтрация ионов в выбранном энергетическом диапазоне шириной 4 эВ, соответствующем максимальному числу ионов необходимой кратности заряда. После этого 3 пучок замедляется импульсным воздействием электрического поля. На следующем шаге 4 осуществляется фильтрация по отношению массы к заряду в квадрупольном масс-анализаторе. Затем 5 ионы выбранной степени заряда транспортируются через квадрупольную ионную ловушку линейной конфигурации и детектируются вторично-электронным умножителем с целью контроля числа ионов выбранной степени заряда. После этого 6 ионы выбранной степени заряда улавливаются в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации. Затем 7 ионы выбранной степени заряда охлаждаются до комнатных температур в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации при повышении давления при напуске гелия. После этого осуществляется либо возврат к шагу 4 для выбора, выделения, загрузки в квадрупольную ионную ловушку линейной конфигурации и охлаждению до комнатных температур следующего изотопа, либо переход к шагу 8 первичному лазерному охлаждению ионов тория до температур порядка мК. Далее 9 осуществляется вторичное лазерное охлаждение ионов тория с целью перехода системы в основное состояние и образования вигнеровского кристалла. Затем 10 осуществляется возбуждение флюоресценции ионов тория для их локализации. После этого 11 осуществляется изучение часового перехода ионов тория с использованием лазера с перестраиваемой длиной волны и оптического спектрометра.

Необходимое давление в вакуумной камере 12 (фиг.2) обеспечивается турбомолекулярными насосами 15 и 16 и геттерно-ионным насосом 17. Коммутация потоков обеспечивается сверхвысоковакуумными затворами 13 и 14. Для понижения давления в системе используется гелий, содержащийся в резервуаре 20 и напускаемый в систему через натекатель 21.

Для формирования исходного пучка ионов тория используется испаритель тория 37. Мишень 46 (фиг.3), содержащая торий 46, осажденный на вольфрамовом стержне (аноде) 45, испаряется при нагревании анода пучком электронов энергией 0.6-1 кэВ, эмитируемых с нагреваемого катода 48, за которым находится экранирующий электрод 47. После испарения осуществляется транспортировка и последовательная ионизация в пучке этих электронов с повышением кратности заряда, после чего пучок формируется системой фокусирующих электродов испарителя 49.

Сформированный пучок проходит через электростатический энергетический фильтр 38 (фиг.2), содержащий три секторных участка электростатического поля, задаваемых цилиндрическими поверхностями, в том числе входной секторный участок - 50 (фиг.4), промежуточный секторный участок - 51, выходной секторный участок - 52, на входе и выходе каждого секторного участка располагаются ограничивающие диафрагмы - 53, 54, 55, 56. Угол секторного участка выбирается исходя из формулы ψ=(arctg(r₀/21)/2^0.5), где r₀ - радиус средней траектории, l - расстояние от границы сектора до ограничивающей диафрагмы. Угол входного и выходного секторного участков составляет ψ. Угол промежуточного секторного участка составляет 2ψ. Фильтрация осуществляется в диапазоне от U₀-2 В до U₀+2 В, где U₀ соответствует максимуму энергетического распределения для ионов выбранной кратности заряда. В результате фильтрации электростатическим энергетическим фильтром энергетическое распределение 72 (фиг.7), содержащее желательный диапазон 73, трансформируется в распределение 74, содержащее только желательный диапазон 75.

Пучок, покидающий электростатический энергетический фильтр, попадает в импульсный замедлитель 39 (фиг.2). Импульсный замедлитель содержит пять параллельных сеток (фиг.5). Первая по ходу движения ионов сетка 57 и пятая сетка 61 постоянно находятся под потенциалом ноль вольт. Вторая сетка 58 управляется независимо. Третья сетка 59 и четвертая сетка 60 управляются одновременно, будучи связанными проводящим металлическим экраном 62. Управление импульсным замедлителем включает фазу загрузки 63 (фиг.6), фазу локализации 64 и фазу экстракции 65. В течение фазы загрузки на сетки 58 (фиг.5), 59, 60 подается прямоугольный импульс амплитудой U₀-3 В, и ионы заполняют область между сетками 58 и 60 с более высоким потенциалом, уменьшая кинетическую энергию на U₀-3 эВ (область 66, фиг.6). В течение фазы локализации на сетки 58 (фиг.5), 59, 60 подается прямоугольный импульс амплитудой U₀+3 В, и ионы между сетками 58 и 60 продолжают движение с той же энергией, что и во время фазы загрузки (области 68, 69, фиг.6), однако поступление новых ионов в эту область прекращается, поскольку потенциал сеток ограничивающих эту область, превышает кинетическую энергию ионов (область 67, фиг.6). Длительность фазы локализации выбирается такой, чтобы ионы с минимальной энергией успели покинуть область между сетками 58 (фиг.5) и 59 (область 68, фиг.6). В течение фазы экстракции на сетку 58 (фиг.5) подается прямоугольный импульс амплитудой U₀+3 В, препятствующий проникновению в эту область ионов с высокими энергиями (область 70, фиг.6), а на сетки 59 (фиг.5), 60 подается потенциал 0 В. Таким образом, ионы в области между сетками 59 и 60 продолжают двигаться с кинетической энергией, с которой они двигались в течение предыдущих фаз (область 71, фиг.6), но покидают замедлитель при нулевом потенциале. Длительность фазы экстракции выбирается не менее времени, необходимого для того, чтобы ионы с наименьшей кинетической энергией успели покинуть область между сетками 59 (фиг.5) и 60. Возврат к фазе загрузки осуществляется следующим образом. На сетки 59 и 60 подается потенциал U₀-3 В. После этого на сетку 58 подается потенциал U₀-3 В. В результате фильтрации импульсным энергетическим фильтром энергетическое распределение 74 (фиг.7) с желательным диапазоном 75, находящимся в области высоких энергий, трансформируется в распределение 76, где желательный диапазон 77 находится в области низких энергий.

Пучок, покидающий импульсный замедлитель, попадает в квадрупольный фильтр масс 42 (фиг.2), перед которым и за которым находятся фокусирующие электроды 40, 41. В квадрупольном фильтре масс осуществляется фильтрация по выбранному отношению массы к заряду.

Пучок, покидающий квадрупольный фильтр масс, попадает в квадрупольную ионную ловушку линейной конфигурации 43. Квадрупольная ионная ловушка линейной конфигурации содержит четыре цилиндрических электрода, на которые подается радиочастотное напряжение. Каждый из цилиндрических электродов разделен на три сегмента: входной сегмент, улавливающий сегмент, выходной сегмент. На каждый из сегментов может подаваться независимо свое постоянное напряжение смещения. Квадрупольная ионная ловушка линейной конфигурации работает в режиме транспортировки и режиме улавливания. В режиме транспортировки на входной и выходной сегменты подается положительное постоянное напряжение смещения 0.5-1 В, все выбранные ионы проходят через ловушку и, попадая на детектор 44, позволяют рассчитать интенсивность ионного тока, соответствующую выбранному изотопу тория выбранной кратности заряда. В режиме улавливания на входной и выходной сегменты подается дополнительное положительное постоянное напряжение смещения, позволяющее запереть в ловушке ионы, проходящие в момент подачи потенциала через ловушку. Уловленные ионы удерживаются в ловушке при поступлении буферного газа (гелия) из резервуара 20, и при достижении давления 10^-4 Topp охлаждаются до средней энергии 0.025 эВ. Поток гелия контролируется натекателем 21. После охлаждения существенное положительное постоянное напряжение смещения квадрупольной ионной ловушки меняется на исходное, в ловушке остаются только охлажденные ионы, уловленные на предыдущем цикле загрузки. Затем осуществляется перестройка квадрупольного фильтра масс 42 на другое отношение массы к заряду, и последовательно осуществляется загрузка в ловушку и охлаждение ионов другого изотопа тория. После загрузки и охлаждения ионов обоих изотопов тория необходимой кратности заряда осуществляется воздействие на удерживаемые ионы лазерным излучением через вакуумные окна 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28. Лазеры для первичного охлаждения ионов тория 29, 30, 31, 32 используются для охлаждения ионов от комнатной температуры до температур порядка мК. Дальнейшее охлаждение с целью перехода системы в основное состояние и образования вигнеровского кристалла осуществляется лазером для вторичного охлаждения ионов тория 33. Для возбуждения флюоресценции ионов тория используется лазер 34. Для изучения часового перехода ионов ²²⁹Th используются лазер с перестраиваемой длиной волны 35 и оптический спектрометр 36.

Повышение эффективности использования пробы достигается благодаря высокой эффективности ионизации тория при воздействии электронным пучком на стержень из вольфрама с нанесенным торием, а также высокой эффективностью энергетической и массовой фильтрации.

Уменьшение необходимого количества и снижение опасности накопления используемых радиоактивных материалов достигается благодаря уменьшению количества требуемого радиоактивного материала при испарении тория с поверхности и ионизации пучком электронов по сравнению с лазерной абляцией.

Уменьшение вариации числа загружаемых в ловушку ионов достигается тем, что методология воздействия интенсивным электронным пучком на стержень с распыляемым материалом и ионизация в пучке быстрых электронов позволяют получить более воспроизводимые потоки ионов различной кратности заряда по сравнению с лазерной абляцией.

Таким образом, на основании вышеизложенного изобретение позволяет повысить эффективность использования пробы, уменьшить необходимое количество и снизить опасность накопления используемых радиоактивных материалов, а также уменьшить вариации числа загружаемых в ловушку ионов.

Изобретение относится к области метрологии и может быть использовано для определения частоты и времени, в частности при создании атомных стандартов частоты и атомных часов. В заявленном способе получения и детектирования ионов изотопов торий-229 и торий-232 с различной кратностью заряда предусмотрено испарение и ионизация тория, фильтрация ионов по энергии и фильтрация ионов по отношению массы к заряду, улавливание ионов тория выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации. Далее осуществляют охлаждение ионов тория выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации до тепловых температур при напуске гелия, воздействие на охлажденные ионы тория лазерным излучением для охлаждения и спектроскопического исследования, испарение и ионизация до необходимого зарядового состояния тория, предварительно осажденного на вольфрамовом стержне и содержащего изотопы ²²⁹Th и ²³²Th, пучком электронов энергией 0.6-1 кэВ, эмитируемых с нагретого катода. Затем производится фильтрация ионов по энергии в энергетическом диапазоне шириной не более 4 эВ, соответствующем максимальному числу ионов необходимой степени заряда, замедление ионов до энергии не более 5 эВ и фильтрация ионов по отношению массы к заряду методом квадрупольной масс-спектрометрии. Техническим результатом изобретения является повышение эффективности использования пробы, уменьшение ее необходимого количества и снижение опасности накопления используемых радиоактивных материалов, уменьшение вариации числа загружаемых в ловушку ионов. 7 ил.

Способ получения и детектирования ионов изотопов торий-229 и торий-232 с различной кратностью заряда, включающий испарение и ионизацию тория, фильтрацию ионов по энергии и фильтрацию ионов по отношению массы к заряду, улавливание ионов тория выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации, охлаждение ионов тория выбранной степени заряда в квадрупольной ионной ловушке линейной конфигурации до тепловых температур при напуске гелия, воздействие на охлажденные ионы тория лазерным излучением для охлаждения и спектроскопического исследования, отличающийся тем, что испарение и ионизация до необходимого зарядового состояния тория, предварительно осажденного на вольфрамовом стержне и содержащего изотопы ²²⁹Th и ²³²Th, осуществляется пучком электронов энергией 0.6-1 кэВ, эмитируемых с нагретого катода, фильтрация ионов по энергии осуществляется в энергетическом диапазоне шириной не более 4 эВ, соответствующем максимальному числу ионов необходимой степени заряда, замедление ионов осуществляется до энергии не более 5 эВ, фильтрация ионов по отношению массы к заряду осуществляется методом квадрупольной масс-спектрометрии.