Способ для определения медианного значения и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей Российский патент 2023 года по МПК G21F1/10 G01N15/02 G01N1/22 

Изобретение относится к области ядерной физики и предназначено для оперативного определения медианного значения транспортабельности и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей (далее - транспортабельность) в промышленных условиях.

Известен способ [1] определения транспортабельности, включающий длительную, не менее 10 суток, процедуру диализа через полупроницаемую мембрану радиоактивного вещества, содержащегося в твердой фазе аэрозоля, измерения активности получаемых при этом субстратов (диализаты, полупроницаемые мембраны, фильтр с образцом аэрозольных частиц) и расчет значения транспортабельности на основе статистической обработки результатов измерений. Недостатком этого способа является то, что при этом способе получается точечная оценка транспортабельности с неизвестными статистическими характеристиками, что ограничивает использование данной величины в системах, использующих вероятностные методы, например. Байесовские. Так же недостатком является сложность, необходимость многодневных радиохимических анализов в лабораторных помещениях, с привлечением большого количества квалифицированного персонала. Этот способ финансово затратен. Указанные недостатки делают его непригодным для использования в промышленных условиях.

Кроме того, известен способ [2] определения транспортабельности, включающий предварительное разделение проб твердых фаз радиоактивных нуклидов из аэрозолей, содержащихся в воздухе рабочих помещений вредных производств, по фракциям в зависимости от их размеров и нуклидных составов. После чего осуществляют процесс диализа каждой фракции в растворе Рингера не менее 10 суток при периодическом измерении радиоактивности каждой фракции. На заключительном этапе рассчитывают фракционные значения транспортабельности, после чего определяют величину итогового значения транспортабельности для пробы в целом. Недостатком этого способа является сложность, необходимость многодневных радиохимических анализов в лабораторных помещениях с привлечением большого количества квалифицированного персонала. Этот способ финансово более затратен, в сравнении со способом [1], в разы. Указанные недостатки делают его непригодным для использования в промышленных условиях.

Наиболее близким к предлагаемому способу по технической сущности является способ [3]. Предварительно определяют зависимость транспортабельности радиоактивного аэрозоля от его активностного медианного аэродинамического диаметра (АМАД) в виде аппроксимирующей функции фиг. 1, затем проводят измерения АМАД радиоактивного аэрозоля воздуха рабочего помещения и, используя полученную аппроксимирующую функцию, рассчитывают значение транспортабельности. Однако существенным недостатком этого способа является то, что при этом способе получается точечная оценка транспортабельности с неизвестными статистическими характеристиками, что ограничивает использование данной величины в системах, использующих вероятностные методы, например, Байесовские. Так же можно однозначно сказать, что полученная предварительная зависимость транспортабельности от АМАД фиг. 1 в [3] вносит существенные искажения при расчете транспортабельности от измеренного АМАД, потому что в фиг. 1 в [3] не все точки идеально легли на график зависимости. Надо отметить, установленная зависимость транспортабельности от АМАД в [3] в виде:

S=2,78⋅АМАД^-0,71

^{показывает, что транспортабельность S имеет логнормальное распределение, но неизвестны параметры этого распределения. Параметры распределения очень важны для дальнейшего использования транспортабельности, и в представленном изобретении будут получены статистические параметры распределения без дополнительных временных или финансовых затрат в сравнении с [3].}

Задачей изобретения является определение медианного значения и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей в промышленных условиях. Для выполнения задачи предложен способ измерения медианного значения и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей в промышленных условиях с помощью импактора. Импактор состоит из нескольких сопел уменьшающихся размеров. Воздух последовательно проходит сначала широкие, а затем узкие сопла. Такой каскад обеспечивает разделение аэрозолей на несколько фракций (равных числу использованных сопел). Уловленные фракции затем анализируют и получают данные о распределении частиц по размерам [4]. В данном изобретении известное устройство импактор применяется нестандартным способом для непосредственного измерения медианного значения и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей в промышленных условиях.

Способ заключается в градуировке (тарировании) импактора в единицах транспортабельности - это предварительное однократное определение транспортабельности на каждом каскаде. Определение транспортабельности альфа-излучающих аэрозолей на каждом каскаде производится в два этапа. На первом этапе производят измерения скорости диализа изотопов плутония, америция и урана через мембранные фильтры «Владипор» типа МФАС-Б-2 (диаметр пор 0,1 мкм) в физиологическом растворе Рингера (рН=7,3; t=36,6°С) с применением фильтр-пакетного способа. На втором этапе производят непосредственный расчет транспортабельности.

Первый этап - измерение скорости диализа изотопов через мембранные фильтры (фиг. 2)

Фильтр с пробой аэрозоля 1 помещают между двумя мембранными фильтрами 2 и скрепляют между собой с помощью тефлоновых колец 3 в виде «сэндвича». Опускают собранную конструкцию в стакан с физиологическим раствором Рингера 4. Через определенные интервалы времени (3 ч, 6 ч, 9 ч, 12 ч, 24 ч, 2-ые, 4-ые, 7-ые, 14-ые сутки и далее при необходимости) раствор меняют, полученный диализат сохраняют для подготовки к измерению в нем активности альфа-излучающих нуклидов.

Параллельно с пробами производственных аэрозолей, отобранных на фильтры, используют чистый фильтр АФА для контроля уровня фоновой активности ^238,239Pu_; ²⁴¹Am и изотопов U, вносимой в ходе выполнения анализа. Раствор меняют через те же интервалы времени и проводят процедуры подготовки пробы к анионообменному разделению.

Активность радионуклидов и изотопный состав аэрозолей в диализуемой фракции и на фильтре определяют альфа-спектрометрическим методом по результатам прямого измерения энергетических спектров альфа-излучения радионуклидов с энергиями 5,148 МэВ (^239,240Pu), 5,489 МэВ (²³⁸Pu), 5,499 МэВ (²⁴¹Am), изотопов U с энергиями 4,20 МэВ (²³⁸U), 4,77 МэВ (²³⁴U) и 4,4 МэВ (²³⁵U) и меток 4,901 МэВ (²⁴²Pu), 5,280 МэВ (²⁴³Am) и 5,32 МэВ (²³²U) на альфа-спектрометре. Источники для альфа-спектрометрии готовят электролитическим методом после предварительного разделения изотопов Pu, Am и U на анионите AG1-4X (Bio-Rad Laboratories) с размером частиц 100-200 меш. Am подвергают дополнительной очистке от примесей изотопов Th, щелочных и щелочноземельных элементов экстракционно-хроматографическим методом на смоле DGA Normal (Triskem International). После анионообменного разделения источники Am, Pu или U готовят методом электролитического осаждения и измеряют на альфа-спектрометре.

Активность альфа-излучающих нуклидов Am, Pu или U в пробе диализата и/или фильтра (Q_i, Бк) рассчитывают по формулам:

где:

- Q_m - активность внесенной метки, Бк;

- N_i - скорость счета импульсов в области спектра альфа-излучения определяемого изотопа вместе с фоном, с^-1;

- N_фi - скорость счета импульсов "фона" альфа-спектрометра и вклада примесей метки в области спектра альфа-излучения определяемого изотопа, с^-1;

- N_ф0 - скорость счета импульсов "фона" альфа-спектрометра в области спектра альфа-излучения определяемого изотопа, с^-1:

- N_M - скорость счета импульсов в области спектра альфа-излучения метки (²⁴²Pu, ²⁴³Am или ²³²U) вместе с фоном, с^-1;

- N_фМ - скорость счета импульсов "фона" альфа-спектрометра в области спектра альфа-излучения метки (²⁴²Pu, ²⁴³Am или ²³²U), с^-1;

- v_M - доля примеси определяемого изотопа, присутствующей в метке согласно Сертификату.

Активность определяемого нуклида в образце фильтра (Q, Бк) рассчитывают по формуле:

Q=(Q_i-Q_x),

где:

- Q_i - активность определяемого изотопа в ал и квоте образца, Бк;

- Q_x - фоновая активность холостой пробы фильтра, Бк.

При расчете активности альфа-излучающих нуклидов в диализате и/или на фильтре учитывают уровни фоновой активности в соответствующих областях спектров, вносимые с реактивами и материалами при выполнении анализа. Фоновую активность Q_xi изотопов плутония, америция и урана при диализе и на фильтре контролируют по результатам анализа холостых проб (blank sample). Для этого в пробы диализатов и чистого фильтра вводят метки ²⁴²Pu, ²⁴³Am и ²³²U и проводят экстракционно-хроматографическое выделение Pu, Am и U. По результатам наборов альфа-спектров, испускаемых источниками, приготовленными электролитическим методом, рассчитывают скорости счета и фоновую активность Q_xi в областях регистрации ^239,240Pu, ²³⁸Pu, ²⁴¹Am и изотопов урана, ²³⁴U, ²³⁵U и ²³⁸U, содержащихся в диализате и/или на фильтре, по формуле:

где:

- N_xi - скорость счета импульсов в областях регистрации i изотопа - ^239,240Pu, ²³⁸Pu, ²⁴¹Am и изотопов U, полученная при измерении "холостых" проб, с^-1;

- N_фi - скорость счета импульсов фона альфа-спектрометра и вклада импульсов от примесей метки в области спектра альфа-излучения определяемого изотопа, с^-1.

Расчет диализуемой фракции D_i^238,239Pu, ²⁴¹Am и изотопов U в долях от суммарной активности каждого изотопа, содержащегося в диализате, мембранах и на фильтре с учетом уровней фоновой активности изотопов, выполняют по формуле:

где:

- - активность изотопа в диализате за i-й промежуток времени диализа, Бк;

- Q_m - активность изотопа на мембранах за все время проведения диализа, Бк;

- Q_f - активность изотопа, оставшаяся па исследуемой части аэрозольного фильтра после окончания диализа, Бк.

Второй этап - расчет транспортабельности

По окончании измерений по формуле (1) рассчитывают диализуемую фракцию (D_i) ^238,239Pu, ²⁴¹Am и изотопов U в долях от суммарной активности каждого изотопа, содержащейся в диализате, мембранах и на фильтре, с учетом уровней фоновой активности ^238,234Pu, ²⁴¹Am и изотопов U за каждый i-ый промежуток времени (за 3, 6, 9, 12, 24 часа, 2 суток и далее).

В рамках классической теории транспортабельности [1] наблюдаемая двух стадийная кинетика диализа объясняется тем, что твердая фаза аэрозоля представлена двумя фракциями: транспортабельной и медленной (нетранспортабельной). Транспортабельная фракция практически мгновенно покидает твердую фазу и перемещается в раствор, будучи заведомо готовой к этому. Затем происходит диффузия радиоактивного вещества через мембрану. Нетранспортабельная фракция отвечает медленному переходу радиоактивного вещества из твердой фазы в жидкость путем диссоциации или образования кластеров. Скорость данного перехода определяется химической природой поверхности твердой фазы и физическими процессами, протекающими в ее приповерхностном слое. Математически этот процесс описывается уравнениями вида:

где:

- Q₁ - активность транспортабельной фракции, Бк;

- Q₂ - активность нетранспортабельной фракции, Бк;

- λ₁ - скорость убывания транспортабельной фракции за счет быстрой диффузии вещества во внешний раствор, сут^-1;

- λ₂ - скорость перехода вещества в пробе в транспортабельное состояние за счет растворения и разрушения крупных частиц, сут^-1.

Первое уравнение описывает диффузию во внешний раствор транспортабельной фракции и пополнение ее за счет медленного перехода радиоактивного вещества из твердой фазы в жидкость. Последний процесс описывается вторым уравнением. Принимая начальное содержание радиоактивного вещества на фильтре равным Q₀, а долю активности радионуклида, находящуюся в транспортабельном состоянии, равной S, можно сформулировать начальные условия вида:

Решая уравнение (2) при начальных условиях (3), можно получить выражение, которое описывает активность аэрозольных частиц, находящихся на фильтре Q(t), в зависимости от продолжительности процесса диализа, следующего вида:

Из (2), (3), (4) получаем долю активности радионуклида, находящуюся в транспортабельном состоянии, т.н. транспортабельность:

Введем переменную а≡а₁. Поиск значений параметров а, λ₁ и λ₂ проводится численным методом путем минимизации функционала вида:

где:

- Q₀ - начальное содержание радиоактивного вещества на фильтре, Бк;

- Q_i - активность радионуклида, содержащегося на фильтре после i-го шага процедуры диализа, Бк.

Затем полученные в (6) значения а, λ₁ и λ₁ подставляем в (5) и получаем искомую транспортабельность S для соответствующего каскада импактора.

Фиг. 1 - Из [3]: кривая - аппроксимация функции зависимости транспортабельности от АМАД; точки - измеренные значения транспортабельности.

Фиг. 2 - Схема установки для диализа.

Фиг. 3 - Графическое решение примера.

После градуировки (тарирования) импактора в единицах транспортабельности можно многократно периодически и/или по мере необходимости определять медианное значение и стандартное геометрическое отклонение транспортабельности радиоактивных аэрозолей. Для этого достаточно измерить радиоактивность радионуклида на каждом каскаде импактора любым доступным способом. На основании измерений радиоактивности радионуклида на каждом каскаде импактора строится интегральная функция распределения транспортабельности для n-ого каскада в % по формуле:

где

N - всего каскадов;

A_i, i∈{1, …, N} - измеренная радиоактивность на i-ом каскаде, с^-1;

(S)_n, n∈{2, …, N} - предварительно однократно измеренное значение транспортабельности на n-ом каскаде, %;

f((S)_n), n∈{2, …, N} - значение интегральной функции распределения транспортабельности на n-ом каскаде, %.

В [3] было показано, что транспортабельность имеет логнормальное распределение, поэтому на бумаге для логнормальных вероятностных графиков [5], по оси ординат - логарифмы транспортабельности каскадных элементов log₁₀((S)_n), n∈{2, …, N} (но проставляются значения транспортабельности (S)_n), по оси абсцисс - суммарное количество доли активности f((S)_n), n∈{2, …, N}, полученные точки определяют прямую линию f(S), искомое медианное значение транспортабельности - есть S₅₀, где f(S₅₀)=50%, искомое стандартное геометрическое отклонение - есть β_q=S₈₄/S₅₀, где f(S₈₄)=84%.

Результатами изобретения являются: 1) впервые определены медианные значения и стандартные геометрические отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей; 2) впервые определять медианные значения и стандартные геометрические отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей можно в промышленных условиях.

Отличительными признаками изобретения являются: 1) впервые использован импактор для прямого определения медианного значения и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей; 2) впервые градуировка (тарирование) импактора произведена в единицах транспортабельности - это предварительное однократное определение транспортабельности на каждом каскаде импактора; 3) впервые представлен способ по использованию импактора для прямого определения медианного значения и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей, что существенно увеличит точность в сравнении с косвенным методом через предварительное измерение АМАД из [3]; 4) определены медианные значения и стандартные геометрические отклонения без дополнительных временных и материальных затрат в сравнении с точечной оценкой из [3] и с экономией времени и материальных затрат более чем 50-100 раз в сравнении с точечной оценкой из [1] и [2].

Пример осуществления способа

Исходные данные для примера приведены в таблице, графическое решение приведено на фиг. 3. Результат: искомое медианное значение транспортабельности - S₅₀=4,17%; искомое стандартное геометрическое отклонение -

Источники информации

1. Хохряков В.Ф., Суслова К.Г., Цевелева И.А., Аладова Е.Е. Объективный способ классификации альфа-активных аэрозолей для целей дозиметрии внутреннего облучения. // Медицинская радиология и радиационная безопасность, №4, 1998, С. 41-45.

2. Хохряков В.В., Сыпко С.А. Изучение физико-химических свойств аэрозолей плутония и америция на предприятии по переработке ОЯТ. // Тезисы докладов конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы», г. Озерск 2005, С. 180-182.

3. RU 2650487 С2. Способ определения транспортабельности радиоактивных аэрозолей.

4. Райст П. Аэрозоли. Введение в теорию: Пер. с англ. - М.: Мир, 1987. - 280 с., ил.

5. ГОСТ Р ИСО 5479-2002. Статистические методы. Проверка отклонения распределения вероятностей от нормального распределения.

Изобретение относится к области ядерной физики и предназначено для оперативного измерения транспортабельности и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей в промышленных условиях. Способ заключается в предварительной однократной градуировке (тарировании) импактора в единицах транспортабельности предварительным однократным измерением транспортабельности на каждом каскаде импактора. После градуировки (тарирования) импактора в единицах транспортабельности можно многократно периодически и/или по мере необходимости измерять транспортабельность и стандартное геометрическое отклонение транспортабельности радиоактивных аэрозолей. Для этого достаточно измерить радиоактивность радионуклида на каждом каскаде импактора. На основании измерений радиоактивности радионуклида на каждом каскаде импактора строится интегральная функция распределения транспортабельности для всех каскадов. Изобретение позволяет измерять транспортабельность и стандартное геометрическое отклонение транспортабельности радиоактивных аэрозолей. 3 ил., 1 табл.

Способ для измерения транспортабельности и стандартного геометрического отклонения транспортабельности радиоактивных аэрозолей, отличающийся тем, что включает импактор, градуированный (тарированный) в единицах транспортабельности предварительным однократным измерением транспортабельности на каждом каскадном элементе импактора (каскаде), затем периодически и/или по мере необходимости на основании измерений радиоактивности радионуклида на каждом каскаде импактора вычисляются значения интегральной функции распределения транспортабельности для n-ого каскада в % по формуле:

где

N - всего каскадов;

A_i, i∈{1, …, N} - измеренная радиоактивность на i-ом каскаде, с^-1;

(S)_n, n∈{2, …, N} - предварительно однократно измеренное значение транспортабельности на n-ом каскаде, %;

f((S)_n), n∈{2, …, N} - значение интегральной функции распределения транспортабельности на n-ом каскаде, %,

на бумаге для логнормальных вероятностных графиков, по оси ординат откладываются логарифмы транспортабельности каскадных элементов log₁₀ ((S)_n), n∈{2, …, N}, но проставляются значения транспортабельности (S)_n, по оси абсцисс - суммарное количество доли активности f((S)_n), n∈{2, …, N}, полученные точки определяют прямую линию f(S), измеренная транспортабельность - есть S₅₀, где f(S₅₀)=50%, измеренное стандартное геометрическое отклонение - есть β_q=S₈₄/S₅₀, где f(S₈₄)=84%.