СИСТЕМА ОБНАРУЖЕНИЯ ФРАГМЕНТОВ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА В ГРАФИТОВЫХ БЛОКАХ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА И ОПРЕДЕЛЕНИЯ ИХ ПАРАМЕТРОВ Российский патент 2024 года по МПК G01T1/167 

Изобретение относится к ядерной физике, а именно к измерению ядерных излучений и методам характеризации радиоактивных отходов, и может быть использовано для обнаружения и определения параметров фрагментов ядерного топлива в графитовых блоках при их извлечении из уран-графитовых ядерных реакторов в процессе их демонтажа.

Графитовые блоки, каждый из которых представляет собой прямоугольный параллелепипед с внутренним осевым отверстием, пазом снизу и выступом сверху для межблочной стыковки по высоте колонны, характеризуются следующими особенностями:

- в процессе эксплуатации некоторых уран-графитовых реакторов происходило загрязнение графитовых блоков фрагментами ядерного топлива, радионуклидный состав которых после нейтронного облучения более 2-х лет характеризуется присутствием источников нейтронов - актинидов ²⁴⁴Сm, ²⁴⁰Pu, ²³⁹Pu, ²³⁸U, ²³⁵U и источников гамма-излучения - продуктов деления ¹³⁷Cs, ¹⁵⁴Eu и др;

- фрагменты ядерного топлива в графитовых блоках представляют собой мелкодисперсные фракции топливного происхождения, находящиеся в поверхностном слое графитового блока и дефектах его поверхности;

- мощность дозы гамма-излучения от таких блоков может достигать 10 Зв/ч.

В процессе демонтажа графитовой кладки реактора, до размещения графитовых блоков в контейнер, требуется выполнение обнаружения и определения параметров фрагментов ядерного топлива в них для обеспечения контроля ядерной и радиационной безопасности.

Известно устройство характеризации графитовых блоков ядерного реактора [RU 2741765 С1, МПК G01T 1/167 (2006.01), опубл. 28.01.2021], выбранное в качестве прототипа, включающее: модули перемещения и дистанционного управления, спектрометрическую измерительную систему, содержащую соединенный с модулем перемещения модуль захвата графитового блока, с установленным внутри точечным полупроводниковым детектором гамма-излучения низкого разрешения и спектрометрическим блоком высокого разрешения. Предварительные измерения выполняются с помощью установленного в захвате точечного полупроводникового детектора гамма-излучения, что позволяет определить предварительные характеристики активности блока и оптимальное для измерений расстояние до спектрометра высокого разрешения. Путем манипулирования характеризуемым графитовым блоком на определенном расстоянии до спектрометра высокого разрешения выполняются измерения активности и определение нуклидного состава.

Однако, данное устройство не позволяет определить параметры фрагментов ядерного топлива, так как выполняются измерения только энергетических спектров гамма-излучающих радионуклидов.

Известно устройство контроля ядерных материалов с помощью импульсных нейтронных генераторов [https://www.atomic-energy.ru/technology/52667], выбранное в качестве аналога. Устройство состоит из полиэтиленовой замедляющей сборки, во внутреннюю ячейку которой устанавливают контейнер с характеризуемыми радиоактивными отходами, содержащими фрагменты ядерного топлива. Детекторы нейтронов одного типа для измерений нейтронных совпадений расположены по периферии сборки из полиэтилена. В торцевую боковую поверхность замедляющей сборки устанавливают генератор быстрых нейтронов. Измерения нейтронных совпадений с помощью детекторов нейтронов позволяют обнаружить и определить параметры фрагментов ядерного топлива в отходах.

Недостатки этого способа:

- данное устройство не пригодно для измерений высокоактивных графитовых отходов с фрагментами ядерного топлива из-за интенсивного гамма-излучения, негативно влияющего на работу детекторов нейтронных совпадений без дополнительной защиты;

- в фрагментах ядерного топлива высокого выгорания присутствует широкий спектр радионуклидов ²⁴⁴Сm, ²⁴⁰Pu, ²³⁹Pu, ²³⁸U, ²³⁵U и др., которые будут испускать нейтроны в результате спонтанного и/или вынужденного деления. Из-за широкого спектра радионуклидов определение конкретных делящихся нуклидов методом нейтронных совпадений будет приводить к неточностям;

- распределение фрагментов топлива по поверхности графитового блока неравномерно и существенно различается по высоте, что приводит к ошибкам при определении количества фрагментов ядерного топлива данным устройством;

- при длительном облучении полиэтилен, из которого собрана замедляющая сборка, будет разрушаться, так как этот материал не является радиационно-стойким.

Техническим результатом предложенного изобретения является разработка системы обнаружения и определения массы фрагментов ядерного топлива в извлекаемых из кладки ядерного реактора графитовых блоках в процессе демонтажа.

Для достижения указанного технического результата в системе обнаружения фрагментов ядерного топлива в графитовом блоке и определения их параметров, так же как в прототипе, предусмотрен модуль перемещения с захватом, с установленным внутри детектором гамма-излучения низкого разрешения, для определения предварительных характеристик по активности. При этом, система отличается тем, что в захват дополнительно к детектору гамма-излучения устанавливают детектор тепловых нейтронов на основе счетчика нейтронов для обнаружения наличия фрагментов ядерного топлива в извлекаемом графитовом блоке.

Согласно изобретению, если значения интенсивности гамма-излучения продукта деления ¹³⁷Cs и нейтронного излучения, измеренные при извлечении графитового блока из кладки детекторами гамма и нейтронного излучения не превышают характерные значения фона от графитового блока без фрагментов ядерного топлива, то блок отсортировывают как не содержащий фрагменты ядерного топлива. Извлеченный графитовый блок, в котором по показаниям гамма и нейтронного детекторов, установленных в захвате модуля перемещения, обнаружено наличие фрагментов ядерного топлива помещают в измерительную сборку. Модуль перемещения графитового блока оснащают системой контроля скорости опускания блока и системой целеуказания для управления процессом точного позиционирования блока в измерительной ячейке сборки.

Измерительную сборку собирают виде цилиндрической призмы, высотой и диаметром не менее 1 м, состоящей из замедлителя нейтронов в виде графитовых блоков, изготовленных из радиационно-стойкого ядерно-чистого графита, что позволяет обеспечить необходимое замедление быстрых нейтронов, испускаемых фрагментами ядерного топлива, до надтепловых и тепловых для их регистрации детекторами.

Для определения количества фрагментов ядерного топлива в измерительной сборке вокруг измерительной ячейки устанавливают в первом ряду детекторы надтепловых нейтронов, а в следующих рядах, на определенном расстоянии друг от друга, детекторы тепловых нейтронов. В измерительной сборке применяют детекторы нейтронов повышенной эффективности, что достигается за счет установки в каждый детектор не менее 4-х счетчиков. Повышение эффективности регистрации нейтронов позволяет минимизировать размер измерительной сборки за счет повышения чувствительность определения фрагментов ядерного топлива.

Для оценки неравномерности распределения активности по высоте измеряемого блока применяют точечные гамма-детекторы, установленные в верхней части по контуру квадратной ячейки со всех четырех сторон.

Таким образом, предложенное изобретение позволяет обнаружить фрагменты ядерного топлива в блоках, оценить неравномерность распределения фрагментов ядерного топлива по всем поверхностям графитового блока и определить место, размер и характер их локализации, что позволяет обеспечить сортировку графитовых блоков на этапе контейнеризации в зависимости от получаемых значений по массе фрагментов ядерного топлива. Такой подход позволяет обеспечить не превышение установленных нормативными документами ограничений по содержанию ядерно-делящихся материалов в упаковках (контейнерах).

Сущность изобретения иллюстрируется схемами, на которых:

На фиг. 1 показана схема измерительной сборки.

На фиг. 2 представлена схема измерительной сборки: а) в процессе установки графитового блока в измерительную ячейку и б) после.

На фиг. 3 представлена схема расположения детекторов гамма и нейтронного излучений в устройстве захвата модуля перемещения графитового блока.

На фиг. 4 представлена схема блока детектирования нейтронов с повышенной эффективностью регистрации.

На фиг. 5 представлена схема подключения детекторов.

На фиг. 6 показана схема алгоритма обнаружения фрагментов ядерного топлива и определения их параметров в графитовых блоках ядерного реактора.

На фиг. 7 представлены спектры, полученные с детектора гамма-излучения в захвате, где а) спектр излучения, измеренный в характеризуемом блоке с фрагментами ядерного топлива и б) спектр, полученный в характеризуемом блоке, который не содержит фрагментов ядерного топлива.

На фиг. 8 показаны распределения гамма-излучения от графитового блока, полученные при его погружении в измерительную ячейку сборки, показывающие: а) точечную локализацию фрагментов ядерного топлива на одной стенке; б) локализацию фрагментов ядерного топлива в нижнем стыке блока; в) распределение фрагментов ядерного топлива на боковых поверхностях блока; г) локализацию фрагментов ядерного топлива на верхней поверхности стыка блока.

Система содержит измерительную сборку (фиг. 1, фиг. 2) с модулем детектирования и модуль перемещения графитового блока (фиг. 3).

Измерительную сборку собирают в виде цилиндрической призмы высотой и диаметром не менее 1 м состоящей из замедлителя нейтронов в виде графитовых блоков 1, изготовленных из радиационно-стойкого ядерно-чистого графита.

Модуль детектирования, установленный в измерительной сборке, составляют из детекторов надтепловых 2 и тепловых 3 нейтронов повышенной эффективности регистрации и точечных детекторов гамма-излучения 4. Детекторы нейтронов устанавливают в осевых отверстиях блоков вокруг измерительной ячейки. Не менее четырёх детекторов гамма-излучения 4, устанавливают в верхней части по контуру со всех четырех сторон квадратной по сечению измерительной ячейки 5.

Детекторы нейтронов модуля детектирования именительной сборки (фиг. 1, фиг. 4) состоят из узла счетчиков (не менее четырех) 6 и узла электроники 7 на базе блока преобразования сигнала, что позволяет увеличить эффективность регистрации нейтронов детектора пропорционально количеству счетчиков 6. Для дополнительного повышения эффективности в детекторы устанавливают замедлитель нейтронов из полиэтилена 8. На каждый детектор надтепловых нейтронов 2 дополнительно устанавливают кадмиевый чехол 9 для отсечения регистрации тепловых нейтронов.

Модуль перемещения содержит захват для транспортировки и установки графитового блока. Во внутреннем осевом отверстии 10 захвата устанавливают детектор нейтронного 11 и детектор гамма-излучения 12, причем детектор нейтронного излучения 11 устанавливают на полувысоте осевого отверстия захвата 10, а детектор гамма-излучения 12 точечной геометрии под детектором нейтронов 11. Сверху захвата устанавливают крышку 14 из полиэтилена или графита для предотвращения утечки нейтронов через отверстие верхней центральной ячейки сборки.

Характеризуемый графитовый блок 13 с фрагментами ядерного топлива в процессе измерений устанавливают в измерительную сборку с помощью модуля перемещения, обеспечивающего три степени свободы и вращательное движение захвата графитового блока. Все детекторы захвата подключены к комплексу модуля детектирования (фиг. 5) измерительной сборки с помощью гибких линий связи 16 через коммутатор 17, который в свою очередь связан с детекторами нейтронов 11 и гамма-излучения 12 захвата системы манипулирования. Коммутатор 17, через который передаются сигналы от всех детекторов 2, 3, 4, 11, 12 системы, связан по линии связи 18 с модулем дистанционного управления 19, представляющего собой установленный удаленно компьютер с программным обеспечением.

При обнаружении фрагментов ядерного топлива и определении их параметров в графитовом блоке ядерного реактора все измерения и манипуляции выполняют в соответствии с алгоритмом, схема которого представлена на фиг. 6.

Согласно фиг. 6. на этапе 1, в случае если значения с детекторов гамма 12 и нейтронного излучения 11, установленных во внутреннем отверстии 10 захвата характеризуемого графитового блока 13 (фиг. 3), не превышают характерные значения от блоков без фрагментов ядерного топлива, то есть фоновые, то блок отсортировывают как не содержащий фрагменты ядерного топлива. Уровни фона определяются условиями измерений и оценочными значениями, учитывающими информацию о характеристиках графитовых блоков без фрагментов ядерного топлива.

На этапе 2, в случае превышения уровней фона гамма и нейтронного излучений, характеризуемый графитовый блок 13 устанавливают над ячейкой 5 по центру измерительной сборки (фиг. 2). Далее, характеризуемый графитовый блок 13, погружают в ячейку 5 и при этом осуществляют непрерывные измерения гамма-излучения с помощью не менее четырёх детекторов гамма-излучения 4, расположенных в верхней части по контуру квадратной ячейки 5 со всех четырех сторон. При этом гамма-сканировании регистрируют распределения гамма-излучения в зависимости от глубины погружения характеризуемого графитового блока в ячейку 5 измерительной сборки. Распределение фрагментов ядерного топлива по поверхности графитового блока, включающее данные о местах, размере и характере локализации фрагментов ядерного топлива определяют с помощью математической обработки полученных распределений гамма-излучения, путем выявления и анализа всплесков гамма-излучения по высоте. Получаемые распределения от каждого детектора гамма-излучения сравнивают по отдельности между собой и определяют относительное распределение фрагментов на разных боковых и торцевых поверхностях графитового блока 13. Путем сравнения интенсивностей гамма-излучения, полученных от детектора гамма-излучения, установленного в захвате блока, определяют содержание фрагментов ядерного топлива на внутренней поверхности осевого отверстия характеризуемого графитового блока 13.

На этапе 3, после полного погружения характеризуемого графитового блока 13 в ячейку 5 измерительной сборки, осуществляют измерения нейтронного отклика с помощью детекторов надтепловых 2 и тепловых нейтронов 3.

Детекторы тепловых нейтронов 3, с одной стороны, имеют достаточно более высокую чувствительность к регистрации отклика нейтронов от фрагментов ядерного топлива, а с другой стороны погрешность (неопределенность) результатов превышает результаты, полученные с помощью детекторов надтепловых нейтронов 2. Соответственно, показания детекторов тепловых нейтронов 3 используют в расчетах только тогда, когда интенсивность надтепловых нейтронов в сборке очень низкая, что характерно для случая с низким содержанием фрагментов ядерного топлива или низкого его выгорания, что обуславливается низким содержанием источника быстрых нейтронов - ²⁴⁴Cm. В случае, если показания детекторов надтепловых 2 и тепловых нейтронов 3 ниже уровня фона в измерительной сборке, то считается что графитовые блоки не содержат фрагментов ядерного топлива.

Если детекторы нейтронов 2 и 3 показывают значения интенсивности нейтронного излучения выше фонового, то с учетом полученных значений выполняют расчетное определение фрагментов ядерного топлива (этап 4, фиг. 6).

Определение массы (г) ²⁴⁴Cm в графитовом блоке выполняют по формуле:

где N_max - максимальное число отсчётов детектора нейтронов, имп./с;

K_град - градуировочный коэффициент, имп.·с^-1·г^-1;

ω_z, ω_r - поправочные коэффициенты локализации источников нейтронов (фрагментов ядерного топлива);

β - геометрический фактор.

Градуировочный коэффициент определяют по формуле:

где ε_n - эффективность регистрации детектора нейтронов на расстоянии n (мм) от источника быстрых нейтронов, имп./н;

α_u - удельный выход нейтронов, н·c^-1·г^-1.

Значение градуировочного коэффициента K_град определяют путем выполнения градуировочных измерений на измерительной сборке с применением имитатора характеризуемого графитового блока, предпочтительно с источником быстрых нейтронов типа ²⁵²Cf, имеющего схожий с ²⁴⁴Cm энергетический спектр нейтронного излучения. Использование других типов источников нейтронов требует учета поправки на различия энергетических спектров. Для учета неравномерности локализации фрагментов ядерного топлива, по поверхности характеризуемого графитового блока 13, источник быстрых нейтронов в ходе градуировочных экспериментов устанавливают в высверленные отверстия на различных участках поверхности графитового блока по высоте. При этом, определяются поправочные коэффициенты неравномерности локализации фрагментов ядерного топлива в азимутальном ω_z и радиальном ω_r направлениях графитового блока.

Геометрический фактор β определяют с учетом результатов градуировочного эксперимента с применением источника гамма-излучения ¹³⁷Cs или ⁶⁰Co, а в случае объемного загрязнения рассчитывают с применением программ, реализующих метод Монте Карло для моделирования распределения полей излучения.

Расчет массы фрагментов ядерного топлива осуществляют с применением верифицированных программ, которые по отклику нейтронов рассчитывают накопление ²⁴⁴Cm и других радионуклидов в фрагментах ядерного топлива в зависимости от известных параметров облучения - временного периода облучения фрагментов ядерного топлива, плотности потока нейтронов, энергетического распределения спектра излучения, типа ядерного топлива, а также периода выдержки (временной период, прошедший после остановки реактора). С учетом полученных параметров о количестве фрагментов ядерного топлива и времени их облучения в соответствии с расчетными зависимостями, показывающими соотношения накопления ²⁴⁴Cm относительно других ядерно-делящихся радионуклидов Pu, Am др., определяют содержание этих радионуклидов.

После завершения измерений характеризуемый графитовый блок 13 извлекают из ячейки 5 измерительной сборки. Осуществляют контроль радиационного загрязнения ячейки 5 и при необходимости выполняют ее очистку с помощью продувки сжатым воздухом или другими средствами и методами дезактивации. Для удаления загрязненных фрагментов внизу измерительной сборки предусмотрено отверстие 15 (фиг. 2), через которое, при подаче воздуха (или отсосе), фрагменты выдуваются из измерительной сборки.

Пример осуществления изобретения приведен ниже.

В качестве объекта для контроля были выбраны графитовые блоки промышленного уран-графитового реактора.

Измерительная сборка была сконструирована и изготовлена из не облучавшихся графитовых блоков 1 (фиг. 1 и фиг. 2) уран-графитового реактора. Блоки были составлены в виде цилиндрической сборки (высотой и диаметром не менее 1 м). В пустые отверстия блоков, в которые не устанавливались детекторы, были вставлены полые графитовые стрежни. Из-за того, что отверстие в графитовом блоке промышленного уран-графитового реактора смещено от центра на некоторое расстояние, то для соблюдения идентичности расстояний между детекторами, графитовые блоки были расположены со смещением (фиг. 1) между рядами.

Для перемещения графитового блока использовали модуль перемещения [RU 2741765 C1], во внутреннем осевом отверстии захвата которого были установлены детектор нейтронного 11 и детектор гамма-излучения 12, причем детектор нейтронного излучения 11 устанавливали в центре осевого отверстия захвата, а детектор гамма-излучения 12 точечной геометрии под детектором нейтронов 11.

Использовали детектор гамма-излучения 2 спектрометрический на основе точечного полупроводникового CdZnTe-кристалла, позволяющий идентифицировать продукт деления ядерного топлива ¹³⁷Cs и продукт активации графита ⁶⁰Co, который также вносит существенный вклад в интенсивность гамма-излучения, но при этом не имеющий топливного происхождения. Так, по спектру (фиг. 7, а), на котором был идентифицирован пик в области энергии 661 кэВ продукта деления ¹³⁷Cs, было идентифицировано присутствие фрагментов ядерного топлива в характеризуемом графитовом блоке 13. На присутствие фрагментов ядерного топлива в характеризуемом графитовом блоке 13 также указывала регистрация установленным в захвате блока детектором тепловых нейтронов 11 интенсивности нейтронного потока выше фонового уровня.

Далее, характеризуемый графитовый блок 13 устанавливали над измерительной ячейкой 5 и выполняли погружение в ячейку со скоростью 20 см в минуту. При погружении характеризуемого блока 13 по показаниям детекторов гамма-излучения 4 определяли изменение интенсивности гамма-излучения в зависимости от глубины погружения характеризуемого графитового блока 13 в ячейку 5.

Геометрический фактор β определяли с учетом результатов градуировочного эксперимента (фиг. 8) с применением источника гамма-излучения ¹³⁷Cs для имитации точечной локализации фрагментов ядерного топлива на одной боковой поверхности блока I (фиг. 8, a), локализации фрагментов ядерного топлива в верхнем и нижнем стыках блока. Распределения были получены путем установки точечного источника гамма-излучения ¹³⁷Cs в графитовый блок и последующего измерения интенсивности гамма излучения при погружении блока в ячейку. Равномерное распределение фрагментов топлива на всех боковых поверхностях блока I, II, III, IV было смоделировано на основе метода Монте Карло с применением программы Geant 4. Как видно из фиг. 8 a) на графике наблюдается резкий всплеск гамма-излучения, что свидетельствует о точечной локализации фрагментов ядерного топлива на определенной высоте блока.

После полной установки характеризуемого графитового блока 13 в ячейку 5 (фиг. 1) выполнялись измерения нейтронного излучения в измерительной сборке с помощью детекторов надтепловых 2 и тепловых 3 нейтронов повышенной эффективности. Каждый детектор надтепловых и тепловых нейтронов имел четыре счетчика нейтронов.

Определение массы ²⁴⁴Cm выполнялось по формулам (1) и (2). Далее расчеты накопления радионуклидов, с учетом значений массы ²⁴⁴Cm, проводились с использованием верифицированной программы WIMS-D4+CACH-2, которая позволяет рассчитать зависимости накопления ²⁴⁴Cm и других радионуклидов, удельный выход нейтронов α_u от времени облучения и выдержки. Данные зависимости, показывающие соотношения накопления ²⁴⁴Cm относительно ядерно-делящихся радионуклидов Pu, Am др., позволили, на основе известной массы ²⁴⁴Cm в характеризуемом блоке 13, определить также их массу.

Такой подход позволяет обеспечить ядерную безопасность процесса контейнеризации графитовых блоков.

Изобретение относится к ядерной физике. Система обнаружения фрагментов ядерного топлива в графитовом блоке и определения их параметров содержит модуль перемещения с захватом, с установленным внутри детектором гамма-излучения низкого разрешения, для определения предварительных характеристик по активности. При этом в захвате дополнительно к детектору гамма-излучения установлен детектор тепловых нейтронов на основе счетчика нейтронов для обнаружения наличия фрагментов ядерного топлива в извлекаемом графитовом блоке. Техническим результатом изобретения является разработка системы обнаружения и определения массы фрагментов ядерного топлива в извлекаемых из кладки ядерного реактора графитовых блоках в процессе демонтажа. 8 ил.

Система для обнаружения и определения параметров фрагментов ядерного топлива в графитовых блоках, включающая модуль перемещения, модуль дистанционного управления и измерительную сборку, отличающаяся тем, что все детекторы подключены через коммутатор к модулю дистанционного управления с помощью гибких линий связи, который с помощью алгоритма осуществляет управление процессом измерений, включая манипуляции с помощью модуля перемещения характеризуемого графитового блока для его опускания в измерительную сборку в виде цилиндрической призмы высотой и диаметром не менее 1 м, собранную из графитовых блоков, в которых вокруг измерительной ячейки в верхней части по контуру устанавливаются точечные гамма-детекторы, в осевых отверстиях соответствующих рядов устанавливаются детекторы надтепловых и тепловых нейтронов с повышенной эффективностью регистрации, состоящие из узла счетчиков и узла электроники на базе блока преобразования сигнала, повышающие эффективность регистрации нейтронов детектора пропорционально количеству счетчиков.