Способ определения абсолютного содержания урана и спонтанно делящихся изотопов трансурановых элементов Советский патент 1982 года по МПК G01N23/00 

1

Изобретение отпосптся к тсхтпкс анализа па содержание урапа и епоит мию делящихся изотопов искусстзсииых rpLUCvpaиовых элементов в раз; собраз: ых объектах и может 6ijiTb ; eiIOЛьзoIial:) и;); переработке урановых руд, нри прс).;)детве урана и других спонтанно деля;д; -;ся зленентов, прн разведке мееторо/кдон:: ;iaновых руд, а также в тех случаях, когда при определенен урана н снсктзпно .делящихся элементов иедон -етпмо разруп:ен ;е плн воздс;ствне на ннх inieHniefi ра-д;а:д::; (тенловыделяющне ядсрш,.:-; реакторов, метеориты, жив;;:: объект;. и т.д.).

Извеетен ряд способов ана. па p:in: колориметрпческнн, весовой, слектрофстометрнческиЛ, полярографический, люмппесцент1:ый, альфа-радиометрическ1;й, эмаиаииоииый. Все неречислепные сноеобы имеют недостатки: колорнметрнческий и весовой - низкую чувствительность; эма1;ационный нрименим только к образиам, в которых уран находится в равновесии со своими продуктами распада. Все способы фактически требуют уничтожения образцов, трудоемки, требуют ирименеиия высококвалифицированного тр}да, невозмо:-кпо их ирименение в некоторых специфических

с,1учаях (иаирпмер определепие урана в :к:::ро;:::л, (;кру;-ка1оп;;х еква:-кпп;-1).

Аналогичные недостатки нрпсунд; также ;:: зсе7г;ым с::особам опречелеппя спонтапио делящихся изотопов искусствеипых тпа1:сура ;0чых эле:1 еитоБ.

От многих порсчпслепаЬх педоо:1тхов езободен епоеоб о;1реде,тспня ;;:а радноактп1;пв1х э.темеитзз

0 колнчеств нейтронов, исшсклемых образцом.

точность этого м то;1а ипзка. Это сзя:)апо с . что выход не:ггр,)пов г материалах, содержащих радпоактг.вные

5 элемеит,-, евязаи с нееколькилп процессами.

Выход иейтронов от ядерных реаюии : (а, п)- и (v, /;)- типов зависи.т от химического состава образца, его :.,;икроетрукту0ры, влажности и т, д. Выход иейтроиог спонтаккого деления и заназдываюиди:; иейтроиов мо:-:;ст быть одиозиачно связан с содержаи1 е: 1 спонтанно делящихся элементов. Разделение общего нейтронного потока, исп}скаемого образцом, :а компопеиты не может быть выполнено достаточно точно и однозначно, что ограничивает применение названного способа только небольшим количеством специальных слу0чаев.

Согласно изобретению для исключения неточности при определении снонтанно делящихся изотопов по измерению нейтронных потоков, связанной с нейтронными нотокам-и от (а, /г)- и {7, я)-реакций, и расширения возможностей прнменения снособа предлагается измерять ту часть нейтронного потока, которая связана со снонтанным делением.

При делении атомного ядра испускается различное число v-нейтронов. Набор вероятностей P{v) испускания различного- числа нейтронов О, 1, 2, 3 ... и величина среднего числа нейтронов v, испускаемых в одном акте распада ядра, специфичны для каждого спонтанно делящегося изотопа. Например, для изотопов

-72,00 + 0,03

и 238 v 2,141 + 0,009 PU242 Cm2« V 2,69 + 0,01 CF52 V 3,756±0,012

В ядерной физике для определения величин P(v) и V применяются специальные .установки.

Аналогичные установки можно использовать для выделения части нейтронного потока образцов, вызванного спонтанным делением.

Такое выделение основано на том, что в строго определенной для каждого изотопа доле спонтанных делений испускается более одного нейтрона.

Регистрируя события, когда из образна за онределенный короткий промежуток времени испускаются два или более нейтгюнов, можно определить часть потока, вызванную спонтанным делением.

Уран является единственным природным спонтанно делящимся элементом. Поэтому определение предложенным способам нейтронов деления означает определение ураиа для всех образцов, в которые не вноси.лис1 искусственные трансурановые элементы.

Предлагаемым способом онрслелять содержание искусственн;; :.; сг1г-пта :|() делящихся элемеитов в сбразца.х, содержащих уран. Точность определения годрр ,г:ния изотопа тем выше, чем больше v н чем больше вероятность спотгтапного деленч5:.

Изотоп, солержащпйся в образце

изм

Рц2.12

CJ252

Например определение калифорния в смеси с ураном возможно с высокой точностью, так как вероятность спонтанного деления калифорния в Ю раз выше, че.м у урана, и большой доле спонтанных делений калифорния нспускаетея 4 и более нейтронов. Вероятность испускания четырех м более нейтронов при спонтанном делении калифорния P() 35%, для епонтанного деления урана такие еобытия маловероятны: Р(.4) 5%.

Определение содержания снонтанно делящихея изотоиов, находящихся в сложных смееях, без привлечения сведений о качественном составе смеси затруднено сложными вычислеииями.

Предел чувствительности предлагаемого способа зависит от фона нейтронов, возникающих в образце при воздействии на него космических лучей. В реакциях, вызываемых космическими лучами, так же, как и при снонтанном делении, испускается несколько нейтронов. Космический фон может быть уменьщен или еведен к нулю путем 5 размещения аппаратуры в защищенных помещениях (бетонная защита, шахты).

Предлагаемый способ определения содержания урана и енонтаино деляо ихся изотопов трансурановых элементов апробирован в лабораторных условиях.

Детектор нейтронов на основе пропорциональных счетчиков, нанолнен 1Ь;Х Нс, рассчитан на регистрацию замедленных нейтронов, вылетающих из исследуемого образца, помещаемого в чувствительную полость детектора. Эффективность регистрации нейтронов е 20%, среднее время жизни нейтронов в детекторе т 70 мкс, объем чувствительной полости детектора V 19 . Электронная схема отбирает такие события, когда за короткий интервал зре.мгп;- (Т - 5т 350 мкс) регистрируется 1 есколько нейтронов: два - двойные (II), три - тройHi;ie (III) и т. д. Для умекь|;с:;:1я фон:; от космических лучей установка ио,Л иг;т:я на различные глубины под 3c ;;i:c).

В табл. 1 приводятся ,,аиные о скорости счета событий разиой кратности для образ0 цов, содержащих различные споитаиио. делящиеся изотоиы.

Т а б л II ц а

Счет событий за 1 ч

Сравнивая скорость счета событий от эталона и исследуемого образца, можно определить содержание изотопа в образце. Точность определения зависит от статистической ошибки числа зарегистрированных событий. Систематические погрешности, например, зависимость эффективности регистрации нейтронов от состава образца могут быть легко учтены путем проведения соответствующих калибровочных измерений.

Фон, вызв анный космическими лучами, зависит от порядкового номера элементов,

Характеристика помещения

входящих в образец, и от глубины погружения установки иод землю. В качестве модели образца из тяжелых элементов изучался свинцовый блок Z 82 весом 100 кг, а в качестве модели образца, состоящего из легких элементов - алюминиевый блок Z 13 весом 25 кг. Измерения проводились с применением системы из гейгеровских счетчиков, расположенных над детектором и включенных с ним в схему антисовпадений. Результаты этих измерений приводятся в табл.2.

Таблица 2

Счет фоновых событий за I ч

Лаборатория бетонная, толщина 4 и

Шахта, глубина 30 .м

Соляная И1ЙХТЛ, глубмна 130 м

Соляная шахта, глубина 43U м Сравнивая результаты, приведенные в табл. 1 и 2, можно оценить предельное количество того или иного спонтанно деляще- 15 гося изотопа, которое оонаруживают в различных условиях. За предел чувствительности принимают такое количество изотопов. которому соответствует скорость счета событий, равная фону от космических лучей. 3 табл. 3 приводятся данные о пределах чувствительности для образца из тяжелых и легких элементов. Таблица 3

Для болылинства практических целей достаточна защита из бетона толиипюп 4 л;. Измерения на глубине 1100 м водного эквивалента показывают, что предел чувствительности определяется пс фоном космических лучей, а необходимостью чрезмерного увеличения времени измерения из-за низкой скорости счета событий.

Измерения по описанной выше методике показывают, что возможно определение в смеси изотопов Ри- в количестве 10 но отношению к урану и в количестве по отношен1 ю к урану. Из этих данных следует, что в смеси уран + калифорний возможно определение в количестве 4 , в смеси + возожно определеиис кюрия на фоне

плутония и в смеси + Cf возможно определение 4 IQ-s.o кглнфорння на фоне кюрия.

Измерения с описанной установкой позволяют оценить чувствительность предлагаемого метода при определении урана в среде, окружающей детектор нейтронов.

Оценки выполнены в предположениях, что глубина скважины 10 м, т. е. фоном космических лучей мол-сно пренебречь; а граница чувствительности определяется мини :aльнo допустимой скоростью счета, равной, одному дво11ному событикт за 1 ч.

При 1сиользованпн детектора нейтронов длиной 0,5 м в окружающей его породе может быть обнаружено 5- урана, для детектора длиной 1 м - 2,5-10- %. 7 Формула изобретения Способ определения абсолютного содержания урана и спонтанно делящихся изотопов трансурановых элементов нутем из„ , мерения нейтронных потоков из образцов, отличающийся тем, что, с целью повышения точности определения спонтанно 8 делящихся изотопов, расширения возможностей нрименения енособа, а также обеспечения селективности определения конкретных изотопов, измеряют часть нейтронного «тока, вызванную спонта нным делением, путем регистрации событии, характеризую испусканием из образца за промежуток времени менее 10- с двух или болеенейтронов.