Способ определения содержания изотопов Советский патент 1980 года по МПК G21C17/00 

Изобретение относится к способам определения концентраций делящихся и других изотопов в отработанных тепловгдаеляюших элементах (ТВЭЛ) реакторо Способ основан на использовании сил но выраженных особенностей (резонансов или провалов) в детальном энергетическом ходе полных нейтронных сечений (Е) элементов при пропускании нейтронов через смеси или пакеты ТВЭЛ. Для разделения нейтронов по энергии предлагается использовать методику времени пролета. Известный способ состоит в том, что топливный стержень помешают в свинцовый куб спектрометра по времени замед ления и во время работы спектрометра при энергии замедляющихся нейтронов, соответствующей резонансам сечения деления делящихся веществ в стержне, образуются нейтроны деления, которые регистрируются детектором и записывают ся в многоканальном временном анализаторе. Однако при осуществлении такого способа невозможно определить содержание у2Ь8 JJ неделяшихся изотопов в ТВЭП из-за плохого энергетического разрешения спектрометра по времени замедления и из-за требования наличия резонансов деления и также невозможно определить количество делящихся материалов в строго определенной точке топливного эломента. Кроме того, ввиду большой радиоективности (10 ku ) нельзя определить количество PU и других делящихся изотопов в ТВЭЛ сразу после извлечения пакета из реактора, требуется выдержка в течение нескольках лет. Из-за больших поправок на фон,, многократное рассеяние, самоэкранирование резонансов точг.ость способа определения количес-тва делящихся изотопов не может npeBbmjaTb 2%. Из-за взаимного влияния невозможно на одном спектрометре одновременно измерять более одного ТВЭЛ. Известен также способ определения концентрации делящихся веществ по спмоlUianivCiunH, т.е. по измерению парциаль ib x 1р(Л1ускаиий в резоилнспой области энергий 1-1ойтрог1ов. Известный способ по самоиндикации гакжо имеет ограниченные возможности. В случае наличия в выгореви1нх ТВЭЛ большого количества осколкоздвленияа скажем сравнимого с количеством находящегося . возникает онкибка в определении количестве P{j из-за корре чяции сечениЙ которая может дости гать Ю-15%, Кроме Toros метод самонпдикации непригоден для больших кон ентрациах определяемых изотопов в ТВЭЛ вследствие низкой точности. 11родпаг; змый способ определения ко- ,nr.-jecTBa других делящихся изотопов, осколков деления и конструкционньс-с материалов в ТВЭЛ, основанный на измерении пропусканий нейтронов в резопансах полного нейтронного сечения исследуемых элементов методом времени пролета, характеризуется повышенной точностью. п-. , 1Ъ8 ак, в гюяном сечении Uи Други элементов (осколков деления и конструкционных мэтериулов) всегда есть много резопансов в низкознергетической части, что позволяет использовать и.х при измерении полных пропусканий методом времени пролета с хорошим энергетическим разрешением И; следовательно, определит их количество При измерении полных пропусканий в резопансах по пакете можно промерить любое определенное место если строго сколлимировать но нему нейтронный пучок. В условиях хорошей геометриИз которую обеспечивает методика времени пролета, неопределенность полностью исключается. Поскольку детектор удален на значи- , тельное расстояние от пакета ТВЗЛ (де сятки метров)S а высокая радиоактивнос () не существенна для работы де тектора, малоэффективного Tf -лучаМ| то, следовгте/ ibHo, можно мерить пропус кания в полном нейтронном сечении сразу после извлечения пакета из реактора Кроме тогОэ при осуществлении способа не требуется разрушать пакет ТВЭЛ, так как на нейтронный пучок ставится н один ТВЭЛ, а весь пакет. Это позволяет затем спол1 зовать пакет сновгЭ для работы в г-еакторО, если он не довыгорел ПоскагН)Ку измерения в предлагаемом способе относите/П:Л1ые, то ошибки, возн из-зд нгс.табильписги аппаратуры втоматически исключаются. При использовапии и пyльcнoгo источника (линейного электронного ускор)ителя) и методики по времени пролета компопентьЕ фопа незначительны, многократное рассеяние в образце отсутствует благодаря хорошей геометрии. Точность нредлаг-аемого способа может быть повышена до 0,5%. Применение спектрометра по времени пролета позволяет вести измерения пропусканий одновременно па нескольких пролетнььх базах (4-10) и, следовательHOj увеличить производительность установки во столько XXе раз. Па фиг. 1 приведена схема установки для осуи1ест1зления предлагаемого спосо- ба содерлсашая источник 1 нейтронов,, вакуумный нейтроновод 2; фильтр 3, коллиматоры 4, исследуемый пакет ТВЭЛ 5 детектор б, временной анализаторТ, На фиго 2 изображен энергетический детальный ход сечений для сплошная линия, для U -штрих-пунктирная и для Ри - линия точек. На ,-в« 7(риг. .1 ВИДНО; что для определения Ро в отработанных пакетах ТВЭЛ эперготического реактора 1)П-,35О и ему подобных можно было воспользоваться нейтронными резонансами полного сечения соотвеггст- вуюшимиэнергиями ,85 11; 17,7 и 22,2 эВ. Однако наиболее нодходпш.им резонансом по энергии является ,2 эВ, На остальных резонансах слишком ослабляется поток нейтронов, что вызывает повы5; е«ные требования к измерительНОЙ техр1ике. Для Uрекоме15дуется резонанс при ЕО 22,95 эВ. Для Е1уж-ные резонансы находятся па более высоких энергиях при ЕО 81:1 эВ или ЕО 165.4 эВ для Ру - резонанс ЕО 28.8 эВ. Что касаелся осколков деления, то нужно осмотрсть их резонансы полного сечения, сопоставляя с резонансами сечений топливных и сырьевых материалов. Приведем пример определения содержания Ри в отработапньк пакетах ТВЭЛ быстрых энергетических реакторов. Рассмотрим теорет.-пгескую с.то;:О;-у метода применительно к резонс,1;су Ри при Нр 22,2 эВ, В обыгм виде функция пропускания Зйписывает-ся в энергетическом интервале i5iE так; J- i(EVeCE ne - dE (1) Еr1 I 5()dE 54 гцо т - пропускание; f (Е) - падаюших на образец нейтронов 6 (Е) - эффективвость нейтронного детектора, (Е) - полное нейтронное сечение i-го изотопа, И - число изотопов в обрйзце, (3 - количество ядер i -го изого па, преходящееся на 1 см j счет импульсов детектора с образцом на пучке нейтронов в интервале энергий &Е; счет импульсов детектора бе образца в интервале энергий нейтронов ДЕ. Для узкого энергетического интервал дЕ поток нейтронов и эффективность де теетюра МОЖ1Ю считать не зависящими о энергии, если спектр нейтронов пропорционален 1/Е, а эффективность детектор пропорциональна .t/-/E. Тогда выражение {) преобразуется в формулу. T(d)---J HT-dE ДЕ i-1 (EWi где T 6 - пропускание t-ro изотопа. Если энергетическое разрешение при измерении пропускания хорошее, то ,,a, f,e-K- (3, .п в том случае, когда энергетическое разрепгйние Fie является .хорошим Е-Г (полная ширина резонанса), а определяемая толщина ic -го иэотопя велика, (т.е на выбранном резонансе (5 (Е) . d 1 следует учитывать эффект самоэкраниро- вания в среднем сечении. Тогда пропуска ние для смеси изотопов в предложении постоянства сечений все.х изотопов за исключением 1(-го, имеющего резонанс в интервале энергий запишется в Ьипе ьН ,,H -Г...К;е- -ь - Ae-K S - jG-Ne dE - среднее пол at лр tнов значение нов значение среднее полное заблокированное Ге- аПЕШ сечение для тол щины d ; - ЛЕ 4 k fU t - коэ(|к 1чциепт ЭКd (У7 )ПП11Ия полного спчоичя; d - толлим;л i .1х СМ k-ro ИОО7-С)При(з. 1-2 и Е (1-2) Г коэ(}х|)ициент сг.моэкранирования близок к единице 1. Таким оСфазом, если измерено запчоние пропускания смеси изотопов Т и из- вестнь среднее полное сечение и коэ4х 1Ицконты самоэкранировшпя для гкчныЧ толщин изотопа, то из-формулf-i (4) легко определяется количество изотопа в смеси П- ; . tnT+ .S(5V-d npu-i k, (5) причем при коэффициенте самоэкранирования 5 1 вначале вычисляется без учета эффекта блокировки, а затем берется значение для получении Х) значения d и вычисляется уже достаточно точно количество ядер изотопя. В принципе этот итерационный процесс можно повторить несколько раз для достижения необ.ходимой точности. В отработанном пакете ТВЭЛ, помимо же имевшихся изотопов U , U конструкционных элементов, t/оявляются . рц24 д и осколки деления. Кроме того, количоство ядер ии U умсньи;илось в реультате деления и захвата. Следует отметить, что образуется незначительное 257 г.. .238 г,..24 Ри 1 PU оличе с тво ядер Np AHI по сравнению с Ри в быстрых еакторах. Итак, Pu выражение (5) запишем в следующем виде ., enT.thT -fSO-jd-C fdf -C,V , Puо - i i выг t выг(б) в ПиКОТ количество ядер ТВЭЛ, находящихся нп 1 см ;. экспериментальное значокио пропускания всого отработанного , H3Mepr F Hof в интервале ДЕ при энорГ-ии Г-р, экспериментальное 31 г1чгч;иг пропускания всего п- Ктп ло работь в f рлкто| f, чч,г i -nное н И1л |Ч1.-.1 л1. чри Sele член, обусловленный осколка целения, a также . и 0-5 ,5 - вклад выгоревшего U t ,8 - вклад выгоревшего U среднее полное сечение Pu в интервале при , коэффициент самоэкранирова ния и При 2О%-пом выгорании U .характерно дпя быстрых энергетических реакторов, справедливо соотношени (tViT-,YiTo) ( ,,. (7) Следовательно, выражение (6) можно представить с большой точностью в виц tviT- епт. G.- Из выражения (8) нетрудно получить формулу для относительной ошибки d - |(У)- У|4°: (ьпт-гпТо о1 td Рассмотрим, какова должна быть реальная измерительная установка, если исходить из задаваемой точности определения PU в 3% и существуюилей апп ратуры измерения. В качестве импульсного источника нейтронов следует использовать линейны электронный ускоритель с выходом нейтронов 1О2-1О н/с. При окружении мишени замедлителем формируется фер.миевский спектр нейтронов . чество нейтронов при этом незначительно уменьшается за счет поглощения в замедлителе (5). Минимальную ширину нейтронной вспышки на таком источнике можно получить 0,5 мс, частота следов ния импульсов может меняться в широких пределах. Для регистрации нейтроно лучше всего взгпь пропорциональные счетчики, наполненные Не при давлеНИИ Ю атм. Такой дст-ектор обладает высокой эгЬфективностью, малым собстBeinibiM фо1юм и ни чувствителен к fvлучам, что очешэ важно в условия х высокой У активности отработанного пакета ТВЭЛ. Нейтроноводтл следует держать под вакуумом рт.ст. В качестве накопителя информации можно взять стандартный временной анализатор АИ-4О9 или малую электронную вьгаислительную машину, допускающие макск-, мал1эные скорости счета в канал h lOЮ н/с. Связь времени пролета нейтрона с энергией Е на расстоянии дасгтся соотношением (1) ТЕ ЬЕллс1,Ы:гАЗ, Е1эБ1. Поскольку у импульсных ИСТОЧ ИКОВ имеются рециклические нейтроньг, т.е. нейтроны, приход я Lij,He в детяктор от предыдуших вспышеКз то их следует тюдаBHTbj поскольку они являются фоновыми. Лучше всего это сделать кадмиеМ; имеющим сильный резонанс на энергии В О,2 эВ и ниже. Если подставить Е 0,2 эВ в формулу (1О) и сделать переход от времени к частоте, то получим условие подавления рецкклических нейтронов кадмием (толп1ина Cd в 0,5 мм ослабляет нейтроны F эВ в 10 Ь раз) ,-16--10 ;(11) где , НТц}. Отсюда, если задаться нролетной базой Ij 41 м, частота следования нейтронных вспышек источника должна быть 15О Гц. Точность измерения пр.)пускания будет определяться в основном статистической точностью, если пренебречь систематическими ouJHGKaMH, обусловленными нестабилыюст)Ю аппаратурь; и фоновыми компонентами. Это справедливо, ибо измерения относительные, однако не представляет труда учесть и систематические ошибки AL /liZTl-: т N При одинаковом времени измерения с образцом и без образда получается соотноишние-(l-tT) (й.Т /Т) Количество иейт( спок. регистрируемых детектором плошалью В эф41ективиостью на расстоянии L в диапазоне энерг Л Е для фермиевского спектра П-- , равно0-П 411; L Полагаем, что фермиевский спектр нейтронного импульсного источника нахо дитсяв диапазоне энергий 2-2 10 эВ когда константа где X , и/с - янтенсивность источника нейтронов. Если подставить соотношение (15)| в (14) и разделить на время открытия канала за все время измерения, то полу чим в фажение для средней интенсивнос .т«. импульсного источника 41ГЬ 1--14,0et(,- и)кан V т где I и/с , I 5 ск j i с время измерения пропускавия; : с длительность временного канала анализа тора; Гц. Еслк возьмем L 41ОО гЛ/Т 0,05) Б 10 0,6j Г - Q f ISO Гц; дЕ/Е 0,О1 .кон 8 ч 288ОО с, то потребуется источникинтенсивностью Итак,на резонансе плутония Е 22,2 эВв выгоревишх пакетах ТБЭЛ дл реактора БИ-350 количество РУ с точностью 3% за время из определит меренияЬ ., . 8 ч нейтронным детекто- иЪгЛо площадью S 1ООО см и эффек- ром тивностью 0,6 на установке с ли нейным электронным ускорителем, у которого длительность нейтронной вспышки частота 15О Гц, и средней интенсивностью источника ней тронов , на пролетной базе L 41 м при счете в один временной канал. Из соотношения ДЕ 4 uVcvAt Mv-r ) Е U где V - скорость нейтрона, связывающе го энергетическое разрешение всей уста новки и вклады в разрешение неонределе ности пролетной базы ЛЬ ширины временного канала анализатора и длительнос ти вспыики ( на полувысоте видно, нс.п 01 что при худшённи рпзрешгиия М(1ЖНО yiv - личить временной каналС(ц ., след(.плтел1 но уменьшить время намерения. . Однако в этом случае увеличится эффект самоэкранирования, что не так стрпшпо, если он хорошо посчита или проморен на этой же установке в специальных измерениях. Отсюда точность измерения ил этой же установке можно повысить до 0,5% при времени измерения 1О ч. Следует иметь в виду что пакет ТВЭЛ предстаиляет гетерогенную среду. Гомонизпцкя, происходящая в результате измерения пропускания, прикопит к занижению количества ядер PU примерно пл 0,2%. Следовательно, нужно ввести поправку на гетерогенность. Поскольку методом времени пролета измеряются пропускания в широком энергетическом интгрв ало, го не трудно оценить количество других изо1опов в пакете ТВЭЛ аналогичным способом, как для Pu . Очевидно этот метод можно применить для определения плутония и других изотопов не только в бь1стрых реакторах, переработчиках и бридерах, но также в тепловых и промежуточ 1ых реакторах. Некоторые рекомендации по реализации этого способа. 1)При сооружении установки следует сделать несколько пролетньсх баз 4-1О. Это повысит производительность установки в соответствующее число раз. Причем целесообразно иметь одну или две базы большей длины в 2-3 раза. 2)Лучше иметь в качестве накопителя информации малую электронно-вычислительную машину. 3)Для перемещения сильно активных пакетов из .хранилища на нейтронный пучок следует использовать автоматические стройства. Лучше непосредственно использовать хранилище на пути нейтронных пучков. 4)Для набора образцов из и других изотопов на этом же спектрометре с реальным энергетическим разрешением следует промерить среднее сечение и коэффициенты блокировки в нужных энергетических точках. С вьюокой очностью можно составить специ 1Л1 нып аблицы, в которых отражена связь .пропусканий и количества ядер изотопов, я по ним уже сразу определить сколько аждого изотопа в пакете. Целесообраз-. о также иметь эталонные пя.кеты с хоошо известным содержанием изотопов ля сравнения пропусканий. ifj :; . 5) Для уменьшения заг):)узки по скорости счета измерительной а1гааратзры, если это будет нужно, можно воспоп1)3оваться таким способом, при котором открытый пучок будет ослабляться стандартным необлученным пакетом с хорош промеренными пропусканиями в нужных энерг€Утически.х точках. 6) В целях сокращения погрешности за счет пренебрежения вкладом от разности появивишхся изотопов СОСКШЖОБ) и выгоревши-х ядер можно подобрать та,кие энергетические участки, которые имеют такое же пропускание Т,, как и 4 на участке энергии исследуемого резонанса. Формула и 3 о б р е т е н и я Способ определения содержания изотопа, например , с резонансным ходом сечения взаимодействия с нейтронами в материале, представляюш.ем смесь нескольких элементов, путем облучения его потоком нейтронов, о т л и ч а юш. и и с я тем, что, с целью повышения точности определения, энергию нейтронов выбирают соответствующей резонансу исследуемого изотопа, не совпадающему с резонансами других элементов в смеси, например энергию нейтронов 22,6эВ.

lilfff ifrf f

ФигЛ гг 23 (35)