СПОСОБ ЗАХОРОНЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ МАТЕРИАЛОВ Российский патент 1998 года по МПК G21F9/24 B09B1/00 

Изобретение относится к экологии, в частности к методам и технике безопасного размещения и последующего устойчивого самопогружения в земную кору до мантийных структур значительной массы радиоактивных материалов, и может быть использовано для освобождения биосферы от излишков радиоактивных материалов, накопившихся в результате развития различных ядерных технологий и энергии.

Известен способ захоронения радиоактивных отходов (РАО), основанный на самозахоронении тепловыделяющих отходов (РАО) путем проплавления ими горных пород при погружении под действием силы тяжести в геологическую среду контейнерами, содержащего РАО (авт. св. СССР N 826875 от 23.04.75).

Предложение носит лишь концептуальный характер и обладает рядом принципиальных недостатков, связанных с технологическими трудностями создания контейнера больших размеров и экологической опасностью самопогружения РАО с дневной поверхности.

Известен также способ захоронения РАО, включающий создание подземной емкости-каверны, соединенной с поверхностью стволом скважины, последовательное накопление в каверне множества капсул, саморазогрев капсул до температуры более 1400^oC, вызывающий размягчение горных пород и опускание конгломерата капсул в вязкую среду расплава (Бялко А.В. Наука и жизнь, 1993, N 2, с. 60). Для устранения опасности емкости заполняют легкоплавким веществом, а капсулы самоперемещаются по стволу скважины порционно-последовательно, проплавляя столб легкоплавкого вещества.

Однако при реализации этого способа заполнение каверны множеством капсул потребует длительного времени; капсулы с остеклованными отходами можно вводить в каверну только через скважину диаметром более 0,6 м, что на порядок увеличивает стоимость бурения и требует создания нового оборудования, так как типовые скважины имеют диаметр забоя менее 0,3 м на глубине 4 - 5 км. Кроме того, формирование конгломерата (ансамбля) капсул с необходимым уровнем тепловыделения требует создания каверн большого объема (600 - 1000 м³), так как тепловыделение единичных капсул с остеклованными РАО незначительно.

Наиболее близким к изобретению является способ захоронения РАО путем формирования на дне скважины погружающегося затем конгломерата капсул с РАО за счет гидростатического давления столба расплавленной серы, заполняющей ствол скважины и каверну (Byalko A., Khavroshkin O. A method of disposal of high luel nuclear wate by deep sin king. RECOD'91-Proceeding, Sendai, p. 486 - 490).

Недостатками этого способа являются следующие:
отсутствуют надежные способы заполнения глубоких скважин большим количеством серы, а разработка уникального оборудования требует значительных расходов, так как является самостоятельной проблемой;
механизм взаимодействия серы в жидком и твердом состоянии с горными породами детально не изучен и не может надежно прогнозироваться с учетом всей гаммы долговременных последствий;
процесс перемещения большой группы контейнеров (девятки тысяч единиц) в среде серы, в также накопление контейнеров в каверне протекает (по определению) в течение десятков лет (30 - 50 лет), что повышает вероятность разрушения ствола скважины и каверны под влиянием горных ударов и др. природных и техногенных катаклизмов;
спекание отдельных контейнеров в расплаве серы в конгломерат (ансамбль) маловероятно вследствие неизбежного образования легкоплавких сульфидов на поверхности стального контейнера, а использование керамических контейнеров дорого и не надежно;
любые случайные отклонения теплового равновесия по трассе перемещения единичных капсул (локальный прорыв грунтовых вод) могут привести к закупорке ствола скважины, загрязнению стартовых горизонтов и другим аварийным ситуациям.

Цель изобретения - сокращение продолжительности операций самозахоронения тепловыделяющих РАО, уменьшение опасности радиоактивного заражения окружающей среды и повышение экономической эффективности всего комплекса операций очищения биосферы от радиоактивных отходов.

Цель достигается тем, что тепловыделяющие материалы, содержащие в капсулах радиоактивные отходы и легкоплавкие составляющие (флюсы), порционно накапливают в полости каверне, заполняя ее послойно, размещая на дне капсулы с флюсом с температурой плавления 700 - 1000^oC и плотностью 1,1,5 - 2,2 т/м³ и количестве 30 - 50% от общего их количества, затем капсулы с радиоактивными отходами и капсулы с термитной смесью, добавляя к ним флюс в количестве 30 - 40%, а оставшимися 5 - 10% покрывают верх каверны.

Термитная смесь содержит стехиометрическую смесь гранул алюминия и высших окислов тяжелых металлов, выбранных из группы железа и (или) хрома и (или) марганца. Флюс может содержать смесь окислов бора, например датолит, в количестве 20 - 40% и материалы из группы криолит, хиолит - остальное. Радиоактивные отходы, термитную смесь раздельно помещают в стальные капсулы (термитная смесь-стехиометрическая смесь гранул алюминия и высших окислов тяжелых металлов, выбранных из группы железа и (или) хрома и (или) марганца, а флюс в алюминиевые капсулы меньшего размера. Давление в полости каверне поддерживают на уровне 1 - 20 атм.

Слой флюса над капсулами в накопительной полости в расплавленном состоянии препятствует выходу летучих по стволу скважины на дневную поверхность и способствует безопасному формированию на дне полости расплава железа, легированного продуктами восстановления окислов РАО. Последующее образование массивного композитного блока с температурой плавления свыше 1800^oC и удельным весом более 7 г/см³ обеспечивает его самопогружение в более легкоплавкие и менее плотных породах, а монолитность блока исключает загрязнение радиоактивными отходами окружающей среды. Плотность флюса, загружаемого в каверну, не должна превышать 2,2 г/см³, иначе капсулы с РАО и термитной смесью не будут погружаться в расплаве шлака. При плотности менее 1,5 г/см³ состав шлака будут определять в основном фториды, следовательно, он будет слишком агрессивным. При температуре плавления шлака более 1000^oC процесс его расплавления будет очень продолжительным, а при температуре ниже 700^oC - шлак будет сильно испаряться. Состав флюса, загружаемого в каверну, имеет очень важное значение: при содержании боридов менее 20% сильно падает температура его плавления, а при содержании боридов выше 40% резко возрастает цена флюса.

Сущность способа поясняется фиг. 1-4.

На фиг. 1 - общая схема способа захоронения РАО. Основные элементы схемы захоронения необсадного участка скважины 2 как продолжения обсадного участка 3, проходящего через водоупорный горизонта (граница) 4. Полость 1 располагают в прочных консолидированных породах 5, лежащих под структурами 6 с активным флюидообменом. На дневную поверхность выходит оголовок кондуктора 8 скважины, причем к оголовку пристыкован приемно-загрузочный блок 9, снабженный системой радиационной защиты. Захоронение радиоактивных отходов в соответствии с предлагаемым способом осуществляют путем порционно-последовательного сброса группы унифицированных гибких контейнеров (ГУК) в ствол скважины, диаметр которого заведомо меньше диаметра ствола скважины. При загрузке каверны слой контейнеров равномерно чередуются.

На фиг. 2 представлена схема размещения ГУК: 10 - сетки с флюсом, затем 11 - флюсы, РАО и термитная смесь, 12 - флюсы.

На фиг. 3 представлены схемы капсул. Капсулы с РАО и термитной смесью 13 имеют толстостенную оболочку из стали, а капсулы с флюсом 15 - тонкостенную алюминиевую оболочку.

На фиг. 4 представлена схема движения сеточных контейнеров с капсулами флюса, РАО, термитной смесью, прикрепленных на тросе 19 через замок. Сеточные контейнеры изготавливают из прочных стальных тросов. Более детально процесс захоронения осуществляют следующим образом: на дно полости загружают до 30 - 50% от общего количества флюса (при его количестве менее 30% будет его малое взаимодействие с окружающей средой, если его количество больше 50%, то требуется больше времени на процесс его расплавления), после чего загружают тепловыделяющие стальные капсулы 10, совместно с капсулами содержащими флюс (30 - 40%), а верхние слои капсул покрывают оставшимся флюсом.

Саморазогрев капсул приводит к расплавлению флюса, в связи с чем ансамбль стальных капсул оказывается под слоем расплава, взаимодействующего с окружающими породами с образованием легкоплавких эвтектик. Дальнейшее повышение температуры системы после ее снижения, вызванного затратами энергии на плавление флюса и прогрев пород приводит к инициированию экзотермической реакции
Fe₂O₃ + 2AlFe + Al₂O₃ + 205 ккал/моль
Количество флюса определяет скорость расплавления оболочек и образования двух несмешивающихся продуктов: железа, легированного продуктами восстановления РАО (Me_xO_y), и глинозема, растворяющегося в расплаве, датолита, криолита и хиолита. Температура тяжелого (7,4 - 7,3 т/м³) расплава железа достигает 2000 - 2200^oC, что превышает температуру плавления гранита (базальта) и приводит к погружению этого расплава в среду вязких горных пород на глубину 10 - 15 м (от дна каверны). Опускание тяжелого расплава имеет место до момента установления теплового равновесия с учетом затрат тепла на плавление и потерь тепла из-за теплоотвода в окружающие породы. Финишной стадией осуществления способа является автономное непрерывное движение тяжелого продукта по достижению им температуры, превышающей 1250 - 1300^oC. Согласно расчетам скорость перемещения тяжелого горячего образования в массиве расплавляемых основных пород достигает 2 - 3 км/год, т.е. в течение 3 - 4 лет тяжелое горячее образование достигает глубины 10 км, что исключает миграцию радионуклидов в биосферу в течение сотен тысяч лет.

Предлагаемый способ иллюстрируется конкретным примером.

В предварительно детально изученном локальном районе с минимальной обводненностью пробуривают и обустраивают типовую скважину с диаметром обсадной колонны 146 мм, причем ствол скважины на глубину 2,5 км укрепляют обсадными колоннами. Далее до глубины 3,5 км ствол проводят в крепких породах, сложенных преимущественно из гранита или базальта, причем вертикальная протяженность последних превышает 5 км.

Ниже забоя скважины выполняют полость с эффективным диаметром 10 м, объемом 520 м³.

На дно каверны в гибких контейнерах из стальной сетки загружают до 50% шлака из криолита и датолита - 100 т, причем контейнеры снабжают дистанционным устройством освобождения от транспортного троса и делают их одноразовыми. В аналогичных контейнерах осуществляют и загрузку капсул с РАО и термитной смесью совместно с алюминиевыми капсулами с флюсом. Благодаря использованию капсул двух размеров достигают более плотной упаковки сферических образований, причем на верхние слои контейнеров с капсулами загружают покрытие в виде флюса (порядка 20 т) в стальных сетках. Загрузка 350 контейнеров продолжается около 100 - 120 ч. Общая масса материалов в каверне составляет 1600 т. На прогрев этой массы до 800^oC с учетом затрат тепла на испарение грунтовых вод, плавление флюса и прогрев окружающих пород требуется порядка 200 - 300 ч на прогрев до 1000^oC. В результате алюмотермической реакции образуется 740 т расплава железа и 670 т глинозема. Развитие экзотермической реакции между алюминием и оксидами тяжелых металлов не менее чем вдвое увеличивает теплосодержание системы, которое достигает в данном конкретном случае 1210 Гкал, а удельное теплосодержание составляет 675 ккал на кг, что согласно многолетней практики алюмотермии обеспечивает разделение жидких продуктов. Оксиды радионуклеидов также восстанавливаются алюминием и растворяются в железе, т.е. имеет место концентрация радиоактивных элементов в основном в расплаве железа, тогда как активность эвтектического расплава системы глинозем-криолит-датолит в первом приближении можно пренебречь.

Расчетная температура расплава железа объемом до 100 м³ (средний эффективный диаметр - 5,7 м) достигает 2240^oC, что обеспечивает этому образованию проплавление трассы в базальте диаметром порядка 6,0 м и опускание на 15 - 18 м ниже каверны, причем трасса заполняется жидкой эвтектикой криолит - датолит - глинозем. В процессе нагрева и расплавления пород из них выделяются газы в количестве 3 - 5 см³/см³. Ожидаемый объем газа 2750 м³, тогда как объем каверны и ствола достигает 610 м³. Часть газов растворяется в эвтектическом расплаве, а часть поглощается пористым сорбентом, который в специальном устройстве размещают в стволе скважины.

Кроме того, после окончания загрузки каверны ствол скважины заглушают, сообщают скважину через отводной байпас с герметичным газосборником, который снабжен фильтрами и поглотителями, исключающими прорыв вредностей в биосферу. Учитывая наличие обсадной колонны и крепких пород в отдельных случаях, в скважине создают повышенное давление до 20 атм нагнетанием воздуха, что резко повышает растворимость газов в расплаве согласно известному закону Сивертса. В связи с изложенным повышение давления в газосборнике незначительно и не может создать аварийной ситуации.

После окончания реакции и опускания расплава железа ствол скважины тампонируют, а трасса движения постепенно затвердевает вследствие теплоотвода в окружающие породы. Расплав железа также затвердевает и в дальнейшем перемещается в твердом состоянии при температуре поверхности 1300 - 1400^oC, что достаточно для проплавления глубинных пород, причем по мере набора глубины под действием горного давления ТГО сжимается и превращается в тело сферической формы, а его температура и температура плавления возрастают.

Преимущества предлагаемого способа заключаются в следующем:
1. Возможность использования типовых скважин малого диаметра для создания подземных каверн в качестве стартового горизонта с целью повышения безопасности перемещения РАО в водоносных горизонтах, связанных с поверхностью.

2. Быстрый (в течение 100 - 300 ч) вывод материалов с общей активностью (по приведенному выше контактному примеру) до 120•10⁸ кюри, что соответствует активности отходов замкнутого ядернотопливного цикла годичной работы АЭС, мощностью 40 ГВт-Э.

3. Отсутствие газовыделения при осуществлении алюмотермических реакций, которые вдвое повышают термическую мощность захоронения и возможность поглощения, сбора газов.

4. Минимизация затрат на осуществление комплекса операций безвозвратного захоронения.

Изобретение относится к методам самозахоронения высокоактивных радионуклидов путем самопогружения капсул с отходами, общая масса которых достигает десятков тонн, а температура и удельный вес превосходят температуру и плотность вмещающих пород. На дне полости-каверны размешают капсулы с легкоплавкой составляющей, поверх которых располагают капсулы с радиоактивными материалами, дополнительно содержащие термитную смесь, вперемешку с капсулами с флюсом. Верх полости-каверны заполняют капсулами с флюсом. Реализация способа обеспечивает сокращение продолжительности операций самозахоронения радиоактивных отходов и уменьшение опасности радиоактивного заражения окружающей среды. 4 з.п.ф-лы, 4 ил.

1. Способ захоронения радиоактивных материалов, включающий размещение радиоактивных материалов в капсулах, порционное накопление их через скважину в полости-каверне, размягчение и плавление горных пород и последующее погружение капсул в вязкой среде под действием силы тяжести, отличающийся тем, что полость-каверну заполняют послойно, размещая на дне капсулы с легкоплавкой составляющей, состоящей из флюса с температурой плавления 1000 - 700^oС и плотностью 1,5 - 2,2 т/м³ в количестве 30 - 50% от общего их количества, затем капсулы с радиоактивными материалами, дополнительно содержащие термитную смесь, вперемешку с капсулами с флюсом в количестве 30 - 40% от общего их количества, а оставшимся флюсом заполняют верх полости-каверны. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что термитная смесь содержит стехиометрическую смесь гранул алюминия и высших окислов тяжелых металлов, выбранных из группы железа, и(или) марганца, и(или) хрома. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве флюса используют материалы, выбранные из группы криолит, хиолит и/или дотолит. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что радиоактивные материалы и термитную смесь помещают в стальные капсулы, а флюс - в алюминиевые капсулы меньшего размера. 5. Способ по п.1, отличающийся тем, что давление в полости-каверне поддерживают на уровне 1 - 20 атм.