СПОСОБ ЗАХОРОНЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ И ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩАЯ КАПСУЛА ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2014 года по МПК G21F9/28 

Группа изобретений относится к технологии захоронения радиоактивных отходов (PAO) атомной энергетики, в частности к методам захоронения в глубинных слоях литосферы долгоживущих радиоактивных изотопов, в том числе изотопов трансурановых элементов, обладающих низким уровнем активности.

В настоящее время известны различные способы захоронения радиоактивных отходов методом самопогружения капсул, заполненных PAO, в глубинные слои литосферы Земли. Согласно разработанным ранее техническим решениям предполагалось захоронение всей совокупности PAO, нарабатываемых в процессе облучения топлива в активной зоне ядерных реакторов. Сущность процесса самозахоронения PAO заключается в использовании интенсивного тепловыделения, сопровождающего радиоактивный распад нуклидов, для расплавления окружающей (вмещающей) геологической породы. Контейнер с капсулами или отдельная капсула с PAO погружается в расплавленную геологическую породу под действием собственного веса и вызывает дальнейшее проплавление геологических пород, расположенных под капсулой. При реализации данного метода возникают технические проблемы, связанные с созданием контейнеров (капсул) больших размеров, которые необходимы для решения одновременно двух задач. Во-первых, в контейнеры (капсулы) необходимо поместить максимально возможное количество PAO, подлежащих захоронению. Во-вторых, контейнеры (капсулы) должны обеспечивать необходимую мощность объемного тепловыделения для эффективного проплавления геологических пород. При этом в процессе проплавления пород должна сохраняться герметичность оболочек капсул. Размер капсул выбирается на основании указанных выше условий.

Известен способ захоронения РАО, описанный в авторском свидетельстве СССР SU 826875 (опубликовано 30.04.1992), согласно которому радионуклиды высокого уровня активности переводят в твердое состояние и помещают во внутренний объем герметичной капсулы. Оболочка капсулы выполняется из тугоплавкого материала с температурой плавления выше 2300°C. За счет тепловыделения PAO на поверхности оболочки капсулы должна обеспечиваться температура в диапазоне от 1900°C до 2100°C. Капсулы погружаются в горную породу, которая должна проплавляться под действием тепловыделения из капсул. Вследствие этого капсулы погружаются в глубинные слои литосферы на глубины до 30 км и больше. Согласно данному способу захоронение PAO производится в подвижной части мантии Земли. Погружение капсул в расплавленной горной породе происходит в случае, если плотность каждой капсулы, заполненной PAO, превышает плотность горных пород, расположенных под капсулой.

Более конкретная форма реализации способа захоронения PAO описана в патенте RU 2115964 (опубликован 20.07.1998). Способ направлен на сокращение продолжительности операций самозахоронения PAO за счет повышения тепловой мощности, выделяемой капсулами. Для этого в состав капсул, заполненных PAO, дополнительно включают термитную смесь. В качестве термитной смеси используют стехиометрическую смесь гранул окислов алюминия и окислов тяжелых металлов, выбранных из группы, включающей железо, марганец и/хром.

При осуществлении известного способа в скважину большого диаметра сбрасывают гибкие сеточные контейнеры, загруженные стальными капсулами, заполненными PAO с термитной смесью, и капсулами с флюсом. При этом капсулы, заполненные флюсом, выполняются с тонкостенной алюминиевой оболочкой. Саморазогрев капсул вследствие тепловыделения PAO приводит к расплавлению флюса. В результате этого стальные тепловыделяющие капсулы с PAO оказываются под слоем расплава, взаимодействующего с горными породами. Дальнейшее повышение температуры конгломерата капсул приводит к инициированию экзотермической реакции между компонентами термитной смеси. При этом за счет суммарного тепловыделения капсул, заполненных PAO с термитной смесью, обеспечивается температура 2000-2200°C. Данный уровень температур превышает температуру плавления базальтовых пород.

Согласно расчетам, проведенным авторами изобретения, скорость перемещения (опускания) в окружающих геологических породах тяжелого горячего расплава, в котором находятся тепловыделяющие капсулы, должна составлять 2÷3 км в год. Однако необходимость использования скважины достаточно большого диаметра для загрузки конгломерата капсул (диаметр скважины должен превышать диаметр сеточного контейнера с капсулами) и сложность изготовления контейнера с капсулами существенно усложняет процесс самозахоронения PAO. Кроме того, ограниченное количество компонентов термитной смеси, помещенных в капсулы, не обеспечивает требуемого тепловыделения в течение длительного периода времени (более одного года).

Наиболее близкими аналогами группы изобретений являются способ захоронения PAO и тепловыделяющая капсула, предназначенная для захоронения PAO, которые раскрыты в патенте RU 2152093 (опубликован 27.06.2000). Способ захоронения PAO в глубинные слои литосферы включает бурение скважины и формирование полости-каверны диаметром до 6 м в пластах каменной соли. Глубина массива каменной соли, в котором осуществляется бурение скважины, выбирается от 1 до 10 км. В полости-каверне создают вязкую среду путем закачивания в нее растворителя каменной соли. Растворитель может содержать поверхностно-активные вещества для интенсификации конвективного теплообмена. После этого полость заполняют капсулами, содержащими PAO высокого и среднего уровня активности.

Метод основан на погружении капсул в расплаве горных пород в результате интенсивного нагрева окружающей среды при радиоактивном распаде нуклидов, находящихся внутри оболочки капсул. Каждая капсула содержит прочную герметичную оболочку, выполненную из тугоплавкого и термостойкого материала. Оболочка капсул выполняется многослойной с коррозионно-стойкими слоями. Капсулы имеют сферическую форму. Внешний диаметр оболочки капсул составляет от 200 до 300 мм. Внутренняя полость капсулы заполняется PAO высокого и среднего уровня активности. Тепловыделение каждой капсулы составляет ~1 Вт, что соответствует активности радионуклидов 150÷200 Ки.

При нахождении тепловыделяющей капсулы в солевом растворе (рассоле) происходит эффективное растворение каменной соли за счет интенсивного нагрева раствора. Погружение тепловыделяющих капсул происходит при выполнении следующих условий: средняя плотность капсулы с заполняющими ее радионуклидами должна превышать плотность горных пород, расположенных под капсулой; температура плавления тугоплавкого материала, из которого выполнена герметичная оболочка капсулы, должна превышать температуру плавления горных пород, расположенных под капсулой. Для обеспечения достаточно высокой скорости погружения градиент температуры между поверхностью капсулы и вязкой средой (раствором каменной соли) необходимо поддерживать в диапазоне от 3°C до 10°C.

Предполагается, что при реализации известного способа захоронения PAO с помощью тепловыделяющих капсул с радионуклидами, обладающими высокой активностью, капсулы могут погружаться с начальной глубины 1÷1,5 км на глубину до 5 км в течение одного года. Однако, несмотря на достаточно высокую прогнозируемую скорость погружения капсул, при осуществлении данного метода невозможно производить безопасное захоронение долгоживущих PAO, обладающих низкой активностью. Такого рода PAO, включая долгоживущие изотопы трансурановых элементов, нарабатываемые в процессе облучения ядерного топлива на атомных электростанциях, относятся к наиболее опасным радиотоксичным нуклидам.

Исходя из условий радиационной безопасности, продолжительность изолированного от окружающей среды хранения долгоживущих радионуклидов, к числу которых относятся изотопы трансурановых элементов (миноров), должна быть не менее десяти тысяч лет. В таблице №1 приведены сведения о периоде полураспада T_1/2 и наработке основных долгоживущих изотопов трансурановых элементов (миноров) в течение одного года при трехгодичном цикле облучения в ядерном реакторе типа ВВЭР-1000 (после выдержки в течение шести месяцев). Следует отметить, что захоронению подлежат все образующиеся долгоживущие изотопы трансурановых элементов, за исключением изотопов плутония.

Таблица №1 Изотопы трансурановых элементов T_1/2, годы Наработка, кг в год ²³⁷Np 2.1·10⁶ 11 ²³⁸Pu 88 3.4 ²³⁹Pu 2,4·10⁴ 147 ²⁴⁰Pu 6,6·10³ 58 ²⁴¹Pu 13 40 ²⁴¹Am 4,6·10² 1.8 ²⁴³Am 8·10³ 3.2 ²⁴⁴Cm 18 1.2 Остальные изотопы - <0.07

К числу долгоживущих радионуклидов, подлежащих захоронению, относятся также следующие долгоживущие продукты деления, образующиеся при облучении ядерного топлива: ¹⁵¹Sm, ⁹⁹Тс, ^121mSn, ⁹³Zr, ¹²⁶Sn, ⁷⁹Se, ¹³⁵Cs, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁹I, ¹⁶⁶Ho, ¹⁰⁸Ag, ¹⁵⁸Tb, ⁹⁴Nb. В таблице №2 приведены сведения о периоде полураспада T_1/2 для перечисленных радионуклидов.

Таблица №2 Радионуклид T_1/2, годы Радионуклид T_1/2, годы ¹⁵¹Sm 90 ¹⁰⁷Pd 6,5·10^{6 99}Tc 2,1·10^{5 129}I 1,6·10^{7 121m}Sn 52 ¹⁶⁶Ho 1,2·10^{3 91}Zr 1,5·10^{6 108}Ag 127 ¹²⁶Sn 10^{5 158}Tb 180 ⁷⁹Se 6,5·10^{4 94}Nb 2·10^{4 135}Cs 2,3·10⁶    

Необходимо отметить, что в известных методах захоронения PAO не учтены вопросы радиационной безопасности, связанные с возможностью разрушения герметичной оболочки капсул (контейнеров), заполненных PAO, вследствие термоупругих деформаций, вызванных неоднородным нагревом тепловыделяющих капсул. При учете данного аспекта безопасности процесса захоронения долгоживущих PAO требуется ограничение размера тепловыделяющих капсул.

Для обеспечения надежного захоронения долгоживущих радионуклидов теоретически применим метод сампогружения капсул, содержащих PAO, в глубинные слои литосферы Земли. Однако, из-за малой активности изотопов трансурановых элементов (миноров), тепловыделение капсулы оказывается недостаточным для проплавления вмещающих геологических пород, в которые погружается капсула. Наибольшей плотностью мощности объемного тепловыделения среди приведенных в таблице №1 изотопов трансурановых элементов обладает изотоп Кюрия: ²⁴⁴Cm. При заполнении всего внутреннего объема сферической капсулы радиусом R_min=10 см данным изотопом максимально достигаемая величина плотности мощности объемного тепловыделения составит лишь 1,2 Вт/см³. Относительная концентрация изотопа ²⁴⁴Cm в общем количестве наработанных изотопов трансурановых элементов составляет лишь 0,07. При достаточно низком уровне тепловыделения нарабатываемых долгоживущих изотопов и ограниченном размере капсулы практически невозможно обеспечить приемлемую скорость погружения тепловыделяющей капсулы в глубинные слои литосферы: на глубину не менее 10 км в течение 8÷10 лет.

Увеличение размеров капсулы также не приводит к желаемому результату, поскольку поверхностная плотность мощности тепловыделения капсулы также оказывается недостаточной для равномерного проплавления вмещающих геологических пород на стационарном режиме погружения тепловыделяющей капсулы в глубинные слои литосферы.

Следует отметить, что эффективная реализация известного способа захоронения PAO обеспечивается только в определенном виде вмещающих пород, а именно - в пластах каменной соли. Для всех описанных выше аналогов характерно решение технической задачи, связанной с увеличением тепловыделения в капсулах, помещаемых в скважину, но предлагаемые средства решения данной задачи достаточно сложны при их реализации. На большой глубине (более 5 км) не представляется возможным контролировать процессы проплавления вмещающих пород при использовании растворителей и термитных смесей, а также прогнозировать поведение всей сложной системы контейнеров и капсул, содержащих радиотоксичные нуклиды.

Изобретение направлено на обеспечение условий для захоронения долгоживущих радионуклидов, в том числе долгоживущих изотопов трансурановых элементов, в глубинных слоях литосферы Земли при высокой скорости погружения капсул, содержащих PAO, во вмещающих геологических породах. Вместе с тем ставится задача по исключению из состава системы захоронения PAO дополнительных технических (химических) средств, таких как термитные смеси и растворители, которые обеспечивают дополнительное тепловыделение для расплавления и растворения вмещающих геологических пород.

Решение перечисленных выше задач позволяет осуществлять с относительно высокой скоростью захоронение всего спектра PAO, накапливающихся в процессе облучения реакторного топлива, включая долгоживущие радионуклиды. Захоронение PAO производится в мантии Земли, где происходит безвозвратное растворение радиотоксиных нуклидов. В целом изобретение направлено на снижение опасности радиоактивного заражения окружающей среды и повышение эффективности очищения биосферы от долгоживущих PAO, включая долгоживущие изотопы трансурановых элементов.

Данные технические результаты достигаются при осуществлении способа захоронения PAO, который заключается в погружении, по меньшей мере, одной тепловыделяющей капсулы с герметичной оболочкой, в полости которой находятся радионуклиды, в скважину, образованную в геологических формациях. В качестве возможных сред для захоронения долгоживущих PAO могут использоваться гранитоидные или базальтовые массивы, а также другие кристаллические породы, туфы, соли и глины.

Для осуществления способа используется капсула, средняя плотность которой с заполняющими ее радионуклидами превышает плотность геологических пород, расположенных под капсулой. Температура плавления тугоплавкого материала, из которого выполнена герметичная оболочка капсулы, должна превышать температуру плавления геологических пород, расположенных под капсулой. В соответствии с предметом изобретения радионуклиды, заполняющие капсулу, представляют собой смесь, которая содержит, по крайней мере, один долгоживущий радионуклид, например изотоп трансурановых элементов, и, по крайней мере, один из следующих высокоактивных изотопов: ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs. Последнее из упомянутых условий предполагает возможность использования смеси высокоактивных изотопов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs. Период полураспада данных изотопов составляет ~30 лет. Энерговыделение при одном акте деления: для изотопа ⁹⁰Sr - 2,82 МэВ, для изотопа ¹³⁷Cs - 1,176 МэВ.

Добавление высокоактивных изотопов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs в смесь PAO, содержащую долгоживущие изотопы, позволяет более чем на порядок увеличить суммарную плотность мощности объемного тепловыделения PAO, находящихся в тепловыделяющей капсуле. Количественный состав смеси радионуклидов выбирают из следующего условия: мощность тепловыделения смеси радионуклидов должна превышать тепловую мощность, необходимую для расплавления геологических пород, расположенных под капсулой.

Дополнительное тепловыделение, с целью оптимизации процесса расплавления геологических пород на начальном участке погружения, может быть достигнуто за счет включения в состав смеси PAO высокоактивного изотопа ⁶⁰Co. Период полураспада данного изотопа не превышает 5 лет, однако энерговыделение при одном акте деления радионуклида составляет ~1,5 МэВ, что соответствует мощности тепловыделения ~1,6·10^-21 Вт/атом.

В качестве долгоживущих изотопов трансурановых элементов могут использоваться, в частности, следующие изотопы: ²³⁷Np, ²⁴¹Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm. Долгоживущий радионуклид может быть также выбран из следующего ряда изотопов: ¹⁵¹Sm, ⁹⁹Tc, ^2lmSn, ⁹³Zr, ¹²⁶Sn, ⁷⁹Se, ¹³⁵Cs, ^l07Pd, ¹²⁹I, ^l66Ho, ¹⁰⁸Ag, ¹⁵⁸Tb, ⁹⁴Nb.

Капсула, в которую помещают подлежащие захоронению PAO, выполняется преимущественно сферической формы. В предпочтительных вариантах выполнения диаметр капсулы не превышает 15 см и составляет ~10 см.

Путем введения в состав низкоактивных радионуклидов дополнительных высокоактивных радионуклидов удовлетворяющих изложенным ниже требованиям, обеспечивается необходимое для проплавления вмещающих геологических пород тепловыделение в течение всего процесса погружения капсулы до входа в мантию Земли. После этого происходит растворение в мантии радионуклидов, заполняющих капсулу. Изменяя содержание в смеси PAO высокоактивных нуклидов можно заранее устанавливать уровень тепловыделения капсулы и, следовательно, скорость перемещения (погружения) капсулы в слоях литосферы. Процесс самопогружения капсул при реализации способа становится легко прогнозируемым при условии наличия информации о виде и характере геологических пород, расположенных вдоль расчетной траектории движения капсулы.

Осуществление способа захоронения PAO связано с выполнением ряда существенных условий. Во-первых, необходимо, чтобы в процессе деления радионуклидов температура поверхности капсулы превосходила температуру плавления окружающей среды, т.е. температуру плавления геологических пород, расположенных под капсулой. Данное условие характеризуется следующим математическим выражением:

$$q{R}^2>3k\Delta T,\left(1\right)$$

где q - плотность мощности объемного тепловыделения внутри капсулы, R - радиус капсулы сферической формы, k - теплопроводность геологической породы, ΔT=Т_пл-Т₀, Т_пл - температура плавления геологической породы, T₀ - начальная (до контакта с тепловыделяющей капсулой) температура геологической породы.

При заданном значении R указанное условие обеспечивается за счет подбора состава смеси радионуклидов в полости оболочки. Увеличение плотности мощности q объемного тепловыделения достигается за счет увеличения содержания в смеси PAO высокоактивных радионуклидов.

Во-вторых, необходимо обеспечить непрерывное погружение капсулы в расплаве геологических пород. Капсула, вытесняя под действием силы тяжести расплав, должна опускаться на дно каверны. Для этого средняя плотность капсулы с заполняющими ее радионуклидами должна превышать плотность геологических пород, расположенных под капсулой. Скорость V погружения капсулы при выполнении условия (1) можно оценить в соответствии со следующим соотношением:

$$V\cong \frac{qR}{H_0},\left(2\right)$$

где H₀=ρ(λ+cΔT) - количество энергии, необходимое для расплавления единицы объема геологической породы, расположенной под капсулой; ρ, λ, c - плотность, удельная теплота плавления и теплоемкость геологической породы, соответственно; R - радиус сферической капсулы.

Одним из существенных условий является условие обеспечения прочности (герметичности) капсулы при погружении ее на заданную глубину до растворения PAO в мантии Земли. Данное условие характеризует требование радиационной безопасности в процессе осуществления способа. Для выполнения указанного требования необходимо, чтобы термоупругие напряжения, возникающие в результате неоднородных термических деформаций в капсуле при ее нагреве в процессе деления радионуклидов, не превосходили величину предела прочности оболочки.

При однородном тепловыделении в объеме капсулы перепад температуры δT между центральной и периферической частью капсулы составляет:

$$\delta T\cong \frac{q{R}^2}{6k_0},\left(3\right)$$

где k₀ - теплопроводность ядра капсулы.

Вследствие неоднородных тепловых граничных условий на поверхности капсулы, при опускании капсулы в расплаве геологических пород, максимальное значение температуры смещается относительно центра капсулы. Данное явление, в свою очередь, приводит к возникновению неоднородного распределения термоупругих растягивающих напряжений в оболочке капсулы. Величина термоупругих напряжений а оценивается в соответствии со следующим соотношением:

$$\sigma \cong \mathrm{0,5}\cdot \alpha \cdot E\cdot \delta T,\left(4\right)$$

где α и E - коэффициент теплового расширения и модуль Юнга материала содержимого капсулы соответственно.

Для обеспечения герметичности капсул в процессе их погружения до требуемой глубины величина напряжений σ не должна превосходить предел прочности оболочки σ_B. Данное условие характеризуется следующим соотношением:

$$q{R}^2\le 6k\delta T_{\max },\left(5\right)$$

где δT_max≅2σ_B/αE.

Другим важным условием для осуществления способа является выбор периода полураспада высокоактивных изотопов, помещаемых в капсулу вместе с долгоживущими изотопами трансурановых элементов. Исходя из того, что капсула с PAO должна опуститься на глубину L для надежной изоляции PAO в глубинных слоях литосферы, период T_1/2 полураспада высокоактивных радионуклидов, обеспечивающих требуемый уровень плотности мощности q объемного тепловыделения в капсуле, должен быть не менее времени t₀ опускания капсулы на глубину L. Данное условие выражается следующим соотношением:

$$T_{1/2}\ge t_0=L/V,\left(6\right)$$

Кроме того, необходимо учитывать дополнительные условия, обеспечивающие возможность осуществления способа. К таким условиям, в частности, относится ограничение продолжительности t₀ процесса захоронения PAO. Данное ограничение связано с обеспечением радиационной безопасности вблизи от скважины, в которую погружаются капсулы. Для обеспечения радиационной безопасности оболочка капсулы должна обладать достаточным запасом коррозионной стойкости в активной среде расплавленных геологических пород.

Из условий радиационной безопасности также следует ограничение размера капсул. Тепловыделяющие капсулы должны иметь небольшой размер, чтобы снизить выбросы радионуклидов в окружающую среду при возможном разрушении оболочки капсулы. Вместе с тем размер капсул должен быть ограничен, принимая во внимание, что создание скважины большого диаметра (более 20 см) связано с дополнительными материальными затратами, а транспортировка тепловыделяющих капсул относительно большого размера к месту захоронения увеличивает риск радиационной опасности. С другой стороны, при слишком малых размерах капсул интенсивность тепловыделения, которая определяется скоростью деления радионуклидов и энергией, выделяемой при одном акте деления, может оказаться недостаточной для расплавления вмещающей геологической породы (см. условие (1)).

Для оценки выполнимости условий (1)÷(6) и дополнительных условий можно принять следующие значения исходных параметров: L=30 км, t₀=30 лет, V_min=1 км/год. Обобщенные условия для выбора высокоактивных изотопов и их содержания в смеси PAO, заполняющих объем капсулы, можно представить в следующем виде:

$$R\le R_{\max }\approx \frac{6\kappa \delta T_{\max }}{H_0{V}_{\min }},\left(7\right)$$

$$q\ge R_{\min }\approx \frac{H_0{V}_{\min }}{R_{\max }},\left(8\right)$$

Соотношения (7) и (8) определяют условия выбора необходимых параметров для захоронения PAO, содержащих долгоживущие изотопы трансурановых элементов, в глубоких слоях литосферы. В результате проведенного анализа было установлено, что указанные выше условия (7) и (8) выполняются при использовании в качестве PAO, подлежащих захоронению, смеси радионуклидов, включающей долгоживущие изотопы трансурановых элементов и, по крайней мере, один из высокоактивных изотопов: ⁹⁰Sr или/и ¹³⁷Cs.

Количественное содержание выбранных высокоактивных изотопов в смеси радионуклидов, заполняющих капсулу, выбирают из следующего условия: мощность объемного тепловыделения смеси радионуклидов должна превышать тепловую мощность, необходимую для расплавления геологических пород, расположенных под капсулой. В частности, количественное содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов, заполняющих капсулу, может выбираться из условия: q_min≥1,2 Вт/см³, где q_min - минимальная плотность мощности объемного тепловыделения смеси радионуклидов в течение 10 лет после погружения капсулы.

Следует отметить, что высокоактивные изотопы, в том числе: ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs и ⁶⁰Co, нарабатываются в процессе облучения ядерного топлива и наряду с долгоживущими радионуклидами являются крайне радиотоксичными компонентами PAO. Вследствие этого используемые высокоактивные изотопы также подлежат надежной изоляции от биосферы. При использовании данного технического решения не требуются дополнительные технические средства для интенсификации тепловыделения вблизи капсулы и растворения вмещающих геологических пород.

Осуществление способа захоронения PAO с достижением перечисленных выше технических результатов обеспечивается с помощью тепловыделяющей капсулы, заполненной PAO, которые подлежат захоронению. Герметичная оболочка капсулы выполняется из тугоплавкого материала (сплава металлов или керамики). Согласно изобретению, в качестве радионуклидов, заполняющих полость оболочки, использована смесь, содержащая, по крайней мере, один долгоживущий радионуклид, например долгоживущий изотоп трансурановых элементов, и, по крайней мере, один из следующих высокоактивных изотопов: ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs.

Тепловыделяющая капсула может включать в свой состав теплопроводящую матрицу, которая размещается в полости герметичной оболочки. Матрица заполняется радионуклидами. Смесь радионуклидов может включать в свой состав, по меньшей мере, один из следующих долгоживущих изотопов трансурановых элементов: ²³⁷Np, ²⁴¹Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm. В качестве долгоживущих радионуклидов могут также использоваться следующие продукты деления ядерного топлива: ¹⁵¹Sm, ⁹⁹Tc, ^121mSn, ⁹³Zr, ¹²⁶Sn, ⁷⁹Se, ¹³⁵Cs, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁹I, ¹⁶⁶Ho, ¹⁰⁸Ag, ¹⁵⁸Tb, ⁹⁴Nb. Смесь радионуклидов может включать в свой состав высокоактивный изотоп ⁶⁰Co.

Теплопроводящая матрица может быть выполнена из пенокорунда. В этом случае массовое содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов составляет не менее 75%. В другом варианте выполнения капсулы теплопроводящая матрица выполняется из пористой нержавеющей стали. Массовое содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов в данном варианте выполнения капсулы составляет не менее 25%.

Тепловыделяющая капсула в предпочтительных вариантах выполнения имеет форму сферы, диаметр которой не превышает 15 см.

Далее группа изобретений поясняется описанием конкретных примеров реализации способа захоронения PAO с помощью тепловыделяющих капсул, предназначенных для осуществления способа. На поясняющем чертеже (фиг.1) схематично изображен разрез тепловыделяющей капсулы.

Сферическая капсула содержит герметичную оболочку 1, выполненную из тугоплавкого сплава вольфрама, температура плавления которого превышает температуру плавления базальтовых пород (1500÷1700 K). В полости оболочки 1 расположена теплопроводящая матрица 2, заполненная смесью радионуклидов. В состав смеси входят долгоживущие низкоактивные радионуклиды, к числу которых относятся следующие изотопы трансурановых элементов: ²³⁷Np, ²⁴¹ Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm. В качестве долгоживущих радионуклидов могут использоваться также следующие продукты деления ядерного топлива: ¹⁵¹Sm, ⁹⁹Tc, ^121mSn, ⁹³Zr, ¹²⁶Sn, ⁷⁹Se, ¹³⁵Cs, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁹I, ¹⁶⁶Ho, ¹⁰⁸Ag, ¹⁵⁸Tb, ⁹⁴Nb.

Смесь радионуклидов содержит также, по меньшей мере, один высокоактивный изотоп: ⁹⁰Sr или ¹³⁷Cs. Данные изотопы обеспечивают высокую плотность мощности объемного тепловыделения в течение времени погружения капсулы в мантию Земли (до 30 лет). Для оптимизации процесса проплавления геологических пород на начальном участке погружения капсулы в состав смеси радионуклидов включается изотоп ⁶⁰Со, обеспечивающий высокий уровень тепловыделения в течение первых пяти лет погружения капсулы.

Средняя плотность капсулы превышает 3 г/см³. Температура на поверхности капсулы составляет не менее 2200 K. Количественный состав смеси радионуклидов выбирают из следующего условия: мощность объемного тепловыделения смеси радионуклидов должна превышать тепловую мощность, необходимую для расплавления геологических пород, расположенных под капсулой.

Тепловыделяющую капсулу помещают в скважину, пробуренную в базальтовых породах, на глубину 1500 м. За счет высокого суммарного уровня тепловыделения в капсуле, обеспечиваемого за счет включения в состав смеси радионуклидов высокоактивных изотопов ⁹⁰Sr и/или ¹³⁷Cs, достигается высокая скорость погружения капсулы во вмещающих геологических породах. Глубина погружения тепловыделяющей капсулы в течение первых десяти лет может составлять более 10 км относительно начального уровня погружения в скважину капсулы.

Пример №1

В качестве теплопроводящей матрицы капсулы использовалась матрица, выполненная из пористой нержавеющей стали. Насыщение матрицы радионуклидами проводилось до плотности 3 г/см³. Для выбранного типа базальтовых пород количество энергии Н₀, которое необходимо для расплавления единицы объема геологической породы, расположенной под капсулой, составляет ~6·10⁹ Дж/м³. Минимальная скорость V_min погружения тепловыделяющей капсулы во вмещающих геологических породах выбирается равной 1 км/год. Допустимая величина максимального перепада температуры δT_max между центральной и периферической частью капсулы выбиралась из условия обеспечения прочности и герметичности капсулы в течение времени погружения на заданную глубину: δT_max=200 K. Расчет проводился при следующих исходных данных: α≅10^-5K^-1, σ_B/E≅10^-3. Теплопроводность системы «сталь-оксиды радионуклидов» составляла 20 Вт/м·K.

Из приведенных выше математических зависимостей (1)÷(8) следует, что при максимальном радиусе сферической капсулы R_max=12 см минимальная плотность мощности объемного тепловыделения q_min смеси радионуклидов в течение 10 лет после погружения капсулы в скважину должна составлять ~1,7 Вт/см³. Данный уровень плотности мощности объемного тепловыделения обеспечивается за счет следующего выбора количественного состава смеси радионуклидов. Общее массовое содержание в смеси PAO долгоживущих изотопов трансурановых элементов: ²³⁷Np, ²⁴¹Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm в пропорции, соответствующей наработке указанных изотопов при облучении ядерного топлива в реакторе, должно составлять 75%. Массовое содержание в смеси PAO высокоактивного изотопа ⁹⁰Sr должно составлять 25%.

Таким образом, при выбранных размере тепловыделяющей капсулы, материале теплопроводящей матрицы и количественном содержании в смеси PAO долгоживущих низкоактивных радионуклидов и высокоактивных радионуклидов скорость погружения тепловыделяющей капсулы в скважине будет не менее 1 км/год. При данной скорости погружении капсулы обеспечивается надежное и безопасное захоронение высокотоксичных PAO в мантии Земли в течении не более 30 лет.

Пример №2

В качестве теплопроводящей матрицы 2 использовалась матрица, выполненная из пенокорунда. Применяя аналогичные исходные данные с учетом выбранного материала матрицы, в результате проведенного расчета установлено, что при максимальном радиусе сферической капсулы R_max=4 см минимальная плотность мощности объемного тепловыделения q_min смеси радионуклидов в течение 10 лет после погружения капсулы в скважину должна составлять: q_min≅5 Вт/см³.

Данный уровень плотности мощности объемного тепловыделения обеспечивается за счет следующего выбора количественного состава смеси радионуклидов: общее массовое содержание в смеси PAO долгоживущих изотопов трансурановых элементов: ²³⁷Np, ²⁴¹Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm в пропорции, соответствующей наработке указанных изотопов при облучении ядерного топлива в реакторе, равно 25%; массовое содержание в смеси PAO высокоактивного изотопа ⁹⁰Sr выбирается равным 75%.

В рассматриваемом примере осуществления изобретения скорость погружения тепловыделяющей капсулы в скважине также составляет не менее 1 км/год. (при выбранном размере тепловыделяющей капсулы, материале теплопроводящей матрицы и количественном содержании в смеси PAO долгоживущих низкоактивных радионуклидов и высокоактивных радионуклидов) При такой скорости погружения и обеспечении требуемых прочностных характеристик капсулы осуществляется надежное и безопасное захоронение высокотоксичных радионуклидов в мантии Земли. Процесс захоронения PAO занимает не более 30 лет.

Проведенные расчеты подтверждают возможность увеличения скорости проплавления вмещающих пород и, соответственно, скорости погружения тепловыделяющей капсулы в литосфере Земли при условии сохранения герметичности капсулы. Следует отметить, что для осуществления способа захоронения долгоживущих PAO не требуется применение дополнительных средств, обеспечивающих расплавление вмещающих пород. Изобретение позволяет проводить захоронение всего спектра PAO, накапливающихся в процессе облучения реакторного топлива, включая долгоживущие радионуклиды. В этом случае снижается опасность радиоактивного заражения окружающей среды и повышается эффективность очищения биосферы от долгоживущих PAO, в том числе от долгоживущих изотопов трансурановых элементов.

Описанный выше пример осуществления изобретения основан на использовании конкретных материалов, из которых выполняется тепловыделяющая капсула, радионуклидов, входящих в состав РАО, которые подлежат захоронению. Однако возможно использование и других материалов, удовлетворяющих существенным условиям, включенным в формулу изобретения. В качестве долгоживущих радионуклидов, подлежащих захоронению, могут использоваться различные радиоактивные изотопы, образующиеся при облучении ядерных топлива и других делящихся материалов. В качестве высокоактивных радионуклидов может применяться смесь изотопов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs.

Изобретение может найти применение для захоронения широкого спектра PAO, образующихся при облучении ядерного топлива и других делящихся материалов в различных устройствах и приборах, в первую очередь в энергетических ядерных реакторах, а также в медицинских приборах и устройствах.

Группа изобретений относится к методам захоронения долгоживущих радионуклидов, в том числе изотопов трансурановых элементов. Заявленный способ включает погружение, по меньшей мере, одной тепловыделяющей капсулы в скважину, образованную в геологических формациях. В полости капсулы с герметичной оболочкой находится теплопроводящая матрица, насыщенная радионуклидами. При этом средняя плотность капсулы с радиоактивными отходами (РАО) превышает плотность геологических пород, расположенных под капсулой. Температура плавления тугоплавкого материала, из которого выполнена герметичная оболочка капсулы, превышает температуру плавления геологических пород, расположенных под капсулой. Количественный состав смеси радионуклидов в полости оболочки выбирают из условия: мощность объемного тепловыделения РАО должна превышать тепловую мощность, необходимую для расплавления геологических пород, расположенных под капсулой. Содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов, заполняющих капсулу, выбирают из условия: q_min≥1,2 Вт/см³, где q_min, - минимальная плотность мощности объемного тепловыделения смеси радионуклидов в течение 10 лет после погружения капсулы. Техническим результатом является обеспечение возможности захоронения с относительно высокой скоростью всего спектра РАО, включая долгоживущие радионуклиды, а также безвозвратное растворение радионуклидов. 2 н. и 18 з.п. ф-лы, 2 табл., 1 ил.

1. Способ захоронения радиоактивных отходов, включающий погружение, по меньшей мере, одной тепловыделяющей капсулы с герметичной оболочкой, в полости которой находятся радионуклиды, в скважину, образованную в геологических формациях, при этом используют капсулу, средняя плотность которой с заполняющими ее радионуклидами превышает плотность геологических пород, расположенных под капсулой, температура плавления тугоплавкого материала, из которого выполнена герметичная оболочка капсулы, превышает температуру плавления геологических пород, расположенных под капсулой, отличающийся тем, что в качестве радионуклидов, заполняющих капсулу, используют смесь, содержащую, по крайней мере, один долгоживущий радионуклид и, по крайней мере, один из следующих высокоактивных изотопов: ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, причем количественный состав смеси радионуклидов выбирают таким, что мощность объемного тепловыделения смеси радионуклидов превышает тепловую мощность, необходимую для расплавления геологических пород, расположенных под капсулой.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что количественное содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов, заполняющих капсулу, выбирают из условия q_min≥1,2 Вт/см³, где q_min - минимальная плотность мощности объемного тепловыделения смеси радионуклидов в течение 10 лет после погружения капсулы в скважину.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве долгоживущего радионуклида используют долгоживущий изотоп трансурановых элементов.

4. Способ по п.3, отличающийся тем, что используют долгоживущий изотоп трансурановых элементов, выбранный из следующего ряда: ²³⁷Np, ²⁴¹Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm.

5. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве долгоживущего радионуклида используют изотоп, выбранный из следующего ряда: ¹⁵¹Sm, ⁹⁹Тс, ^121mSn, ⁹³Zr, ¹²⁶Sn, ⁷⁹Se, ¹³⁵Cs, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁹I, ¹⁶⁶Ho, ¹⁰⁸Ag, ¹⁵⁸Tb, ⁹⁴Nb.

6. Способ по п.1, отличающийся тем, что смесь радионуклидов дополнительно включает в свой состав высокоактивный изотоп ⁶⁰Co.

7. Способ по п.1, отличающийся тем, что используют капсулу с теплопроводящей матрицей, в которую помещают радионуклиды.

8. Способ по п.7, отличающийся тем, что теплопроводяшую матрицу выполняют из пенокорунда, при этом массовое содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов составляет не менее 75%.

9. Способ по п.7, отличающийся тем, что теплопроводящую матрицу выполняют из пористой нержавеющей стали, при этом массовое содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов составляет не менее 25%.

10. Способ по п.1, отличающийся тем, что используют капсулу сферической формы, диаметр которой не превышает 15 см.

11. Способ по п.1, отличающийся тем, что погружение тепловыделяющих капсул производят в скважину, образованную в геологических формациях, включающих, по меньшей мере, один из следующих видов геологических пород: кристаллические породы, туфы, соли, глины.

12. Тепловыделяющая капсула для захоронения радиоактивных отходов, содержащая герметичную оболочку, выполненную из тугоплавкого материала, при этом полость оболочки заполнена радионуклидами, отличающаяся тем, что в качестве радионуклидов, заполняющих полость оболочки, использована смесь, содержащая, по крайней мере, один долгоживущий радионуклид и, по крайней мере, один из следующих высокоактивных изотопов: ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs.

13. Капсула по п.12, отличающаяся тем, что в качестве долгоживущего радионуклида выбран долгоживущий изотоп трансурановых элементов.

14. Капсула по п.13, отличающаяся тем, что долгоживущий изотоп трансурановых элементов выбран из следующего ряда: ²³⁷Np, ²⁴¹Am, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴⁴Cm.

15. Капсула по п.12, отличающаяся тем, что в качестве долгоживущего радионуклида выбран изотоп из следующего ряда: ¹⁵¹Sm, ⁹⁹Тс, ¹²¹mSn, ⁹³Zr, ¹²⁶Sn, ⁷⁹Se, ¹³⁵Cs, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁹I, ¹⁶⁶Ho, ¹⁰⁸Ag, ¹⁵⁸Tb, ⁹⁴Nb.

16. Капсула по п.12, отличающаяся тем, что смесь радионуклидов дополнительно содержит высокоактивный изотоп ⁶⁰Co.

17. Капсула по п.12, отличающаяся тем, что включает в свой состав теплопроводящую матрицу, расположенную в полости герметичной оболочки и заполненную радионуклидами.

18. Капсула по п.17, отличающаяся тем, что теплопроводящая матрица выполнена из пенокорунда, при этом массовое содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов составляет не менее 75%.

19. Капсула по п.17, отличающаяся тем, что теплопроводящая матрица выполнена из пористой нержавеющей стали, при этом массовое содержание высокоактивного изотопа в смеси радионуклидов составляет не менее 25%.

20. Капсула по п.12, отличающаяся тем, что выполнена в форме сферы, диаметр которой не превышает 15 см.