СПОСОБ ИЗМЕРЕНИЯ РАДИАЦИОННОЙ ЭЛЕКТРОПРОВОДНОСТИ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОГО МАТЕРИАЛА Российский патент 2000 года по МПК G01N27/02 

Изобретение относится к области радиационной техники и может быть использовано в различных областях науки и техники для прогнозирования поведения диэлектрика в радиационных полях, для описания динамики накопления радиационного объемного заряда.

Известен способ определения радиационной электропроводности (РЭ) диэлектрических материалов [1] , заключающийся в следующем. Образец из диэлектрика, представляющий собой пленку исследуемого материала с напыленными в вакууме на нее с двух сторон алюминиевыми электродами, размещался между двумя латунными стаканами, которые обеспечивали электрический контакт между электродами и измерительной электрической цепью. Один из стаканов, без дна, использовался как коллиматор, другой же, с дном - в качестве цилиндра Фарадея. В измерительной цепи имелись источник питания и микроамперметры, предназначенные для измерения тока пучка облучающих электронов и тока наведенного электронами в образце. По величине приложенного к образцу напряжения и измеренных микроамперметрами токов можно определить РЭ образца при данной плотности потока электронов. Все эксперименты проводились на воздухе при комнатной температуре. Для устранения нагрева при больших токах пучка электронов образец охлаждается струей холодного воздуха.

Более близким по техническому решению является способ измерения радиационной электропроводности, описанный в [2]. Здесь с целью устранения электрических утечек, измерение радиационно-индуцированного тока в образце осуществлялось в измерительной ячейке, в которой обеспечивался вакуум в диапазоне В качестве образца использовался круг из полимерной пленки диаметром 40 мм с симметрично напыленными серебряными электродами диаметром 32 мм. Контакт с напыленными электродами обеспечивался при помощи стальных вкладышей и самарий-кобальтовых магнитов. Облучение образца осуществлялось пучком электронов 30 - 60 кэВ. Коллимирование пучка электронов обеспечивалось сменными диафрагмами; измерение тока пучка - при помощи цилиндра Фарадея, расположенного за образцом. Радиационно-индуцированный ток определялся по осциллограммам, полученным на осциллографе C1-15. Распределение мощности дозы по глубине полимера исследовали последовательным перемещением контрольного образца с напыленными электродами в пачке аналогичных пленок, но без напыления.

Недостатком известных способов является использование металлических напыленных пленок. Такие пленки можно получить или нагреванием металла в вакууме, с последующим его испарением и осаждением на образец, или его катодным распылением в вакууме. Такое напыление дает малую толщину металлической пленки, вследствие чего затрудняется подключение электродов к измерительному устройству. Для получения пленки достаточной толщины приходится применять многократное испарение или распыление металла. Кроме того, эти методы не всегда являются доступными для рядовой научной лаборатории.

При наличии металлических электродов необходимо учитывать влияние на ток проводимости неодинакового для обоих электродов потока быстрых заряженных частиц, которые выбиваются и задерживаются неравномерно по толщине образца и в металлических электродах. При обучении на ускорителе, например, - это поток облучающих частиц и некоторых вторичных электронов; при γ- облучении - это в основном поток комптоновских электронов; при рентгеновском облучении - фотоэлектроны. Выбивание и торможение заряженных частиц, неравномерное по толщине образца, создают также объемные заряды, ответственные за появление радиационной ЭДС, иногда значительной по величине. Наибольшее проявление асимметрии рассеяния γ- квантов проявляется на границе раздела диэлектрик-металл и в особенности для длинноволновой области (E_γ ≈ 100 кэВ). В этом случае вблизи поверхности раздела в полимере наблюдается (по отношению к равновесным значениям, характерным для объема вдали от границы раздела) резкое увеличение дозы и плотности тока фото- и комптоновских электронов. Для устранения влияния перечисленных эффектов на величину радиационного тока используют различные компенсационные способы.

В интенсивных потоках ядерного излучения испытуемые образцы вследствие поглощения энергии излучения могут подвергаться значительному разогреву. Изменение температуры облучаемого образца может существенно сказаться на значении измеренной РЭ. В этой связи при облучении (при определенной плотности потока излучения) необходимо предусматривать термостатирование образца. Но термостатирование облучаемых образцов в указанных способах измерения РЭ - задача достаточно сложная; в особенности для случая облучения образцов в вакууме.

Распределение радиационной электропроводности по глубине материала в толстых образцах, в несквозных радиационных каналах, образующихся в материале, когда его толщина превышает пробег частиц облучающего пучка (такие задачи возникают с появлением пучков заряженных частиц высоких энергий, с появлением пучков заряженных частиц высоких энергий, с появлением интереса к динамике накопления объемного заряда в диэлектрике при облучении) измеряется также с помощью металлизированной с двух сторон пленки, которая последовательно перемещается в пачке таких же, но не покрытых металлом пленках [2]. Процедура измерения получается неудобной и трудоемкой. Кроме того, этот способ малопригоден для аналогичных измерений в материалах, например, токсичных или взрывоопасных, когда большие их количества использовать нельзя.

Таким образом, описываемые способы достаточно сложны и трудоемки, что делает их мало пригодными для практического применения в условиях обмера массового количества исследуемых диэлектриков и, в частности, обмера диэлектриков с различной степенью опасности для исследователя.

Целью данного изобретения является упрощение способа, расширения номенклатуры обмеряемых диэлектриков.

Это достигается тем, что в известном способе измерения радиационной электропроводности диэлектрического материла, основанном на измерении наведенного тока, возникающего под действием облучения диэлектрического материала, в соответствии с предлагаемым изобретением диэлектрический материал помещают между двумя объемами проводящих жидкостей, параметры которых таковы, чтобы их плотности и эффективные атомные заряды были равны или близки по значению к аналогичным характеристикам диэлектрического материала.

Очевидно, что для создания контакта с диэлектрическим материалом с обеих сторон может использоваться как одна и та же проводящая жидкость, так и две различные, но с указанными параметрами.

Конкретно положительный эффект предлагаемого способа достигается за счет следующих обстоятельств.

Использование для создания контакта проводящей жидкости с указанными параметрами ("тканеэквивалентной" диэлектрическому материалу), помимо легкости создания самого контакта приведет к исчезновению пограничных эффектов, связанных с асимметрией рассеяния вторичных заряженных частиц. Поскольку и образец, и контактирующая жидкость имеют равные (или близкие по значению) объемные электронные плотности и эффективные атомные номера, то это означает, что в одном и том же поле излучения (на границе раздела это условие выполняется) энергия первичных облучающих частиц, преобразованная в энергию вторичных заряженных частиц в расчете на единицу массы и на единицу объема вещества, в обоих случаях будет одинаковой.

Преимущества предлагаемого способа реализуются, так как проводящая жидкость используется не только для создания контакта, но и как среда, в которой осуществляются измерения. В этом случае используется значительное количество проводящей жидкости и поэтому не представляется сложным обеспечить термостатирование образца, прогоняя контактирующую с образцом жидкость через какую-либо термостатированную петлю "на стороне".

С другой стороны, объем жидкости всегда может быть взят таким, чтобы можно было сформировать в нем полностью (при полном поглощении излучения) или частично (при поглощении только интересующей его части) радиационное поле для данного вида излучения. В дозном поле в жидкости по глубине, например, может быть измерено при помощи перемещения образца и последовательных замеров его радиационной электропроводности распределение радиационной электропроводности. Поскольку жидкость "тканеэквивалентна" материалу образца, измеренное в жидкости распределение радиационной электропроводности адекватно в адекватной геометрии облучения распределению радиационной электропроводности в самом материале образца. При этом, количество материала в образце, с помощью которого выполняются такого рода измерения, может быть минимальным. Последнее обстоятельство позволяет относительно безопасно проводить измерения с токсичными и взрывоопасными диэлектриками.

Изобретение иллюстрируется фиг. 1 и 2.

Реализация способа выполнена на установке, схема которой изображена на фиг. 1, где:
1 - пучок ионизированного излучения;
2 - коллиматор;
3 - вакуумная камера;
4 - входное окно вакуумной камеры;
5 - входное окно рабочего объема;
6 - неподвижная камера;
7 - подвижная камера;;
8 - исследуемый образец;
9 - ток;
10 - контактный электрод подвижной камеры;
11 - контактный электрод неподвижной камеры.

Пучок ионизирующего излучения 1 попадает в рабочий объем установки через коллиматор 2 и вакуумную камеру 3. Вакуумная камера предназначена для электрической изоляции рабочего объема от окружающей среды, например, деталей ускорителя, электрическая связь между которыми в отсутствие вакуумной камеры осуществляется по ионизированному воздуху. Входное окно вакуумной камеры 4 и входное окно рабочего объема 5 изготовлялись из алюминиевой фольги толщиной 100 мк. Рабочий объем установки состоит из двух жидкостных камер: неподвижной камеры 6 и подвижной камеры 7. Корпуса камер изготовляются из любого диэлектрического материала. Со стороны входа пучка в торце подвижной камеры монтируется исследуемый образец 8. Монтаж осуществляется таким образом, чтобы при заполнении камер проводящими жидкостями исключить между ними электрический контакт. С целью устранения краевых эффектов применялись образцы, поперечные размеры которых превышали поперечные размеры попадающего в камеру коллимированного пучка. Продольные размеры камер выбирались такими, чтобы в крайнем левом положении подвижной камеры в неподвижной, прошедший в подвижную камеру пучок излучения полностью поглощался в жидкости и не доходил до стенки, а в крайнем правом положении - прошедший пучок полностью поглощался в жидкости неподвижной камеры и не доходил до образца. Такая компоновка камер позволяет осуществлять измерения по всей глубине проникновения пучка в жидкость, вплоть до его полного поглощения. Кроме того, при такой компоновке все термализовавшиеся заряженные частицы (такая ситуация возникает при облучении пучками заряженных частиц) находятся "под контролем" и могут быть использованы (это будет показано ниже) для проведения измерений по проводимости образца. Поступательное (реверсивное) перемещение подвижной камеры в неподвижной осуществляется через шток 9, связанный с соответствующим электромеханическим устройством. Помимо этого, через шток осуществляется прокладка электрического измерительного провода и проходят каналы для подачи или замены жидкости. Для подключения к камерам (к образцу) внешних измерительных цепей предусматриваются контактные электроды с выводами: 10 (контактный электрод подвижной камеры) и 11 (контактный электрод неподвижной камеры). В качестве проводящих жидкостей использовались растворы электролитов. Подбор "тканеэквивалентного" электролита и способ измерения радиационной проводимости определяются видом излучения - заряженные частицы или электромагнитное излучение.

В случае электромагнитного излучения для измерения радиационной проводимости используется общепринятый способ. От внешнего источника питания к испытываемому образцу (через контактные электроды и электролиты обеих камер) подается напряжение. ВО время прохождения излучения в электрической цепи измеряется наведенный ток и напряжение на образце. Радиационная проводимость образца вычисляется по закону Ома. С тем чтобы исключить влияние емкостных и диэлектрических эффектов (в том числе и образца) измерения выполняются на постоянном токе через определенный промежуток времени после подачи напряжения и поступления излучения в камеру. Чтобы исключить значительные ошибки при измерениях сопротивление утечки через изоляцию вольтметра должно превосходить сопротивление радиационного канала в образце не менее, чем на два порядка.

Для примера подбор электролита выполним для образцов, изготовленных из полимеров, материалов, которые в настоящее время находят самое широкое применение в различных отраслях техники как по количеству, так и по разнообразию, и для γ- излучения, энергия которого находится в пределах 0,1 - 3 МэВ. В эту область энергий попадают наиболее интенсивные гамма-линии естественных и искусственных радиоактивных элементов. Поскольку полимерные материалы, как правило, состоят из легких элементов, "тканеэквивалентный" электролит должен также состоять из легких элементов. На практике приготовление таких электролитов не вызывает затруднений.

Известно, что для γ- квантов с энергией 0,1-3 МэВ основным процессом взаимодействия с легкими элементами является комптоновское взаимодействие. В указанной области энергий γ- квантов полностью можно пренебречь фотоэффектом и процессом образования пар.

Так как электронный коэффициент комптоновского поглощения не зависит от материала среды одинаковую удельную мощность поглощенной дозы у поверхности раздела полимер-электролит, а следовательно, и одинаковую плотность вторичных заряженных частиц, в обеих системах можно получить только при одинаковой их плотности.

В самом деле, для вещества, состоящего из легких элементов, выражение для удельной объемной мощности поглощенной энергии (E_γ = 0,1 - 3 МэВ) имеет следующий вид:
P = (Z/A)_эф•N_o•σ_e•ρ•I, (1)
где (Z/A)_эф = p₁(Z₁/A₁) + p₂(Z₂/A₂) + p₃(Z₃/A₃),
p₁, p₂, p₃ - весовые доли элементов, входящих в состав вещества;
Z₁, Z₂, Z₃ - порядковые номера элементов;
A₁, A₂, A₃ - их атомные веса; и где
N₀ - число Авогадро;
σ_e - электронный коэффициент комптоновского поглощения;
ρ - плотность вещества;
I - интенсивность излучения (плотность потока энергии).

Произведение (Z/A)_эфN_oρ - выражает собой объемную электронную плотность материала.

Напишем аналогичные выражения для полимера и электролита и приравняем их правые части:
(Z/A)пэф

•N_o•σ_e•ρ_п•I_п = (Z/A)ээф•N_o•σ_e•ρ_э•I_э, (2)
где индексы "п" и "э" определяют принадлежность величин к полимеру и электролиту, соответственно.

Учитывая, что для сложных веществ, состоящих из легких элементов (Z/A)_эф = const ≈ 0,5 и, что на границе раздела I_п = I_э, равенство (2) выполняется только тогда, когда p_п = p_э.

Таким образом, при p_п = p_э P_п = P_э. При таких условиях рабочая среда (электролит) становится "тканеэквивалентной" по отношению к образцу, а приповерхностные токи в образце, обусловленные асимметрией распределения вторичных заряженных частиц, уменьшаются или исчезают.

Для примера подберем "тканеэквивалентные" электролиты для таких полимеров, как полистирол [-CH₂-C(C₆H₅)H-]_n (ρ = 1,05); полиметилметакрилат [-CH₂-C(CH₃)(COOCH₃)-]_n, (ρ = 1,20); поливинилацетат [-CH₂-CH(OCOCH₃)-]_n (ρ = 1,19) ρ - плотность полимера (г/см³).

Для указанных полимеров подходящими "тканеэквивалентными" электролитами могут выступать (из числа многих других), например, водный раствор азотнокислого аммония, диапазон плотностей которого, в зависимости от концентрации NH₄NO₃ в воде, лежит в пределах 1,0023 - 1,2520 г/см³, или водный раствор азотнокислого кальция с диапазоном плотностей от 1,0137 г/см³ до 1,4230 г/см³.

На созданной установке измерена радиационная проводимость образца из полиметилметакрилата (ПММА), p = 1,2 г/см³, в поле γ- излучения Co⁶⁰ с мощностью дозы 1 Гр/с. В качестве рабочего электролита использовался 44% водный раствор азотнокислого аммония с плотностью 1,2 г/см³. Измеренное значение радиационной проводимости образца ПММА равно 4,5•10^-13 Сим/м.

При облучении образцов потоками заряженных частиц измерение радиационной электропроводности на созданной установке можно осуществлять без внешнего источника питания, а в качестве электродвижущей силы использовать электрический потенциал по отношению к земле, создаваемый в электролите подвижной камеры термализовавшимися частицами. Для проведения измерений формируется две электрические цепи: электролит подвижной камеры - электрод 10 - сопротивление сравнения, R_ср - Земля и электролит подвижной камеры - радиационный канал образца - электролит неподвижной камеры - электрод 11 - Земля. Для измерения токов в обеих цепях имеются микроамперметры. Измерение токов осуществляется, когда в системе устанавливается равновесие:
I_пуч = I_р.к + I_ср, (3)
где I_пуч - ток пучка, проникающего в подвижную камеру;
I_р.к, I_ср - токи в цепях радиационного канала и сравнения, соответственно.

Проводимость радиационного канала можно определить из соотношения:
I_р.к/G_р.к = I_срR_ср, (4)
где G_р.к - проводимость радиационного канала.

Если цепь радиационного канала заблокировать, подвижная камера может использоваться как цилиндр Фарадея.

Подбор электролита. Как и в предыдущем примере подбор электролита выполним для полимерного материала, а в качестве облучающих заряженных частиц рассмотрим протоны с энергией E_р = 2-50 МэВ. В этом диапазоне энергий без большой ошибки можно не учитывать ядерных взаимодействий, не учитывать поправок на эффекты плотности, оболочек атома, изменения эффективного заряда протона (3).

В этой связи выражение для объемной мощности дозы P в облучаемом материале в указанном интервале можно записать в следующем виде:

где (dE/dx)_p - ионизационные потери протона на единицу пути;
F - плотность потока протонов;
e - заряд электрона;
m_e - масса электрона;
V - скорость протона;
f(V) - поправка, зависящая только от энергии протона;
I_эф - эффективный ионизационный потенциал атомов материала.

Из выражения (5) следует, что параметрами среды, от которых зависит объемная доза, обусловленная прохождением протонов, являются электронная плотность материала ρ•N_o(Z/A)_эф и его эффективный ионизационный потенциал I_эф.

Так как I_эф материала зависит только от зарядов входящих в него атомов и их относительного содержания, равные удельные дозы (и объемную и массовую) получат материалы, имеющие равные плотности и эффективные атомные номера.

Таким образом, в пучках протонов (E_p = 2-50 МэВ) "тканеэквивалентным" к полимеру электролит становится тогда, когда выполняется условие: ρ_э = ρ_п и Zээф

= Zпэф.
Такое условие легко выполнить, если электролит также состоит из легких элементов. В этом случае, как уже отмечалось выше, соотношение для легких элементов (Z/A)_эф = const и не требуется поэтому обеспечивать эквивалентность по содержанию отдельных элементов. С другой стороны, эквивалентность по элементам в этом случае не требуется и при подгонке зависящих от Z_эф потенциалов ионизации I_эф ^э и I_эф ^п, так как потенциалы ионизации самих элементов мало отличаются друг от друга, а в высокой точности подгонки I_эф ^э и I_эф ^п нет необходимости, поскольку они входят под знак логарифма.

С учетом сказанного становится очевидным, что в протонном пучке для ПММА, например, в качестве "тканевалентного" электролита, как и в случае γ- облучения, также может использоваться 44%-ный водный раствор NH₄NO₃.

Действительно, как показывают расчеты, ионизационные потери протонов в ПММА ( ρ = 1,20 г/см³) и 44% NH₄NO₃ в H₂O практически не отличаются друг от друга.

Например для
E_p = 10 МэВ (dE/dx)^э = 55,0 (МэВ/см); (dE/dx)^п = 55,1 (МэВ/см);
E_p = 50 МэВ (dE/dx)^э = 14,2 (МэВ/см); (dE/dx)^п = 14,0 (МэВ/см).

Экспериментальная кривая распределения радиационной проводимости образца ПММА в зависимости от его координаты в неподвижной камере, заполненной 44%-ным раствором NH₄NO₃ в H₂O, приведена на фиг. 2. Толщина образца равнялась 0,05 см, плотность - 1,2 г/см³. Облучение проводилось в пучке протонов с E_p = 50 МэВ. Мощность дозы в образце в зависимости от координаты изменялась от 4,1•10² Гр/с до 6,3•10² Гр/с.

Так как используемый электролит "тканеэквивалентен" по отношению к ПММА, распределение радиационной проводимости образца в зависимости от его положения в электролите фактически отображает распределение радиационной проводимости по глубине самого ПММА.

Литература
1. В.Н.Гусынин, Э.Е.Касимовская, В.Л.Тальрозе. Химия высоких энергий. - M.: Атомиздат, 1969, с. 61.

2. А. П. Тютнев, А.В.Ванников, Г.С.Мингалеев, В.С.Саенко. Электрические явления при облучении полимеров. - М.: Энергоатомиздат, 1985, с. 53.

3. В.Б.Бобков, В.П.Демин и др. Радиационная безопасность при космических полетах. - М.: Атомиздат, 1964.

Изобретение относится к области исследования и анализа материалов и может быть использовано для прогнозирования поведения диэлектрика в радиационных полях, для описания динамики накопления радиационного объемного заряда. Способ основан на измерении наведенного тока, возникшего под действием облучения диэлектрического материала. При этом диэлектрический материал помещают между двумя объемами проводящих жидкостей, плотности и эффективные атомные заряды которых равны или близки по значению аналогичным параметрам исследуемого материала. Техническим результатом изобретения является упрощение способа измерения и возможность устранения влияния пограничных эффектов без применения дополнительных компенсационных способов. 2 ил.

Способ измерения радиационной электропроводности диэлектрического материала, основанный на измерении наведенного тока, возникшего под действием облучения диэлектрического материала, отличающийся тем, что диэлектрический материал помещают между двумя объемами проводящих жидкостей, плотности и эффективные атомные заряды которых равны или близки по значению аналогичным параметрам исследуемого диэлектрического материала.