СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ТЕРМОЛЮМИНЕСЦЕНТНОГО ДЕТЕКТОРА ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ НА ОСНОВЕ ФТОРИСТОГО ЛИТИЯ Российский патент 2000 года по МПК G01T1/11 C09K11/61 

Заявляемый способ относится к области измерений ионизирующих излучений. Наиболее эффективно заявляемый способ может быть использован для получения термолюминесцентных детекторов (ТЛД), используемых в термолюминесцентных дозиметрах, предназначенных для определения доз ионизирующих излучений, полученных какими-либо объектами.

Использование ТЛД в термолюминесцентных дозиметрах основано на том, что после его облучения каким-либо ионизирующим излучением, ТЛД нагревают в линейном режиме с постоянной скоростью нагрева в диапазоне от 0,05 до 50^o/c, измеряют интенсивность термолюминесцентного высвечивания нагреваемого ТЛД, строят кривую зависимости интенсивности термолюминесцентного высвечивания от температуры нагрева (КТВ) и определяют дозу облучения как пропорциональную площади, ограниченной выстроенной кривой [1], а также время между моментом облучения и моментом снятия показаний с ТЛД [2]. Определение вышеуказанного времени особенно важно в случаях использования ТЛД на основе фтористого лития при индивидуальном дозиметрическом контроле (постольку поскольку эффективный атомный номер материала ТЛД на основе фтористого лития, равный 8,2, наиболее близок к эффективному атомному номеру мягкой биологической ткани, равному 7,2, то ТЛД на основе фтористого лития наилучшим образом подходит для индивидуального дозиметрического контроля по сравнению с ТЛД на основе окиси алюминия, фторида кальция или сульфата кальция).

Интенсивность термолюминесцентного высвечивания ТЛД при его нагреве равна отклику ТЛД на единицу полученной им дозы. Изменение (со временем) интенсивности термолюминесцентного высвечивания ТЛД характеризуется федингом (потерей запасенной дозиметрической информации после прекращения облучения ТЛД за счет активационной и/или туннельной делокализации носителей заряда) [3], причем скорости фединга при различных температурах нагрева для одного и того же ТЛД могут быть различны.

Так как скорость фединга у ТЛД на основе фтористого лития в областях повышенных температур ниже, чем аналогичная скорость фединга в низкотемпературных областях, то высокотемпературное термолюминесцентное высвечивание ТЛД на основе фтористого лития используют для определения полученной дозы ионизирующего излучения, а низкотемпературное - для определения времени, прошедшего с момента облучения до момента снятия показаний с облученного ТЛД.

Известен способ получения ТЛД на основе фтористого лития [4], включающий смешение в воде фтористого лития с активаторами (фтористой медью и хлористым магнием) и сенсибилизатором (силикатом аммония), сушку полученной смеси при 80^oC в течение 4 часов, выдержку высушенной смеси при 1050^oC в течение 30 минут в атмосфере азота, ее охлаждение в течение 30 минут до 400^oC, измельчение полученного термолюминесцентного фосфора, выделение фракции с дисперсностью 80-150 меш, ее охлаждение до комнатной температуры и облучение γ-излучением от источника Co⁶⁰. После вышеуказанных операций полученный ТЛД (LiF:Mg,Cu,Si) готов к использованию в термолюминесцентных дозиметрах.

Недостатком известного способа является то, что полученный ТЛД обладает пониженной чувствительностью [5] к измеряемому ионизирующему излучению и пониженной интенсивностью термолюминесцентного высвечивания в низкотемпературной области, характеризуемой пиком КТВ с максимумом при 120^oC, что не позволяет использовать известный ТЛД для определения времени, прошедшего с момента облучения до момента снятия показаний с облученного ТЛД.

Известен способ получения ТЛД на основе фтористого лития [4], включающий смешение в воде фтористого лития с активаторами (фтористой медью и хлористым магнием) и сенсибилизатором (борной кислотой), сушку полученной смеси при 80^oC в течение 4 часов, выдержку высушенной смеси при 1050^oC в течение 30 минут в атмосфере азота, ее охлаждение в течение 30 минут до 400^oC, измельчение полученного термолюминесцентного фосфора, выделение фракции с дисперсностью 80-150 меш, ее охлаждение до комнатной температуры и облучение γ-излучением от источника Co⁶⁰. После вышеуказанных операций полученный ТЛД (LiF:Mg,Cu,B) готов к использованию в термолюминесцентных дозиметрах.

Недостатком известного способа является то, что полученный ТЛД обладает пониженной чувствительностью [5] к измеряемому ионизирующему излучению и повышенной скоростью фединга во всех областях нагрева облученного ТЛД.

Наиболее близким аналогом к заявляемому способу является способ получения ТЛД на основе фтористого лития [4], включающий смешение в воде фтористого лития с активаторами (фтористой медью и хлористым магнием) и сенсибилизатором (фосфатом аммония), сушку полученной смеси при 80^oC в течение 4 часов, выдержку высушенной смеси при 1050^oC в течение 30 минут в атмосфере азота, ее охлаждение в течение 30 минут до 400^oC, измельчение полученного термолюминесцентного фосфора, выделение фракции с дисперсностью 80-150 меш, ее охлаждение до комнатной температуры, облучение γ-излучением от источника Со⁶⁰ и отжиг при 250^oC в течение 10 минут.

КТВ для облученного ионизирующим излучением вышеуказанного ТЛД характеризуется тремя пиками: низкотемпературным с максимумом 120^oC и двумя высокотемпературными с максимумами при 170^oC и 210^oC. Термолюминесцентное высвечивание, характеризуемое обоими высокотемпературными пиками КТВ, обладает более высокой интенсивностью в течение довольно продолжительного времени (скорость фединга составляет менее 1% в год) по сравнению с интенсивностью термолюминесцентного высвечивания, характеризуемой низкотемпературным пиком КТВ, которая незначительна и деградирует до фонового значения в течение непродолжительного времени (за не более чем 4 часа при температуре 16 -24^oC).

Полученный известным способом ТЛД:
- не позволяет точно определить время, прошедшее с момента облучения до момента снятия показаний с облученного ТЛД, вследствие быстрой деградации интенсивности термолюминесцентного высвечивания, характеризуемого низкотемпературным пиком КТВ, до ее фонового значения;
- не позволяет измерять малые дозы ионизирующего излучения, вследствие невысокой в этом случае интенсивности термолюминесцентного высвечивания ТЛД, характеризуемого обоими высокотемпературными пиками КТВ, т.е. вследствие пониженной чувствительности известного ТЛД к малым дозам ионизирующего излучения.

Недостатком известного способа является низкое качество получаемого в результате его реализации ТЛД, вследствие:
- пониженной интенсивности его термолюминесцентного высвечивания, характеризуемого низкотемпературным пиком КТВ;
- пониженной интенсивности его термолюминесцентного высвечивания, характеризуемого двумя высокотемпературными пиками КТВ в случае облучения ТЛД малыми дозами ионизирующего излучения.

Преимуществом заявляемого способа является повышение качества получаемого ТЛД за счет повышения у него по сравнению с ТЛД наиболее близкого аналога:
- интенсивности термолюминесцентного высвечивания, характеризуемой низкотемпературным пиком КТВ;
- интенсивности термолюминесцентного высвечивания, характеризуемого обоими высокотемпературными пиками КТВ в случае облучения ТЛД малыми дозами ионизирующего излучения.

Указанные преимущества достигаются за счет того, что заявляемый способ получения ТЛД на основе фтористого лития включает смешение в воде фтористого лития с активаторами (фтористой медью и хлористым магнием) и сенсибилизатором (фосфатом аммония), сушку полученной смеси при 80^oC в течение 4 часов, выдержку высушенной смеси при 1050 - 1200^oC в течение 30 минут в атмосфере азота, ее охлаждение в течение 30 минут до 400^oC, измельчение полученного термолюминесцентного фосфора, выделение фракции с дисперсностью 80-150 меш, ее охлаждение до комнатной температуры, облучение γ-излучением от источника Со⁶⁰, отжиг при 250^oC в течение 10 минут, вновь охлаждение до комнатной температуры и повторный отжиг при 150-300^oC в течение 0,5-3 часа.

Отличительными признаками заявляемого способа являются температура выдержки высушенной смеси, находящаяся в интервале температур с нижним пределом, большим 1050^oC и верхним пределом 1200^oC, а также операции повторного охлаждения до комнатной температуры и повторного отжига измельченного и отожженного при 250^oC термолюминесцентного фосфора LiF:(Mg,Cu,P) при 150-300^oC в течение 0,5-3 часа.

В результате реализации вышеуказанных операций КТВ полученного ТЛД после его облучения ионизирующим излучением также характеризуется тремя пиками: низкотемпературным с максимумом при 120^oC и двумя высокотемпературными с максимумами при 170^oC и 210^oC, причем интенсивность термолюминесцентного высвечивания, характеризуемая двумя высокотемпературными пиками КТВ, также стабильна в течение продолжительного времени (скорость фединга составляет менее 1% в год). Однако в отличие от наиболее близкого аналога у ТЛД, полученного согласно заявляемому способу, интенсивность термолюминесцентного высвечивания, характеризуемого низкотемпературным пиком КТВ, выше, чем у ТЛД наиболее близкого аналога, что подтверждается тем, что время деградации интенсивности указанного термолюминесцентного высвечивания составляет в среднем 44 - 56 суток при температуре 16 - 24^oC. Кроме того, интенсивность термолюминесцентного высвечивания, характеризуемая высокотемпературными пиками КТВ, у получаемого согласно заявляемому способу ТЛД при его облучении малыми дозами ионизирующего излучения в среднем в 5-6 раз выше, чем аналогичная интенсивность термолюминесцентного высвечивания у ТЛД наиболее близкого аналога.

В случае, если температура выдержки смеси будет меньше 1050^oC или больше 1200^oC, температура повторного отжига термолюминесцентного фосфора меньше 150^oC или больше 300^oC, а время повторного отжига меньше 0,5 или больше 3 часов, то получение ТЛД с вышеуказанными свойствами будет невозможно.

Заявляемый способ реализуют следующим образом.

Фтористый литий смешивают в воде с 0,01-0,1 мольн.% фтористой меди, 0,05-0,40 мольн. % хлористого магния и 0,005-10,01 мольн.% фосфата аммония. Полученную смесь обезвоживают при 80^oC в течение 4 часов, после чего ее выдерживают в платиновом тигле при 1100^oC в течение 30 минут в атмосфере азота. Расплав охлаждают в течение 30 минут до 400^oC. Синтезированный термолюминесцентный фосфор LiF:(Mg,Cu,P) измельчают в шаровой мельнице, на сите выделяют фракцию со степенью дисперсности 115 меш, охлаждают ее до комнатной температуры и облучают γ-излучением от источника Co⁶⁰ дозой 165 рад. После облучения термолюминесцентный фосфор слоем толщиной 2 - 4 мм размещают на молибденовой подложке и отжигают при 250^oC в течение 10 минут, после чего охлаждают до комнатной температуры и затем в аналогичных условиях отжигают при 225^oC в течение 1,5 часов.

В результате испытаний было установлено, что полученный указанным образом ТЛД обладает всеми вышеуказанными преимуществами по сравнению ТЛД, получаемым способом наиболее близкого аналога.

ЛИТЕРАТУРА
1. Т. Nakajima, Y. Murayama, Т. Matsuzawa, "Preparation and Dosimetris Propertis of a Highly Sensitive LiF Thermoluminescent Dosimeter", Health Physics. Vol. 36 (January), p. 80, Pergamon Press Ltd., 1979. Printed in Great Britain.

2. Z. Spurny, "Simultaneous estimation of exposure and time elapsed since exposure using multipeaked thermoluminescent phosphors", Health Physics Pergamon Press, Vol. 21, hh. 755-761, 1971.

3. В. К. Власов, Н.А.Карпов, В.В.Карезин, О.В.Кирюхин, А.Е.Рудаковский, "Радиолюминесцентные кристаллофосфоры - детекторы ионизирующих излучений", Вестник Московского университета, сер.2, Химия, 1994, т.35, N 6, с. 537-541.

4. Т. Nakajima, Y. Murayama, Т. Matsuzawa, "Preparation and Dosimetris Propertis of a Highly Sensitive LiF Thermoluminescent Dosimeter", Health Physics. Vol. 36 (January), pp. 79 - 80, Pergamon Press Ltd., 1979. Printed in Great Britain.

5. Т. Nakajima, Y. Murayama, T. Matsuzawa, "Preparation and Dosimetris Propertis of a Highly Sensitive LiF Thermoluminescent Dosimeter", Health Physics. Vol. 36 (January), p. 81, Pergamon Press Ltd., 1979. Printed in Great Britain.

Использование: изобретение относится к области измерений ядерного излучения и предназначено для измерения величин ионизирующих излучений при индивидуальной дозиметрии. Сущность изобретения: способ включает смешение в воде фтористого лития с фтористой медью, хлористым магнием и фосфатом аммония, сушку полученной смеси при 80°С в течение 4 ч, выдержку высушенной смеси при 1050-1200°С в течение 30 мин в атмосфере азота, ее охлаждение в течение 30 мин до 400°С, измельчение полученного термолюминесцентного фосфора, выделение фракции с дисперсностью 80-150 меш, ее охлаждение до комнатной температуры, облучение γ- излучением от источника Co⁶⁰, отжиг при 250°С в течение 10 мин, вновь охлаждение до комнатной температуры и повторный отжиг при 150-300°C в течение 0,5-3 ч. Технический результат: повышение интенсивности термолюминесцентного высвечивания у получаемого термолюминесцентного детектора.

Способ получения термолюминесцентного детектора ионизирующих излучений на основе фтористого лития, включающий смешение в воде фтористого лития с фтористой медью, хлористым магнием и фосфатом аммония, сушку полученной смеси при 80^oC в течение 4 ч, выдержку высушенной смеси при 1050^oC в течение 30 мин в атмосфере азота, охлаждение смеси в течение 30 мин до 400^oC, измельчение полученного термолюминесцентного фосфора, выделение из измельченного термолюминесцентного фосфора фракции со степенью дисперсности 80 - 150 меш, ее охлаждение до комнатной температуры, дальнейшее облучение гамма-излучением от источника Co⁶⁰ и отжиг при 250^oC в течение 10 мин, отличающийся тем, что выдержку высушенной смеси в течение 30 мин в атмосфере азота осуществляют при температуре, находящейся в интервале с нижним пределом, большим 1050^oC, и верхним пределом, равным 1200^oC, а после отжига при 250^oC в течение 10 мин фракцию термолюминесцентного фосфора вновь охлаждают до комнатной температуры и дополнительно отжигают при 150 - 300^oC в течение 0,5 - 3 ч.