УСТРОЙСТВО РЕГИСТРАЦИИ НАВЕДЕННОЙ АКТИВНОСТИ Российский патент 2001 года по МПК G01N23/221 G01T1/202 G01T3/00 

Предлагаемое изобретение относится к области ядерно-физических методов анализа элементного состава, а именно к инструментальному активационному анализу, и может быть использовано, например, при массовом анализе геологических материалов на содержание делящихся элементов.

Известны устройства регистрации запаздывающих нейтронов деления [1], конструктивно выполненные в виде цилиндрического замедлительного блока, по центральной оси которого вмонтирован терминал пневмотранспортной системы с узлом фиксации транспортного контейнера с активированной пробой исследуемого материала, окруженный свинцовым экраном, и радиально расположенными вокруг счетчиками медленных нейтронов.

Определение концентраций делящихся веществ с помощью подобных устройств производится путем измерения активности запаздывающих нейтронов проб исследуемого материала, предварительно облученных в потоке нейтронов. Число зарегистрированных запаздывающих нейтронов пропорционально концентрации делящихся элементов в анализируемых пробах.

Аналогом предлагаемого изобретения может служить устройство, описанное в работе [2]. Оно выполнено в двух вариантах. Первый предназначен для анализа на содержание делящихся элементов проб водных растворов и имеет полиэтиленовый цилиндрический замедлитель с вставленными в него в два концентрических кольца вокруг экранированного свинцовым экраном фиксатора пневмотранспортного канала двадцатью нейтронными счетчиками с ³He-наполнением. Второй - для анализа геологических проб и отличается от первого числом ³Не-счетчиков (12) и несколько большей толщиной свинцового экрана.

Недостатками этих устройств при использовании для определения содержания делящихся элементов по регистрации запаздывающих нейтронов являются
- существенная потеря полезной информации и связанные с этим снижение чувствительности и производительности анализа;
- значительная γ-активность исследуемой пробы и, следовательно, необходимость дополнительных мер безопасности при проектировании физической и биологической защиты;
- недостаточная правильность анализа при определении малых концентраций делящихся элементов.

Перечисленные недостатки обусловлены необходимостью выдержки пробы после облучения в реакторе (обычно в течение 20 с) для устранения мешающего вклада запаздывающих нейтронов радионуклида ¹⁷N, образующегося по реакции ¹⁷O(n, p)¹⁷N и имеющего период полураспада 4,15 с. Таким образом, регистрируются в основном запаздывающие нейтроны групп, которым соответствуют периоды полураспада порядка 22 с и около 1 мин, которые являются не самыми представительными из шести групп, описывающих динамику активности запаздывающих нейтронов делящихся элементов. (Каждая группа имеет свой выход запаздывающих нейтронов: наибольшие выходы имеют группы с периодами полураспада от 2 до 22 с). Следовательно, при выдержке в 20 с после облучения пробы в реакторе будут регистрироваться запаздывающие нейтроны группы с периодом около 1 мин и частично группы с периодом полураспада около 22 с, а основная часть аналитической информации теряется. Для частичного восполнения этих потерь увеличивают длительность облучения пробы в реакторе до 60 с (иногда и более), что однако мало компенсирует снижение чувствительности анализа, но значительно удлиняет процедуру анализа. Кроме того, длительное облучение приводит к значительной γ-активности пробы, в основном обусловленной (для геологических образцов) γ-излучением радионуклида ²⁸Al:²⁷Al(n,γ)²⁸Al, σ = 232 мбарн, Т = 2,3 мин. E_γ= 1,78 МэВ. Отсюда необходимость увеличения толщины физической защиты - свинцового экрана вокруг позиции измерения с исследуемой пробой и дополнительной биологической защиты. Вдобавок, выдержка пробы в течение 20 с после облучения не полностью устраняет вклад запаздывающих нейтронов N, что может сказаться на правильности определения малых концентраций делящихся элементов.

Наиболее близким техническим решением, в котором устранены недостатки аналога, является регистрирующее устройство для исследования материалов нейтронным облучением, описанное в работе [3].

Устройство содержит источник нейтронов, детекторы нейтронов и γ-излучения, замедлитель, защитные экраны и транспортную ленту для подачи исследуемого материала. При этом замедлитель использован для термализации нейтронов источника и расположен между источником и исследуемым материалом; защитные экраны предназначены для защиты детекторов от прямого нейтронного и сопутствующего γ-излучения источника нейтронов. Детектор нейтронов регистрирует нейтроны, рассеянные на ядрах водорода, содержащихся в исследуемом материале, детектор γ-излучения - γ-активность исследуемого материала, наведенную термализованными нейтронами источника.

Подобное устройство позволяет проводить анализ на содержание, например, урана следующим образом: облучают в потоке нейтронов пробу с известным содержанием кислорода, не содержащую делящихся элементов, измеряют одновременно, без выдержки, количества импульсов N_nk и N_γк соответственно от запаздывающих нейтронов ¹⁷N и γ-квантов ¹⁶N, образующихся по реакциям ¹⁷O(n,p)¹⁷N и ¹⁶O(n, p)¹⁶N и ¹⁸O(n,t)¹⁶N соответственно, и определяют поправочный коэффициент

затем в том же потоке нейтронов облучают кислородсодержащую пробу с известным содержанием урана m_y, измеряют одновременно и без выдержки количества импульсов N_ny и N_γy соответственно от запаздывающих нейтронов урана и ¹⁷N и γ-квантов ¹⁶N и определяют калибровочный коэффициент

после чего в том же потоке нейтронов облучают исследуемую пробу с известной массой М, измеряют одновременно и без выдержки N_n и N_γ соответственно количества импульсов от запаздывающих нейтронов урана и ¹⁷N и γ-квантов ¹⁶N и концентрацию урана определяют как

Оптимальный режим анализа при этом - по 20 с на облучение и измерение, время выдержки - время транспортирования пробы с позиции облучения на позицию измерения, определяемое техническими возможностями пневмотранспортной системы.

Недостатками этого устройства являются малая эффективность регистрации нейтронов и γ-квантов из-за неоптимизированной геометрии размещения детекторов нейтронов и γ-излучения, отсутствие конкретной позиции измерения для исследуемых проб.

Технический результат, который может быть получен при осуществлении данного изобретения, заключается в повышении эффективности регистрации нейтронов и избирательности при детектировании γ-излучения. Указанный технический результат достигается за счет того, что устройство регистрации наведенной активности представляет собой замедлительный блок, содержащий детекторы нейтронов и γ-излучения и концевую часть трубопровода пневмотранспортной системы с фиксатором транспортного контейнера для исследуемых и эталонных проб, отличающееся тем, что для повышения эффективности регистрации нейтронов и избирательности при детектировании γ-излучения используются счетчики медленных нейтронов с твердым борным покрытием и сцинтилляционный детектор на основе кристалла большого объема, при этом счетчики нейтронов располагаются вокруг концевой части трубопровода, детектор γ-излучения располагается вдоль перпендикуляра к центральной оси замедлительного блока, восстановленного из геометрического центра транспортного контейнера, таким образом, чтобы не нарушались условия замедления нейтронов, и для снижения нагрузки на спектрометрический тракт экранируются от интенсивного фона γ-излучения измеряемой пробы защитным экраном из материала с большим Z и от фона замедлившихся нейтронов листовым кадмием.

Указанная совокупность существенных признаков необходима и достаточна для достижения указанного технического результата, полученного при использовании изобретения.

Предлагаемое устройство (см. фиг. 1) - замедлительный блок 1, вставленный в физическую защиту из полиэтиленового борированного воска (между защитой и блоком проложен листовой кадмий толщиной 1 мм), по центральной оси блока проходит концевая часть 2 трубопровода пневмотранспортной системы с узлом фиксации 3 транспортного контейнера (позиция измерения), окруженная двойным кольцом счетчиков 4 по 10 штук в каждом кольце, располагающихся параллельно центральной оси замедлительного блока нейтронов. Сцинтилляционный блок детектирования γ-излучения 5 на основе кристалла NaI(Tl) 100х100 мм 6 располагается против позиции измерения - его осевая линия перпендикулярна центральной оси замедлительного блока - на расстоянии 180 мм от поверхности концевой части трубопровода так, что он практически не влияет на условия замедления и регистрации нейтронов и в то же время обеспечивает необходимую эффективность регистрации γ-квантов радионуклида ¹⁶N. Сцинтиблок окружен свинцовой защитой. Рабочая торцевая поверхность сцинтилляционного кристалла для снижения нагрузки на фотоэлектронный умножитель и γ-спектрометрический тракт экранирована слоем свинца 7. Эффективность регистрации нейтронов с помощью этого устройства около 6%.

Использование предлагаемого устройства целесообразно при измерении нейтронной и γ-активности проб геологических материалов с аномально высокими концентрациями алюминия. При этом активность исследуемой пробы после облучения в реакторе за счет, главным образом, радионуклида ²⁸Al[²⁷Al(n,γ)²⁸Al] может достигать 10 кюри и более.

В этом случае использование в устройстве регистрации счетчиков с ³He-наполнением нецелесообразно, поскольку при очень высокой активности исследуемой пробы толщина защитного экрана между счетчиками и исследуемой пробой может оказаться недостаточной. (Как известно [4], ³He-счетчики при мощности экспозиционной дозы сопутствующего γ-излучения ≥ 5 Р/ч непредсказуемо изменяют свои характеристики, что ведет к искажению аналитической информации).

В то же время нейтронные счетчики с твердым борным покрытием, хотя и имеют в 5-6 раз меньшую эффективности регистрации нейтронов, чем ³He-счетчики, надежно работают в γ-полях с мощностью дозы до 1000 Р/ч [5].

Кроме того, как показали эксперименты, с помощью предлагаемого устройства с хорошими аналитическими характеристиками можно проводить измерения кларковых и закларковых содержаний урана в диапазоне (10^-4 - 10^-6) мас.%, что отвечает требованиям многих прикладных задач геофизики, геохимии и ряда других направлений исследований.

Заявляемое устройство было апробировано на установке активационного анализа "АНИС", смонтированной на исследовательском ядерном реакторе ИРТ-Т в г. Томске.

В состав установки входят: пневмотранспортная система на основе элементов АРС-28Е, устройство управления и регистрации, заявляемое устройство - блок регистрации запаздывающих нейтронов и γ-квантов (БРЗНГ), содержащее 20 счетчиков СНМ-11 и сцинтиблок с кристаллом NaI(Tl) 100х100 мм, соединенный со спектрометрическим трактом, работающим в счетном режиме. Для проверки предлагаемого устройства использовались пробы, содержащие 10^-4% урана и 40-45% кислорода. После взвешивания пробы были помещены в полиэтиленовые транспортные контейнеры. Данные для вычисления поправочного и калибровочного коэффициентов с использованием эталонных проб, аналитическая информация о содержании урана в исследуемых пробах были получены при следующем временном режиме анализа: время облучения в реакторе - 20 с, время транспортирования в БРЗНГ - 4 с, время измерения - 20 с. Чувствительность определения составила 630 имп/мкг урана, погрешность при этом не превысила 3%.

Использование прототипа при анализе на содержание делящихся элементов по регистрации запаздывающих нейтронов деления с поправкой на содержание кислорода имеет определенные трудности: концевую часть трубопровода пневмотранспортного устройства с узлом фиксации проб необходимо разместить в месте расположения источника нейтронов либо в месте локализации исследуемого материала. В обоих случаях условия регистрации нейтронов и γ-излучения не являются оптимальными и, следовательно, не обеспечивают необходимой эффективности регистрации. Это связано с невозможностью реализовать термализацию запаздывающих нейтронов, излучаемых исследуемой пробой, из-за геометрии размещения замедлителя и защитного экрана. Что касается регистрации γ-излучения, то в первом случае относительное расположение исследуемой пробы, защитного экрана и γ-детектора не соответствует поставленной задаче, во втором - не обеспечивается защита γ-детектора от интенсивного γ-излучения облученной в реакторе пробы вне регистрируемой области энергий γ-излучения. Итак, использование заявляемого устройства регистрации наведенной активности для анализа на содержание делящихся элементов позволяет существенно повысить чувствительность определения по сравнению с прототипом.

Таким образом, приведенные признаки заявляемого устройства в своем конструктивно-функциональном единстве позволяют обеспечить указанный технический эффект.

Анализ патентной и научно-технической литературы, содержащей описания технических решений в рассматриваемой и смежной областях техники, позволяет сделать вывод, что предложенное техническое решение является новым и для специалистов явным образом не следует из уровня техники, имеет изобретательский уровень, промышленно осуществимо и применимо в указанной области, т.е. соответствует критериям изобретения.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. S. Amiel. Analytical Application of Delayed Neutron Emission on Fissionable Elements. Anal. Chem. 1962. V. 34. P. 1683-1692.

2. S.J. Balestrini, J.P. Balagna and H.O. Menlove. The Specialized Delayed Neutron Detector Designs for Assays of Fissionable Elements in Water and Sediment Samples. Nucl. Instr. Methods. 1976. V. 136. P. 521-526.

3. JP 56-37502. 01.09.81. G 01 N 23/221 (сб. ТОККЕ КОХО).

4. Бовин В. П. и др. Влияние дестабилизирующих факторов на определение концентрации борной кислоты. Вопросы атомной науки и техники. Сер. Радиационная техника. Вып. 19. Москва. Атомиздат. 1980. С. 149-152.

5. Толченов Ю.М., Чайковский В.Г. Коронные счетчики медленных нейтронов. Ядерно-физическая, дозиметрическая и радиометрическая аппаратура. Госатомиздат. Москва - 1962.

Изобретение относится к инструментальному активационному анализу. Устройство представляет собой замедлительный блок, содержащий детекторы нейтронов и γ-квантов, защитные экраны и пневмотранспортную систему с фиксатором транспортного контейнера для исследуемых и эталонных проб. Технический результат - повышение эффективности регистрации нейтронов и избирательности при детектировании γ-излучения. 1 ил.

Устройство регистрации наведенной активности, содержащее детекторы нейтронов и γ-излучения, замедлительный блок и защитные экраны, отличающееся тем, что замедлительный блок содержит детекторы нейтронов и γ-излучения и концевую часть трубопровода пневмотранспортной системы с фиксатором транспортного контейнера для исследуемых и эталонных проб, детекторы нейтронов расположены вокруг концевой части трубопровода, а детектор γ-излучения размещен в боковой части замедлительного блока напротив фиксатора транспортного контейнера для исследуемых и эталонных проб и защищен от фона нейтронов и γ-излучения защитными экранами.