СПОСОБ И СИСТЕМА КОНТРОЛЯ ОБОГАЩЕНИЯ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА Российский патент 2002 года по МПК G21C17/06 G01N23/00 

Изобретение относится к технике анализа материалов путем определения их физических свойств и предназначено для использования в технологии производства ядерных материалов для оперативного технологического контроля процесса обогащения гексафторида урана в изотопно-разделительном производстве.

Под обогащением урана принято понимать либо атомную, либо массовую концентрацию изотопа ²³⁵U в смеси изотопов урана, выраженную в процентах /1, с. 131-133/.

Для контроля обогащения гексафторида урана в изотопно-разделительном производстве известен метод масс-спектрометрии, где он применяется в качестве рутинного (серийного) и эталонного анализов. Суть метода заключается в получении потоков ионов анализируемых элементов и разделении их в магнитном поле анализатора по массам. Концентрация атомов или молекул в пробе пропорциональна ионному току приемника ионов масс-спектрометра:
l_i= α•C_i, (1)
где l_i - регистрируемый ток i-го компонента смеси, А; С_i - концентрация i-го компонента смеси; α- градуировочный коэффициент. Метод включает пробоотбор анализируемой изотопной смеси, ее пробоподготовку, ввод пробы в источник ионов масс-спектрометра, собственно регистрацию ионов в измерительной камере масс-спектрометра, обработку результатов измерений с выдачей результата /2, с. 14-15/. Результаты измерений представляют собой текущее значение обогащения гексафторида урана в фиксированный момент времени. Погрешность измерений изотопного состава урана колеблется от десятых до тысячных долей процента и зависит от серийности анализа. Поскольку все операции на свое исполнение требуют определенного времени, общее время анализа составляет от десятков минут до нескольких часов и растет с повышением точности анализа. По этой причине масс-спектрометрический метод измерения не применим для экспресс-контроля обогащения в изотопно-разделительном производстве. В последнем случае предпочтительны радиационные методы контроля, основанные на измерении фотонного спектра (рентгеновское- и гамма-излучение), присущего анализируемым изотопам урана /3-5/.

Наиболее близким техническим решением к заявляемому является мониторинг обогащения гексафторида урана в потоке на основе приборов неразрушающего контроля /1, с. 158: прототип/. Концентрацию (или число атомов) ²³⁵U определяют путем измерения характеристического γ-излучения, присущего данному изотопу (как правило, по основному аналитическому пику (185.7 КэВ) γ-спектра, сопровождающего естественный α-распад ²³⁵U), а общее количество (или концентрацию) урана - по рентгеновской флюоресценции атомов урана при подсветке газового потока UF₆ γ-излучением от внешнего источника (например, предлагается использовать γ-излучение с энергией 59,54 КэВ изотопа ²⁴¹Am /6, с. 70, табл.3.1/). Приборы, регистрирующие гамма-и рентгеновское излучения, градуируют в единицах содержания определяемых элементов по результатам измерений эталонных образцов. Отношение двух концентраций дает обогащение
ε = N_U235/N_Uобщ= C_U235/C_Uобщ= (b•l_γ)/(q•l_ρ), (2)
где N_U235, N_Uобщ, С_U235, С_Uобщ - соответственно, число атомов и массовая концентрации изотопа ²³⁵U и общего урана; l_γ, l_p - скорость счета детектора основной аналитической линии спектра гамма- и рентгеновского излучений, соответственно, с^-1; b, q - градуировочные коэффициенты, соответственно, гамма- и рентгенканалов измерительной системы.

Система контроля обогащения UF₆ включает две измерительные камеры, в которые осуществляют напуск гексафторида урана. В измерительных камерах установлены соответствующие детекторы основных аналитических пиков спектров гамма- и рентгеновского излучений. Камера регистрации рентгеновского излучения, кроме того, оснащена источником подсвечивающего γ -излучения. Сигналы от детекторов гамма- и рентгенканалов после преобразования поступают на вход блока сбора, управления и обработки информации, где происходит их преобразование в соответствии с формулой (2). На информационном выходе системы контроля получают результат, представляющий собой усредненное во временном интервале значение обогащения гексафторида урана.

Указанные способ и система контроля обогащения UF₆ имеют существенные недостатки в части использования в качестве подсвечивающего источника изотопа ²⁴¹Am (период полураспада 432,2 года). Во-первых, энергетический спектр фотонов γ-излучения ²⁴¹Am не превышает 60 КэВ. В этом случае регистрация элементов с атомными весами более 90 а.е.м. идет по L-серии характеристического рентгеновского флюоресцентного излучения: линии Lα₁ и Lβ₁ спектра, имеющие, соответственно, энергию фотонов 13,612 и 17,217 КэВ. Известно, что интенсивность линий L-серии примерно в 10 раз ниже интенсивности Kα₁ линии в спектре рентгеновского флюоресцентного излучения. Последняя является атомной константой конкретного химического элемента.

Другим недостатком использования ²⁴¹Аm в качестве источника γ -излучения является его "реакторное" происхождение, поскольку "реакторные" нуклиды имеют в своем спектре примесные γ -линии, энергия которых может достигать нескольких Мегаэлектрон-вольт. Жесткие γ -кванты, практические не участвуя в возбуждении рентгеновского излучения определяемых элементов, легко проходят через используемые в рентгенофлюоресцентном анализе сравнительно тонкие экраны и попадают в детектор. В результате возникает фон, снижающий контрастность аналитических линий. Все это приводит к снижению чувствительности и точности измерения.

В последнее время в качестве источника подсвечивающего γ -излучения в практике контроля обогащения урана нашел применение изотоп ⁷⁵Se (период полураспада Т_1/2= 119,77 суток) с энергетическим диапазоном γ -спектра в области более 260 КэВ /7, с.24/. ⁷⁵Se относится к так называемым "циклотронным" источникам, которым свойственна более высокая удельная активность и спектральная "чистота", чем реакторным. Источники на основе ⁷⁵Se позволяют регистрировать ₉₂U по наиболее интенсивной и высокоэнергетической Kα₁-линии (98,428 КэВ) рентгеновского спектра.

Сравнительно небольшой период полураспада не является серьезным препятствием при анализе, поскольку уменьшение активности источника во времени довольно просто учитывается корректировкой соответствующего градуировочного коэффициента по данным контрольных измерений эталонным методом.

Временной интервал и погрешность измерения изотопного состава обратно пропорциональны средней скорости счета детекторов гамма- и рентгенканалов. Кроме того, скорость счета детектора в рентгенканале зависит от интенсивности γ -источника. Практика показывает, что для измерения с относительной погрешностью 0,2% необходимый интервал времени счета должен составлять не менее 5 часов. Однако результаты измерений с относительной погрешностью ±1% можно получить за 15-20 минут, что вполне приемлемо для серийного анализа.

Недостатками способа и системы контроля обогащения гексафторида урана по регистрации рентгеновского излучения с подсветкой от ⁷⁵Se являются высокая стоимость самого источника и необходимость периодической его замены (в среднем через 6 месяцев). Сложен и сам метод определения содержания элементов рентгеновским флюоресцентным анализом /6, с. 151/.

Предлагаемое изобретение направлено на решение задачи упрощения и удешевления, как способа, так и системы контроля обогащения гексафторида урана с одновременным сокращением временного интервала измерения.

Для решения этой задачи в способе контроля обогащения гексафторида урана в газовой фазе, включающем измерение скорости счета детектора гамма-излучения изотопа ²³⁵U, дополнительно измеряют температуру и давление газовой фазы, а обогащение гексафторида урана рассчитывают по формуле:
ε = α•l_γ•T_г/p_г, (3)
где α - градуировочный коэффициент, определяемый при настройке прибора,
l_γ - скорость счета детектора гамма-излучения, с^-1;
Т_г, - абсолютная температура газовой фазы, К;
P_г - абсолютное давление газовой фазы, Па.

При этом измерение скорости счета детектора гамма-излучения изотопа ²³⁵U, температуры и давления газовой фазы проводят при напуске гексафторида урана в измерительную камеру. Скорость счета детектора определяют как абсолютную разницу между скоростями счета детектора гамма-излучения в измерительной камере до и после напуска гексафторида урана. Кроме того, температуру газовой фазы определяют по температуре стенки измерительной камеры. Причем, все измерения осуществляют во временном интервале, а для расчета используют их усредненные значения.

Решение поставленной задачи обеспечивает система контроля обогащения гексафторида урана изотопом ²³⁵U, содержащая измерительную камеру с установленным в ней детектором гамма-излучения изотопа ²³⁵U, счетчик электрических импульсов с адаптером гамма-канала, внутреннюю интерфейсную магистраль информационного обмена, подсоединенную к блоку сбора, управления и обработки информации, выход которого является выходным каналом информационного обмена системы контроля. В систему контроля дополнительно введены таймер и логический ключ, а измерительная камера снабжена датчиками температуры и давления, выходы которых через адаптеры информационного обмена и внутреннюю интерфейсную магистраль подсоединены к блоку сбора, управления и обработки информации, при этом выход адаптера гамма-канала подключен к входу логического ключа, выход которого является входом счетчика электрических импульсов, выход таймера соединен с входом логического ключа, а вход - по внутренней интерфейсной магистрали подсоединен к блоку сбора, управления и обработки информации.

Достижение поставленной задачи обеспечивается, прежде всего, тем, что поведение гексафторида урана в газовой фазе подчиняется законам идеального газа, а содержание легких примесей (компонентов атмосферного воздуха, фторида водорода) в технологическом потоке гексафторида урана при обогащении пренебрежимо мало (много меньше 1 мол.%). В этом случае для газовой фазы измерительной камеры справедливо уравнение:
р_г•V_изм=n•V_изм•k•T_г=n_UF6•k•T_г, (5)
где р_г - абсолютное давление в измерительной камере, Па; V_изм - объем измерительной камеры, м³; n - концентрация молекул гексафторида урана в единице объема, 1/м³; k - постоянная Больцмана: Т_г - абсолютная температура гексафторида урана в измерительной камере, К; n_UF6 - число молекул гексафторида урана в объеме измерительной камеры. Тогда общее число атомов урана в измеряемом объеме
N_Uобщ=n_UF6=(V_изм/k)•(р_г/T_г) (6)
Объединяя (2) и (6), получаем (3).

После определения градуировочного коэффициента α, путем проведения параллельных измерений методом масс-спектрометрии, формула (3) позволяет однозначно рассчитать обогащение гексафторида урана по данным регистрации основной аналитической линии в спектре γ -излучения изотопа ²³⁵U и измерения температуры и давления газовой фазы в измерительной камере. Поскольку величина l_γ представляет собой усредненную во временном интервале скорость счета детектора, то входящие в (3) значения температуры и давления определяются аналогично как величины, усредненные во временном интервале. С другой стороны, температура и давление UF₆ в измерительной камере за время проведения единичного измерения (не более 10-15 минут) практически не изменяются, то замена усредненных значений Т_г и р_г, на их текущие средние величины во временном интервале при измерении не ведет к какой-либо ошибке в определении величины обогащения.

Для достижения адекватной погрешности формула (3) требует в раз меньше времени измерения, чем формула (2), так как из трех измеряемых в ней параметров только l_γ требует временного накопления информации. Наличие единственного измерительного канала предполагает определение одного градуировочного коэффициента, что также уменьшает погрешность в расчете величины обогащения по формуле (3).

Известно /1, с.81/, что гексафторид урана химически активное соединение и имеет большую энергию активации адсорбции. Перед началом работы с новой измерительной камерой проводят ее пассивацию. В результате стенки камеры покрываются пленкой UF₆. Чтобы избежать связанную с этим погрешность измерений, из общей скорости счета детектора вычитают поправку, связанную с γ -излучением от сорбированного гексафторида урана. В этом случае формула (3) принимает вид:
ε = α•(l_γ-l_γcm)•T_г/p_г, (7)
где l_γcm - скорость счета детектора основной аналитической линии спектра γ -излучения без напуска гексафторида урана в измерительную камеру, с^-1'.

Измерительная камера может быть установлена как на технологической линии обогатительного каскада, так и выполнена в виде автономного устройства. Последний случай более предпочтителен. Температура гексафторида урана при отборе и напуске в измерительную камеру выравнивается с температурой окружающей среды технологического помещения, величину которой в производстве обогащенного урана регламентируют и стараются поддерживать постоянной. Поэтому разница температуры гексафторида урана и стенки измерительной камеры практически незначительна, что позволяет определять температуру газовой фазы по температуре стенки камеры с достаточной для контроля точностью.

На фиг. 1 представлена блок-схема системы контроля обогащения гексафторида урана; на фиг.2 - временная диаграмма концентрации изотопа ²³⁵U в гексафториде урана в отборном каскаде изотопно-разделительного завода.

Система содержит измерительную камеру 1, детектор γ -излучения 2, датчики температуры 3 и давления 4, адаптер γ -канала 5, логический ключ 6, счетчик импульсов 7, таймер 8, адаптеры 9 и 10, внутреннюю интерфейсную магистраль информационного обмена 11, блок сбора, управления и обработки информации 12, соединенный по внешней интерфейсной сети 13 с локальной вычислительной сетью управления каскадом 14.

Напуск UF₆ в измерительную камеру 1 осуществляется из технологической линии обогатительного каскада, подлежащего контролю на обогащение. Внутри камеры 1 установлены сцинтилляционный детектор Nal (TI) (150х20) с фотоэлектронным умножителем ФЭУ-49 и анализатором γ -спектра с автоподстройкой на энергию 185,7 КэВ основного аналитического пика γ -излучения изотопа ²³⁵U, и датчики температуры 3 и давления 4. В качестве датчика температуры использован платиновый термометр сопротивлений, в качестве датчика давления - цифровой микроманометр МЦ-2. Сигнал с анализатора детектора через адаптер γ -канала 5 и логический ключ 6, поступает на счетчик импульсов 7, где производится подсчет импульсов в течение заданного временного интервала. Величина последнего (10 - 16 минут) задается блоком сбора, управления и обработки информации 12 занесением данных в таймер 8. Причем временной интервал заносится в таймер с разбивкой на отрезки 10-100 секунд. В этом же временном интервале с разбивкой на 10-100 секунд в блоке 12 идет накопление информации о температуре и давлении в измерительной камере, куда сигнал от датчиков 3 и 4 передается через адаптеры 9 и 10, соответственно, по внутренней интерфейсной магистрали 11. По окончании каждого 10-100 секундного отрезка времени по сигналу с таймера 8 логический ключ 6 прерывает информационную линию γ -канала (на несколько микросекунд), и блок 12 по магистрали 11 передается информация о количестве импульсов, подсчитанных счетчиком 7 за предшествующий временной интервал (10-16 минут). По этому же сигналу от таймера 7 в блоке 12 программно вычисляются усредненные во временном интервале Т_г, и р_г, и производится дальнейшая обработка информации - расчет усредненной скорости счета детектора и вычисление выражения (7) - с последующей передачей ее по внешней интерфейсной сети 13 в локальную вычислительную сеть управления обогатительным каскадом 14. На информационном выходе блока 12 каждые 10-100 секунд получают сигнал об изменении усредненной во временном интервале величины обогащения гексафторида урана в конкретной технологической линии обогатительного каскада (см. фиг.2).

Приведенное в качестве примера на фиг.2 регистрируемое изменение обогащения гексафторида урана в отборном каскаде относится к периоду перехода с обогащения 3,8% на обогащение 4,5% (сплошная линия). Здесь же нанесены результаты масс-спектрометрического измерения обогащения UF₆ (точки с маркерами величины обогащения), которые передаются в блок сбора, управления и обработки информации с интервалом в два часа. Расхождения с результатами эталонного метода составляют не более 1% абсолютной величины обогащения, что вполне достаточно для контроля технологического процесса. Причем в период перехода измерение обогащения UF₆ эталонным методом не проводится, поскольку данные измерений устаревают быстрее временного периода сбора и обработки информации.

Использование описанных выше способа и система контроля обогащения гексафторида урана позволит значительно повысить автоматизацию и централизованное управление изотопно-обогатительным каскадом за счет оперативного реагирования на аварийные отклонения в концентрации изотопа ²³⁵U, сократить время переходов и наработку некондиционного продукта при изменении требуемого обогащения UF₆. При этом управление каскадом достигается за счет простых средств аналитического контроля.

Источники информации
1. Справочник по ядерной энерготехнологии: Пер. с англ./ Ф. Ран и др.; Под ред. В.А. Легасова. - М.: Энергоатомиздат, 1989. - 752с.

2. Сысоев А.А. и др. Изотопная масс-спектрометрия /Под общей редакцией А.А. Сысоева. -М.: Энергоатомиздат, 1993.-288с.

3. Патент 2153910 Франция, МКИ⁶ С 01 N 23/00, 1973 г.

4. Заявка 2138129 Великобритания, МКИ⁶ С 01 N 23/00, 1984 г.

5. Способ контроля обогащения урана в порошках UO₂: Патент 2100856 Россия, МКИ⁶ G 21 С 17/06; Опубл. 27.12.97, Бюл. 36.

6. Жуковский А. Н. и др. Высокочувствительный рентгенофлюоресцентный анализ с полупроводниковыми детекторами. - М.: Энергоатомиздат, 1991. - 160с.

7. Карелин Е.А. Современное состояние и перспективы производства радионуклидной продукции в ГНЦ РФ НИИАР. - Конверсия в машиностроении, 3 (40), 2000, с. 21-26.

Изобретение относится к технике анализа материалов путем определения их физических свойств и предназначено для использования в технологии производства ядерных материалов для оперативного технологического контроля процесса обогащения гексафторида урана в изотопно-разделительном производстве. Сущность изобретения: экспресс-контроль обогащения гексафторида урана в газовой фазе осуществляют путем измерения скорости счета детектора гамма-излучения изотопа ²³⁵U с одновременным измерением температуры и давления газовой фазы при напуске гексафторида урана в измерительную камеру. Обогащение гексафторида урана рассчитывают по формуле ε = α•I_γ•T_г/p_г, где α - градуировочный коэффициент, определяемый при настройке прибора; I_γ - скорость счета детектора гамма-излучения, с^-1; Т_г - абсолютная температура газовой фазы, К; p_г - абсолютное давление газовой фазы, Па. Скорость счета детектора определяют как абсолютную разницу между скоростями счета детектора гамма-излучения в измерительной камере до и после напуска гексафторида урана. Кроме того, температуру газовой фазы определяют по температуре стенки измерительной камеры. Все измерения осуществляют во временном интервале, а для расчета используют их усредненные значения. Система контроля обогащения гексафторида урана содержит измерительную камеру с установленным в ней детектором гамма-излучения изотопа ²³⁵U, счетчик электрических импульсов с адаптером гамма-канала, внутреннюю интерфейсную магистраль информационного обмена, подсоединенную к блоку сбора, управления и обработки информации, выход которого является выходным каналом информационного обмена системы контроля. В систему контроля дополнительно введены таймер и логический ключ, а измерительная камера снабжена датчиками температуры и давления, выходы которых через адаптеры информационного обмена и внутреннюю интерфейсную магистраль подсоединены к блоку сбора, управления и обработки информации. Выход адаптера гамма-канала подключен к входу логического ключа, выход которого является входом счетчика электрических импульсов. Выход таймера соединен с входом логического ключа, а вход по внутренней интерфейсной магистрали подсоединен к блоку сбора, управления и обработки информации. Технический результат заключается в упрощении и удешевлении контроля обогащения гексафторида урана с одновременным сокращением временного интервала измерения. Кроме того, использование изобретения позволит значительно повысить автоматизацию и централизованное управление изотопно-обогатительным каскадом за счет оперативного реагирования на аварийные отклонения в концентрации изотопа ²³⁵U, сократит время переходов и наработку некондиционного продукта при изменении требуемого обогащения UF₆. При этом управление каскадом достигается за счет простых средств аналитического контроля. 2 с. и 4 з.п. ф-лы, 2 ил.

1. Способ контроля обогащения гексафторида урана в газовой фазе, включающий измерение скорости счета детектора гамма-излучения изотопа ²³⁵U, отличающийся тем, что дополнительно измеряют температуру и давление газовой фазы, а обогащение гексафторида урана рассчитывают по формуле
ε = α•I_γ•T_г/p_г,
где α - градуировочный коэффициент, определяемый при настройке прибора;
I_γ - скорость счета детектора гамма-излучения, с^-1;
Т_г - абсолютная температура газовой фазы, К;
p_г - абсолютное давление газовой фазы, Па. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что измерение скорости счета детектора гамма-излучения изотопа ²³⁵U, температуры и давления газовой фазы проводят при напуске гексафторида урана в измерительную камеру. 3. Способ по п. 2, отличающийся тем, что скорость счета детектора определяют как абсолютную разницу между скоростями счета детектора гамма-излучения в измерительной камере до и после напуска гексафторида урана. 4. Способ по п. 1 или 2, отличающийся тем, что температуру газовой фазы определяют по температуре стенки измерительной камеры. 5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что все измерения осуществляют во временном интервале, а для расчета используют их усредненные значения. 6. Система контроля обогащения гексафторида урана в газовой фазе, содержащая измерительную камеру с установленным в ней детектором гамма-излучения изотопа ²³⁵U, счетчик электрических импульсов с адаптером гамма-канала, внутреннюю интерфейсную магистраль информационного обмена, подсоединенную к блоку сбора, управления и обработки информации, выход которого является выходным каналом информационного обмена системы контроля, отличающийся тем, что в нее дополнительно введены таймер и логический ключ, а измерительная камера снабжена датчиками температуры и давления, выходы которых через адаптеры информационного обмена и внутреннюю интерфейсную магистраль подсоединены к блоку сбора, управления и обработки информации, при этом выход адаптера гамма-канала подключен к входу логического ключа, выход которого является входом счетчика электрических импульсов, выход таймера соединен с входом логического ключа, а вход по внутренней интерфейсной магистрали подсоединен к блоку сбора, управления и обработки информации.