Изобретение относится к ядерному топливному циклу, к технологии изотопного восстановления регенерированного урана и может быть использовано при производстве низкообогащенного урана (НОУ) для топлива атомных станций.
Ядерное топливо для АЭС производят путем обогащения гексафторида урана на разделительных каскадах обогатительных заводов. Современные обогатительные заводы используют для обогащения урана каскады газовых центрифуг. Под термином «каскад» подразумевается внешняя схема построения взаимосвязанных разделительных элементов (одна центрифуга или группа газовых центрифуг, в свою очередь, объединенных в каскадные схемы), в которую подается обрабатываемое сырье (питание) и из которой выводятся получаемые продукты (потоки отбора и отвала). В качестве питания на каскад может поступать гексафторид, содержащий природный уран с концентрацией 235U 0,711%, или обедненный уран - отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией U (0,1÷0,4)%, или слегка обогащенный (а возможно, и обедненный) уран - регенерат облученного урана, прошедший переработку и очистку на радиохимическом заводе.
Под термином «концентрация» подразумевается массовая доля того или иного изотопа урана именно в смеси изотопов урана.
Сырьевой урановый регенерат загрязнен вредными четными изотопами 232U, 234U, 236U, это приводит к повышенному содержанию вредных изотопов в получаемом из такого сырья НОУ (см. таблицу 1 примера 1).
Изотопы 232U, 234U, 236U - источники повышенного радиоактивного излучения, изотоп 236U повышает паразитный захват нейтронов в ядерном реакторе.
Из регенерированного урана получают НОУ с заданными заказчиком концентрациями изотопа 235U и четных изотопов урана, которые соответствуют требованиям стандартов, технических условий и спецификаций на НОУ, т.е. осуществляют изотопное восстановление регенерированного урана.
Известен способ изотопного восстановления регенерированного урана (Патент RU №2282904, G21C 19/42, B01D 59/20, опубл. 27.08.2006). В известном способе, включающем разделение изотопной смеси сырьевого уранового регенерата в газоцентрифужном изотопно-разделительном каскаде и смешение выделенной изотопной смеси с ураном-разбавителем, содержание изотопа 235U в регенерированном уране повышают до (2,0÷5,0) мас.% при понижении абсолютной и (или) относительной концентрации четных изотопов урана. Разделение изотопной смеси ведут в двойном каскаде, обогащают сырьевой урановый регенерат по делящемуся изотопу 235U в первом ординарном каскаде до содержания более 90,0 мас.%, во втором ординарном каскаде производят очистку изотопной смеси от 232U и 234U, а в качестве изотопной смеси на смешение с ураном-разбавителем направляют поток отвала (тяжелую фракцию) второго каскада, обогащенный по изотопу 235U.
Недостатками способа являются использование высоких, более 90 мас.%, степеней обогащения, потери работы разделения на получение разбавителя при смешении.
Известен способ изотопного восстановления регенерированного урана по патенту RU №2242812, G21C 19/42, B01D 159/20, опубл. 20.12.2004 (прототип), заключающийся в повышении содержания изотопа 235U в регенерированном уране до (2,0÷7,0) мас.% при снижении абсолютной или относительной концентрации изотопов 232U, 234U и 236U, включающий прямое обогащение гексафторида сырьевого уранового регенерата в двойном газоцентрифужном изотопно-разделительном каскаде. В первом каскаде сырьевой урановый регенерат обогащают изотопом 235U до содержания его в потоке отбора 3,5÷10,0 мас.% или 21,0÷36,0 мас.%, и потоком отбора первого каскада питают второй каскад, в котором обогащение изотопом 235U ведут до 21,0÷90,0 мас.% при отборе восстановленного топливного материала с содержанием изотопа 235U не более 50,0 мас.% через поток отвала второго ординарного каскада.
Недостатком способа так же, как и предыдущего способа, является использование на одной из стадий высоких степеней обогащения (от 21 до 90%). В соответствии с международными ограничениями в технологии должно применяться обогащение по 235U не более 20%.
Задача изобретения - исключение опасных высоких концентраций делящегося изотопа 235U (не более 20% по изотопу 235U) на любых стадиях процесса, получение продукта (восстановленного по изотопному составу регенерированного урана) с требуемым заказчиком качеством по содержанию изотопов урана.
Задачу изобретения решают тем, что в способе изотопного восстановления регенерированного урана, включающем разделение изотопов урана в виде гексафторида изотопной смеси уранового регенерата на установке из двух последовательных газоцентрифужных каскадов, гексафторид восстановленного по изотопному составу урана нарабатывают в потоке отбора второго каскада, питаемого тяжелой фракцией первого каскада, полученной при обогащении легкой фракции первого каскада изотопом 235U до концентрации, не превышающей 20 мас.%.
Разделение изотопов в первом каскаде ведут с получением концентраций изотопов 232U и 234U в тяжелой фракции первого каскада, обеспечивающих требуемые концентрации 232U и 234U в отборе второго каскада, а разделение изотопов во втором каскаде ведут с получением концентрации изотопа 235U в потоке отбора второго каскада, обеспечивающей в нем концентрацию изотопа 236U.
Точку подачи уранового регенерата в первый каскад смещают в сторону потока отбора относительно ступени с концентрацией 235U, близкой концентрации 235U в регенерате.
Поток отбора второго каскада получают с концентрацией изотопа 235U, превышающей номинальную концентрацию в гексафториде восстановленного по изотопному составу урана на величину, обеспечивающую в нем заданную относительную концентрацию изотопа 236U.
Сущность изобретения поясняется чертежом, на котором схематично показан двойной центрифужный каскад.
Двойной центрифужный каскад состоит из ординарного каскада 1 и ординарного каскада 2. На питание 3 каскада 1 подают поток гексафторида регенерированного урана (регенерата) и отбирают поток 4 легкой фракции (отбор, поток отбора), обогащенный изотопами 232U, 234U и 235U, причем обогащение по изотопу 235U в этом потоке не превышает 20%. Поток 5 тяжелой фракции (отвал, поток отвала), обедненный по изотопам 235U, 232U, 234U по сравнению с регенератом, подают на питание каскада 2. В потоке 6 легкой фракции (отбор, поток отбора) каскада 2 отбирают целевой продукт - гексафторид изотопно восстановленного урана, т.е. гексафторид откорректированной по изотопному составу изотопной смеси урана, с повышенной до (2,0÷7,0)% концентрацией изотопа 235U (НОУ) и пониженной относительной концентрацией хотя бы одного из четных изотопов по сравнению с регенератом (концентрациями, заданными заказчиком, приемлемыми для дальнейшей переработки гексафторида в ядерное топливо). Целевой продукт десублимируют, затаривают в контейнер 7 и направляют заказчику. Поток 8 каскада 2 тяжелой фракции (отвал, поток отвала) гексафторида урана с концентрацией 235U (0,08÷0,3)% десублимируют, затаривают в контейнер 9 и направляют на хранение.
Поток 4 легкой фракции (отбор каскада 1) гексафторида урана, обогащенный вредными изотопами 232U и 234U, затаривают в контейнер 10. Поток 4 является отходом процесса. В целях безопасности хранения его разбавляют обедненным гексафторидом разделительного производства. Для разбавления наиболее целесообразно использовать складские запасы отвалов (хвосты) обогащения природного или слабооблученного урана, содержащие не более 0,15% изотопа 235U, из которых экономически не выгодно дальнейшее извлечение делящегося изотопа (разбавление на чертеже не показано).
Изотопное восстановление заключается в повышении концентрации изотопа уран-235 до 2÷7% при понижении относительной концентрации вредных изотопов по сравнению с регенератом в восстановленном уране.
Разделение изотопов в первом каскаде, характеризующееся «уходом» более легких, чем изотоп 235U, изотопов 232U и 234U в отбор каскада и снижением их содержания в отвале каскада, выполняют при степенях обогащения по изотопу 235U в отборе не более 20%, т.е. при соблюдении международных ограничений на процесс обогащения урана. При этом в потоке отвала первого каскада нормируют (задают) концентрации изотопов 232U и 234U, обеспечивающие необходимые концентрации этих изотопов в отборе легкой фракции второго каскада. Кроме того, изменяя точку питания каскада 1 исходным сырьем (урановым регенератом), т.е смещая точку подачи питания от ступени с концентрацией по изотопу 235U, близкой концентрации 235U в регенерате, к ступени с большей концентрацией 235U, чем в регенерате (т.е. в сторону отбора легкой фракции), можно дополнительно корректировать (уменьшать) концентрации изотопов 232U и 234U в потоке отвала каскада 1.
Для снижения количества «грязного» продукта, уходящего в поток 4 отбора каскада 1, и увеличения массы целевого продукта, получаемого в потоке 6 отбора каскада 2 из потока 5 отвала каскада 1, концентрацию изотопа 235U в потоке 4 отбора каскада 1 увеличивают до максимально возможных значений, но не более 20%.
В каскаде 2, питаемом отвалом каскада 1, разделение изотопов осуществляют с получением концентрации 235U в отборе 6 каскада 2 не ниже номинального значения (номинал задает заказчик, концентрация изотопа в целевом продукте должна быть не ниже номинальной). При этом величину концентрации 235U (равную номиналу или превышающую номинал) выбирают (корректируют) исходя из условия обеспечения соответствия относительной концентрации изотопа 236U в отборе 6 заданному в целевом продукте значению.
Примеры.
Расчет затрат работы разделения в первом каскаде производили в условных единицах. Оптимальное количество ступеней центрифуг - это количество ступеней центрифуг в варианте без смещения точки подачи питания. Затраты работы разделения в варианте без смещения точки подачи питания принимались за единицу. А затраты работы разделения со смещением точки подачи питания в сторону легкой фракции оценивались как отношение количества ступеней газовых центрифуг, требуемого для данного варианта, к количеству ступеней центрифуг в варианте без смещения точки подачи питания.
По всем приведенным примерам значения концентраций в потоках питания приведены в % в следующей последовательности: 235U-234U-232U-236U.
Пример 1. Базовый вариант.
В таблице 1 приведены данные базового варианта переработки регенерата в одном ординарном каскаде, в котором на питании каскада 1 используют регенерированный уран с изотопным составом: 0,85-0,016-1,5·10-7-0,35. В потоке отбора такого каскада получают заданную концентрацию НОУ по изотопу 235U - 4,4% при концентрации изотопа 235U в потоке 5 отвала 0,3%.
Данный вариант характеризуется достаточно высокими значениями изотопа 232U в НОУ ~ 1е-6%, которые недопустимы в практике современных АЭС.
Пример 2. Очистка регенерированного урана от изотопов 232U и 234U в каскаде 1.
В таблице 2 показаны результаты по каскаду 1 для разделения регенерированного урана с содержанием изотопов в потоке 3 питания: 0,85-0,016-1,5·10-7-0,35 при различных положениях точки подачи питания. Были заданы внешние концентрации изотопа 235U: потока 4 отбора - 5,0%, потока 5 отвала - 0,711%. В соответствии с базовым вариантом в потоке питания 3 подавалось 500 т UF6. В потоке 4 отбора получалось 16,204 т, а в потоке 5 отвала отбиралось 483,796 т UF6.
Оптимальное количество ступеней газовых центрифуг - 11, номера ступеней возрастают в сторону отбора 4. Первая ступень - это ступень с концентрацией изотопа 235U, примерно равной (близкой) концентрации изотопа 235U в потоке питания 3.
Как видно из таблицы 2, можно добиться заметного снижения содержания изотопа 232U и изотопа 234U в отвале каскада 1 при смещении точки подачи потока 3 питания в сторону потока 4 отбора. Но при этом концентрация изотопа 236U в отвале увеличивается.
Приведенный пример имеет определенный минус - относительно высокую величину потока 4 отбора, загрязненного изотопами 232U и 234U, и, соответственно, не очень большую величину потока 5 отвала, из которого в каскаде 2 нарабатывают продукт.
Этот отрицательный момент может быть уменьшен увеличением концентрации изотопа 235U в потоке 4 отбора (Пример 3).
Пример 3. Очистка регенерированного урана от изотопов 232U и 234U в каскаде 1.
В таблице 3 приведены результаты разделения изотопов в каскаде 1 при увеличении концентрации изотопа 235U в потоке 4 отбора до величины 20%, при концентрации изотопа 235U 0,711% в потоке 5 отвала. Поток 4 отбора в этом случае составляет 3,603 т UF6, а отвала - 496,397 т (в поток 3 питания подается 500 т UF6). Оптимальное количество ступеней газовых центрифуг - 16, номера ступеней возрастают по направлению к отбору 4.
Из таблиц 2 и 3 видно следующее. При большей концентрации изотопа 235U в потоке 4 отбора каскада 1 (20%), при смещении точки подачи питания в каскад 1 для обеспечения лучшей очистки потока 5 отвала каскада 1 от изотопов 232U, 234U происходит меньшее возрастание затрат работы разделения при переходе от ступени к ступени (табл.3), чем при меньшей концентрации изотопа 235U (5%) в потоке 4 отбора каскада 1 (табл.2). В результате несмотря на увеличение концентрации изотопа 235U в потоке 4 отбора в таблице 3 по сравнению с таблицей 2 для достижения необходимой очистки потока отвала 5 от изотопов 232U и 234U требуются меньшие затраты работы разделения.
Так, при получении концентрации изотопа 232U в потоке 5 отвала каскада 1 не выше 4·10-8 % для случая 5,0%-ного обогащения по изотопу 235U требуется сместить точку питания в 9-ю ступень (табл.2). А для случая обогащения потока 4 отбора по изотопу 235U до 20% необходимо сместить точку питания в 11-ю ступень (табл.3). Затраты работы разделения, оцениваемые по необходимому суммарному количеству газовых центрифуг, в случае 20%-ного обогащения меньше.
Пример 4. Получение НОУ в каскаде 2.
Точка питания каскада 2 потоком 5 отвала каскада 1 - это ступень с концентрацией изотопа 235U, примерно равной (близкой) концентрации изотопа 235U в потоке питания 5.
В таблице 4 показаны результаты разделения изотопов в каскаде 2 при использовании на его питании потока 5 отвала каскада 1 с параметрами 0,711-0,0109-3,82·10-8-0,3249. Эти параметры соответствуют работе каскада 1 при обогащении отбора 4 по изотопу 235U 5,0% и подаче потока 3 питания в 9-ю ступень (табл.2).
НОУ получают в потоке 6 отбора каскада 2 с концентрацией изотопа 235U 4,4% и пониженными относительными концентрациями изотопов уран-232 и уран-236 по сравнению с регенератом.
Суммарные затраты работы разделения для схемы двух каскадов в 1,7 раза больше, чем в базовом варианте. Однако это позволяет снизить содержание изотопа 232U в НОУ в 3 раза - с 1,07·10-6 % в базовом варианте (пример 1) до 3,53·10-7 % в примере 4. Уменьшается и концентрация изотопа 234U - с 0,099 до 0,084%. Концентрация изотопа 236U 1,3613% удовлетворяет требованиям заказчика.
Пример 5. Получение НОУ в каскаде 2.
В таблице 5 показаны результаты разделения изотопов в каскаде 2 при использовании на его питании потока 5 отвала каскада 1 с параметрами 0,711-0,0101-3,44·10-8-0,3313. Эти параметры соответствуют работе каскада 1 при обогащении отбора 4 по изотопу 235U 20% и подаче потока 3 питания в 11-ю ступень (табл.3). НОУ получают в потоке 6 отбора каскада 2 с концентрацией изотопа 235U 4,4% и пониженными относительными концентрациями всех четных изотопов по сравнению с регенератом.
Из сравнения данных таблиц 4 и 5 видно, что переход к 20%-ному обогащению в каскаде 1 позволяет улучшить качество получаемого продукта по изотопу 232U и изотопу 234U при несущественном ухудшении по изотопу 236U. Суммарные затраты работы разделения в этом случае меньше в 1,06 раза, чем в базовом варианте.
Пример 6. Дообогащение НОУ по изотопу 235U для компенсации избытка изотопа 236U.
Абсолютная концентрации изотопа 236U в НОУ (поток 6 отбора в таблице 5) составляет 1,3878%, относительная (относительно изотопа уран-235) концентрация изотопа уран-236 равна 1,3878:4,4=0,3154. В том случае если относительная концентрация изотопа уран-236 превышает величину, заданную заказчиком, производят дополнительное обогащение НОУ по изотопу 235U.
В таблице 6 показано получение НОУ в потоке 6 отбора каскада 2 с концентрацией изотопа 235U 4,75% из гексафторида урана потока 5 питания с содержанием изотопов 0,711-0,0101-3,44·10-8-0,3313 (обогащение в каскаде 1 по изотопу 235U 20%, поток питания 3 в каскад 1 в 11-ю ступень, табл.3). Абсолютная концентрация изотопа уран-236 в НОУ в табл.6 (поток 6 отбора) составляет 1,4833%, относительная концентрация урана-236 равна 1,4833:4,75=0,3123, что удовлетворяет требованиям заказчика.
Обогащение НОУ до 4,75% соответствует осуществлению дополнительного, равного 0,35%, обогащения отбора 6 изотопом уран-235 (по сравнению с номинальным, равным 4,4%).
Дополнительное обогащение не приводит к существенному изменению качества НОУ по другим вредным четным изотопам 232U и 234U - приведенные в таблице 6 концентрации удовлетворяют требованиям заказчика. Затраты работы разделения немного возрастают (в 1,05 раза) и несколько уменьшается количество НОУ (соответственно 45,847 т вместо 49,761 т).
Относительные концентрации всех четных изотопов понижены по сравнению с регенератом.
Пример 7. Переработка грязного потока 4 отбора каскада 1.
Грязный отбор каскада 1 с повышенной концентрацией вредных изотопов 232U и 234U разбавляют для снижения ядерной активности смеси отвалами разделительного производства. Так, можно взять в качестве разбавителя отвальный гексафторид урана разделительного производства с концентрациями изотопов 0,1-0,0002-0-0. При разбавлении в 100 раз потока 4 отбора каскада 1 с процентным содержанием изотопов 20,0-0,8235-1,61·10-5-2,9316 (строка 11 таблицы 3) получается смесь с концентрациями изотопов 0,2-0,008-1,60·10-7-0,03, которую десублимируют и отправляют на хранение.
название | год | авторы | номер документа |
---|---|---|---|
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ЗАГРЯЗНЕННОГО УРАНОВОГО СЫРЬЯ | 2008 |
|
RU2377674C1 |
Способ изотопного восстановления регенерированного урана | 2019 |
|
RU2702620C1 |
СПОСОБ ОЧИСТКИ ЗАГРЯЗНЕННОГО СЫРЬЯ ДЛЯ РАЗДЕЛИТЕЛЬНОГО ПРОИЗВОДСТВА | 2016 |
|
RU2613157C1 |
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2002 |
|
RU2242812C2 |
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАЗБАВИТЕЛЯ ДЛЯ ПЕРЕРАБОТКИ ОРУЖЕЙНОГО ВЫСОКООБОГАЩЕННОГО УРАНА В НИЗКООБОГАЩЕННЫЙ УРАН | 2011 |
|
RU2479489C2 |
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2002 |
|
RU2236053C2 |
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАЗБАВИТЕЛЯ ДЛЯ ПЕРЕРАБОТКИ ОРУЖЕЙНОГО ВЫСОКООБОГАЩЕННОГО УРАНА В НИЗКООБОГАЩЕННЫЙ УРАН | 2006 |
|
RU2321544C2 |
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2007 |
|
RU2361297C2 |
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ Th-228 И Ra-224 ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА ТЕРАПЕВТИЧЕСКОГО ПРЕПАРАТА НА ОСНОВЕ РАДИОНУКЛИДОВ Bi-212 | 2006 |
|
RU2317607C1 |
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2004 |
|
RU2282904C2 |
Изобретение относится к ядерному топливному циклу, к технологии изотопного восстановления регенерированного урана и может быть использовано при производстве низкообогащенного урана (НОУ) для топлива атомных станций. Сущность изобретения: разделение изотопов урана в виде гексафторида изотопной смеси уранового регенерата на установке из двух последовательных газоцентрифужных каскадов, при этом гексафторид восстановленного по изотопному составу урана нарабатывают в потоке отбора второго каскада, питаемого тяжелой фракцией первого каскада, полученной при обогащении легкой фракции первого каскада изотопом 235U до концентрации, не превышающей 20 мас.%; разделение изотопов в первом каскаде ведут с получением концентраций изотопов 232U и 234U в тяжелой фракции первого каскада, обеспечивающих требуемые концентрации 232U и 234U в отборе второго каскада, а разделение изотопов во втором каскаде ведут до обогащения потока отбора второго каскада изотопом 235U, обеспечивающего в потоке отбора второго каскада требуемую концентрацию изотопа 236U. Техническим результатом изобретения является исключение опасных высоких концентраций делящегося изотопа 235U (не более 20% по изотопу 235U). 3 з.п. ф-лы, 1 ил., 6 табл.
1. Способ изотопного восстановления регенерированного урана, включающий разделение изотопов урана в виде гексафторида изотопной смеси уранового регенерата на установке из двух последовательных газоцентрифужных каскадов, отличающийся тем, что гексафторид восстановленного по изотопному составу урана нарабатывают в потоке отбора второго каскада, питаемого тяжелой фракцией первого каскада, полученной при обогащении легкой фракции первого каскада изотопом 235U до концентрации, не превышающей 20 мас.%.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что разделение изотопов в первом каскаде ведут с получением концентраций изотопов 232U и 234U в тяжелой фракции первого каскада, обеспечивающих требуемые концентрации 232U и 234U в отборе второго каскада, а разделение изотопов во втором каскаде ведут до обогащения потока отбора второго каскада изотопом 235U, обеспечивающим в потоке отбора второго каскада требуемую концентрацию изотопа 236U.
3. Способ по п.2, отличающийся тем, что точку подачи уранового регенерата в первый каскад смещают в сторону потока отбора относительно ступени с концентрацией 235U, близкой концентрации 235U в регенерате.
4. Способ по п.2, отличающийся тем, что поток отбора второго каскада обогащают изотопом 235U до концентрации, превышающей номинальную концентрацию 235U в гексафториде восстановленного по изотопному составу урана на величину, обеспечивающую в нем требуемую относительную концентрацию изотопа 236U.
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2002 |
|
RU2242812C2 |
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2002 |
|
RU2236053C2 |
СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2004 |
|
RU2282904C2 |
US 4708709 A, 24.11.1987 | |||
US 4294598 A, 13.10.1981. |
Авторы
Даты
2010-09-20—Публикация
2009-07-17—Подача