СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ГАДОЛИНИЯ В ТВЭЛе Российский патент 2002 года по МПК G01N23/00 

Изобретение относится к ядерно-физическим методам определения содержания гадолиния в ТВЭЛах с урановым оксидным топливом, содержащим гадолиний в качестве выгорающего поглотителя, и может быть использовано для неразрушающего контроля ТВЭЛов на заключительной стадии их производства.

Известен способ измерения содержания гадолиния в ТВЭЛе электромагнитным (вихретоковым) методом, основанным на увеличении электропроводности ядерного топлива с увеличением в нем содержания оксида гадолиния [1]. Способ заключается в том, что ТВЭЛ помещают в измерительную катушку, последовательно соединенную с компенсационной катушкой, в которую вставлен небольшой отрезок пустой оболочки ТВЭЛа, подводят к катушкам напряжение с частотой 9-15 кГц, а содержание гадолиния определяют по изменению сигнала на выходе измерительной схемы. Недостатком этого способа является влияние содержащихся в топливе ферромагнитных и немагнитных металлических включений. Для подавления магнитных свойств оксидов железа, присутствующих в топливе в виде примесей, измерительный преобразователь помещают в сильное магнитное поле, создаваемое постоянными магнитами из редкоземельных элементов или электромагнитами со свехпроводящей обмоткой.

Известен способ измерения содержания гадолиния в ТВЭЛе активационным методом, заключающийся в том, что ТВЭЛ в течение некоторого времени облучают потоком тепловых нейтронов, источником которых является ²⁵²Cf, затем измеряют интенсивность прошедших через оболочку ТВЭЛа запаздывающих γ-квантов, а содержание гадолиния находят по изменению интенсивности, обусловленному поглощением гадолинием части потока тепловых нейтронов [2]. Недостатком известного способа является необходимость использования для его реализации сложной и дорогостоящей аппаратуры, кроме того, после измерения в течение нескольких часов при работе с ТВЭЛом требуются специальные меры предосторожности из-за наличия высокого уровня γ-излучения.

Наиболее близким техническим решением к предлагаемому изобретению является способ рентгенофлуоресцентного анализа, заключающийся в том, что измеряют интенсивность К-серии характеристического рентгеновского излучения гадолиния, прошедшего через оболочку ТВЭЛа, и по измеренной интенсивности находят содержание гадолиния [3].

Недостатком известного способа является низкая точность измерения вследствие сильного ослабления характеристического рентгеновского излучения с энергией 42,98 кэВ оболочкой ТВЭЛа, что приводит из-за низкой статистики счета к высокой погрешности измерения, которая в большинстве практических случаев является неприемлемой. Кроме того, имеется сильная зависимость результатов измерения от флуктуации толщины оболочки ТВЭЛа.

Целью предлагаемого изобретения является повышение точности определения содержания гадолиния в ТВЭЛе.

Поставленная цель достигается тем, что измеряют интенсивность собственного излучения урана и его дочерних продуктов, а диапазон энергий, в котором измеряют интенсивность, выбирают выше энергии К-края поглощения гадолиния (50,23 кэВ) и ниже К-края поглощения урана (115,6 кэВ).

Рассмотрим связь между интенсивностью измеряемого излучения и содержанием гадолиния для различной энергии излучения.

Элементный состав уран-гадолиниевого топлива определяется в основном соотношениями между тремя компонентами - ураном, гадолинием и кислородом. Толщина поверхностного слоя вещества ядерного топлива, из которого выходит 99% излучения, для энергии выше К-края поглощения урана, например, 185,7 кэВ, составляет 3,2-3,4 мм и быстро уменьшается с уменьшением энергии фотонов, поэтому для оценки выходов можно считать, что источник излучения имеет "бесконечную" толщину. Для таких образцов поправка на изменение выхода фотонного излучения в результате самопоглощения обратно пропорциональна массовому коэффициенту ослабления μ(E) фотонов в материале источника, и интенсивность N произвольной линии с энергией Е равна

где μ_U, μ_Gd и μ_O - массовые коэффициенты ослабления ураном, гадолинием и кислородом излучения с энергией Е₁;
С_U, C_Gd, и С_o - массовые доли соответствующих элементов;
k - постоянный для заданных условий измерений коэффициент.

Для оценки зависимости интенсивности N от содержания гадолиния удобно использовать отношение N/N (C_Gd=0), в которое не входит величина k.

Полученные результаты расчетов изменения относительной интенсивности для линии с энергией 185,7 кэВ для топлива с содержанием оксида гадолиния от 0 до 8% показаны на фиг.1. Представлены данные для изменения относительной интенсивности в результате изменения массовой доли урана при добавлении гадолиния (кривая 1), в результате изменения общего массового коэффициента ослабления (кривая 2) и общее изменение относительной интенсивности (кривая 3).

Слабая зависимость интенсивности линии с энергией 185,7 кэВ от содержания Gd₂О₃ объясняется тем, что уменьшение интенсивности за счет уменьшения содержания урана при увеличении содержания гадолиния компенсируется увеличением интенсивности в результате уменьшения общего массового коэффициента ослабления. Изменение интенсивности составляет 2,5% при изменении содержания Gd₂O₃ на 8%.

Вследствие слабой зависимости интенсивности излучения с энергией выше K-края поглощения урана от содержания гадолиния такой выбор энергии является неэффективным и для практической реализации не пригоден.

Рассмотрим зависимость интенсивности излучения в интервале энергий выше энергии K-края поглощения гадолиния и ниже K-края поглощения урана. Интенсивность N произвольной линии фотонного излучения урана с энергией Е в указанном выше диапазоне определяется по формуле (1). Аналогично, для оценки зависимости интенсивности от содержания гадолиния удобно использовать отношение N/N (C_Gd=0).

На фиг.2 показаны результаты расчета относительной интенсивности линии с энергией Е=98,43 кэВ для топлива с содержаниями оксида гадолиния от 0 до 8%. Для демонстрации эффективности вышеуказанного выбора энергии построены графики изменения относительной интенсивности вследствие изменения массовой доли гадолиния (кривая 1), изменения общего массового коэффициента ослабления (кривая 2), а также общее изменение интенсивности (кривая 3).

Из приведенных данных видно, что чувствительность измерений резко возросла, и изменение интенсивности составляет свыше 12,5% на 8% Gd₂О₃. Возрастание чувствительности объясняется тем, что с увеличением содержания гадолиния интенсивность фотонного излучения уменьшается как за счет большего поглощения в веществе топлива, так и за счет уменьшения содержания урана и его дочерних продуктов.

Повышение точности измерения содержания гадолиния при наличии достаточной чувствительности обеспечивается повышением статистики счета в результате уменьшения ослабления измеряемого фотонного излучения оболочкой ТВЭЛа. Например, ослабление оболочкой из циркония толщиной 0,7 мм линии с энергией 98,43 кэВ приближенно в 60 раз меньше, чем линии характеристического рентгеновского излучения гадолиния.

Предложенный способ измерения содержания гадолиния был проверен экспериментально с использованием специально изготовленных образцов, представляющих собой аналоги ТВЭЛов типа ВВЭР-440 с керамическим урангадолиниевым топливом в виде столба одинаковых по составу таблеток, размещенного внутри цилиндрической оболочки из сплава циркония. Содержание оксида гадолиния составляло от 0 до 5% при одинаковой для всех образцов степени обогащения, равной 4%. Фотонное излучение изотопов урана и продуктов их распада регистрировали с помощью сцинтилляционного γ-спектрометра. Время набора спектра было выбрано равным 2 мин.

В измеренных спектрах были выделены области, соответствующие диапазонам энергий 75÷115 кэВ и 155÷205 кэВ, и для каждой выделенной области определяли ее площадь (суммарное число отсчетов). Полученные зависимости числа отсчетов от содержания гадолиния для диапазонов энергий 75÷115 кэВ (кривая 1) и 155÷205 кэВ (кривая 1) показаны на фиг.3.

Как видно из результатов проведенных измерений, изменение содержания гадолиния не влияет на скорость счета в диапазоне энергий 155÷205 кэВ и, напротив, отчетливо выраженная зависимость скорости счета в области энергий 75÷115 кэВ позволяет реализовать предложенный способ определения содержания гадолиния в топливном столбе ТВЭЛа.

Использование предлагаемого способа обеспечивает по сравнению с существующими способами следующие преимущества:
- позволяет повысить точность измерений в результате уменьшения поглощения фотонного излучения в оболочке ТВЭЛа и получения более высокой чувствительности, чем при измерении фотонного излучения с энергией выше К-края поглощения урана, вследствие того, что в первом случае с увеличением содержания гадолиния интенсивность фотонного излучения уменьшается как за счет большего поглощения излучения в топливном столбе ТВЭЛа, так и за счет уменьшения содержания урана;
- может быть реализован с помощью достаточно простой и недорогостоящей аппаратуры для проведения измерений как в статическом режиме, так и в динамическом, когда исследуемые ТВЭЛы перемещают через измерительную позицию;
- исключает влияние на результаты измерений содержащихся в ядерном топливе ферромагнитных и немагнитных металлических включений.

Сопоставительный анализ показал, что заявляемый способ не имеет идентичного по совокупности признаков, являющихся ключевыми по отношению к предложенному "Способу определения содержания гадолиния в ТВЭЛе" и соответствует критерию новизны изобретения. Сравнение заявляемого способа с известными аналогами позволяет сделать вывод о том, что совокупность признаков достаточна для решения научно-технической задачи в рамках поставленной цели.

Литература
1. Gradel G., Wahode P., Dorr W. Verfahren zur Fesisteilung des Inhaltes eines Brennstables. Заявка 3310755 A1 (ФРГ). Опубл. 27.09.84, G 21 С 17/06.

2. Адати М. Способ и установка для измерения содержания гадолиния в ТВЭЛах. Патент 61-38432 (Япония). Опубл. 29.08.86. G 21 C 17/06.

3. Wachtendonk H. , Baumann R. Automated simultaneous determination of Gd₂O₃ and ²³⁵U contents during production. - J. Nucl. Mater., 1988, v. 153, p. 91-94.

Изобретение относится к области неразрушающего контроля объектов и может быть использовано для определения содержания гадолиния в ТВЭЛах с урановым оксидным топливом. В способе измеряют интенсивность прошедшего через оболочку ТВЭЛа собственного фотонного излучения урана и его дочерних продуктов в диапазоне энергий выше энергии К-края поглощения гадолиния и ниже К-края поглощения урана. Техническим результатом изобретения является повышение точности определения содержания гадолиния в ТВЭЛе. 3 ил.

Способ определения содержания гадолиния в ТВЭЛе путем измерения интенсивности прошедшего через оболочку ТВЭЛа фотонного излучения и определения содержания гадолиния по измеренной интенсивности фотонного излучения, отличающийся тем, что измеряют интенсивность собственного излучения урана и его дочерних продуктов, а диапазон энергий, в котором измеряют интенсивность, выбирают выше энергии К-края поглощения гадолиния (50,23 кэВ) и ниже К-края поглощения урана (115,6 кэВ).