СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИАЦИОННОГО ФОНА ПОЧВ ПРИ ПРОВЕДЕНИИ РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКОГО МОНИТОРИНГА ПРОМЫШЛЕННОГО РЕГИОНА Российский патент 2003 года по МПК G01T1/167 

Изобретение относится к охране окружающей среды и может быть использовано при радиоэкологическом мониторинге, в частности для определения радиационного фона почв и грунтов промышленного региона с учетом их состава.

Известен способ определения радиационного фона грунтов, в котором значения измеренной удельной суммарной альфа- и бета-активности проб грунта с определяемым соотношением глины и песка сравниваются с доверительным интервалом удельной суммарной альфа- и бета-активности, рассчитанным по результатам измерений модельных проб, и по результатам сравнения делается заключение о принадлежности измеренных значений полю фоновых или аномальных значений [1].

Недостатком способа является игнорирование органической составляющей почвы, а также других радиационных параметров кроме удельной суммарной альфа- и бета-активности.

Известен способ подготовки к радиометрическим и гамма-спектрометрическим измерениям проб почв, позволяющий определить в пробе соотношение песка, глины и органики и создать объемную модель фоновых значений радиационных параметров проб почвы с любым соотношением указанных компонентов [2].

Недостатком способа является отсутствие математической формулы для определения доверительного интервала фоновых значений радиационных параметров.

Наиболее близким к предлагаемому является способ радиоэкологического мониторинга промышленного региона, в котором осуществляют пробоотбор атмосферного воздуха, почв, техногенного грунта, поверхностных, грунтовых и подземных вод, атмосферных осадков, сухих выпадений, снегового покрова, донных отложений и растительности, пробоподготовку путем полного разложения проб высокочастотным нагревом, оценку альфа- и бета-активности, при превышении в пробе альфа- и/или бета-активности в два раза по отношению к среднему значению - альфа- и/или гамма-спектрометрические определения количественных и качественных содержаний радионуклидов, а также жидкосцинтилляционный анализ для определения содержания трития, углерода-14 и никеля-63 (т.е. измерение радиационных параметров проб), запись результатов измерений в аналитическую базу данных, размещенную на файл-сервере информационно-аналитической системы и по результатам обработки - оценку радиоэкологической обстановки региона путем построения карт полей распределения радиационных характеристик и выявления зон с повышенным содержанием радионуклидов [3].

Главным недостатком известного способа является игнорирование зависимости радиационных параметров почвы от ее компонентного состава (так, уровень удельной бета-активности, равный 1000 Бк/кг, является фоновым для почвы с 20%-ной песчаной составляющей, но аномальным для почвы с 60%-ной песчаной составляющей [4]), что приводит к некорректной интерпретации результатов измерений.

В связи с этим возникает необходимость обоснованного определения максимально возможных фоновых значений радиационных параметров (радиационного фона) почв при любом компонентном составе и сравнения с этими значениями измеренных радиационных параметров проб почв с исследуемой территории.

Техническим результатом предлагаемого способа является повышение достоверности определения радиационного фона почв при проведении радиоэкологического мониторинга промышленного региона.

Для достижения технического результата и предлагается данный способ, в котором осуществляют отбор проб почвы, пробоподготовку, измерение радиационных параметров проб почвы, запись данных измерений в аналитическую базу данных и обработку результатов измерений.

Согласно изобретению перед отбором проб почвы осуществляют отбор проб почвы с участков, представительно характеризующих исследуемую территорию в радиогеохимическом отношении, разделение этих проб на компоненты, измерение радиационных параметров этих компонент и их смесей в различных соотношениях, расчет по результатам измерений с учетом ошибки пробоподготовки и погрешности измерений доверительного интервала радиационного параметра по соотношению

где А_i - активность пробы почвы;
i=1,2, ..., n - количество отобранных проб почвы;
j=1,2, ..., m - число составляющих (компонент) почвы;
d₁, d₂, . . . , d_m - содержания (относительные единицы) в пробе почвы составляющих;
a₁, а₂, . .., a_m - математические ожидания активностей чистых образцов составляющих;
σ₁, σ₂, ..., σ_m - среднеквадратичные отклонения активностей чистых образцов составляющих, получаемые решением системы уравнений

измерение радиационных параметров пробы почвы, по результатам измерений и определения состава - отнесение исследуемой почвы к фоновой или аномальной путем сравнения с рассчитанными доверительными интервалами; запись данных измерений в аналитическую базу данных с последующей обработкой результатов измерений.

Сущность предлагаемого способа заключается в создании модели (моделировании) доверительного интервала фоновых значений радиационных параметров почвы с последующим сравнением с ним измеренных значений этого параметра для проб почвы, отбираемых при производстве радиоэкологического мониторинга.

Совокупность проб, отбираемых для расчета доверительного интервала, должна быть представительной в радиогеохимическом отношении, т.е. характеризовать весь спектр вариаций вещественного состава почв и определяемых им радионуклидных особенностей почв. Это необходимое условие, практически не зависящее от параметров сети пробоотбора, поскольку все регионы проведения радиоэкологического мониторинга являются по составу и свойствам слагающих их почв неоднородными (анизотропными); в противном случае для радиоэкологической характеристики региона было бы достаточно единственной пробы.

Разделение проб почвы на компоненты необходимо для измерения радиационных параметров этих компонент и их смесей в различных соотношениях, поскольку экспериментально установлено, что почва как объект экологического контроля, а точнее ее твердая составляющая как объект измерений, имеет различную степень аккумуляции и рассеяния радионуклидов в зависимости от соотношения компонент, что определяет ее радиационные характеристики. Так, проведенные гамма-спектрометрические измерения проб почв массой 1.0-1.5 кг, отобранных на участках развития чистых глины, песка и торфа, позволяют установить различие некоторых их радиационных характеристик (удельных активностей природных радионуклидов - ⁴⁰К, ²³⁸U, ²³²Th и наиболее распространенного техногенного изотопа ¹³⁷Cs) (табл.1).

Приведенные в табл.1 данные подтверждают, что особенности минерального состава (калий в полевых шпатах, уран и торий в акцессорных минералах песка, калий в глинистых минералах глин) определяют активность песка и глины, а физические свойства (сорбционная емкость) определяют активность тонкодисперсных глины и органики. Цезий имеет большее сродство к органической составляющей почв, нежели к песчаной и глинистой. Соответственно, активности гамма-излучающих радионуклидов глинистой и органической составляющих превышают таковые для песка, а доля цезия отчетливо выше в органической составляющей.

Расчет доверительного интервала радиационного параметра почвы представляет собой определение области фоновых значений этого параметра для почвы любого состава. Последовательность действий здесь такова.

Производят расчет активностей чистых компонент (с диапазоном компонентных составляющих 0-100%) почв с использованием широко распространенного метода наименьших квадратов применительно к косвенным измерениям [5].

Активность A_i i-й пробы почвы является суммой произведений активностей чистых компонентных составляющих a_j на их долю d_j в общем объеме пробы.

Предполагается, что вид уравнения и значения d_ij известны точно, а измерения А_i содержат случайные ошибки.

Тогда систему уравнений записывают следующим образом:

или, в общем виде,

где i=1, 2, ..., n - число уравнений; j=7, 2, ..., m - число неизвестных в уравнении. Отдельные уравнения этой системы называются условными уравнениями. Здесь d_ij - доли содержания компонент в пробе; a_j - неизвестные активности компонент; А₁, А₂, ..., A_n - результаты измерения общей активности проб, истинные значения которых равны y₁, у₂, ..., у_n.

Если бы ошибки измерения были равны нулю, то для того, чтобы система имела единственное решение, было бы достаточно m уравнений, а в случае n>m какие-то n-m уравнений были бы следствием остальных уравнений и существовала бы единственная совокупность значений а₁, а₂,..., a_m, которая при подстановке в уравнения (3) обратила бы их в тождества. На самом деле, в силу того, что измерения имеют случайные ошибки, уравнения системы (3) с измеренными значениями А_i вместо y_i могут противоречить друг другу. Тогда для любой совокупности значений (a₁, a₂,..., а_m) невязка уравнений будет составлять

Находят такую совокупность значений (а₁, a₂,..., а_m), которая бы удовлетворяла принципу максимального правдоподобия. Такая операция называется нормализацией системы избыточных уравнений и, если обозначить

то в развернутом виде система нормализованных уравнений запишется следующим образом:

Такая система имеет единственное решение, которое можно получить методом Гаусса или Крамера. В этом случае сумма квадратов невязок условных уравнений минимальна и полученные значения (a₁, а₂,..., a_m) наилучшим образом удовлетворяют системе (3). Таким образом, решая систему уравнений (3), получают единственное значение активности чистых компонент проб.

На практике при реализации предложенного способа получают оценочные значения долей компонент почвы, погрешность которых определяется пробоподготовкой.

Кроме того, существует погрешность измерения активности пробы, составной частью которой является погрешность прибора для измерения активности, зависящая от активности пробы, качество подготовки образца для анализа и пр. Это приводит к тому, что измеренная активность пробы является статистической величиной, подчиняющейся нормальному закону, что подтверждается серией измерений параллельных проб. Следовательно, оценка активностей чистых компонент должна также быть статистической величиной, которую можно получить путем математического моделирования.

Положим, что значения d₁, d₂,...,d_m из (1) распределены равномерно на отрезке, определяемом погрешностью пробоподготовки. Математические ожидания А_i также распределены равномерно в интервале указанной для пробы погрешности. Производят статистические испытания, в каждом из которых значения d₁, d₂, . . .,d_m, А_i выбираются случайным образом внутри указанных интервалов, и для них решается система уравнений (5). Таким образом, получают статистические ряды для активностей a₁, а₂,..., a_m.

При достаточно большом числе испытаний распределение указанных активностей, полученных расчетным путем, подчиняется нормальному закону. Тогда математическое ожидание ряда является оценкой активности того или иного компонента, а среднеквадратическое отклонение определяет его доверительный интервал.

Доверительный интервал активности пробы определяют из соотношения

или

и он может быть рассчитан для любых соотношений компонентных составляющих почвы.

В формуле (6)
- d₁, d₂, ..., d_m - содержания (относительные единицы) в пробе почвы ее составляющих;
- a₁, a₂, ..., a_m - математические ожидания активностей чистых образов составляющих;
- σ₁, σ₂, ..., σ_m - среднеквадратичные отклонения активностей чистых образцов составляющих;
А - измеренная активность пробы.

Измеряются радиационные параметры проб почвы, отобранных при радиоэкологическом мониторинге.

Результаты измерения активности пробы почвы, сопровождающиеся указанием компонентного состава пробы, который определяют на этапе пробоподготовки, позволяют достоверно отнести почву к фоновой или аномальной путем сравнения с рассчитанными доверительными интервалами.

Данные измерений записывают в аналитическую базу данных с последующей обработкой результатов измерений. Сведения о компонентном составе проб почв на всей территории исследования позволяют построить карты предельных фоновых значений активностей почв исследуемого региона.

Таким образом, по полученной в процессе анализа пробы величине активности при наличии сведений о компонентном составе пробы или даже по территориальной привязке пробы судят о ее принадлежности почвам с фоновым уровнем активности.

Основным преимуществом предложенного способа является повышение достоверности определения радиационного фона почв при проведении радиоэкологического мониторинга. Способ может быть использован в любых географических условиях, на территории любого региона и города с учетом местных особенностей ландшафта при опробовании различных видов почв и грунта.

Пример
На территории Московского мегаполиса отбирают образцы чистых компонент почвы, а именно песка, глины и органики и приготовляют насыпные смеси с различным их соотношением. Относительная погрешность пробоподготовки и, соответственно, определения долей чистых компонент, принималась равной 5%. Ошибки пробоподготовки - это весовые потери, обусловленные пылением сухого вещества пробы при растирке и пересыпании, а также налипанием тонких частиц на рабочие части оборудования (пестика и ступки, шпателя для насыпания проб, лотков для просушивания проб, сит, крышки и поддона колонны для ситования, внутренних поверхностей и приемных сосудов делителя). Экспериментально установлено, что все весовые потери приходятся на фракцию менее 0.0625 мм, и величина этих потерь не превышает 2.2%. Суммарная погрешность пробоподготовки оценена как 5% с учетом погрешностей, обусловленных несоответствием счетного образца образцу сравнения по составу и свойствам, нарушением радиоактивного равновесия и др. Инструментальная относительная погрешность общей активности для всей совокупности используемых при расчете проб изменяется от 10 до 90%.

Проводят измерения активности смесей с различными сочетаниями содержания компонент почв, на основании которых составляют систему из условных уравнений типа (3), преобразованную затем в нормализованную систему уравнений типа (5).

Для получения статистических рядов значений активностей чистых компонент песка, глины и органики программным путем реализована возможность многократного решения системы (5) с разными значениями долей чистых компонентов и активностей, которые брались случайным образом внутри интервалов, указанных выше.

Проверку полученных статистических рядов на соответствие данных нормальному закону производят с помощью критерия Смирнова - Крамера - Мизеса (W²). Установлено, что все они подчиняются нормальному закону распределения. На фиг.1 и 2 приводятся интегральные распределения экспериментальных (Р) и теоретических (Т) данных для удельной суммарной α-активности глины и песка, соответственно.

Рассчитанные параметры распределений для удельных активностей четырех гамма-излучающих радионуклидов (⁴⁰К, ¹³⁷Cs, ²³²Th, ²³⁸U), а также для удельных суммарных α- и β-активностей чистых компонентов фоновых составляющих почвы приведены в табл.2 и 3.

В табл.4 приведены доверительные интервалы вычисленных удельных суммарных альфа- и бета-активностей фоновых проб почвы. Эта таблица по сути является конкретным выражением формулы (6), удобным для пользователя, тем более что ее легко рассчитать для любого шага содержаний компонент.

Полученные вышеуказанным образом зависимости позволяют оператору непосредственно в процессе измерения активности пробы почвы относить ее к фоновым или аномальным с той или иной степенью доверия и осуществить автоматизацию этого процесса, когда компьютер будет выдавать предупреждение о повышенных значениях активности пробы практически в реальном времени, без дополнительного трудоемкого анализа всей совокупности данных, которая происходит в настоящее время.

Из отобранных в летний период по сети масштаба 1:300 000 радиомониторинговых проб Московского региона было взято 12 контрольных проб почвы, прошедших измерение удельной суммарной альфа- и бета-активности (Σα и Σβ) на радиометре НТ-1000, а также удельной активности гамма-излучающих радионуклидов на гамма-спектрометрическом комплексе Genie-2000. Для каждой из проб определялся компонентный состав почвы, затем измеренные значения Σα и Σβ сравнивались с рассчитанными доверительными интервалами согласно формуле (6).

Измеренные значения Σα и Σβ 11 проб (табл.5) не превышают предельных фоновых значений для указанных компонентных составов проб, т.е. удовлетворяют формуле (6). Проба ОП-0909-6 является аномальной; ее значения Σα и Σβ превышают предельные фоновые значения.

Главное преимущество предложенного способа - повышение достоверности определения фоновых значений радиационных параметров почв промышленного региона. Способ применим в любых географических условиях, на территории любого региона с учетом местных особенностей ландшафта при опробовании различных типов почв.

Использованная литература
1. Габлин В.А., Беланов С.В. и др. К проблеме фона в радиоэкологических исследованиях. - АНРИ, 2000, 2.

2. Охрана окружающей среды и обращение с радиоактивными отходами научно-промышленных центров. - М.: Институт эколого-технологических проблем, 2000, вып. 7, т.2.

3. Патент РФ 2112999, МПК G 01 V 9/00, G 01 T 1/167 (прототип).

4. Охрана окружающей среды и обращение с радиоактивными отходами научно-промышленных центров. - М.: Институт эколого-технологических проблем. 1999, вып. 6, т.2.

5. Агекян Т.А. Теория вероятностей для астрономов и физиков. - М.: Наука, 1974.

Использование: в службах радиоэкологического мониторинга. Сущность: способ включает отбор проб почвы, пробоподготовку, измерение радиационных параметров проб почвы, запись данных измерений в аналитическую базу данных и обработку результатов измерений. Перед отбором проб почвы осуществляют отбор проб почвы с участков, представительно характеризующих исследуемую территорию в радиогеохимическом отношении, проводят разделение отобранных проб на компоненты, измеряют радиационные параметры этих компонент и их смесей в различных соотношениях, рассчитывают по результатам измерений с учетом ошибки пробоподготовки и погрешности измерений доверительный интервал радиационного параметра, после чего измеряют радиационные параметры пробы почвы, по результатам измерений и определения состава относят исследуемую почву к фоновой или аномальной путем сравнения с рассчитанными доверительными интервалами, записывают данные измерений в аналитическую базу данных и обрабатывают результаты измерений. Технический результат - повышение достоверности определения радиационного фона почв и грунта при проведении радиоэкологического мониторинга промышленного региона. 2 ил., 5 табл.

Способ определения радиационного фона почвы при проведении радиоэкологического мониторинга промышленного региона, включающий отбор проб почвы, пробоподготовку, измерение радиационных параметров проб почвы, запись данных измерений в аналитическую базу данных и обработку результатов измерений, отличающийся тем, что перед отбором проб почвы осуществляют отбор проб почвы с участков, представительно характеризующих исследуемую территорию в радиогеохимическом отношении, проводят разделение отобранных проб на компоненты, измеряют радиационные параметры этих компонент и их смесей в различных соотношениях, рассчитывают по результатам измерений с учетом ошибки пробоподготовки и погрешности измерений доверительный интервал радиационного параметра по соотношению

где А_i - активность пробы почвы;
i=1, 2, ..., n - количество отобранных проб почвы;
j=1, 2, ..., m - число составляющих (компонент) почвы;
d₁, d₂, . . . , d_m - содержания (относительные единицы) в пробе почвы составляющих;
a₁, a₂, . .., а_m - математические ожидания активностей чистых образцов составляющих;
σ₁, σ₂, ..., σ_m - среднеквадратичные отклонения активностей чистых образцов составляющих, получаемые решением системы уравнений

после чего измеряют радиационные параметры пробы почвы, по результатам измерений и определения состава относят исследуемую почву к фоновой или аномальной путем сравнения с рассчитанными доверительными интервалами; записывают данные измерений в аналитическую базу данных и обрабатывают результаты измерений.