СПОСОБ КОМПТОН-ФЛЮОРЕСЦЕНТНОГО ЭЛЕМЕНТНОГО АНАЛИЗА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2006 года по МПК G01N23/20 G01N23/22 

Изобретение относится к области измерения искусственных и естественных вариаций элементного состава в условиях повышенного радиационного фона и (или) повышенной температуры в объектах техногенного и геологического происхождения и может быть использовано для работы в аварийных условиях повышенной радиации, в горячей камере или на заводах для переработки отработанного ядерного горючего, в аппаратах дистанционного управления, например в буровых скважинах или в зондирующих космических модулях.

В качестве аналога рассмотрен способ рентген-флюоресцентного анализа [1], включающий облучение объекта энергичными фотонами с образованием атомных К-вакансий и последующее измерение характеристических К-серий анализируемых элементов. Этот способ основан на высоком разрешении детектора рентгеновских фотонов и не позволяет анализировать элементный состав радиоактивного объекта или выполнить элементный анализ в условиях повышенного радиационного фона, поскольку он не предусматривает наличие механизма приоритетной регистрации полезного сигнала в условиях фона, и регистрация фона происходит в отношении "один к одному".

В качестве прототипа рассмотрен способ селективного измерения комптоновского профиля К-электронов [2], когда объект сначала облучают энергичными фотонами (и порождают К-вакансии в электронной оболочке изучаемого атома), а затем, в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, измеряют энергетическое распределение фотонов, рассеянных по механизму комптон-эффекта. Этот способ следует рассматривать как неразрушающий одноэлементный анализ в условиях повышенного радиоактивного фона (который генерируется за счет возбуждения атомных К-вакансий по механизму фотоэффекта). Однако он не пригоден для выполнения многоэлементного анализа, поскольку в нем не предусмотрено разделение вкладов от различных элементов, а энергетическая ширина регистрируемого комптоновского распределения фотонов больше расстояния между смещениями рентгеновских К-линий соседних элементов.

Целью изобретения является неразрушающий многоэлементный анализ в условиях повышенного радиационного фона.

Поставленная цель достигается тем, что в известном способе элементного анализа, включающем облучение объекта зондирующими гамма-квантами с энергией Е₀ и измерение энергетического распределения гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, сначала выбирают список анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера Z1<Z2, <...<Zn и соответствующий ему список энергий связи К-электронов E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) и вычисляют последовательные диапазоны углов рассеяния Δϕ₁, Δϕ₂, ...Δϕ_n зондирующих гамма-квантов, в которые эти кванты рассеиваются после возбуждения К-вакансии по одной дополнительной К-серии из списка E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) в каждый из диапазонов, а затем размещают внутри каждого такого диапазона детекторы для регистрации рассеянных гамма-квантов, причем амплитуду сигнала из каждого диапазона усиливают и стандартизуют независимо, после чего накапливают результаты одновременного суммирования стандартизованных амплитуд с амплитудами, полученными от детектора, регистрирующего рентгеновские фотоны различных К-серий.

Поставленная цель достигается также тем, что в устройстве для элементного анализа, содержащем излучатель зондирующих гамма-квантов с коллиматором, держатель объекта и детектор гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта, выход которого подан на контрольный вход схемы линейных ворот, а также детектор фотонов рентгеновской К-серии, выход которого подан на управляющий вход линейных ворот, выход которых согласован с амплитудным анализатором и накопителем импульсов, использовано несколько детекторов рассеянных гамма-квантов, расположенных в расчетных диапазонах угла рассеяния, причем выход каждого детектора через независимый нормализатор амплитуды поступает на первый вход линейного сумматора, на ответный второй вход линейного сумматора подан выход от детектора фотонов рентгеновской К-серии, а выход линейного сумматора согласован с накопителем импульсов.

На Фиг.1 приведена схема комптон-флюоресцентного элементного анализатора.

Рассмотрим работу устройства Фиг.1 согласно списку анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера

и соответствующего ему списка энергий связи К-электронов

в этих атомах.

В исходном состоянии устройства Фиг.1 выключен блок детекторов 3, выключен детектор 4, отсутствует или перекрыт защитой излучатель гамма-квантов в коллиматоре 1.

При работе устройства гамма-кванты излучателя 1 проходят коллиматор и, после рассеяния в объекте - 2 на К-оболочках атома с порядковым номером Z1, попадают в детектор 3g. Рассеяние на малые углы сопровождается малой передачей энергии электрону, так что гамма-кванты, рассеянные в сектор g, ионизуют только атомы с наименьшим порядковым номером Z1. В следующий сектор f рассеиваются фотоны, способные ионизовать уже два вида атомов: Z1 и Z1+1 и т.д. по спискам (1) и (2), где с увеличением угла рассеяния в каждый последующий сектор рассеиваются гамма-кванты после ионизации всех предыдущих анализируемых атомов списка и одного дополнительного атома с порядковым номером, большим на единицу, чем в предыдущем секторе.

Атом с ионизованной К-оболочкой испускает рентгеновские фотоны К-серии, которые регистрируются в детекторе 4. Устройство Фиг.1 регистрирует и накапливает акты одновременных событий появления рассеянного фотона в каждом из секторов рассеяния а, b, ...g и рентгеновского фотона в детекторе 4. Разделение информации, поступающей из различных секторов рассеяния, достигают с помощью набора различных коэффициентов усиления амплитуд стандартного сигнала в различных усилителях-формирователях 5 (а, b, ...g), принадлежащих различным секторам рассеяния. Это различие коэффициэнтов усиления выбирают из условия такого разделения суммарных амлитуд на выходе линейного сумматора 6, чтобы их можно было накапливать в различных каналах накопителя. В результате набора статистики в различных секторах регистрируют некоторые числа импульсов, удовлетворяющие уравнениям:

где N_g, N_f, N_e...N_a - количество отсчетов, зарегистрированных в каждом из секторов рассеяния.

В системе линейных уравнений (3) неизвестные коэффициенты a1, b1, b2, ... определяют посредством калибровочных измерений с эталонным объектом, где известны концентрации всех элементов n(Z), n(Z+1), ... после чего, используя полученные значения а1, b1, b2, ... определяют искомые концентрации элементов в изучаемом объекте.

При облучении объекта гамма-квантами наиболее интенсивно проявляются два эффекта: фотопоглощение фотона и комптоновское рассеяние фотона.

При фотопоглощении фотона на К-оболочке атома фотон исчезает, и образуется атомная К-вакансия, заполнение которой сопровождается только излучением характеристической рентгеновской К-серии фотонов. Регистрация характеристических фотонов позволяет идентифицировать атомный номер возбужденного атома, что и является основой рентген-флюоресцентного способа элементного анализа. Ограничение этого способа связано с тем, что для подобной идентификации атомного номера необходимо располагать детектором рентгеновского излучения, способным различать рентгеновские линии соседних элементов. В таблице 1 приведены значения энергий рентгеновских линий (эВ) для легких элементов от бора (Z=5) до кремния (Z=14), причем линии, принадлежащие соседним элементам, а также линии, принадлежащие рентгеновской серии одного элемента, нельзя разрешить, например, с помощью Ge(Li)-детектора.

ТАБЛИЦА 1.

ZЭлементКα1, эВКα2, эВКβ1, эВ 5В183   6С277   7N392   8O524   9F676   10Ne848848.6  11Na104010401071 12Mg125312531302 13AlI48614861557 14Si173917391835 

При комптоновском рассеянии зондирующего фотона с энергией E₀ в объекте 2 на угол ϕ, Фиг.1, рассеянный фотон получает энергию, которую вычисляют по формуле А.

Комптона:

где m - масса электрона, с - скорость света, mc²˜511 КэВ. При рассеянии часть энергии фотона Е_е(Е₀, ϕ) передается электрону:

Энергия связи электронов на К-оболочке различных атомов E_k(z) изменяется в широких пределах (˜0.01-120 КэВ), определяется законом Мозли и уточняется экспериментально. Она является функцией атомного номера z. Если Е_е{Е₀, ϕ)>E_k(z), то К-электрон покидает атом, где в К-оболочке остается вакансия, а рассеянный фотон вылетает под углом ϕ, который содержится в формуле (4). Если энергия связи электрона на К-оболочке равна E_k, то зондирующие фотоны с энергией E₀ начинают ионизовать атом при рассеянии на критический угол ϕ_k:

Практически одновременно с появлением рассеянного фотона (:10^-8 сек) каждый ионизованный атом заполняет эту вакансию, испуская характеристические рентгеновские фотоны К-серии.

Сущность предлагаемого изобретения заключается в том, что селективность одновременной регистрации рентгеновского фотона и фотона, рассеянного по механизму комптон-эффекта, определяется временным разрешением детекторов, и это позволяет не только идентифицировать атомный номер таких элементов, которые не удается идентифицировать рентген-флюоресцентным способом за счет энергетического разрешения детектора рентгеновских фотонов (см., например, Таблицу 1), но также и подавлять регистрацию фоновых частиц. Ожидаемый эффект заключается в том, что критический угловой фактор комптоновского рассеяния (6) проявляет достаточно высокую чувствительность к энергии связи К-электрона. При этом регистрацию рассеянного фотона осуществляют в диапазоне углов между соседними критическими углами рассеяния ϕ_k(Z) и ϕ_k(Z+1), а вклады рассеяния в различные секторы рассеяния разделяют посредством различных нормализованных амплитуд "комптоновского" сигнала и суммирования этих амплитуд (в режиме временных совпадений) с амплитудой сигнала от детектора рентгеновских фотонов.

На Фиг.2 приведены критические углы рассеяния (градусы), рассчитанные по (6) для элементов, приведенных в Таблице 1.

Критические углы рассеяния φkSn рассчитаны для зондирующих фотонов излучателя ^119mSn с энергией 23.875 КэВ, и для него диапазоны углов рассеяния изменяются от ˜8° до 22°. Критические углы φkEu рассчитаны для зондирующих фотонов излучателя ¹⁵¹Eu с энергией 21.6 КэВ, и диапазоны углов равссеяния изменяются от ˜9° до -26°. Такие диапазоны углов рассеяния вполне достаточны для идентификации атомного номера.

Комптоновский элементный анализатор, Фиг.1, регистрирует акты одновременного появления рентгеновских фотонов К-серии (детектор 4) и комптоновски рассеянных фотонов (блок детекторов 3) с помощью схемы линейного сумматора (ЛС) 6, временное разрешение которого обычно не хуже: 10^-7 сек.

Кроме одновременного суммирования амплитуд, селективность по элементному составу обеспечивают за счет выполнения еще двух условий:

1. Энергетическая ширина зондирующих фотонов Еγ₀ меньше, чем измеряемый энергетический сдвиг ΔEγ₀<E_k(Δz)). Это условие выполняется для большого числа ядерных гамма-излучателей.

2. Энергетическая ширина регистрируемого комптоновски рассеянного излучения ΔE(ϕ) меньше, чем измеряемый энергетический сдвиг E_k(Δz):

где Δϕ - эффективный угловой разброс, возникающий при коллимации зондирующих и рассеянных фотонов (коллиматор детекторов 3 не показан, пучок ограничен размерами каждого детектора). Это условие обеспечивают согласованием энергетической ширины регистрируемого комптоновского распределения и допустимого диапазона угла рассеяния.

Из (4), (6) и (8) оценивают допустимый, эффективный диапазон угла рассеяния (сектор рассеяния):

затем уточняют его из соображений Δϕ˜δ·Δϕ_k(Z)_min, где Δϕ_k(Z)_min - минимальный критический угловой диапазон, а δ, 0<δ<1 - это величина допустимой ошибки при элементном анализе.

Оценка величины геометрической светосилы для узкого пучка зондирования имеет вид:

где Ω_x - телесный угол регистрации рентгеновских фотонов.

На Фиг.1 изображена принципиальная схема устройства, светосила которого невелика. На Фиг.3 представлена аксиальная геометрия этого же устройства, в которой геометрическая светосила и представительность анализа увеличиваются на фактор К:

где а и b - характерные линейные размеры объекта и детектора рентгеновских фотонов в "старой" геометрии, Фиг.1.

На Фиг.4 по табличным значениям энергии связи электронов на К-оболочке E_k(Z) представлен расчет зависимости критических углов ϕ_k (градусы) от атомного номера элементов Z для двух излучателей:

Am²⁴¹, E₀=59.54 КэВ, T_1/2˜458 лет и

Cd¹⁰⁹, E₀=87.7 КэВ, T_1/2˜453 дня

Из Фиг.4 следует, что, используя излучатель Am²⁴¹, можно выполнить элементный анализ на легких элементах от Z=20 (кальций) до Z=32 (германий), тогда как применение излучателя Cd¹⁰⁹ удлиняет список анализируемых элементов до Z=42 (молибден). При атомных номерах Z>44 энергии гамма-квантов Am²⁴¹ и Cd¹⁰⁹ недостаточно для ионизации атомов по механизму комптон-эффекта.

Оценки угловых диапазонов, приведенные на Фиг.4, показывают, что при уменьшении атомного номера Z диапазоны углов рассеяния в секторах рассеяния Δϕ_k(Z) для Am²⁴¹ плавно убывают от ˜21° до ˜4.4°, а для Cd¹⁰⁹ - от ˜17.5° до ˜2.5°. Оценка скорости счета по (10) с учетом этих значений Δϕ_k(Z) для излучателей активностью 1-10 Кюри указывает на возможность измерения концентрации элементов от Са до Мо с точностью ˜0.1-0.01% за время ˜10-100 часов (без учета фактора (11), Фиг.2).

При Е0˜60-90 КэВ возможность анализа легких элементов Z<20 ограничена двумя факторами:

1. Уменьшение энергии рентгеновских фотонов увеличивает вероятность их поглощения внутри объекта и поэтому уменьшает вероятность временных совпадений.

2. Ионизация легких атомов по механизму комптон-эффекта происходит при малоугловом рассеянии фотонов, где диапазон углов рассеяния уменьшается, и уменьшается светосила регистрации легких элементов.

Излучатели с более низкой энергией гамма-квантов, например ^119mSn с энергией 23.875 КэВ или ¹⁵¹Eu с энергией 21.6 КэВ, позволяют уменьшить атомный номер анализируемых элементов, как это показано ранее для элементов в интервале 14>Z>5, Таблица 1.

Можно указать и другие долгоживущие излучатели гамма-квантов, пригодные для использования в предлагаемом устройстве, например:

Эти изотопы излучают по два зондирующих фотона с различной энергией, что позволяет расширить диапазон атомных номеров для анализируемых элементов.

Работа устройства Фиг.1 с излучателями Am²⁴¹ и Cd¹⁰⁹ не ограничена только возможностью анализа элементного состава по легким элементам. При наличии в объекте более тяжелых элементов, Z>44, эти элементы ионизуются по механизму фотоэффекта и доступны к (одновременному с легкими элементами) анализу в режиме рентген-флюоресцентного анализа. Поскольку ионизация элементов по механизму фотоэффекта не сопровождается одновременным появлением рассеянного фотона, то энергетический порог этого процесса гораздо выше и определяется неравенством:

что для излучателя Am²⁴¹ удовлетворяется до Z=69 (тулий), а для излучателя Cd¹⁰⁹ удовлетворяется до Z=81 (таллий). Если в излучателе существует стартовый сигнал, то и режим рентген-флюоресцентного анализа также можно защитить от регистрации фоновых фотонов. Так, например, распад Am²⁴¹ сопровождается излучением α-частицы, после чего за время ˜10^-8 сек дочернее ядро Np²³⁷ излучает зондирующий фотон с энергией Eγ₀=59.54 КэВ:

На Фиг.1 пунктиром показано возможное в подобном случае включение схемы совпадений 7 стартового сигнала, зарегистрированного от α-частицы, и сигнала, зарегистрированного от рентгеновского фотона.

Пусть среднее число посторонних частиц, попадающих в первый канал, равно n₁, а среднее число посторонних частиц, попадающих во второй канал, равно n₂, и соответствующие длительности сигналов (˜10^-7) соответственно равны τ₁ и τ₂. Тогда вероятность случайных двойных совпадений оценивается формулой:

Пусть n₀₀ - число истинных двойных совпадений в единицу времени, а n₁=k₁·n₀₀, n₂=k₂·n₀₀, где k₁, k₂ - коэффициенты отношения средней скорости появления фона над средней скоростью появления истинных парных совпадений. Тогда оценка вклада случайных совпадений по (15) при типичном значении n₀₀˜10³ имп/сек и произведении k₁·k₂˜1 находится в интервале 1-3%, что указывает на достаточно эффективное подавление фоновых сигналов.

Основное отличие и преимущество предлагаемого способа проявляется в нештатной ситуации (например, повышенная радиация и (или) повышенная температура), когда применение Ge(Li) детекторов (требующих постоянного охлаждения до температуры жидкого азота) недопустимо. Способ позволяет использовать для элементного анализа детекторы излучения, не обладающие высоким энергетическим разрешением и не требующие азотных температур, например пластиковые сцинтилляторы, йодистый цезий, теллурид кадмия и др.

ЛИТЕРАТУРА

1. Абрамов А.И., Казанский Ю.А., Матусевич Е.С. // Основы экспериментальных методов ядерной физики. М.: Атомиздат, 1977.

2. Fukamachi Т., Hosoya S. Binding effect due to К-electrons observed on a Compton Profile of Si. Separate measurement of Compton Profile // Phys. Lett. A. 1972. v.41. P.5. ibid. P.416; Phys. Lett. V.38A. N5, p.341.

Использование: для качественного и количественного элементного анализа исследуемого объекта. Сущность: заключается в том, что облучают объект зондирующими гамма-квантами с энергией Е₀ и измеряют энергетическое распределение гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта на связанном электроне в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, при этом сначала выбирают список анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера Z1<Z2, <...<Zn и соответствующий ему список энергий связи К-электронов E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) и вычисляют последовательные диапазоны углов рассеяния Δϕ₁, Δϕ₂, ...Δϕ_n зондирующих гамма-квантов, в которые эти кванты рассеиваются после возбуждения К-вакансии по одной дополнительной К-серии из списка E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) в каждый из диапазонов, а затем размещают внутри каждого такого диапазона детекторы для регистрации рассеянных гамма-квантов, причем амплитуду сигнала из каждого диапазона усиливают и стандартизуют независимо, после чего накапливают результаты одновременного суммирования стандартизованных амплитуд с амплитудами, полученными от детектора, регистрирующего рентгеновские фотоны различных К-серий, при этом селективность одновременной регистрации рентгеновского фотона и фотона, рассеянного по механизму комптон-эффекта, позволяет идентифицировать атомные номера элементов, а по результатам одновременного суммирования определяют искомые концентрации элементов в изучаемом объекте. Технический результат: неразрушающий многоэлементный анализ в условиях повышенного радиационного фона. 2 н.п. ф-лы, 1 табл., 4 ил.

1. Способ элементного анализа при наличии фона, включающий облучение объекта зондирующими гамма-квантами с энергией Е₀ и измерение энергетического распределения гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта на связанном электроне в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, отличающийся тем, что сначала выбирают список анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера Z1<Z2, <...<Zn и соответствующий ему список энергий связи К-электронов E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) и вычисляют последовательные диапазоны углов рассеяния Δϕ₁, Δϕ₂, ...Δϕ_n зондирующих гамма-квантов, в которые эти кванты рассеиваются после возбуждения К-вакансии по одной дополнительной К-серии из списка E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) в каждый из диапазонов, а затем размещают внутри каждого такого диапазона детекторы для регистрации рассеянных гамма-квантов, причем амплитуду сигнала из каждого диапазона усиливают и стандартизуют независимо, после чего накапливают результаты одновременного суммирования стандартизованных амплитуд с амплитудами, полученными от детектора, регистрирующего рентгеновские фотоны различных К-серий, при этом селективность одновременной регистрации рентгеновского фотона и фотона, рассеянного по механизму комптон-эффекта, позволяет идентифицировать атомные номера элементов, а по результатам одновременного суммирования определяют искомые концентрации элементов в изучаемом объекте.2. Устройство для элементного анализа по по п.1, содержащее излучатель зондирующих гамма-квантов с коллиматором, держатель объекта и детектор гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта, выход которого подан на контрольный вход схемы линейных ворот, а также детектор фотонов рентгеновской К-серии, выход которого подан на управляющий вход линейных ворот, выход которых согласован с амплитудным анализатором и накопителем импульсов, отличающееся тем, что использовано несколько детекторов рассеянных гамма-квантов, которые расположены в расчетных диапазонах угла рассеяния, причем выход каждого детектора через независимый нормализатор амплитуды поступает на первый вход линейного сумматора, на ответный второй вход линейного сумматора подан выход от детектора фотонов рентгеновской К-серии, а выход линейного сумматора согласован с накопителем импульсов.