МИКРОТВЭЛ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА Российский патент 2009 года по МПК G21C3/28 

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микросферическому топливу с керамическими защитными покрытиями.

Микротвэл ядерного реактора - это топливная микросфера из делящегося материала, например, UO₂, PuO₂, ThO₂ или смесей на их основе, на которую нанесены защитные пироуглеродные и карбидные покрытия. См., например, "Very high temperature gas cooled reactor systems" (VHTR). Finis South-Worth.GENERATION IV. Technical Working group 2 Gas Cooled Reactor Systems. 2002 Winter ANS Meeting, Washington, D.C., November 18, 2002.

Защитные покрытия в составе микротвэла выполняют многоцелевые функции, основной из которых является удержание газообразных и твердых продуктов деления и предотвращение выхода их в активную зону ядерного реактора.

Такие характеристики покрытий как плотность, толщина, параметры кристаллической структуры и т.п., выбираются на соответствующих стадиях отработки с учетом специфических особенностей реакторной установки и условий ее эксплуатации: температурного интервала облучения, величины выгорания топлива, флюенса быстрых нейтронов, постулируемых величин перегрева топлива и т.п.

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из UO₂ диаметром 500 мкм и многослойное покрытие, первый слой которого выполнен из пироуглерода низкой плотности толщиной 92 мкм, второй слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода толщиной 39 мкм, третий слой выполнен из карбида кремния толщиной 35 мкм, наружный слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода толщиной 40 мкм. (Hrovat M., Huschka H., Mehner A.-W., Warzawa W. "Spherical fuel elements for small and medium sized HTR". - Nuclear Engineering and Design, 109, 1988, p.253-256).

Существенным недостатком указанных микротвэлов является высокая повреждаемость карбидокремниевого слоя при разрушении внутреннего высокоплотного слоя из пироуглерода продуктами деления, например J, Cs, Ag, Pd, Rb и др., и разрушение наружного слоя из пироуглерода с потерей его бандажных свойств, что ограничивает ресурс его эксплуатации (глубину выгорания топлива).

Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из UO₂ и многослойное покрытие, первый слой которого выполнен из пироуглерода низкой плотности, второй слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода, третий слой выполнен из карбидного материала, например SiC или ZrC, наружный слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода (Minato К., Ogawa Т., Sawa К., Ishikawa A., Tomita Т., lida S. Irradiation experiment on ZrC-coated fuel particles for high-temperature gas-cooled reactors.- Nuclear Technology, vol.130, June, 2000, p.272-281).

Недостатком указанного микротвэла является повреждаемость карбидных слоев продуктами деления при разрушении внутреннего и наружного слоев из пироуглерода, что ограничивает ресурс его эксплуатации (глубину выгорания топлива) особенно при повышенных температурах (более 1300°С) и дозах (более 2,0·10²¹ н/cм²) облучения.

Повреждаемость карбидных слоев (основных силовых и диффузионных барьеров по отношению к газообразным и твердым продуктам деления) обусловлена целым рядом параллельно протекающих превращений:

- усадка уже на ранних стадиях облучения пироуглеродных слоев, развитие в них растягивающих напряжений, обусловленных анизотропными размерными изменениями, и, наконец, образование в них радиальных трещин, открывающих прямой доступ продуктов деления к карбидным слоям;

- коррозионное взаимодействие моноокиси углерода и твердых продуктов деления с карбидными слоями создает в местах выхода трещин на внутренней поверхности карбидных слоев локальные концентраторы растягивающих напряжений;

- нарастающее по мере выгорания топлива давление твердых продуктов деления и термоциклирование, например, за счет изменения энерговыделения из топливной микросферы при разрушении наружного слоя из пироугдерода повышают вероятность разрушения карбидных слоев и микротвэла в целом.

Экспериментально установлено, что коррозионное взаимодействие карбидов кремния или циркония с твердыми продуктами деления и моноокисью углерода интенсивно протекает как в местах выхода трещин пироуглеродного слоя на внутреннюю поверхность карбидных слоев, так и в местах локального отслоения внутреннего пироуглеродного слоя от слоя карбида. Концентрация продуктов деления в этих местах приводит к неконтролируемому формированию новых структур, которые по своим физико-механическим и радиационным свойствам отличаются от соответствующих свойств карбидных слоев, что приводит к разрушению последних в условиях воздействия высокого внутреннего давления в микротвэле. Повреждаемость карбидных слоев повышается также за счет диффузии через слой наружного пироуглерода из матрицы твэла таких примесей, как Fe, Cr, Ni и др.

Перед авторами предложенного технического решения стояла задача повышения ресурса эксплуатации (глубины выгорания топлива) микротвэлов за счет повышения коррозионной стойкости и термомеханической стабильности силовых карбидных слоев.

Поставленная задача решается тем, что в микротвэле ядерного реактора, содержащего топливную микросферу из UO₂ и четырехслойное покрытие, в котором первый слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного пироуглерода, третий слой - из карбидного материала, например SiC, ZrC, NbC, четвертый - наружный слой выполнен из титанокремнистого карбида Ti₃SiC₂.

Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Каждый из слоев предложенного микротвэла ядерного реактора с карбонитридными барьерами выполняет следующие функции:

- первый слой из пироуглерода низкой плотности создает «свободный» объем для локализации газообразных продуктов деления;

- второй высокоплотный изотропный пироуглерод является диффузионным барьером для газообразных продуктов деления;

- третий слой из SiC, либо ZrC, либо NbC является основным силовым слоем, противодействующим внутреннему давлению газообразных продуктов деления, и служит диффузионным барьером по отношению к твердым продуктам деления;

- четвертый слой из титанокремнистого карбида Ti₃SiC₂ защищает хрупкий карбидный слой из SiC, либо ZrC, либо NbC от внешних механических повреждений, а также коррозионных воздействий примесей из матрицы твэла и выполняет бандажные функции по отношению к внутренним слоям защитного покрытия микротвэла.

Пример осуществления предлагаемого технического решения. Пятислойное защитное покрытие на топливные микросферы из диоксида урана диаметром 500 мкм последовательно осаждают в кипящем слое:

- первый слой из низкоплотного пироуглерода (температура пиролиза Т=1450°С, концентрация С₂Н₂ в смеси с аргоном 60 об.%, суммарный расход газов G=1500 л/ч);

- второй слой из высокоплотного изотропного пироуглерода (Т=1300°С, концентрация С₃Н₆ в смеси с аргоном 30 об.%, G=1500 л/ч);

- третий слой из SiC (Т=1550°С, концентрация СН₃ SiCl₃ 1,0 об.%, G водорода=1500 л/ч);

- либо третий слой из ZrC (T=1500°С, концентрация ZrCl₄ в смеси с азотом 1,0-1,5 об.%, G=1500 л/ч);

- либо третий слой из NbC (T=1250°С, концентрация NbCl₅ в смеси с азотом 2,0-2,5 об.%. G=1500 л/ч);

- четвертый слой из титанокремнистого карбида Ti₃SiC₂ (T=1300°С, концентрация C₃H₈ 2,0 об.% в смеси с TiCl₄-3,0 об.%, SiCl₄-1,0 об.%, G аргона = 500 л/ч, G водорода=1100 л/ч);

Анализ экспериментальных результатов по облучению микротвэлов, включающих только карбидные слои, показал, что герметичность покрытий ограничивается максимальными температурами, не превышающими 1350°С, в то время как микротвэл с наружным слоем из Тi₃SiС₂ позволяет увеличить температуру облучения до 1450°С и более, обеспечивая при этом удержание продуктов деления в пределах микротвэла на требуемом уровне. Одновременно при этом допустимо применение более жесткого нейтронного спектра и реализована доза облучения микротвэла до значений (4,0-4,5)·10²¹н/cм² и бoлee.

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Сущность изобретения: микротвэл ядерного реактора содержит топливную микросферу из делящегося материала и четырехслойное защитное покрытие, включающее слои пироуглерода и слой карбида металла, выбранного из группы кремний, цирконий, ниобий, в котором наружный слой микротвэла выполнен из титанокремнистого карбида Тi₃SiС₂. Наружный слой из титанокремнистого карбида Тi₃SiС₂ защищает хрупкий карбидный слой от внешних механических повреждений, а также коррозионных воздействий примесей из матрицы твэла и выполняет бандажные функции по отношению к внутренним слоям защитного покрытия микротвэла. Технический результат изобретения: конструкция микротвэла обеспечивает повышение ресурса эксплуатации (глубины выгорания топлива) за счет повышения коррозионной стойкости и термомеханической стабильности силовых карбидных слоев.

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из делящегося материала и четырехслойное защитное покрытие, включающее слои пироуглерода и слой карбида металла, выбранного из группы: кремний, цирконий, ниобий, отличающийся тем, что наружный слой микротвэла выполнен из титанокремнистого карбида Ti₃SiC₂.