СПОСОБ ДЕЗАКТИВАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ Российский патент 2003 года по МПК G21F9/00 G21G1/12 

Изобретение относится к ядерной энергетике и может быть использовано для обезвреживания (дезактивации) радиоактивных отходов, преимущественно продуктов распада ядерных реакторов.

Как известно, одной из важных проблем ядерной энергетики является проблема обращения с отходами высокой удельной активности, которые образуются, в частности, на радиохимических заводах при переработке ядерного топлива, выгруженного из реакторов. Присущая таким отходам радиоактивная опасность обусловлена, в основном, долгоживущими радиоактивными изотопами ⁹⁰Sr (T_1/2= 28 лет) и ¹³⁷Cs (Т_1/2=30 лет) (стронций-90 и цезий-137). Основной промышленный метод обезвреживания таких отходов заключается в отверждении (остекловывании или превращении в керамику) и захоронении в глубинных могильниках. При этом в качестве могильников используют специальные подземные сооружения, например как в способах захоронения [1], [2], [3]. Осуществляют захоронение радиоактивных отходов также в стабильных геологических структурах на глубине до или около 1 км - в буровых скважинах или подземных горных выработках, например как в способах [4], [5], [6]. При осуществлении способов [1]-[6] активность обезвреживаемых радиоактивных отходов снижается за счет естественного распада радиоактивных изотопов и остается высокой в течение длительного времени. Наибольшую сложность при таком обезвреживании представляет контроль безопасности захоронения, требующий создания системы длительного мониторинга радиационной обстановки места захоронения и прогнозирования скорости выхода радионуклидов из могильника на период от десятка до 10⁵ лет, что делает эти способы достаточно дорогостоящими и длительными.

Известны альтернативные способы окончательного удаления из биосферы высокоактивных радиоактивных отходов, основанные, например, на самопогружении капсул с радиоактивными отходами в мантию Земли [7], [8] или на захоронении радиоактивных отходов в космосе [9]. Известны также ядерно-взрывные способы обезвреживания радиоактивных отходов, заключающиеся в размещении их в подземной камере и подрыве термоядерным устройством, см., например, [10], [11] . Рассмотренные альтернативные способы технически сложны, а способы [9] -[11] также и небезопасны при своем воплощении.

Известны методы дезактивации радиоактивных отходов, основанные на передаче ядрам радиоактивных изотопов дополнительной энергии, индуцирующей их распад, например описанные в [12] , [13] , [14], [15]. При этом в [12] представлены расчетные данные, теоретически доказывающие принципиальную возможность протонного и гамма-"выжигания" радиоактивных изотопов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs при использовании, в первом случае, потока протонов с энергией 600 МэВ, а во втором - потока гамма-квантов с энергией 10÷20 МэВ при плотности потока гамма-квантов Ф=10¹⁷÷10¹⁹ см^-2•с^-1 . В [13] рассмотрен метод нейтронного "выжигания" радиоактивных изотопов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs в потоке нейтронов с энергией 8÷100 МэВ. В [14] предложен метод уничтожения радиоактивных отходов путем воздействия на ядра радиоактивных изотопов определенным образом сформированным электромагнитным полем. В [15] предложен проверенный экспериментально способ обработки радиоактивных отходов путем превращения долгоживущих радиоактивных изотопов в более короткоживущие под воздействием облучения электромагнитным излучением СВЧ-диапазона. Все представленные в [12] -[15] технические решения находятся в стадии проектов, теоретического осмысления и лабораторных проверок, промышленного воплощения до настоящего времени не получили.

Способ обработки радиоактивных отходов, описанный в [15], принят в качестве прототипа для заявляемого способа дезактивации радиоактивных отходов. Сущность способа-прототипа заключается в том, что радиоактивные отходы подвергают облучению от внешнего источника излучения, сообщающего ядрам долгоживущих изотопов дополнительную энергию, индуцирующую их укоренный распад. В качестве излучения применяют излучение СВЧ-диапазона с плотностью потока энергии, превышающей 5•10^-3 Дж/см². В качестве генератора СВЧ-колебаний используют, например, релятивистский триод с виртуальным катодом. Представленные в [15] результаты экспериментальных исследований, проведенные над радиоактивным образцом - таблеткой ⁵¹Сr, запакованной в полиэтиленовую кювету, свидетельствуют о возможности увеличения постоянной распада (по сравнению с постоянной распада до облучения) на величину около 1%. Достижению большего эффекта препятствуют ограничения на верхний предел плотности СВЧ-энергии в существующей СВЧ технике (не выше 10 Дж/см²). Таким образом, возможность практического внедрения способа-прототипа в промышленность напрямую зависит от результата будущих разработок в области мощных СВЧ-генераторов.

Задачей, решаемой при создании заявляемого изобретения, является расширение арсенала технических способов, предлагаемых промышленности для использования в процессах дезактивации радиоактивных отходов ядерной энергетики, пригодных для реализации на существующем этапе развития техники. Дополнительным результатом (наряду с сокращением времени дезактивации), который может быть достигнут при осуществлении заявляемого способа, является обеспечение возможности использования энергии распада. Сокращение времени дезактивации и обеспечение возможности использования энергии распада позволяет сделать процессы дезактивации радиоактивных отходов рентабельными, что создает альтернативу для применяемых в настоящее время традиционных способов подземного захоронения.

Сущность заявляемого изобретения состоит в том, что в способе дезактивации радиоактивных отходов, заключающемся в том, что радиоактивные отходы подвергают облучению, сообщающему ядрам содержащихся в них долгоживущих радиоактивных изотопов дополнительную энергию, индуцирующую их ускоренный распад, в отличие от прототипа облучают радиоактивные отходы, размещенные в изолированном объеме, импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с концентрацией квантов от 10¹¹ до 10¹² квантов/см³ и энергией квантов, большей энергии распада долгоживущих радиоактивных изотопов, облучение осуществляют при начальной концентрации долгоживущих радиоактивных изотопов в радиоактивных отходах в пределах от 1 до 10% и заканчивают при снижении этой концентрации ниже 0,5%, при этом энергию, выделяющуюся в результате индуцированного распада радиоактивных изотопов, утилизируют.

В преимущественных случаях реализации облучение осуществляют импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с энергией квантов от 1 до 5 МэВ.

Сущность заявляемого способа, возможность его осуществления и промышленного применения поясняются схематическим чертежом (вид в разрезе) реактора установки, реализующей заявляемый способ в одном из возможных вариантов выполнения.

Радиоактивные отходы, подлежащие дезактивации в соответствии с заявляемым способом, размещают в изолированном от внешней среды объеме - в рассматриваемом примере во внутреннем объеме реактора 1. Радиоактивные отходы внутри реактора 1 располагаются в соответствующих контейнерах - твэлах 2. Начальная концентрация радиоактивных изотопов в радиоактивных отходах составляет от 1 до 10%. Внутри реактора 1 твэлы 2 с радиоактивными отходами находятся во взаимодействии с теплообменной средой 3.

С внутренним объемом реактора 1 связаны внешние источники излучения 4, формирующие импульсно-периодический поток квантов жесткого тормозного излучения, сообщающий ядрам радиоактивных изотопов дезактивируемых радиоактивных отходов дополнительную энергию, индуцирующую их ускоренный распад. Общее число применяемых в установке внешних источников излучения 4 выбирают исходя из их мощности и объема (массы) обрабатываемых радиоактивных отходов. Располагают внешние источники излучения 4 по периметру реактора 1 так, чтобы обеспечить примерно равномерное облучение всей массы радиоактивных отходов. Например, при обработке радиоактивных отходов с суммарным объемом около 1 м³ может быть использовано от 10 до 20 внешних источников излучения 4 с указанными ниже параметрами.

С реактором 1 связаны также соответствующие средства загрузки и выгрузки твэлов, средства контроля, а также средства утилизации энергии (на чертеже не показаны).

Практически реактор 1 может быть реализован, например, по типу малогабаритного ядерного реактора, описанного в [16]. В качестве средств загрузки-выгрузки твэлов могут быть использованы соответствующие роботы-манипуляторы. В качестве средств контроля могут быть использованы соответствующие средства контроля (температуры, уровня радиации и др.), аналогичные применяемым в ядерных реакторах. В качестве средств утилизации энергии могут быть использованы соответствующие средства "стандартного теплового цикла" ядерного реактора, например аналогичные описанным в [16] , или иные средства (термоэлектрические или термоэмиссионные преобразователи), аналогичные описанным в [17].

В качестве внешних источников излучения 4, формирующих импульсно-периодический поток квантов жесткого тормозного излучения, могут быть использованы генераторы, выполненные на основе ускорителей релятивистских электронов (электронных ускорителей - формирователей сильноточных пучков релятивистских электронов), например, генераторы, аналогичные описанным в [18], [19]. При этом для достижения требуемых характеристик генерируемого жесткого тормозного излучения достаточно иметь, например, следующие параметры электронных ускорителей: энергия электронов в пучке - 3÷5 МэВ, ток пучка - 30÷50 кА, длительность импульсов - 1÷3 нс, частота следования импульсов - 1÷10 Гц, амплитуда импульсов - 3÷5 MB, что вполне реализуемо (см., например, [20]). Выбор указанных параметров обусловлен, в частности, тем, что при таких малых длительностях импульсов и небольших значениях энергии в импульсе обеспечивается возможность реализации импульсно-периодического режима работы электронного ускорителя с частотой 1÷10 Гц без разрушения материала его анода (из-за уменьшения тепловых и ударных нагрузок). Кроме этого, электронные ускорители с такими параметрами реализуются в сравнительно небольших габаритах, что важно для промышленного применения.

Частотный режим работы внешних источников излучения 4 выбирают исходя из требуемой скорости индуцированного распада долгоживущих радиоактивных изотопов.

Практически твэлы 2 с радиоактивными отходами в случае разной концентрации в них долгоживущих радиоактивных изотопов размещают в реакторе 1 так, чтобы твэлы с меньшей концентрацией радиоактивных изотопов располагались на большем удалении от источников излучения 4, а твэлы с большей концентрацией радиоактивных изотопов - ближе к ним. В соответствии с этим принципом возможно также изменение текущего положения твэлов 2 в процессе дезактивации.

Суть процессов, происходящих при осуществлении заявляемого способа, заключается в следующем.

Радиоактивные отходы с указанной концентрацией долгоживущих радиоактивных изотопов (от 1 до 10%) являются неравновесной средой. Основную часть долго-живущих радиоактивных изотопов составляют γ-активные и β-активные изотопы. Ускорение их распада в рамках заявляемого способа обеспечивается за счет облучения импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с концентрацией квантов от 10¹¹ до 10¹² квантов/см³ и энергией квантов, большей энергии распада долгоживущих радиоактивных изотопов, например от 1 до 5 МэВ, при этом облучение производят в течение времени, большего периода индуцированного распада самого долгоживущего радиоактивного изотопа. При таком облучении создаются условия, увеличивающие скорость перехода среды в равновесное состояние, при этом элементарным актом, ускоряющим процесс распада долгоживущего радиоактивного изотопа, является эффект индуцированного распада его возбужденного ядра под действием внешнего кванта жесткого тормозного излучения. Образующийся при таком индуцированном распаде вторичный гамма-квант способен сам индуцировать распад другого ядра. В целом реализуемый в заявляемом способе процесс аналогичен управляемой цепной реакции, в которой роль активных частиц выполняют размножающиеся гамма-кванты, а регулирование процесса (установление определенной скорости распада) осуществляется за счет выбора соответствующих параметров импульсно-периодического потока квантов жесткого тормозного излучения, формируемого внешним источником излучения. При указанной концентрации квантов (10¹¹÷10¹² квантов/см³), превышающей плотность гамма-квантов естественного распада, этот процесс происходит интенсивно, обеспечивая ускоренный распад долгоживущих радиоактивных изотопов. При указанной энергии квантов жесткого тормозного излучения (1÷5 МэВ), недостаточной для возбуждения нейтронных уровней ядер или уровней возбуждения в ядрах α-частиц, облучение не приводит к размножению нейтронов и появлению наведенной активности в результате взаимодействия нейтронов с ядрами неактивных изотопов, что может иметь место при облучении с большей энергией квантов, например с энергией квантов выше 6 МэВ.

Облучение в соответствии с заявляемым способом заканчивают при снижении концентрации долгоживущих изотопов в дезактивируемых радиоактивных отходах ниже 0,5%, после чего они распадаются естественным путем.

В течение всего рассмотренного процесса дезактивации радиоактивных отходов энергию, выделяющуюся в результате этого индуцированного распада, утилизируют. Расчеты показывают, что, например, при дезактивации радиоактивных отходов с концентрацией долгоживущих радиоактивных изотопов около 1% можно снимать до 1 МДж/м³ энергии за один импульс облучения, что при частоте повторения 1 Гц составляет до 1 МВт/м³ тепловой мощности.

Сказанное можно дополнить нижеследующими теоретическими выкладками, подтверждающими возможность осуществления в соответствии с заявляемым способом индуцированного распада долгоживущих радиоактивных изотопов при их начальной концентрации от 1 до 10%.

Процесс индуцированного распада описывается простым уравнением для динамики возбужденных ядер
dN/dt = -κN(1+p)+Nγ(p₁-p),
где N - количество ядер, способных к индуцированному распаду с испусканием вторичного гамма-кванта;
κ - постоянная распада;
р - вероятность для кванта стимулировать испускание вторичного гамма-кванта;
p₁ - вероятность поглощения гамма-кванта ядром;
Nγ - количество квантов излучения от внешнего источника и вторичных гамма-квантов, определяемое соотношением
dNγ/dt = σ_i•c•N•Nγ-σ_e•c•Nγ•Ne,
где с - скорость света;
σ_e - сечение взаимодействия гамма-квантов с электронами;
Ne - полное число электронов радиоактивного вещества;
σ_i - эффективное сечение индуцированного излучения.

Эффективное сечение индуцированного излучения определяется выражением
σ_i = σ[γ_i/(γ_i+γ_f)],
где γ_i, γ_f - величины, обратные времени жизни возбужденного и основного состояния соответственно;
σ - сечение резонансного взаимодействия, величина которого описывается формулой
σ(Eγ) = gσ₀•(Г/2)²/[(Eγ-Ep)²+(Г/2)²],
где σ(Eγ≈Ep) = gσ₀ - сечение при точном резонансе;
g=(2I₂+1)/(2I₁+1) - статистический фактор;
I₂, I₁ - спины возбужденного и основного состояний;
σ₀ = λ²/2π, λ - длина волны;
Еγ - энергия гамма-кванта;
Г - ширина уровня;
Ер - резонансная энергия гамма-кванта.

Оценку для величины вероятности р можно вычислить исходя из соотношения
p = (Nγσ_if²)/[Ne2σ_e(1+ε)],
где f - коэффициент, учитывающий влияние эффекта Доплера в твердом теле;
ε - коэффициент внутренней конверсии.

Для дебаевской модели вещества при температуре Т<θ величину коэффициента f можно оценить, используя известное распределение
f = exp{(-3R/2kθ)•[1+(2π/3)•(T/θ)²]},
где R - энергия отдачи;
k - коэффициент;
θ - температура Дебая.

Для сечения взаимодействия гамма-квантов с электронами можно использовать соотношение

где z - порядковый номер изотопа в таблице Менделеева;
m - масса электрона;
с - скорость света;
h - постоянная Планка;
ν - частота света;
σ_t = 8π•r2/30

Ввиду малой ширины уровня (Г=10^-22-10^-23 эВ для долгоживущих изотопов) и влияния различных факторов на смещение резонанса (изотопическое смещение, доплеровское, гравитационное и т. д. ) величина р мала, за время импульса внешнего излучения концентрация изотопов изменяется незначительно и в основном зависит от концентрации квантов.

Для концентрации гамма-квантов можно записать
Nγ = N₀•(Г/E)•exp(σ_iN/σ_eN_e) = N₀•K_ус,
где N₀ - начальная концентрация гамма-квантов;
Е - энергия гамма-кванта;
К_ус - коэффициент усиления потока гамма-квантов средой.

Полученное соотношение позволяет определить концентрацию изотопов Ncr, при которой происходит размножение гамма-квантов в среде
Ncr = (Ne•σ_e/σ_i)exp(E/Г).
Для σ_e = 10^-22, σ_i = 10^-18, Г= 10²², Е=10⁶, Ne=10²³÷10²⁴ концентрация изотопов Ncr= 5•10²⁰÷10²¹ см^-3, что в процентном соотношении соответствует указанной выше концентрации 1÷10%.

Для данной концентрации К_ус= 10¹⁴÷10¹⁶. При уменьшении концентрации долгоживущих радиоактивных изотопов ниже 0,5% коэффициент усиления К_ус уменьшается и становится меньше единицы (К_ус<1), что делает нецелесообразным дальнейшее облучение радиоактивных отходов внешним источником излучения. Вследствие этого при достижении указанной концентрации облучение прекращают и далее распад долгоживущих радиоактивных изотопов продолжается естественным путем.

Приведенные выше соотношения не учитывают вторичного тормозного излучения электронов, возникающих в результате индуцированного распада, которое реально еще более повышает эффективность заявляемого способа, уменьшая время полной дезактивации.

Практически, время полной дезактивации для долгоживущих радиоактивных изотопов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs при применении заявляемого способа может быть сокращено до одного года.

Таким образом, рассмотренное показывает, что заявляемое изобретение осуществимо, промышленно применимо, решает задачу расширения арсенала технических способов, предлагаемых промышленности для использования в процессах дезактивации радиоактивных отходов ядерной энергетики, пригодных для реализации на существующем этапе развития техники. При этом обеспечивается возможность существенного (на порядок и более) сокращения времени дезактивации, а также возможность использования энергии распада. Все это делает заявляемый процесс дезактивации радиоактивных отходов перспективным для промышленного использования и создает альтернативу для применяемых в настоящее время традиционных способов подземного захоронения.

Источники информации
1. Патент РФ (RU) 2133993 (С1), кл. G 21 F 9/24, опубл. 27.07.1999.

2. Патент РФ (RU) 2152649 (С1), кл. G 21 F 5/008, G 21 F 9/24, опубл. 10.07.2000.

3. Патент РФ (RU) 2153720 (С1), кл. G 21 F 9/34, опубл. 27.07.2000.

4. Патент РФ (RU) 2069906 (С1), кл. G 21 F 9/24, опубл. 27.11.1996.

5. Патент РФ (RU) 2063077 (С1), кл. G 21 F 9/24, E 21 F 17/16, В 09 В 1/00, опубл. 10.08.1999.

6. Патент РФ (RU) 2160476 (С1), кл. G 21 F 9/24, опубл. 10.12.2000.

7. Авт. свид. СССР (SU) 1461275 (А1), кл. G 21 F 9/24, опубл. 10.07.1996.

8. Патент РФ (RU) 2152093 (С1), кл. G 21 F 9/24, опубл. 27.06.2000.

9. Патент РФ (RU) 2022380 (С1), кл. G 21 F 9/34, опубл. 30.10.1994.

10. Авт. свид. СССР (SU) 1795804 (А1), кл. G 21 F 9/24, опубл. 10.05.1996.

11. Патент РФ (RU) 2077078 (C1), кл. G 21 F 9/24, G 21 J 3/00, опубл. 10.04.1997.

12. Сивинцев Ю. В. Выжигание 90Sr и 137Cs из радиоактивных отходов. // Атомная техника за рубежом. 1989, 3, с. 16-20.

13. Адо Ю.М., Уфимцев А.Г., Артисюк В.В., Дорохович С.Л., Конобеев А.Ю., Коровин Ю.А., Соснин В.Н., Шоблов В.Л. Высокоэффективная генерация нейтронов в дейстронном накопителе для трансмутации радионуклидов. // Атомная энергия. Том 73, вып.4, 1992, с.289-293.

14. Заявка на изобретение РФ (RU) 98114225 (А), кл. G 21 G 1/12, опубл. 10.10.2000.

15. Патент РФ (RU) 2100858 (C1), кл. G 21 F 9/00, опубл. 27.12.1997.

16. Митенков Ф.М., Антоновский Г.М., Кууль B.C., Панов Ю.К., Самойлов О. Б. , Флеров Л. Н. , Пономарев-Степной Н.Н., Кухаркин Н.Е., Никипорец Ю.Г. Энергетический реактор повышенной безопасности ВПБЭР-600 для АС нового поколения. // Атомная энергия, 1992, Том 73, вып.1, с. 6-13.

17. Радиоизотопные источники электрической энергии. // Кодюков В.М., Рагозинский А.И., Пустовалов А.А., Терентьев В.П. и др. Под ред. Фрадкина Г.М. // М., Атомиздат, 1978, с. 88-103.

18. Печерский О.П., Сидорук А.М., Тарасов В.Д., Цукерман В.А. Генератор с водяным диэлектриком для получения интенсивных импульсов быстрых электронов и жесткого тормозного излучения. // Доклады АН СССР, 1970, Том 192, 6, с. 1266-1267.

19. Абрамян Е.А., Альтеркоп Б.А., Кулешов Г.Д. Интенсивные электронные пучки. // М., Энергоатомиздат, 1984, с. 198 и - 204, рис. 7.4(в).

20. Желтов К.А. Пикосекундные сильноточные электронные ускорители. // М. , Энергоатомиздат, 1991, с. 20-29, 98-105.

Изобретение относится к ядерной энергетике и может быть использовано для обезвреживания радиоактивных отходов, преимущественно продуктов распада ядерных реакторов. Способ дезактивации радиоактивных отходов заключается в том, что радиоактивные отходы, размещенные в изолированном объеме, подвергают облучению, сообщающему ядрам содержащихся в них долгоживущих радиоактивных изотопов дополнительную энергию, индуцирующую их ускоренный распад, при этом облучение осуществляют импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с концентрацией квантов от 10¹¹ до 10¹² квантов/см³ и энергией квантов, большей энергии распада долгоживущих радиоактивных изотопов, например от 1 до 5 МэВ. Облучение осуществляют при начальной концентрации долгоживущих радиоактивных изотопов в радиоактивных отходах в пределах от 1 до 10% и заканчивают при снижении этой концентрации ниже 0,5%. Энергию, выделяющуюся в результате индуцированного распада радиоактивных изотопов, утилизируют. Технический результат заключается в сокращении времени дезактивации и обеспечении возможности использования энергии распада. 1 з.п.ф-лы, 1 ил.

1. Способ дезактивации радиоактивных отходов, заключающийся в том, что радиоактивные отходы подвергают облучению, сообщающему ядрам содержащихся в них долгоживущих радиоактивных изотопов дополнительную энергию, индуцирующую их ускоренный распад, отличающийся тем, что облучают радиоактивные отходы, размещенные в изолированном объеме, импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с концентрацией квантов от 10¹¹ до 10¹² квантов/см³ и энергией квантов, большей энергии распада долгоживущих радиоактивных изотопов, облучение осуществляют при начальной концентрации долгоживущих радиоактивных изотопов в радиоактивных отходах в пределах от 1 до 10% и заканчивают при снижении этой концентрации ниже 0,5%, при этом энергию, выделяющуюся в результате индуцированного распада радиоактивных изотопов, утилизируют. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что облучение осуществляют импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с энергией квантов от 1 до 5 МэВ.