СПОСОБ ДЕЗАКТИВАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ Российский патент 2015 года по МПК G21F9/00 G21G1/12 

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано для дезактивации радиоактивных отходов (отработавшего ядерного горючего - ТВЭЛ-ов), и загрязненного оборудования и конструкционных элементов на атомных электрических станциях (АЭС) допускающего возможность повторного использования в производственном цикле АЭС.

Как известно, одной из важных проблем ядерной энергетики является проблема обращения с отходами высокой удельной активности, которые образуются, в частности, на радиохимических заводах при переработке ядерного топлива, выгруженного из реакторов. Присущая таким отходам радиоактивная опасность обусловлена, в основном, долгоживущими радиоактивными изотопами ⁹⁰Sr (Т_1/2=28 лет) и ¹³⁷Cs (Τ_1/2=30 лет) (стронций-90 и цезий-137). Основной промышленный метод обезвреживания таких отходов заключается в отверждении (остекловывании или превращении в керамику) и захоронении в глубинных могильниках. При этом в качестве могильников используют специальные подземные сооружения, например, как в способах захоронения (см. RU №2133993, G21F 9/24, 1999, RU №2152649, G21F 5/008, G21F 9/24, 2000 или RU №2153720, G21F 9/34, 2000). Осуществляют захоронение радиоактивных отходов также в стабильных геологических структурах на глубине до или около 1 км - в буровых скважинах или подземных горных выработках, например, как в способах (см. RU №2069906, G21F 9/24, 1996, RU №2063077, G21F 9/24, Ε21F 17/16, В09В 1/00, 1999 или RU №2160476, G21F 9/24, 2000). При осуществлении названных способов активность обезвреживаемых радиоактивных отходов снижается за счет естественного распада радиоактивных изотопов и остается высокой в течение длительного времени. Наибольшую сложность при таком обезвреживании представляет контроль безопасности захоронения, требующий создания системы длительного мониторинга радиационной обстановки места захоронения и прогнозирования скорости выхода радионуклидов из могильника на период от десятка до 105 лет, что делает эти способы достаточно дорогостоящими и длительными.

Известен способ дезактивации радиоактивных отходов путем превращения долгоживущих радиоактивных изотопов в более короткоживущие под воздействием облучения электромагнитным излучением СВЧ-диапазона (см. RU №2100858, G21F 9/00, 1997). Способ проверен экспериментально, но промышленного воплощения до настоящего времени не получил. Сущность способа заключается в том, что радиоактивные отходы подвергают облучению от внешнего источника излучения, сообщающего ядрам долгоживущих изотопов дополнительную энергию, индуцирующую их укоренный распад. В качестве излучения применяют излучение СВЧ-диапазона с плотностью потока энергии, превышающей 5.10^-3 Дж/см². В качестве генератора СВЧ-колебаний используют, например, релятивистский триод с виртуальным катодом. Результаты экспериментальных исследований способа, проведенные над радиоактивным образцом - таблеткой ⁵¹Cr, запакованной в полиэтиленовую кювету, свидетельствуют о возможности увеличения постоянной распада (по сравнению с постоянной распада до облучения) на величину около 1%. Достижению большего эффекта препятствуют ограничения на верхний предел плотности СВЧ-энергии в существующей СВЧ-технике (не выше 10 Дж/см²). Таким образом, возможность практического внедрения способа в промышленность напрямую зависит от результата будущих разработок в области мощных СВЧ-генераторов.

Известен также способ дезактивации радиоактивных отходов путем их облучения в изолированном объеме, посредством источников рентгеновского излучения, сообщающего ядрам содержащихся в них радиоактивных изотопов дополнительной энергии (см. RU №2200353, G21F 9/00, G21G 1/12, 2003). При этом способ индуцирует ускоренный распад радиоактивных отходов путем облучения импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с концентрацией квантов от 10¹¹ до 10¹² квантов/см³ и энергией квантов, большей энергии распада долгоживущих радиоактивных изотопов, облучение осуществляют при начальной концентрации долгоживущих радиоактивных изотопов в радиоактивных отходах в пределах от 1 до 10% и заканчивают при снижении этой концентрации ниже 0,5%, при этом энергию, выделяющуюся в результате индуцированного распада радиоактивных изотопов, утилизируют. В преимущественных случаях реализации облучение осуществляют импульсно-периодическим потоком квантов жесткого тормозного излучения с энергией квантов от 1 до 5 МэВ.

Недостаток этого решения - в повышенной энергоемкости способа дезактивации и технической сложности его реализации вследствие использования тормозного рентгеновского излучения. Кроме того, известный способ не обладает достаточной экологической чистотой.

Задачей, на решение которой направлено заявленное изобретение, является разработка простого, эффективного и экологически чистого способа дезактивации радиоактивных отходов загрязненных материалов.

Технический результат, получаемый при решении поставленной задачи, выражается в обеспечении ускоренной дезактивации радиоактивных отходов (предпочтительно, отработавшего ядерного топлива - известно, что после использования в реакторе в одной тонне ОЯТ остается примерно 960 кг урана, а также накапливается около 10 кг плутония и образуется около 30 кг осколочных радионуклидов, т.е. переработка ОЯТ позволит возвратить в топливный цикл АЭС до 97% исходного материала - не только ²³⁵U и ²³⁸U, но и изотопы плутония - весьма эффективно делящегося радионуклида - продукты, из которых и изготавливаются тепловыделяющие сборки МОХ-топлива) или загрязненного оборудования и конструкционных элементов АЭС допускающего возможность повторного использования в производственном цикле АЭС. При этом обеспечивается реализация малооперационных технологий дезактивации и возврата в повторное использование именно высокоценных материалов.

Различают тормозное и характеристическое рентгеновское излучение. Тормозное излучение возникает при торможении быстрых электронов в электростатическом поле ядра атомов (т.е. при взаимодействии электронов с ядрами атомов). При прохождении электрона больших энергий вблизи ядра наблюдается рассеяние (торможение) электрона. Скорость электрона снижается, и часть его энергии испускается в виде фотона тормозного рентгеновского излучения.

Характеристические рентгеновские излучения возникают, когда быстрые электроны проникают вглубь атома и выбивают электрон из внутренних уровней (K, L и даже M). Атом возбуждается, а затем возвращается в основное состояние. При этом электроны из внешних уровней заполняют освободившиеся места во внутренних уровнях, и при этом излучаются фотоны характеристического излучения с энергией, равной разности энергии атома в возбужденном и основном состоянии (не превышающем 250 кэВ). Т.е. характеристическое излучение возникает при перестроении электронных оболочек атомов. При различных переходах атомов из возбужденного состояния в невозбужденное избыток энергии может также испускаться в виде видимого света, инфракрасных и ультрафиолетовых лучей.

Для решения поставленной задачи предложен способ дезактивации радиоактивных отходов путем их облучения в изолированном объеме, посредством источников рентгеновского излучения, сообщающего ядрам содержащихся в них радиоактивных изотопов дополнительной энергии, при этом внутреннюю поверхность изолированного объема экранируют свинцом, поглощающим γ-излучение, при этом образец радиоактивных отходов облучают посредством импульсных рентгеновских аппаратов, расположенных в изолированном объеме, которыми излучают пачки рентгеновских фотонов высокой плотности, около 10¹⁸ фотонов/с, при этом используют частоты поглощающего спектра, соответствующие составу атомов дезактивируемых радиоактивных отходов, при этом активированный экранирующий материал периодически заменяют на новый, закладывая в хранилища отработанный и используя естественную его дезактивацию.

Сопоставительный анализ признаков заявленного решения с признаками прототипа и аналогов свидетельствует о соответствии заявленного решения критерию "новизна".

Признаки отличительной части формулы изобретения решают следующие функциональные задачи:

Признаки «…внутреннюю поверхность изолированного объема экранируют свинцом, поглощающим γ-излучение…» обеспечивают безопасность процесса дезактивации ценного, но ставшего высокорадиоактивным в процессе использования материала (изотопов урана), а также поглощение его радиоактивности (и наведение радиоактивности) менее ценным материалом (свинцом).

Признаки «…образец радиоактивных отходов облучают посредством импульсных рентгеновских аппаратов, расположенных в изолированном объеме...» позволяют обеспечить высокую плотность рентгеновского излучения и эффективность облучения дезактивируемого материала. Поглощенная атомами энергия облучения способствует ускоренному переходу атомов в стабильное состояние.

Признаки, указывающие, что посредством рентгеновских аппаратов «излучают пачки рентгеновских фотонов высокой плотности, около 10¹⁸ фотонов/с, при этом используют частоты поглощающего спектра, соответствующие составу атомов дезактивируемых радиоактивных отходов», определяют режимные параметры способа, обеспечивающие эффективную дезактивацию. Кроме того, известно, что в рентгеновской спектроскопии в геометрии поглощения измеряется коэффициент поглощения как функция энергии падающего излучения. В том случае когда длина волны падающего рентгеновского излучения близка к краю поглощения химического элемента, входящего в состав образца, коэффициент поглощения резко возрастает. Это связано с тем, что падающее излучение вырывает электроны с внутренних оболочек, которые переходят в незанятые валентные состояния или непрерывный спектр. Рентгеновские спектры в большом энергетическом интервале имеют вид, представленный на фиг. 1. При этом нумерация краев поглощения соответствует фиг. 2.

Признаки, указывающие, что «активированный экранирующий материал периодически заменяют на новый, закладывая в хранилища отработанный и используя естественную его дезактивацию», обеспечивают «очистку» дезактивационной камеры от радиоактивности.

На фиг. 1 схематически показан вид зависимости коэффициента поглощения от энергии падающего фотона; на фиг. 2 показана схема электронных уровней в атоме и ее связь с краями поглощения.

Наибольшую энергию имеет К-край поглощения, отвечающий переходу электрона с самого глубокого 1s-уровня в незанятые состояния.

Для реализации способа могут быть использованы известные конструкции импульсных рентгеновских аппаратов, которые могут генерировать излучение в виде пачки рентгеновских фотонов высокой плотности около 10¹⁸ фотонов/с. Импульсные рентгеновские аппараты не менее 2-х (чтобы накопить энергию на новый импульс, нужно примерно 0,1 с.) устанавливаются в корпусе рентгеновской установки типа EIDOSOLUTIONS ME 160 / ME 225 для облучения (спектры K, L и М) горизонтально расположенного образца размером 120×100 и толщиной 5-10 см.

При облучении используются частоты поглощающего спектра для данного состава атомов образца. Поглощенная атомами энергия облучения способствует ускоренному переходу атомов в стабильное состояние.

Поэтому при обработке РАО, согласно заявленному способу, в результате усиливается собственное излучение радионуклидов и они превращаются в стабильные атомы. Непрерывно изменяющийся изотопный состав РАО приводит к колебаниям мощности радиоактивного излучения в сторону его непрерывного уменьшения.

Высокая эффективность и стабильность сформированных комплексом распада изотопов объясняется внутренней структурой атома, когда нуклон, находящийся вблизи поверхности ядра, из-за получения дополнительной энергии теряет связь с атомом и поляризация нуклонной жидкости увеличивается в 3-4 раза. Данный процесс - это следствие увеличения энергии и соответственно скорости нуклонов и происходящий в результате этого разрыв связей с ядром изотопа. Общая энергия при этом тратится на стабилизацию возбужденного ядра.

В ходе опытов по дезактивации рубленной тепловыделяющей сборки, содержащей 18 ТВЭЛов, за 48 часов работы получено снижение активности цезия, стронция, америция в среднем на 50%.

Таким образом, результаты сравнения функциональных возможностей свидетельствуют о том, что предлагаемый способ дезактивации радиоактивных материалов в сравнении со способом-прототипом обладает существенными преимуществами, а именно, заявленный способ является более простым и технологичным, повышает эффективность дезактивации обрабатываемых материалов при сохранении экологических показателей в пределах нормативных значений, так как не имеет практически экологически опасных отходов.

Изобретение может быть использовано для спектральной дезактивации в первую очередь отработавшего ядерного горючего, содержащего долгоживущие нуклиды, такие как калий-40, рубидий-87 (являются бета-излучателями), а также уран-238, торий-232 (испускают альфа-частицы) и их продукты распада, а также радиоактивных материалов практически любого назначения: конструкционные материалы, оборудование, топливо, отходы, спецодежда и т.п.

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано для дезактивации радиоактивных отходов, загрязненного оборудования и конструкционных элементов на атомных электрических станциях. Способ включает облучение радиоактивных отходов рентгеновским излучением в изолированном объеме, внутренняя поверхность которого экранирована свинцом, поглощающим γ-излучение, при этом радиоактивные отходы облучают посредством импульсных рентгеновских аппаратов, расположенных в изолированном объеме, которые излучают пачки рентгеновских фотонов высокой плотности, около 10¹⁸ фотонов/с, при этом используют частоты поглощающего спектра, соответствующие составу атомов дезактивируемых радиоактивных отходов, при этом активированный экранирующий материал периодически заменяют на новый, закладывая в хранилища отработанный и используя естественную его дезактивацию. Изобретение обеспечивает простую, ускоренную, эффективную и экологически чистую дезактивацию радиоактивных отходов, а также возврат в повторное использование высокоценных материалов. 2 ил.

Способ дезактивации радиоактивных отходов путем их облучения в изолированном объеме посредством источников рентгеновского излучения, сообщающего ядрам содержащихся в них радиоактивных изотопов дополнительной энергии, отличающийся тем, что внутреннюю поверхность изолированного объема экранируют свинцом, поглощающим γ-излучение, при этом образец радиоактивных отходов облучают посредством импульсных рентгеновских аппаратов, расположенных в изолированном объеме, которыми излучают пачки рентгеновских фотонов высокой плотности, около 10¹⁸ фотонов/с, при этом используют частоты поглощающего спектра, соответствующие составу атомов дезактивируемых радиоактивных отходов, при этом активированный экранирующий материал периодически заменяют на новый, закладывая в хранилища отработанный и используя естественную его дезактивацию.