Алмазный детектор тепловых нейтронов Российский патент 2024 года по МПК G01T3/08 

Изобретение относится к полупроводниковым детекторам для регистрации корпускулярных излучений, в частности к алмазным детекторам тепловых нейтронов, и может использоваться в устройствах регистрации тепловых нейтронов, работающих в условиях повышенных температур и в полях гамма-излучения большой интенсивности.

Основными отраслями применения алмазных детекторов тепловых нейтронов являются атомная, космическая, а также медицинская отрасли промышленности.

В настоящее время алмаз является перспективным материалом для создания термостойких и радиационно-стойких детекторов ионизирующих излучений, способных работать при температурах до 250°C, в интенсивных потоках ионизирующих излучений, нейтральных и заряженных частиц.

Такие возможности алмазных детекторов объясняются большим значением ширины запрещенной зоны (5.47 эВ) и большой энергией, необходимой для смещения атома углерода из решетки (>45 эВ).

Известно устройство [1] алмазного детектора с детектированием нейтронов [Патент США 3723726 Kozlov S.F. Device with diamond detector with neutron detection; дата публикации 27.03.1973 г., классиф. США 250/83.1, 250/83.3 R; МПК G01T3/00, G01T3/08].

Устройство [1] состоит из алмазной пластины, на которую сверху и снизу нанесены контактные электроды. Алмазная пластина с контактными электродами крепится к основанию, причем сверху контактного электрода установлен конвертор из чувствительного к тепловым нейтронам материала, например материала, содержащего изотоп бора ¹⁰ В. Напряжение смещения на алмазную пластину подается на контактный электрод через электрический вывод, а съем сигнала осуществляется с другого электрода посредством электрического вывода.

При попадании теплового нейтрона в конвертор, в нем происходит реакция, в результате которой образуется высокоэнергетические частицы. В частности, конвертор на основе изотопа бора ¹⁰В распадается на альфа-частицу и ⁷Li. Эти частицы, попадая в алмазную пластину, генерируют в ней заряд в виде электронно - дырочных пар. Под действием электрического поля, приложенного к алмазной пластине посредством контактных электродов, нанесенных на ее поверхности, образовавшиеся в ней заряды собираются на контактный электрод и с помощью контактного (сигнального) вывода, присоединенного к контактному электроду, поступают на вход измерительного устройства.

Недостатком конструкции алмазного детектора [1] является то, что он чувствителен к гамма-излучению, которое практически всегда сопутствует нейтронному излучению, и которое вносит свой вклад в сигнал детектора. Наличие чувствительности к гамма-излучению приводит к значительным ошибкам измерения интенсивности нейтронного потока, а это является существенным недостатком детектора.

Известно устройство [2] [M. Marinelli et al., High performance 6LiF-diamond thermal neutron detectors, Applied Physics Letters 89 (2006) 143509].

Устройство представляет собой алмазный детектор для регистрации тепловых нейтронов, который состоит из алмазной подложки, чувствительного алмазного слоя, проводящего алмазного слоя, легированного бором, играющего роль контактного электрода, к которому подсоединен сигнальный вывод, конвертора тепловых нейтронов и выводов для подачи напряжения смещения.

Для изготовления данного устройства, на алмазной подложке методом эпитаксии из газовой фазы (CVD, chemical vapor deposition) производится выращивание проводящего алмазного слоя, легированного бором, на котором методом газофазной эпитаксии производится выращивание низкопримесного алмазного слоя. На поверхность слоя наносится металлический контактный электрод, на которой устанавливается конвертор тепловых нейтронов, например содержащий изотоп ¹⁰В. Регистрации тепловых нейтронов в устройстве осуществляется таким же образом, как и в устройстве [1].

Преимущество устройства [2] заключается в том, что чувствительный алмазный слой может быть выращен достаточно тонким: (5 - 10) мкм. Такая толщина алмазного слоя достаточна для регистрации альфа-частиц, вылетающих из конвертора под действием тепловых нейтронов. При этом сопутствующие нейтронному излучению гамма-кванты, проходя через чувствительный слой алмаза (5 - 10) мкм, будут оставлять в этом слое незначительную энергию, тем самым практически не создавая сигнала в алмазном детекторе.

Существенным недостатком устройства [2], является сложность и высокая стоимость изготовления алмазного детектора описанной конструкции, что связано с особенностями выращивания чувствительных эпитаксиальных слоев: легированного бором слоя и следующего нелегированного слоя CVD-алмаза. Для выращивания указанных слоев требуется использование двух различных плазмохимических реакторов, что существенно увеличивает стоимость производственного оборудования.

Известно устройство [3] [Miyake, T., Nakagawa, H., Masuzawa, T., Yamada, T., Nakano, T., Takagi, K., Aoki, T., & Mimura, H. (2022). Diamond Radiation Detector with Built-In Boron-Doped Neutron Converter Layer. Physica Status Solidi (A) Applications and Materials Science, 219(3). DOI: 10.1002/pssa.202100315].

Устройство [3] описывает конструкцию алмазного детектора нейтронов, на основе пленки поликристаллического алмаза, изготовленной методом CVD по технологии «горячей нити» («hot filament» CVD), нейтронный конвертор которого сформирован в слое поликристаллического алмаза, легированного бором. Легирование бором происходит в ходе роста слоя поликристаллического алмаза, также изготовленного методом CVD по технологии «горячей нити». При этом слои поликристаллического алмаза, легированного бором, одновременно используется как конвертор нейтронов, и как контактный электрод (контактный слой).

Преимущество устройства [3] заключается в том, что алмазный поликристаллический слой может быть выращен достаточно тонким: (5 - 10) мкм, что достаточно для регистрации альфа-частиц, вылетающих из конвертора под действием тепловых нейтронов. При этом сопутствующие нейтронному излучению гамма-кванты, проходя через чувствительный слой алмаза (5 - 10) мкм, будут оставлять в этом слое незначительную энергию, тем самым практически не создавая сигнала в алмазном детекторе.

Другим преимуществом устройства [3] является отсутствие в его конструкции отдельного контактного электрода, роль которого выполняет легированный бором конвертор нейтронов, обладающий преопределённой электрической проводимостью, что упрощает конструкцию детектора.

Кроме того, отсутствие отдельного контактного электрода, как правило, выполняемого в виде металлической пленки, увеличивает долю альфа-частиц, попадающих в чувствительный слой детектора, что ведет к увеличению отклика детектора.

Существенным недостатком устройства [3] являются сложность и высокая стоимость изготовления алмазного детектора описанной конструкции, что связано с особенностями выращивания чувствительных слоев: легированного бором слоя и нелегированного слоя CVD-алмаза. Для выращивания указанных слоев требуется использование двух различных реакторов, что существенно увеличивает стоимость производственного оборудования. Кроме того, использование поликристаллических алмазных слоев уменьшает чувствительность и быстродействие детектора по сравнению с конструкциями на основе монокристаллических слоев, а также не позволяет использовать их для изготовления позиционно-чувствительных структур детекторов, в которых необходимо высокая равномерность параметров материала по объему и площади.

Прототипом предлагаемого изобретения является алмазный детектор тепловых нейтронов [4] [Патент РФ 2 565 829. Алмазный детектор тепловых нейтронов. Алтухов А.А., Зяблюк К.Н., Колюбин В.А., Конов В.И., Ральченко В.И., Кононенко Т.В. Патентообладатель: ООО «ПТЦ «УралАлмазИнвест». Начало действия: 2014.05.13. Публикация: 2015.10.20. МПК G01T3/00], который состоит из алмазной пластины, двух контактных электродов, конвертора тепловых нейтронов и внешних выводов для подачи напряжения смещения и съема выходного сигнала, при этом один из контактных электродов выполнен в виде набора графитовых столбиков, расположенных в объеме алмазной пластины так, чтобы расстояние от торцов графитовых столбиков до второго контактного электрода не превышало (5 - 10) мкм, при этом основания графитовых столбиков параллельно подсоединены к выводу для подачи напряжения смещения, а конвертор тепловых нейтронов установлен над поверхностью другого контактного электрода.

Преимуществом данного устройства [4] является пониженная чувствительность к фоновому гамма-излучению, которое приводит к значительным ошибкам измерения интенсивности нейтронного потока. Это преимущество достигается за счет использования особенностей конструкции детектора, в которой один из контактных электродов детектора выполнен в виде набора проводящих графитовых столбиков, расположенных в объеме алмазной пластины, основания которых параллельно подсоединены к выводу для подачи напряжения смещения, а торцы располагаются на расстоянии (5 - 10) мкм до второго электрода детектора, над которым расположен конвертор тепловых нейтронов.

Существенным недостатком прототипа [4] является ограничение количества альфа-частиц, вылетающих из конвертора и попадающих в чувствительный слой, что уменьшает отклик и чувствительность алмазного детектора к нейтронному излучению и снижают общую эффективность процесса его регистрации, что связано с неоптимальным расположением и особенностями используемой в [4] конструкции конвертора тепловых нейтронов.

Вышеперечисленные недостатки прототипа [4] связаны с особенностями используемой конструкции конвертора, а именно расположение конвертора над и вне чувствительного алмазного слоя, в котором происходит генерация электронно - дырочных пар. Такой конвертор, как правило, представляет собой тонкий слой материала, содержащего изотоп бора ¹⁰В или иные композиции, например, ⁶LiF, Gd₂O₃ и др., что описано в [5, 6] [5. Backis, A., Al Jebali, R., Fissum, K. et al. General considerations for effective thermal neutron shielding in detector applications. EPJ Techn Instrum 9, 8 (2022). DOI: 10.1140/epjti/s40485-022-00083-0]. [6. Кащук, А.П., Левицкая, О.В. Позиционно-чувствительные детекторы тепловых и холодных нейтронов с тонкопленочным конвертором (обзор). Журнал технической физики, 2020.- Т. 90.- Вып. 5.- С.703-713. DOI: 10.21883/JTF.2020.05.49168.85-19], и который закрепляется на поверхности детектора, например, в виде фольги; или наносится на внешнюю поверхность детектора путем его напыления или химического осаждения.

При такой конструкции конвертора, когда он установлен над чувствительным слоем и вне его объема, только часть альфа-частиц, образуемых в конверторе, попадают внутрь чувствительного слоя. Значительная часть альфа-частиц не попадают внутрь чувствительного слоя, а покидают конвертор через его верхнюю и торцевые поверхности в окружающую внешнюю среду, и соответственно, не участвуют в генерации электронно-дырочных пар в чувствительном слое.

Кроме того, конвертор конечной толщины, установленный над чувствительным слоем и вне его объема, вероятностным образом ограничивает выход альфа-частиц, образуемых в конверторе и которые попадают внутрь чувствительного слоя [5, 6]. К примеру, для конвертора на основе ¹⁰В с толщиной 1 мкм уменьшение вероятности выхода альфа-частиц составляет около 20%, а при толщине 4 мкм вероятность выхода уменьшается на 70 %.

Другим недостатком прототипа [4] является наличие между конвертором и алмазной пластиной слоя металла, образующего контактный электрод, и который поглощает заметную часть альфа-частиц, летящих из конвертора внутрь чувствительного слоя. Пробег альфа-частиц с энергией (1 - 2,5) МэВ в металлах имеет небольшое значение (для алюминия: от 4 мкм и не более 9,3 мкм до полного поглощения), что соизмеримо с толщинами используемых в детекторе металлических слоев. Наличие металлического контактного электрода между конвертором и чувствительным слоем снижает интенсивность потока альфа-частиц, попадающих из конвертора в чувствительный слой, при этом примерное снижение может составить примерно 15-25 % и более, в зависимости от толщины контактного электрода.

Указанные особенности конструкции алмазного детектора [4] и его нейтронного конвертора в целом ограничивают количество альфа-частиц попадающих в чувствительный слой, уменьшает отклик и чувствительность алмазного детектора к нейтронному излучению, снижают общую эффективность процесса регистрации нейтронного излучения.

Технической задачей, на решение которой направлено заявляемое изобретение, является улучшение отклика алмазного детектора к нейтронному излучению, улучшение его чувствительности и улучшение эффективности процесса регистрации детектором нейтронного излучения.

Улучшение отклика алмазного детектора к нейтронному излучению, улучшение его чувствительности и улучшение эффективности процесса регистрации детектором нейтронного излучения достигается тем, в предлагаемой конструкции обеспечивается увеличение количества альфа-частиц, попадающих из конвертора в чувствительный слой, что увеличивает количество генерируемых в нем электронно-дырочных пар, увеличивает выходной сигнал и чувствительность детектора, и в целом улучшает эффективность процесса регистрации нейтронного излучения алмазным детектором.

Поставленная задача решается тем, что увеличение количества альфа-частиц, попадающих из конвертора в чувствительный слой обеспечивается тем, что конвертор тепловых нейтронов формируется в виде «захороненного» слоя внутри алмазного чувствительного слоя под верхним контактным электродом и на некотором расстоянии от торцов графитных столбиков, образующих нижний (т.н. «собирающий») электрод.

Техническим результатом является улучшение отклика алмазного детектора к нейтронному излучению, улучшение его чувствительности и улучшение эффективности процесса регистрации детектором нейтронного излучения.

Сущность изобретения поясняется рисунком (фиг. 1), на котором приведено схематическое изображение предлагаемого алмазного детектора:

Конструкция алмазного детектора тепловых нейтронов представлена на рисунке (фиг. 1), где цифрами обозначены:

(1) - алмазная пластина,

(2) - графитовые столбики,

(3) - верхний контактный электрод,

(4) - нижний контактный электрод,

(5) - конвертор тепловых нейтронов,

(6) выводы для подачи напряжения смещения и съема сигнала.

Алмазный детектор тепловых нейтронов (фиг. 1) состоящий из алмазной пластины, двух контактных электродов, - верхнего и нижнего; нижний электрод выполнен в виде набора графитовых столбиков, расположенных в объеме алмазной пластины так, чтобы расстояние от торцов графитовых столбиков до верхнего контактного электрода не превышало (5 - 10) мкм; основания графитовых столбиков подсоединены параллельно к общему выводу для подачи напряжения смещения, при этом конвертор тепловых нейтронов толщиной (0.5 – 3) мкм сформирован в виде «захороненного» слоя внутри алмазного чувствительного слоя под верхним контактным электродом и на некотором расстоянии от торцов графитных столбиков, образующих нижний электрод.

Толщина слоя конвертора выбирается в диапазоне (0,5 до 3) мкм с учетом топологии и конструкции детектора, таким образом, чтобы сформировать пространственный зазор между слоем конвертора и торцами графитных столбиков. Зазор необходим для того, чтобы исключить физико-механический контакт слоя конвертора с графитными столбиками и/или короткое электрическое замыкание с ними.

Оптимальная толщина алмазного чувствительного слоя, расположенного под верхним контактным электродом до торцов графитных столбиков составляет (5-10 мкм), включая толщину слоя конвертора (0,5 - 3) мкм; оптимальное расстояние от нижней границы алмазного чувствительного слоя (от нижней границы конвертора) до торцов графитных столбиков находится в диапазоне примерно (1,5 – 9,5) мкм.

Технических решений, содержащих совокупность признаков, сходных с отличительными, не выявлено, что позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого технического решения критерию новизна.

Конструкция алмазного детектора тепловых нейтронов представлена на рисунке (фиг.1) , где цифрами обозначены:

(1) - алмазная пластина, (2) - графитовые столбики, (3) - верхний контактный электрод, (4) - нижний контактный электрод, (5) - конвертор тепловых нейтронов, выводы для подачи напряжения смещения и съема сигнала (6).

В предлагаемой конструкции алмазного детектора конвертор тепловых нейтронов с оптимальной толщиной (0,5 - 3) мкм формируется в виде «захороненного» слоя внутри алмазного чувствительного слоя (толщиной 5-10) мкм под верхним контактным электродом и на некотором расстоянии (1,5 – 9,5) мкм от торцов графитных столбиков, образующих нижний («собирающий») электрод.

Толщина слоя конвертора выбирается с учетом данных, указанных, например, в [5, 6], и предпочтительно составляет от 100 нм до 10 мкм; более предпочтительно от 250 нм до 5 мкм; в высшей степени предпочтительно от 500 нм до 3 мкм , [7]. [7. Патент РФ 2 695 697 от 29.06.2015. Способ изготовления нейтронных конвертеров. Штермер М., Хорстманн К., Новак Г., Кампманн Р., Хедде, Дж. Патентообладатели: Хельмхольтц-Центрум, Гестхахт Центрум фюр Материал-Унд Кюстенфоршунг ГМБХ. (Опубликовано: 25.07.2019 г.). МПК C23C 14/06 (2018.08); C23C 14/16 (2018.08); G01T 3/00 (2018.08) ].

Захороненный слой конвертора формируется методом ионной имплантации; при этом, если в качестве конвертора используется изотоп бора (¹⁰ В⁰), выполняется имплантация ионами бора, которая проводится с верхней стороны алмазного детектора по всей его площади. Энергия и доза имплантируемых ионов, формирующих слой захороненного конвертора, выбирается исходя из необходимой толщины слоя конвертора внутри алмазного чувствительного слоя и с учетом расстояния от нижней границей слоя конвертора до торцов графитных столбиков.

Толщина захороненного слоя конвертора выбирается в диапазоне (0,5 до 3) мкм с учетом топологии и конструкции детектора, таким образом, чтобы сформировать пространственный зазор между слоем конвертора и торцами графитных столбиков, который необходим для того, чтобы исключить физико-механический контакт слоя конвертора с графитными столбиками и/или короткое электрическое замыкание с ними.

Технологический процесс ионной имплантации различных ионов, в том числе бора, в алмаз с целью создания захороненных и/или легированных слоев с необходимой концентрацией хорошо отработан и не вызывает технических трудностей [8] [8. Алтухов А.А., Талипов Н.Х., Чучева Г.В. Полевой СВЧ-транзистор на основе алмаза с δ-легированным бором каналом. 26-я Международная Крымская конференция «СВЧ-техника и телекоммуникационные технологии». 2016.- С. 1385-1389].

Для работы детектора к выводам 6 подводится напряжение смещения, которое создает электрическое поле между торцами графитовых столбиков и верхним контактным электродом (3). При этом в области ниже торцов графитовых столбиков электрическое поле отсутствует.

При регистрации нейтронного потока, нейтроны реагируют с ядрами конвертора, образуя альфа-частицы и ядра дочернего продукта, например при использовании в качестве конвертора изотопа ¹⁰В, из конвертора вылетает альфа-частица и ядро изотопа ⁷Li, которые проходят через электрод (3) и тормозятся в чувствительном слое алмазной пластины (1). При этом в чувствительном слое, расположенном под слоем конвертора возникают электронно-дырочные пары. Электроны и дырки дрейфуют под действием электрического поля, собираясь на торцах и гранях графитовых столбиков и в итоге на контактном электроде (3), формируя импульс тока, регистрируемый внешней электронной аппаратурой, подключенной к внешним выводам (6) детектора.

Предлагаемое изобретение имеет изобретательский уровень, так как сочетание новых признаков с уже известными не очевидно для специалиста.

Предлагаемое изобретение по сравнению с известными техническими решениями позволяет изготовить алмазный детектор тепловых нейтронов с улучшенным откликом и чувствительностью к нейтронному излучению, и обеспечивает лучшую эффективность процесса регистрации нейтронного излучения детектором описанной конструкции.

Литература

1. Патент США 3723726. Kozlov S.F. Device with diamond detector with neutron detection; дата публикации 27.03.1973 г., классиф. США 250/83.1, 250/83.3 R; МПК G01T3/00, G01T3/08.

2. M. Marinelli et al., High performance 6LiF-diamond thermal neutron detectors, Applied Physics Letters 89 (2006) 143509.

3. Miyake, T., Nakagawa, H., Masuzawa, T., Yamada, T., Nakano, T., Takagi, K., Aoki, T., & Mimura, H. (2022). Diamond Radiation Detector with Built-In Boron-Doped Neutron Converter Layer. Physica Status Solidi (A) Applications and Materials Science, 219(3). DOI: 10.1002/pssa.202100315.

4. Патент РФ 2565829. Алмазный детектор тепловых нейтронов. Алтухов А.А., Зяблюк К.Н., Колюбин В.А., Конов В.И., Ральченко В.И., Кононенко Т.В. Патентообладатель: ООО «ПТЦ «УралАлмазИнвест». Начало действия: 2014.05.13. Публикация: 2015.10.20. МПК G01T3/00.

5. Backis, A., Al Jebali, R., Fissum, K. et al. General considerations for effective thermal neutron shielding in detector applications. EPJ Techn Instrum 9, 8 (2022). DOI: 10.1140/epjti/s40485-022-00083-0.

6. Кащук, А.П., Левицкая, О.В. Позиционно-чувствительные детекторы тепловых и холодных нейтронов с тонкопленочным конвертором (обзор). Журнал технической физики, 2020.- Т. 90.- Вып. 5.- С.703-713. DOI: 10.21883/JTF.2020.05.49168.85-19.

7. Патент РФ 2 695 697 от 29.06.2015. Способ изготовления нейтронных конвертеров. Штермер М., Хорстманн К., Новак Г., Кампманн Р., Хедде, Дж. Патентообладатели: Хельмхольтц-Центрум, Гестхахт Центрум фюр Материал-Унд Кюстенфоршунг ГМБХ. (Опубликовано: 25.07.2019 г.). МПК C23C 14/06 (2018.08); C23C 14/16 (2018.08); G01T 3/00 (2018.08).

8. Алтухов А.А., Талипов Н.Х., Чучева Г.В. Полевой СВЧ-транзистор на основе алмаза с δ-легированным бором каналом. 26-я Международная Крымская конференция «СВЧ-техника и телекоммуникационные технологии». 2016.- С. 1385-1389.

Изобретение относится к области детектирования тепловых нейтронов. Алмазный детектор тепловых нейтронов состоит из алмазной пластины, двух контактных электродов, - верхнего и нижнего; нижний электрод выполнен в виде набора графитовых столбиков, расположенных в объеме алмазной пластины так, чтобы расстояние от торцов графитовых столбиков до верхнего контактного электрода не превышало (5-10) мкм; основания графитовых столбиков подсоединены параллельно к общему выводу для подачи напряжения смещения, при этом конвертор тепловых нейтронов толщиной (0.5-3) мкм сформирован в виде «захороненного» слоя внутри алмазного чувствительного слоя под верхним контактным электродом и на некотором расстоянии от торцов графитных столбиков, образующих нижний электрод. Технический результат – повышение чувствительности детектора, повышение эффективности процесса регистрации нейтронного излучения. 1 ил.

Алмазный детектор тепловых нейтронов, состоящий из алмазной пластины, двух контактных электродов, - верхнего и нижнего; нижний электрод выполнен в виде набора графитовых столбиков, расположенных в объеме алмазной пластины так, чтобы расстояние от торцов графитовых столбиков до верхнего контактного электрода не превышало (5-10) мкм; основания графитовых столбиков подсоединены параллельно к общему выводу для подачи напряжения смещения, отличающийся тем, что конвертор тепловых нейтронов толщиной (0.5-3) мкм сформирован в виде «захороненного» слоя внутри алмазного чувствительного слоя под верхним контактным электродом и на некотором расстоянии от торцов графитных столбиков, образующих нижний электрод.