Способ контроля радионуклидов в газообразных средах по реперному изотопу Советский патент 1992 года по МПК G01T1/167 

Изобретение относится к области измерения ядерных излучений, точнее к способам анализа радионуклидного состава технологических сред атомных энергетических установок, и может быть использовано при контроле радиоактивных примесей в воздухе околореактивных помещений, a также в газовых выбросах атомных электростанций и других объектов ядерной энергетики, осуществляемом с целью охраны окружающей.среды от радиоактивных загрязнений.

В большинстве случаев прямое измерение количества радионуклидов в выбросах невозможно ввиду их низких объемных активностей, которые обычно составляют . Методы включают, как правило, обязательный этап-концентрирование, которое осуществляется путем прокачивания больших объемов воздуха через фильт ры« Для осуществления контроля радионуклилов в выбросах широкое распространение получили способы и устройства, включающие непрерывный отбор проб на неподвижных или дбижущихся аналитических волокнистых фильтрах и измерение их активности с помощью детекторов ионизирующих излучений (например, сцинтилляционных или полупроводниковых), причем, пробы, как правило, отбираются из выбросной трубы. УкачЗанные методы позволяют получать информацию по широкому кругу определяемых нуклидов, однако не . обеспечивают получение достоверной количественной информации о содержании в выбросах радионуклидов, существующих как в аэрозольной, так и в газовой фазе, напррмер, изотопов йода с Это связано с низкой эффектив ностью улавливания газовой фазы аналитическими фильтрами и зависимостью ее от конкретного соотношения физико-химимеских форм существования радионуклидов в пробах. В то же время вклад газовой фазы в общую активност может быть значительным, например дл йода-80-90. Необходимость контроля газообразных форм вытекает также из их высокой, проникающей способности и Связанной с этим радиологической опасностью,Практически единственный метод контроля летучих радионуклидов улавливание их на специальных сорбентаХс В литературе описаны различ ные способы и устройства, реализующ этот принцип. Основные недостатки такого подхода - специфичность к оп ределенному типу нуклидов, использо вание дорогостоящих сорбентов (например с серебром для улавливания йода), необходимость создания специальных аспирационных устройств и проведения отдельных измерений, т.е избыточность аппаратуры. Кроме того эффективность существующих специфических сорбентов различна для разных физико-химических форм радионук лидов, например йода, и нет пока ед ной методической основы для разработки фильтрующего слоя, обладающего одинаково высокой эффективностью для любых форм существования летучих радионуклидов V Ближайшим к заявляемому является способ контроля радионуклидов в rai2 зообразных средах по реперному изотопу, включающий пропускание анализируемой среды Мерез фильтры, измерение их активности с помощь детекторов ионизирующих излучений, определение радионуклидов на двух участ ках тракта их миграции. Согласно способу производят концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах, установленных на двух участках тракта их миграции (до фильтров очистки и в точке выброса) и измеряют их активность с помощью детекторов ионизирующих излучений, При этом рвоздухе до фильтров очистки определяют все контролируемые нуклиды, а в точке выброса измеряют только один нуклид-репер, и по отношению активности репера в указанных точках и содержанию отстальных нуклидов до фильтра очистки определяют их активность в точке выброг са. Недостатком указанного способа Является невозможность достоверного контроля радионуклидов, образующих газообразные соединения и существующих в воздухе в аэрозольной и газовой фазах. Это связано с низкой эффективностью улавливания газовой фазы аналитическими фильтрами и зависимостью эффективности от конкретного соотношения физико-химических форм существования радионуклидов в выбросаX; Целью настоящего изобретения является определение радионуклидов, образующих газообразные соединения. Поставленная цель достигается тем, что в способе контроля радионуклидов в газообразных средах-выбросах по реперному изотопу, включающем пропускание анализируемой среды через фильтры, измерение активности с помощью детекторов ионизирующих излучений и определение, радионуклидов на двух участках тракта их миграции, определяют объемные активности всех контролируемых нуклидов в источнике загрязнения воздуха, в качестве реперного изотопа используют нуклид-репер, не имеющий газообразных соединений, определяют активность нуклида-репера в источнике и в воздухе перед фильтрами очистки, по отношению активности оепера в указанных точках и содержанию остальных нуклидов в источнике находят полные актив 1

ности каждого нуклида в воздухе, обу ловленные газовой и аэрозол ьной фазами, определяют долю активности радионуклидов, задерживаемую фильтрами очистки, с использованием аналитических фильтров, устанавливаемых перед фильтрами очистки и эффективность улавливания которых по отношению к контролируемым нуклидам эквивалента эффективности фильтров очистки, и по разности между полной активностью и -активностью, улавливаемой фильтрами очистки, определяют содержание радионуклидов в воздухе после фильтров очистки.

Операция определения контролируемых нуклидов непосредственно в источнике, например в теплоносителе атомной энергетической установки,

обеспечивает получение истинных полных значений исходного содержания радионуклидов в месте образования выбро сов до момента их диспергирования и перераспределения физико-химических форм в воздухе вентсистемы. Использование нуклида-репера, не имеющего проникающей газовой фазы, позволяет определять его полную активность в выбрасываемом воздухе, а по отношению этой активности к активности репера в источнике и содержанию остальных нуклидов в источнике определять их полные активности в выбрасываемом воздухе о Принципиальное значение име ет также новая операция определения активности, задерживаемой фильтрами очистки, с помощью аналитических фильтров, которые имеют эффективность улавливания контролриуемых нуклидов, эквивалентную эффективности фильтров очистки, и устанавливаются в точке до фильтров очистки. Лишь с соблюдением всех указанных условий появляется возможность по разности между полной и улавливаемой активностями определять активность проникающей газовой фазы нуклидов в выбрасываемом воздухе. Основанием для подобной схемы контроля послужили рез/ультаты экспериментальных исследований соотношений радионуклидов в теплоноси-. теле и в газоаэрозольных выбросах атомных энергетических установок различного типа. Выли поставлены специальные эксперименты с длительным (от до 58 суток) отбором проб в выбросах с целью определения величины факторов разбавления (т.е отношё02°

НИИ активностей нуклидов в выбросах к их активности в теплоносителе) для всех нуклидов, доступных измерению в обеих точках контроля. Причем для отбора проб радионуклидов в выбросах использовались аспирационные устройства, включающие аналитические аэрозольные фильтры и изготовленные по специальной технологии специфические гранулированные сорбенты на основе двуокиси кремния, импрегнированной азотно-кислым с-еpe6poMj которые улавливали все газообразные формы йода, включая и органическую составляющую Результаты некоторых экспериментов приведены в таблицах 1 и 2 В двух последних строках таблиц указаны средние значения факторов разбавления К;(К-факторов) для каждого опыта и Относительные средние квадратические отклонения R-факторов отдельных нуклидов от среднего по наблюдению QJ . Из анализа таблиц видно, что соотношение радионуклидов различной химической природы и происхождения, установившееся в теплоносителе, достаточно хорошо сохраняется и в выбрасываемом воздухе, причем для нуклидов, имеющих газообразные соединения (здесь изотопы йода), сохрат няется соотношение именно с полной активностью, суммой активностей всех фаз. По совокупности экспериментальных исследований получены данные по определениям R-факторов, причем, кроме нуклидов, указанных в табл,1 и 2, получены значения R-факторов также для Со, Со, Zn, Zr, Статическая обработка всех экспериментальных определений показала, что Для атомных энергетических установок различного типа и в условиях, когда тракты миграции радионуклидов резко отличаются (затесненность помещений технологическим оборудованием, длина и конструктивные особенности воздуховодов), средние квадратические отклонения факторов разбавления для всех указанных выше нуклидов от средних арифметических находятся в пределах с надежностью 0,95. В качестве репера может быть выбран любой радионуклид, не имеющий в выбросах газообразных соединений, обладающий отнобительно высокой объемной активностью до фильтров очистки и удобными ядерно-физическими характеристиками, позволяющими организовать избирательный оперативный контроль его радиоактивности.

. П р и м е РО Проводилось определение проникающей через фильтры очистки газовой фазы радиологически опасных изотопов йода в каналах выброса действующих атомных энергетических установок, С использованием метода прямого гамма-спектрометрического анализа определялась объемная активность всех контролируемых нуклидов, в том числе и репераs е теплоносителе ядерного реактора 5 В выбрасываемом воздухе, в точке перед фильтрами очистки типа А-17 (фильтрующий материал й ПП-15) проводилось концентрирование радионуклидов на аналитических аэрозольных фильтрах АФА-РМП-20 (фильтрующий материал ФПП-15)с Измерение активности проб осуществлялось в обычных условиях с помощью стандартного гамма-спектрометра, оборудованного полупроводниковым Ge(Li}-детектором типа ДГДК-бЗА и многоканальным амплитудным анализатором, например, АИ-102 4 или АИ-Ц09б. В точке перед фильтрами, очистки определялись все контролируемые нуклиды, в том числе и репер, не имеющий проникающей газовой фазы. Для АЭС с РБНК в качестве репера был выбран нуклид натрий-2,4, а для реактора с водой под давлением-цезийtS. Затем определялось отношение объемных активностей репера в двух указанных точках, т„е. коэффициент разбавления объема теплоносителя, поступающего в единицу времени в воздух помещения или вентсистемы, в. объеме воздуха, проходящего в единицу времени через помещение или по вентиляционной системе. Путем умножения коэффициента разбавления на значения активностей изотопов йода в теплоносителе находились их полные активности в воздухе. По разности ме ду полной активностью и улавливаемо фильтрами очистки частью, определенной с использованием аналитических фильтров, находилась активность проникающей через фильтры очистки газовой фазы изотопов йода в выбрасываемом воздухе. В табл„3 приведены экспериментальные данные, полученные при практической реализации предлагаемого способа. Для сравнения в последней колонке даны значения, определенные по и Звестному способу с использованием селективных к йоду серебросодержащих сорбентов,/ Полученные результаты доказывают справедливость предлагаемого способа

Предлагаемый способ обладает по сравнению с лучшими известными способами контроля, например, газообразных форм йода в конечной точке выброса с использованием специфических сорбентов, содержа1чих серебро, простой и не требует дополнительного оборудования и дорогостоящих материалов

Предлагаемый способ обладает также универсальностью, Т:к, с исполь- зованием одних и тех же средств позволяет определять в выбрасываемом воздухе не только изотопы йода, но и радионуклиды других химических элементов, присутствующих в воздухе одновременно в аэрозольной и газовой фазах, например рутения и сурьмы. Использование предлагаемого способа в сочетании с известными, например с прототипом, позволяет добиться унификации методов, т.е осуществлять контроль радионуклидов, существующих в воздухе только в аэрозольной форме, и радионуклидов, образующих газообразные соединения 5 на основе исполь зования одних и тех же аналитических аэрозольных фильтров. Кроме того, измерение плоских или точечных источников излучения (фильтры АФА могут быть сжаты практически в точку) повышает эффективность регистрации по сравнению с измерением объемных источников - специфических сорбентов в 2-4 раза, Это позволяет снизить пороги определений радионуклидов а выбоасындемом воздухе или повысить оперативность анализа (например, при сохранении той же чувствительности метода сократить длительность концентрирования на фильтрах). Контроль в точках до фильтров очистки обеспечивает дополнительное снижение нижнего предела обнаружения радионуклидов, например когда существует разбавление выбрасываемого воздуха более чистым из составляющих вентсистем. Сравнительно высокая активность источников, получаемых при отборе проб в воздухе до фильтров очистки, дает возможность проводить экспрессное определение всех контролируемых радио-i нуклидов на той же-аппаратуре, которая используется, например, для анализа проб теплоносителя, т„е. не требуется создание специализированных низкофоновых спектрометров о Простота методических принципов предлагаЗкспериментальные данные «по соотношению в теплоносителе и выбрасываемом воздухе 115 водой 1102 емого способа контроля с использованием реперных изотопов создает основу для автоматизации контроля радионуклидов в газоаэрозольных средах атомных энергетических установок. Та б л и ц а 1 концентрации радионуклидов для реактора с кипящей

Продолжение табл.1

а/ принята запись т«1б m - п б/ полная объемная активность радионуклида, равная сумме активностей, улавливаемой аэрозольным фильтром и проникающей газовой фазы. Экспериментальные данные по и выбрасываемом воздухе для Объемная Объемная Нуклид Значение активность радионуклида в теплоносителе Gв, Ки/л активность радионуклида в выбросах Gj, Ки/л фактора разбавления Rj , отн.ед. Таблица2 соотношению радионуклидов в теплоносителе реактора с водой под давлением

Продолжение табл.2.

Примеры практической реализации предлагаемого способа для контроля проникающей через фильтры очистки газовой фазы изотопов йода

Т а б л и ц а 3