РЕЗЕРВУАР ДЛЯ УДЕРЖАНИЯ РАСПЛАВИВШИХСЯ ЭЛЕМЕНТОВ АКТИВНОЙ ЗОНЫ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА Российский патент 1997 года по МПК G21C9/16 

Изобретение относится к ядерным реакторам и связано с проблемой повышения безопасности их работы. Предлагаемый резервуар может быть использован в устройстве, расположенном под активной зоной и предназначенном для улавливания разрушенной активной зоны в случае аварии реактора (например, ВВЭР). Резервуар может быть использован также в качестве тигля в экспериментах, моделирующих тяжелые аварии с расплавлением вещества активной зоны ядерного реактора.

Известен резервуар из огнеупорного и химически стойкого композиционного материала, состоящего из графита, карбида циркония и угольного волокна, предназначенный для испарения алюминия (А.с. N 498348, МПК C 04 B, 35/56, 1976 г.).

Недостатком резервуара из композита является сложность его изготовления, обусловленная хрупкостью композита в случае, если резервуар достаточно больших размеров изготовляется из отдельных элементов. При изготовлении цельного резервуара трудность связана с необходимостью нагрева заготовки до температуры образования композита (не менее 2000^oC), что особенно затруднительно при больших размерах резервуара.

Наиболее близким к предлагаемому резервуару по совокупности существенных признаков является резервуар для удержания расплавившихся элементов активной зоны ядерного реактора, включающий в себя подложку из графита и покрытие, состоящее из блоков диоксида урана или диоксида тория. (Патент Великобритании N 1511620, МПК G 21 C, 9/00, 1978 г.).

Признаки прототипа: подложка, выполненная из графита и защитное покрытие совпадает с существенными признаками заявляемого изобретения.

Недостатком прототипа является сложность его изготовления. Защитное плоское покрытие резервуара (диаметром около 5 м) создается из большого числа предварительно изготовленных блоков, имеющих в сечении гексоганальную форму. Блоки устанавливаются на подложке плотно друг к другу, так как зазоры ухудшают эффективность защитного слоя. Изготовление покрытия из блоков еще более усложняется, а надежность его снижается, если необходимо изготовить резервуар, имеющий сложную форму.

Недостатком прототипа является также высокая стоимость резервуара, которая определяется сложностью изготовления, а также высокой стоимостью материалов защитного покрытия диоксида урана или диоксида тория.

Задачей, на решение которой направлено изобретение, является упрощение изготовления резервуара, снижение его стоимости при обеспечении его надежности.

Для решения поставленной задачи в известном резервуаре для удержания расплавившихся элементов активной зоны ядерного реактора, стенка которого состоит из графитовой подложки и защитного покрытия, покрытие выполнено из графитовой ткани и циркониевой фольги, уложенных чередующимися слоями, причем плотность и толщина ткани, а так же плотность и толщина фольги удовлетворяют соотношению:

где ρ_т плотность ткани, г/см³;
ρ_ф плотность фольги, г/см³;
h_т толщина ткани, см;
h_ф толщина фольги, см;
M_Zr атомная масса циркония;
M_c атомная масса углерода;
K 0,3-1,0 коэффициент, равный отношению числа атомов углерода к числу атомов циркония в единице объема покрытия.

Другое отличие состоит в том, что внутренний и наружный слои покрытия выполнены из циркониевой фольги.

Использование пластичных материалов циркониевой фольги и графитовой ткани, позволяет изготавливать из них сплошные покрытия для резервуаров любой формы и размеров.

Использование относительно дешевого циркония и материалов в виде фольги и ткани, выпускаемых промышленностью, а также простая технология изготовления покрытия, состоящего из чередующихся слоев циркониевой фольги и графитовой ткани позволяют снизить стоимость резервуара.

Чередование слоев циркониевой фольги и графитовой ткани, а также выбор плотности графитовой ткани, толщины ткани и толщины фольги из условия выполнения соотношения:

обеспечивают надежную защиту графитовой подложки резервуара за счет образования огнеупорного и химически стойкого к кориуму сплошного покрытия из композиционного материала с керамической матрицей, включающей в себя карбид циркония.

Выполнение внутреннего слоя покрытия, прилегающего к графитовой подложке, из циркониевой фольги, обеспечивает надежный контакт подложки и покрытия при образовании композита.

Выполнение внешнего слоя покрытия из циркониевой фольги обеспечивает защиту покрытия резервуара от механических повреждений.

На рисунке показано сечение резервуара.

Стенка резервуара состоит из подложки 1 и защитного покрытия 2, выполненного из слоев графитовой ткани 3 и циркониевой фольги 4.

Предлагаемый резервуар может быть использован для удержания расплава активной зоны при аварии реактора, имеющего следующий состав: UO₂ - 70-80% Zr 0-5% ZrO₂ остальное (кориум реактора типа ВВЭР). Температура плавления кориума в зависимости от степени окисления в нем циркония находится в диапазоне от 2350 до 2550^oС. Покрытие защищает графитовую подложку от расплава следующим образом. При соприкосновении кориума с защитным покрытием 2 за счет тепловой энергии расплава происходит нагревание стенки резервуара. При температуре 1810-1850^oC плавится циркониевая фольга в слоях 4 и пропитываются цирконием волокна ткани в слоях 3. На развитой поверхности углеродных волокон образуется первичный карбид циркония. Температура образования карбида в реакции Zr+C составляет 1810^oC. Дальнейшая карбидизация определяется временем диффузии углерода в цирконий. Соотношение количества циркония и углерода в покрытии должно быть таким, чтобы обеспечить гомогенность фазы ZrC в системе Zr-C. Область существования ZrC_1-x, по данным различных авторов, находится в диапазоне концентрации углерода от 21,6 до 50,0 ат. (Косолапова Т.Я. Карбиды. М. Металлургия. 1968, с.116, табл. 13). Следует отметить, что данные авторов несколько расходятся в определении нижней границы области: 21,6-38,5 ат. Необходимая концентрация углерода в покрытии (21,6-50,0 ат.) обеспечивается, если параметры материалов покрытия: толщина циркониевой фольги и графитовой ткани, а также плотность графитовой ткани выбраны так, что выполняется соотношение:

При плавлении циркониевой фольги внутреннего слоя защитного покрытия, прилегающего к графитовой подложке, на поверхности подложки образуется слой из карбида циркония. Совпадение коэффициентов теплового расширения карбида циркония и графита марки МПГ-6 позволяет обеспечить надежный контакт покрытия с подложкой резервуара.

Таким образом, в результате теплового воздействия расплава на материалы покрытия из них образуется стойкий к расплаву композиционный материал с керамической матрицей, включающий в себя карбид циркония. Из этого композиционного материала и формируется покрытие, защищающее графитовую подложку стенки резервуара. Необходимые свойства композиционного материала объясняются, в частности, высокой температурой плавления карбида циркония (T_пл 3420^oC) и его химической стойкостью к расплаву, которая, по-видимому, связана с наличием в кориуме циркония.

Предлагаемый резервуар может применяться также в качестве тигля в экспериментах с расплавом активной зоны ядерного реактора. В этом случае в резервуар загружается шихта с составом соответствующим кориуму реактора. Резервуар с шихтой помещают в печь. При нагревании из материалов покрытия так же, как было описано выше, образуется защитное покрытие стойкое к расплавившейся шахте.

Пример. Для испытания был изготовлен резервуар в виде тигля диаметром 32 см. Покрытие графитовой подложки состояло из трех слоев циркониевой фольги толщиной 0,04 см с плотностью 6,4 г/см³ и двух слоев графитовой ткани типа ТГН 2М (диаметр волокон 12 мкм) толщиной 0,04 см и плотностью 0,74 г/см³.

Плавление в тигле образцов шихты, соответствующих кориуму состава UO₂ (70-80% ), Zr (0-5%), ZrO₂ (остальное), и удержание расплава в течение 5 ч показало надежность покрытия предлагаемого резервуара.

Использование: для удержания расплавившихся элементов активной зоны ядерного реактора /например, ВВЭР/ в случае аварии или в экспериментах, моделирующих аварии с расплавлением вещества активной зоны. Сущность: защитное покрытие резервуара выполнено из чередующихся слоев графитовой ткани и циркониевой фольги. Плотность и толщина ткани, а так же плотность и толщина фольги выбраны так, что удовлетворяют определенному соотношению. В случае соприкосновения с защитным покрытием расплавившихся элементов активной зоны, за счет тепловой энергии расплава, образуется стойкое к расплаву покрытие из композиционного материала с керамической матрицей, включающий в себя карбид циркония. 1 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Резервуар для удержания расплавившихся элементов активной зоны ядерного реактора, стенка которого состоит из графитовой подложки и защитного покрытия, отличающийся тем, что защитное покрытие выполнено из графитовой ткани и циркониевой фольги, уложенных чередующимися слоями, причем плотность и толщина ткани, а также плотность и толщина фольги удовлетворяют соотношению

где ρ_т- плотность ткани, г/см³;
ρ_ф- плотность фольги, г/см³;
h_т толщина ткани, см;
h_ф толщина фольги, см;
М_Z r атомная масса циркония;
М_С атомная масса углерода;
К 0,3 1,0 коэффициент, равный отношению числа атомов углерода к числу атомов циркония в единице объема покрытия. 2. Резервуар по п.1, отличающийся тем, что внутренний и наружный слои защитного покрытия выполнены из циркониевой фольги.