СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИЗОТОПА РИ-237 Российский патент 1997 года по МПК G21G1/10 G21G4/08 

Изобретение относится к радиохимии изотопов, в частности плутония, и может быть использован для получения особо радиоизотопно чистого препарата плутония-237 (Pu-237).

Плутоний-237 благодаря своим ядерно-физическим характеристикам (Т1/2= 45,3 d, E(99%) α (0,0042%) является, практически, единственным из изотопов Pu, отвечающим медицинским требованиям (по допустимой эквивалентной дозе) для изучения метаболизма в организме человека (in vivo). Изучение метаболизма является необходимым для выдачи научно обоснованных рекомендаций при лечении заболеваний, вызванных попаданием плутония в организм.

В работах с плутонием in vivo одному человеку разрешается вводить препарат Pu-237 с радиационной нагрузкой не более 0,3 mSv. В связи с этим к вводимому препарату Pu-237 предъявляются особо жесткие требования по содержанию a-активных Pu-236 и Pu-238, которые в отличие от Pu-237, имеющего эквивалентную дозу 1,0•10^-3 mSv/kBq, имеют соответственно 1,82•10⁺² и 5,04•10₊₂ mSv/kBq. Сложность получения чистых препаратов Pu-237 заключается в том, что в используемом для их получения реакции U(4He, 2n) одновременно по каналам реакции (4He, n) и (4He, 3n) образуются и радионуклиды Pu-236 и Pu-238.

Известен способ разделения изотопов, в котором при выделении атома определенного изотопа из смеси изотопов облучают пучок изотопной смеси лазером (гелий-кадмиевым) с высокомонохроматическим излучением, которое резонирует только при энергетическом уровне атома выделяемого изотопа. Затем осуществляют бомбардировку облученного пучка изотопной смеси молекулярным лучом, содержащим атомы с высокой активностью, в результате чего получают разделенное соединение с высоким содержанием требуемого изотопа [1]
Недостатком этого способа является технологическая сложность реализации способа в лабораторных условиях для получения особо радиоизотопно чистого препарата Pu-237.

Наиболее близким к предлагаемому является способ получения Pu-237 в реакции уран-235 (U-235) (4He, 2n), в котором в качестве материала мишени используют высокообогащенный изотоп U-235 (U-235 99,99%), а облучение проводят a-частицами с начальной энергией 24,0 МэВ, что с учетом толщины мишени 10 мг/см² соответствует интервалу энергий a-частиц 23,0-24,0 МэВ. Образующийся по данной реакции плутоний выделяют из облученной мишени (после ее растворения в азотной кислоте) ионно-обменной хроматографией.

Полученный препарат имеет соотношение изотопов Pu-236 / Pu-237 / Pu-238 1,7•10^-5 / 1 / 1,1•10^-4 (Bg/Bg) [2]
Недостатком этого способа является то, что полученный препарат имеет относительно высокую радиационную нагрузку (0,060 mSv/kBg), что затрудняет его использование в организме человека. С учетом максимально разрешенной дозы можно ввести не более 5 kBg такого препарата, что затрудняет дальнейшую диагностику. Кроме того, возникает необходимость привлечения к работам новых организмов, т.к. однократное введение максимально разрешенной дозы препятствует его повторному участию в последующих экспериментах. Все это существенно снижает эффективность работ по изучению метаболизма плутония.

Цель изобретения получение радиоизотопно чистого препарата Pu-237.

Цель достигается тем, что Pu-237 является изотопом Pu, отвечающим медицинским требованиям для изучения его метаболизма в организме человека. Увеличение чистоты Pu-237 повышает эффективность работ по изучению метаболизма плутония.

Цель достигается также тем, что облучение мишени осуществляют при энергии a-частиц в интервале 24,0-25,0 МэВ, а из смеси изотопов Pu, выделенных из раствора, дополнительно проводят масспектрометрическое выделение Pu-237, так мишень U-235 (99,99%) толщиной пробега a-частиц не более 1 МэВ облучают a-частицами с начальной энергией 25 МэВ, при этом образующийся препарат плутония имеет максимальную активность и соотношение активностей изотопов ²³⁶Pu и ²⁸⁸Pu к ²³⁷Pu (Bq/Bq) ≅10^-4 лежит в пределах, что является оптимальным для последующей масс-сепарации.

Таким образом, в предложенном способе можно выделить следующие особенности:
1. Облучение мишени U-235 проводят a-частицами в строго определенном интервале энергий 24,0-25,0 МэВ, что приводит к образованию препарата Pu, отличающегося высокой активностью и имеющего оптимальное для последующей масс-сепарации соотношение Pu-236 / Pu-237 / Pu-238.

2. Выделенные из облученной мишени изотопы плутония разделяют сепарацией, что приводит к уменьшению содержания Pu-236 и Pu-238 в препарате Pu-237 более чем 500 раз.

В таблице приведена характеристика препаратов Pu-237, полученных нами после сепарации в зависимости от энергии частиц. В качестве мишени использовали высокообогащенный U-235 (99,99%). Толщина мишени составляла 1 мг/см², что приводило к снижению начальной энергии a-частиц (при прохождении через мишень) 0,1 МэВ.

Из приведенных в таблице результатов видно, что для получения препаратов Pu-237 с высокой активностью и минимальным значением эквивалентной дозы - (mSv/kBg) необходимо проведение облучения исходной мишени U-235 (99,99%) в интервале a-частиц 24,0-25,0 МэВ.

При снижении энергии (<24,0 МэВ) наблюдается резкое уменьшение активности препарата Pu-237, при этом можно ожидать снижение концентрации Pu-236, но одновременно увеличивается концентрация Pu-238. Изотоп Pu-238 более опасен, так как вносит большой вклад в увеличение значения эквивалентной дозы препарата Pu-237 по сравнению c Pu-236. Указанное приводит к тому, что полученный при энергии a-частиц <24,0 МэВ препарат Pu-237 имеет более высокое значение эквивалентной дозы, т.е. более опасен. Так, при энергии 23,5 и 23,0 МэВ активность препарата Pu-237 снижается соответственно в 3 и 5 раз, а эквивалентная доза возрастает в 1,5 и 10 раз.

Увеличение энергии > 25,0 МэВ приводит к резкому увеличению содержания Pu-236 (в 40 раз), а также к повышению содержания Pu-238 (в 6 раз при 25,5 МэВ).

В таблице приведены для сравнения характеристики препарата, полученного по прототипу при энергии a-частиц в интервале 23,0-24,0 МэВ (строка 7). Содержание изотопов Pu-236, Pu-237, Pu-238 в препаратах определяли с помощью низкофонового альфа-спектрометра, в случае Pu-237 использовали также Ge(Li)-полупроводниковый детектор. Из сравнения приведенных в таблице результатов можно видеть, что получение препарата Pu-237 по предлагаемому способу (строки 2-4) отличается от прототипа существенным повышением чистоты препарата Pu-237 по отношению к альфа-активным изотопам Pu-236 и Pu-238 (соответственно в 30-100 раз и 100-300 раз) и уменьшением эквивалентной дозы препарата в 50 раз (с 0,060 до 0,0012 vSv/kBk). Такие препараты Pu-237 практически безопасны для организма человека. Их можно вводить в больших количествах, при этом один человек может неоднократно участвовать в последующих экспериментах (до инъекции максимально разрешенной дозы 0,3 mSv). Полученный по предлагаемому способу препарат близок по чистоте к теоретически максимально возможному препарату моноизотопа Pu-237, имеющему 0,0010 mSv/kDk.

Предлагаемый способ может быть реализован следующим образом.

Пример 1. Мишень из высокообогащенного урана-235 (99,99%) толщиной 5 мг/см² помещают во внутренний пробник ускорителя тяжелых ионов У-200 и облучают потоком альфа-частиц с начальной энергией 24,5 МэВ, т.е. в интервале энергий 24,0-24,5 МэВ, при токе ~ 25 μA в течение 20 ч. По окончании облучения мишень растворяли в HNO₃, отделяли уран лантанфторидным методом и выделяли плутоний из раствора хроматографией на анионите Dowex 1х8. Полученный препарат анализировали γ- и a-спектрометрией на содержание Pu-237 в выделенном препарате составило 5,1•10⁺⁵ Bg, Pu-236 25 Bg, Pu-238 36 Bg. Данный препарат переносили на танталовую подложку и помещали в ионный источник электромагнитного масс-сепаратора ЯСНАПП-2. Сепарированный Pu-237 собирали на алюминиевую фольгу, которую (по окончании сепарации) анализировали на содержание изотопов плутония g- и a-спектрометрически. Содержание Pu-237 в полученном препарате составляло 1,8•10⁺⁵ Bg, Pu-236 0,04 Bg, Pu-238 ≅0,07 Bg; т. е. отношение Pu-236 / Pu-237 / Pu-238 равно 2•10^-7 / 1 / 4•10^-7, а эквивалентная доза равна 0,0012 mSv/kBg.

Пример 2. Мишень U-235 (99,99%) толщиной 5 мг/см² помещали во внутренний пробник ускорителя тяжелых ионов У-200 и облучали потоком a-частиц энергией 25,0 МэВ, т.е. в интервале энергией 24,5-25,0 МэВ, при токе 25 mA в течение 20 ч. По окончании облучения мишень растворяли в HNO₃, отделяли уран лантанфторидным методом и выделяли плутоний хроматографией на анионите Dowex 1х8. Полученный препарат анализировали на содержание изотопов плутония γ- и a-спектрометрически. Абсолютное содержание Pu-237 составило 5,5•10⁺⁵ Bg, Pu-236 55 Bg, Pu-238 - 27 Bg. Данный препарат переносили на танталовую фольгу, которую помещали в ионный источник электромагнитного масс-сепаратора ЯСНАПП-2. Сепарированный Pu-237 собирали на алюминиевую фольгу, которую (по окончании сепарации) анализировали на содержание изотопов плутония g- и a-спектрометрически. Содержание Pu-237 в полученном препарате составляло 2,3•10⁺⁵ Bg, Pu-236 0,12 Bg, Pu-238 0,07 Bg; т.е. отношение Pu-236 / Pu-237 / Pu-238 равно 5•10^-7 /1/ < 3•10^-7, а эквивалентная доза равна 0,0012 mSv/kBg.

Абсолютное содержание Pu-237 (kBq) и содержание Pu-236 и Pu-238 в препаратах Pu-237 (Bq/Bq) и значение эквивалентной дозы (mSv/kBq) в зависимости от энергии альфа-частиц предоставлены в таблице.

Способ получения изотопа Pu-237. Использование: для получения особо радиоизотопно чистого препарата Pu-237. Сущность: получение радиоизотопно чистого препарата Pu-237 путем увеличения чистоты Pu-237, что повышает эффективность работ по изучению метаболизма плутония, т.к. Pu-237 является изотопом Pu, отвечающим медицинским требованиям для изучения его метаболизма в организме человека. Этот результат достигается тем, что в способе получения изотопа Pu-237, включающем облучение мишени из обогащенного до 99,99% U-235, растворение мишени в кислоте, отделение урана соосаждением с фторидом лантана и хроматографическое выделение Pu-237 из раствора, облучение мишени осуществляют при энергии α-частиц в интервале 24,0-25,0 мэВ, а из смеси изотопов Pu, выделенных из раствора, дополнительно проводят масс-спектрометрическое выделение Pu-237. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

1. Способ получения изотопа Pu-237, включающий облучение мишени из обогащенного до 99,99% U-235 α-частицами, растворение мишени в кислоте, отделение урана лантанфторидным методом и хроматографическое выделение Pu-237 из раствора, отличающийся тем, что облучение мишени осуществляют при энергии α-частиц в интервале 24,0 25,0 МэВ, а из смеси изотопов Pu, выделенных из раствора, дополнительно проводят масспектрометрическое выделение Pu-237. 2. Способ по п.1 отличающийся тем, что мишень U-235 (99,99%) толщиной пробега α-частиц не более 1 МэВ облучают α-частицами с начальной энергией 25 МэВ, при этом образующийся препарат плутония имеет максимальную активность и соотношение активностей изотопов ^2 3 6Pu и ^2 8 8Pu к ^2 3 7Pu (Bg/Bg) ≅ 10^- 4, что является оптимальным для последующей массепарации.