СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИЗОТОПА УРАНА-237 Российский патент 2005 года по МПК G21G1/12 B01D59/26 

Описание патента на изобретение RU2262759C2

Изобретение относится к области радиохимии, а именно к способам получения и разделения изотопов. Изобретение может быть использовано в практике производства изотопов для радиохимии, радиобиологии и радиоэкологии. Ядерно-физические характеристики изотопа урана-237: период полураспада - 6,75 суток; способ распада - γ-распад с основными энергиями фотонов: 59,5 кэВ (33,5%) и 208,0 кэВ (21,7%); наличие достаточно интенсивных характеристических рентгеновских линий: 101,1 кэВ (25,6%), 97,1 кэВ (15,9%), 114 кэВ (6%) делают его весьма удобным для применения в качестве отметчика при изучении химического поведения и миграции изотопов урана в различных лабораторных и природных системах. Однако на сегодняшний день не существует удобных методов получения изотопа урана-237, поэтому в настоящее время он практически нигде не используется.

Известен способ [Александров Б.М., Ильятов К.В., Крижанский Л.М., Кривохатский А.С., Сковородкин Н.В., Преображенский Б.К. Изотопный генератор 237U, основанный на 241Pu, АЭ. (Jul 1978), v.45(1), с.66-67] получения изотопа урана-237 (237U), заключающийся в использовании альфа-распада (α) изотопов плутония-241 (241Pu): 241Pu(α)→237U.

Недостатком способа является то, что 241Pu является весьма редким искусственным изотопом и поэтому не может быть практически использован для получения 237U.

Известен способ получения изотопа 237U путем облучения нейтронами (n) урана-238 (238U) по реакции 238U (n, 2n) 237U [Головня В.Я., Гончаров К.С., Доля Г.Р., Кузменко В.А., Пасечник С.Г., Ремаев В.В. Абсолютное сечение 238U(n, 2n) реакции при энергии нейтронов 14.76 MeV. Нейтронная физика, Т. 3. М., 1988, с.281-284].

Недостаток этого способа заключается в том, что для разделения изотопов 238U и 237U требуются масс-сепараторы. Процесс очень длительный, требует больших энергетических затрат, так как разделение масс, отличающихся всего на 1, представляет определенную трудность. Поэтому для практического получения изотопа 237U этот способ также не применяется.

Наиболее близким по достигаемому положительному эффекту к предлагаемому является возможность получения 237U в реакции гамма-облучения 238U на микротроне (прототип) [Gosman, A.; Klisky, V.; Kaspar, J.; Vodolan, P. Preparation and application of 237U for the study of heterogeneous isotope exchange on an ion exchanger J. Radioanal. Nucl. Chem. Articles. (Apr 1988). v.121(2), p.375-383]: 238U(γ, n)237U. При этом разделение изотопов 238U и 237U в данной методике не производится.

Недостатком данного способа является то, что в процессе облучения получается смесь изотопов: 238U и 237U. Для отделения 237U от большой массы 238U необходимо использовать дорогие и энергоемкие физические методы разделения изотопов [Химия актиноидов. Ред. Дж. Кац, Г. Сиборг и Л. Морсе, т.1, "Мир", М., 1991, с.188].

Целью настоящего изобретения является увеличение удельной активности 237U и упрощение отделения его от 238U.

Указанная цель достигается тем, что используют ядерную реакцию образования 237U при гамма-облучении 238U: 238U(γ, n)237U. В качестве мишени используют высокодисперсный порошок соединения урана в смеси с порошкообразным веществом, выполняющим функцию поглощения ядер отдачи 237U, после облучения смесь помещают в жидкость, избирательно растворяющую только соединение урана, раствор удаляют, нерастворившийся порошок вещества-поглотителя, содержащий ядра отдачи урана-237, отделяют, промывают, растворяют в кислоте в присутствии окислителя и борной кислоты и затем выделяют из раствора уран-237 известным радиохимическим методом [Гусева Л.И., Тихомирова Г.С. Одновременное определение природных и искусственных актиноидов в объектах окружающей среды с использованием ионитов и растворов минеральных кислот. Радиохимия, 1994, Т.36, вып.1, с.51-56]. В качестве вещества, выполняющего функцию поглощения ядер отдачи урана-237, выбирают смесь фторида щелочноземельного элемента и фторида редкоземельного элемента. Количество порошков соединения урана, фторида щелочноземельного элемента и фторида редкоземельного элемента выбирают в весовом соотношении 1:1:0,5-1:4:2. При этом размер частиц порошков выбирают не более 1 мкм, что позволяет образующимся в процессе облучения ядрам отдачи покидать пределы частицы материнского вещества и имплантироваться в частицы вещества-поглотителя.

Существенные отличия предлагаемого способа от прототипа заключаются в том, что облучают порошкообразную смесь соединения урана с веществом, выполняющим функцию поглощения ядер отдачи 237U и позволяющим таким образом отделить образующиеся в процессе облучения ядра от материнского вещества 238U. После облучения смесь помещают в жидкость, избирательно растворяющую только соединение урана, что позволяет перевести материнское вещество в раствор и удалить, тем самым очистив от него образовавшийся 237U. Нерастворившийся порошок вещества-поглотителя, содержащий ядра отдачи 237U, отделяют, промывают, растворяют и затем выделяют из раствора 237U известным радиохимическим методом.

В качестве вещества, выполняющего функцию поглощения ядер отдачи 237U, выбирают смесь фторида щелочноземельного элемента и фторида редкоземельного элемента, что позволяет более эффективно удерживать имплантированные в частицы порошка вещества-поглотителя ядра отдачи 237U за счет химической связи. Количество порошков соединения урана, фторида щелочноземельного элемента и фторида редкоземельного элемента выбирают в весовом соотношении от 1:1:0,5 до 1:4:2, чтобы частицы материнского вещества были по возможности полнее окружены со всех сторон частицами вещества-поглотителя. При этом размер частиц порошков выбирают не более 1 мкм, что позволяет образующимся в процессе облучения ядрам отдачи покидать пределы частицы материнского вещества и имплантироваться в частицы вещества-поглотителя. Совокупность всех существенных признаков позволяет увеличить удельную активность препарата 237U и упростить отделение его от 238U.

Положительным эффектом предлагаемого способа является получение изотопа 237U без носителя материнского урана.

Сущность способа заключается в следующем: смесь, состоящую из порошков соединения природного урана или 238U и порошков фторидов щелочноземельных элементов и фторидов редкоземельных элементов, имеющих диаметр частиц не более 1 мкм, тщательно перемешивают, помещают в мишенное устройство и облучают гамма-квантами тормозного излучения микротрона. В результате ядерной реакции 238U(γ, n)237U образуются ядра отдачи 237U в низшем валентном состоянии (III, IV), которые имплантируются в порошки фторидов, образуя соединение UF4. После облучения смесь обрабатывают разбавленным раствором кислоты для растворения соединений урана (VI) и отделяют нерастворимый осадок, содержащий 237U (IV) от раствора с помощью центрифугирования или фильтрации через ядерный фильтр. Затем растворяют осадок, содержащий 237U, в 1 М HNO3 в присутствии окислителя и борной кислоты (Н3ВО3) и выделяют из раствора 237U радиохимическим методом.

Пример выполнения способа

Предлагаемый способ был использован при получении раствора изотопа 237U при облучении азотнокислого уранила (UO2(NO3)2). Смесь, состоящую из порошков и UO2(NO3)2 (20 мг), фторида кальция (CaF2) (20 мг) и нитрата лантана (La(NO3)3 (10 мг), имеющих диаметр частиц около 1 мкм, тщательно перемешивают, помещают в мишенное устройство и облучают тормозным излучением микротрона МТ-25 при среднем токе электронов 15 мкА и максимальной энергии электронов 24,5 МэВ в течение 1 часа. После облучения смесь обрабатывают 10 мл раствора 0,1 М серной кислоты (H2SO4) с добавлением 10 мг бромноватокислого калия (KBrO3). Раствор подвергают центрифугированию. При этом ядра 237U, полученные в результате ядерной реакции, остаются имплантированными в осадке фторидов. Осветленный раствор, содержащий исходный азотнокислый уранил, сливают. Оставшийся осадок растворяют в 5 мл 1 М раствора азотной кислоты (HNO3), насыщенного борной кислотой, с добавлением 1 мл 0,1 М KBrO3 путем нагревания на водяной бане до 90°С. После этого проводят осаждение фторида лантана путем добавления 10 мг фторида натрия (NaF). 237U при этом остается в растворе, который после центрифугирования отделяют от осадка путем декантации. Полученный раствор можно использовать в качестве радиоактивной метки для радиохимических исследований. Вся процедура занимает не более трех часов. Удельная активность 237U в результате выполнения предлагаемого способа увеличивается в 103 раз.

На чертеже представлен спектр гамма-излучения полученного изотопа 237U, снятый на гамма-спектрометре с использованием HPGe-детектора с разрешением 1,5 КэВ на линии 1,33 МэВ. Приведенный спектр содержит только линии 237U, что подтверждает высокую радиохимическую чистоту полученного препарата изотопа 237U.

Похожие патенты RU2262759C2

название год авторы номер документа
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИЗОТОПА УРАНА-237 2009
  • Белов Анатолий Георгиевич
  • Густова Марина Владимировна
  • Дмитриев Сергей Николаевич
  • Маслов Олег Дмитриевич
RU2403642C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПОВ 2003
  • Густова М.В.
  • Дмитриев С.Н.
  • Маслов О.Д.
  • Молоканова Л.Г.
  • Оганесян Ю.Ц.
  • Сабельников А.В.
  • Сыркин В.Г.
RU2244968C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕН-99 2012
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
  • Загрядский Владимир Анатольевич
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Кравец Яков Максимович
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Рыжков Александр Васильевич
RU2490737C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕНА-99 2014
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Семенов Алексей Николаевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2578039C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОИЗОТОПОВ МОЛИБДЕНА-99 2015
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Семенов Алексей Николаевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2588594C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА МОЛИБДЕН-99 2017
  • Артюхов Алексей Александрович
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кузнецова Татьяна Михайловна
  • Загрядский Владимир Анатольевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеоронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2666552C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА СТРОНЦИЯ-82 2015
  • Пантелеев Владимир Николаевич
RU2598089C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОНУКЛИДА МО-99 2018
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Артюхов Алексей Александрович
  • Кравец Яков Максимович
  • Кузнецова Татьяна Михайловна
  • Латушкин Сергей Терентьевич
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Меньшиков Петр Леонидович
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2690692C1
СПОСОБ ЭКСПЛУАТАЦИИ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА В ТОРИЕВОМ ТОПЛИВНОМ ЦИКЛЕ С НАРАБОТКОЙ ИЗОТОПА УРАНА U 2016
  • Маршалкин Василий Ермолаевич
  • Повышев Валерий Михайлович
RU2634476C1
Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 2020
  • Зырянов Сергей Михайлович
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Кузнецова Татьяна Михайловна
  • Удалова Татьяна Андреевна
RU2735646C1

Реферат патента 2005 года СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ИЗОТОПА УРАНА-237

Изобретение относится к области радиохимии. Сущность изобретения: способ получения изотопа 237U заключается в облучении природного или обогащенного 238U потоком гамма-квантов и выделении изотопа 237U. Перед облучением порошкообразное соединение урана смешивают с порошкообразным веществом, выполняющим функцию поглощения ядер отдачи 237U. После облучения смесь помещают в жидкость, избирательно растворяющую только соединение урана. Раствор удаляют, а нерастворившийся порошок вещества-поглотителя, содержащий ядра отдачи 237U, отделяют и промывают. Порошок растворяют в кислоте в присутствии окислителя и борной кислоты и затем выделяют из раствора изотоп 237U радиохимическим методом. Преимущества изобретения заключаются в увеличении удельной активности и упрощении отделения 237U от 238U. 3 з.п. ф-лы, 1 ил.

Формула изобретения RU 2 262 759 C2

1. Способ получения изотопа урана-237, заключающийся в облучении природного или обогащенного 238U потоком гамма-квантов и выделении изотопа урана-237, отличающийся тем, что перед облучением порошкообразное соединение урана смешивают с порошкообразным веществом, выполняющим функцию поглощения ядер отдачи урана-237, после облучения смесь помещают в жидкость, избирательно растворяющую только соединение урана, раствор удаляют, нерастворившийся порошок вещества-поглотителя, содержащий ядра отдачи урана-237, отделяют, промывают, растворяют в кислоте в присутствии окислителя и борной кислоты и затем выделяют из раствора изотоп урана-237 радиохимическим методом.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве вещества, выполняющего функцию поглощения ядер отдачи урана-237, выбирают смесь фторида щелочноземельного элемента и фторида редкоземельного элемента.3. Способ по п.2, отличающийся тем, что размер частиц порошков выбирают не более 1 мкм.4. Способ по п.3, отличающийся тем, что количество порошков соединения урана, фторида щелочноземельного элемента и фторида редкоземельного элемента выбирают в весовом соотношении в пределах 1:1:0,5 - 1:4:2.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2005 года RU2262759C2

GOSMAN A
etc
Preparation and application of U for the study of heterogeneous isotope exchange on an ion exchanger
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry
Articles
Ребристый каток 1922
  • Лубны-Герцык К.И.
SU121A1
СПОСОБ ХИМИЧЕСКОГО РАЗДЕЛЕНИЯ ИЗОТОПОВ УРАНА 1997
  • Жиганов А.Н.
  • Кондаков В.М.
  • Короткевич В.М.
  • Рябов А.С.
  • Семенов Е.Н.
  • Круглов С.Н.
RU2120329C1
СПОСОБ РАЗРАБОТКИ ЗАЛЕЖИ УГЛЕВОДОРОДОВ 2007
  • Хисметов Тофик Велиевич
  • Бернштейн Александр Михайлович
  • Гилаев Гани Гайсинович
  • Хасаев Рагим Ариф Оглы
RU2340766C1
РАЗДЕЛЕНИЕ ИЗОТОПОВ ПУТЕМ ИОНИЗАЦИИ ДЛЯ ОБРАБОТКИ МАТЕРИАЛОВ ДЛЯ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 1997
  • Бейли Джеффри Хоррокс
  • Уайтхед Колин
  • Джилкрист Пол
  • Вебстер Данкан Элфред
RU2216390C2

RU 2 262 759 C2

Авторы

Густова М.В.

Дмитриев С.Н.

Маслов О.Д.

Молоканова Л.Г.

Оганесян Ю.Ц.

Сабельников А.В.

Даты

2005-10-20Публикация

2003-11-18Подача