СПОСОБ ДЕЗАКТИВАЦИИ ПОЧВЫ ОТ РАДИОАКТИВНОГО ВЕЩЕСТВА Российский патент 1997 года по МПК G21F9/28 

Изобретение относится к технологиям очистки почвы от радиоактивного заражения и может быть использовано для ликвидации последствий аварий атомных реакторов, в частности для ликвидации последствий чернобыльской катастрофы, и введения почвы в хозяйственный оборот.

В настоящее время известны различные способы дезактивации почвы.

Известен способ, включающий анализ вредных отходов, введение по меньшей мере одного реагента в почву для обработки радиоактивного или токсичного компонента. Патент США N 4844839, кл.G 21 F 9/12, опублик. 04.07.89.

В этом способе поверхность почвы разбивают на площадки, перемешивают нижний слой, содержащий частицы вредных веществ так, чтобы этот слой не контактировал с окружающей средой. Анализируют пары и газы, выделяющиеся при перемешивании. Идентифицированные компоненты пары и газы отделяют от частиц слоя и проводят их детоксикацию. После введения реагентов в слой его обработку прекращают, когда отбираемые пробы частиц слоя покажут требуемую степень очистки. Все операции повторяют на другой площадке, которую выбирают так, чтобы ее площадь перекрывала площадь первой площадки.

Этот способ является трудоемким и процесс дезактивации больших площадей занимает продолжительное время.

Известен способ очистки грунта и почвы от радиоактивных загрязнений, включающий радиационное картографирование местности с помощью дозиметрических приборов, и проведение работ по дезактивации почвы. Патент Российской Федерации N 2008734, кл.G 21 F 9/34, опублик. 28.02.94.

Радиоактивную загрязненность в способе оценивают по интегральной активности бета-излучения и интенсивности гамма излучения непосредственно перед ковшом скрепера и только в пределах его ширины захвата. По спектральному отношению интенсивности гамма-излучения в области наиболее жесткой линии и комптоновского рассеяния приблизительно определяют толщину слоя загрязнения. При срезании почвы ковшом качество очистки оценивают сразу после ножей переднего ковша и при обнаружении остающегося загрязнения ковш в большей степени заглубляют до полного удаления загрязнения. Часть загрязненного грунта, не попавшую в передний ковш, подчищают задним ковшом. Контроль качества очистки задним ковшом производят датчиком, установленным за ножом заднего ковша.

Этот способ, также как и предыдущий является трудоемким и очень продолжительным во времени. Кроме того, срезаемый слой почвы необходимо дополнительно утилизировать.

Известен способ очистки почвы от радионуклидов, включающий внесение в нее неорганических соединений. Авт. свид. СССР N 1780436, G 21 F 9/34, опублик. 30.07.94.

Этим способом слой почвы периодически обрабатывают водными растворами солей нитрата аммония с добавками микроорганизмов и с одновременной посадкой в слой почвы однолетних и многолетних растений. После вегетационного периода растения собирают и выделяют из них чистую продукцию и продукты, обогащенные радионуклидами посредством экстракции.

Преимуществом этого способа является возможность возвращения почвы в хозяйственный оборот без удаления верхнего плодородного слоя. Однако данный способ является также трудоемким и длительным.

Известен способ локализации радионуклидов в почвах и грунтах, включающий внесение в почву или грунт веществ, обладающих способностью поглощать радионуклиды. Авт. свид. СССР N 1581084, кл.G 21 F 9/34, опублик. 30.10.94.

В качестве вещества поглотителя в этом способе используют гранулы вспученного перлита, на внутреннюю поверхность которых нанесены поглотители радионуклидов. Гранулы извлекаются из грунта при его просеивании или же путем флотации.

Способ также трудоемок, малоэффективен и продолжителен.

Наиболее близким техническим решением является способ, включающий измерение радиоактивности поверхности почвы по площади и глубине, введение дезактивирующего раствора в почву. Патент СССР N 1806411, кл.G 21 F 9/24, опублик. 30.03.93.

Способ служит только для локализации радиоактивных загрязнений почв и дополнительно включает создание вокруг места загрязнения защитного барьера. В качестве дезактивирующих веществ используют 0,1% раствор соли, содержащей катион щелочно-земельного металла, и 0,1% раствор соли, содержащей анион минеральной кислоты при молярном соотношении количеств вводимых солей 1:1. Указанные растворы вводят в четные и нечетные ряды скважин.

Способ является наиболее простым и быстрым для локализации загрязнений, однако он не позволяет ликвидировать последствия аварии в полном объеме и провести полную дезактивацию почвы в короткие сроки. Кроме того, даже для проведения процесса локализации требуются большие количества дезактивирующих веществ.

Задача, решаемая изобретением, повышенно полноты дезактивации почвы сокращение времени очистки и возвращение почвы: хозяйственный оборот.

Технический результат, который может быть получен при осуществлении изобретения, уменьшение расхода дезактивирующих веществ, повышение скорости дезактивации больших по площади поверхностей почвы.

Для решения поставленной задачи с достижением указанного технического результата в известном способе, включающем измерение радиоактивности поверхности почвы по площади и глубине, введение дезактивирующего раствора в почву, согласно изобретению дополнительно измеряют тепловой поток из недр, в качестве дезактивирующего раствора используют соль, включающую по меньшей мере один нерадиоактивный изотоп этого радиоактивного вещества, а вводят дезактивирующий раствор с большей концентрацией там, где тепловой поток меньше, и с меньшей концентрацией там, где тепловой поток больше.

Возможны варианты осуществления способа, в которых целесообразно, чтобы:
раствор вводили бы в соответствии с зависимостью

где X мольная концентрация водного дезактивирующего раствора,
q тепловой поток из недр,
l теплопроводность грунта,
ΔS - энтропия образования радиоактивного вещества,
R универсальная газовая постоянная,
T абсолютная температура грунта,
y(h) закон распределения радиоактивности по глубине.

в раствор добавляли бы соли калия и/или кальция и/или марганца,
перед введением в почву дезактивирующего раствора в ней предварительно формировали бы углубления, в которые вводили бы дезактивирующий раствор.

При введении в почву соли, включающей по меньшей мере один нерадиоактивный изотоп радиоактивного вещества, при приведенных выше условиях удается снизить расход дезактивирующих веществ и ускорить процесс очистки больших по площади поверхностей почвы, за счет организации ионно-изотопнообменного процесса. Поток радиоактивности идет навстречу тепловому потоку согласно экспериментально проверенным данным (на меди и серебре), см. например. Доклады АН СССР, Серия химия, т.200,1971 г. N 1,2,3 с. 140-141 в соответствии с механизмом термо-ионного переноса вещества, поэтому учет тепловых потоков из недр позволяет сократить расход дезактивирующего вещества и ускорить в целом процесс очистки.

Указанные преимущества, а также особенности настоящего изобретения станут понятными при рассмотрении лучшего варианта осуществления способа с примерами его реализации.

Радиоактивности почвы 10 мкКи/м² соответствует мольная концентрация, например, цезия 137, примерно 1,4•10^-12. Для введения почвы в хозяйственный оборот необходимо снизить радиоактивность поверхности почвы на глубину порядка 1 м до уровня 1 мкКи/м² т.е. до мольной доли по водному раствору около 1,4•10^-13. Ни химические, ни электрохимические, ни механические, ни биологические процессы не могут обеспечить выполнение этих условий, т.е. такие процессы не являются достаточно эффективными.

Радиоактивные изотопы Cs-137, Sr-90 размещены в приповерхностном слое почвы толщиной около 10-15 см сорбированными на глино-цеолитовых структурах грунта. Привести их в активное ионное состояние, обеспечивающее ионные токи в глубины земной коры, можно путем самофильтрации через загрязненные слои почвы нейтральных растворов солей природного цезия и стронция, например, растворов Cs₂CO₃; SrCO₃; CsNO₃; Sr(NO₃)₂.

Концентрация растворов в воде, отвечающая максимальной скорости уноса активности с поверхностных слоев почвы существенно (экспоненциально) зависит от локальных величин тепловых потоков из недр Земли, составляющих величины порядка 10^-6-10^-5 Вт/см². Следовательно, для достижения максимального полезного эффекта наибольшей скорости переноса радиоактивных ионов при наименьших затратах на изготовление должных количеств растворов - необходимо снять карту локальных тепловых потоков из недр Земли. Приведенная формула для концентрации X получена из условия расчета максимального потока (скорости миграцию радиоактивного вещества в глубины недр. В этой формуле: T - абсолютная температура грунта[K] может быть учтена, как постоянная порядка 300 K; l теплопроводность грунта [Вт/(см•K)] учитывается, как постоянная; ΔS -энтропия образования активного вещества[Дж/(моль•K)] термодинамическая постоянная величина; R универсальная газовая постоянная [Дж/моль•K] h текущее значение глубины [см] залегания радиоактивности в грунте.

В дезактивирующий водный раствор целесообразно добавлять соли калия и/или кальция и/или магния, например, K₂CO₂; CaCO₃ и т. п. для нейтрализации активных центров сорбции ионов. При этом ионы, например калия выполняют роль нейтрализаторов активных центров сорбции, а нейтральные ионы цезия и стронция вступают в реакцию замещения с сорбированными радиоактивными ионами, что дополнительно ускоряет процесс дезактивации и уменьшает расход дефицитных и дорогостоящих солей цезия и стронция. Карбонатные и нитратные соли калия, кальция, магния не нарушают плодородия почв и, следовательно не могут вывести дезактивированные площади из хозяйственного оборота.

Введение дезактивирующего раствора в углубления, формируемые в почве, позволяет исключить смывание растворов осадками, их отекание на уклонах местности. Разумеется следует обеспечить равномерную фильтрацию инициирующих растворов по обрабатываемым поверхностям путем создания достаточно густой сети углублений для начального размещения раствора.

Рассмотрим пример реализации изобретения в случае чернобыльской аварии.

Введение в хозяйственный оборот земель в радиусе 30 км вокруг Чернобыльской АЭС потребует обработки 2800 км² поверхности. Для этого в соответствии с приведенной формулой потребуется 2,8•10⁷ м³ раствора карбоната цезия с концентрацией 10^-6 моль Cs/моль H₂O, что составит примерно 207 т Cs или смеси 61 т калия и около 210 кг цезия. В последнем случае принята мольная концентрация цезия 10^-9, а калия 10^-6. Таким образом, чисто цезий-карбонатная обработка активного чернобыльского пятна будет довольно дорогой, хотя и доступной технически. Вполне реальной будет обработка раствором, содержащим 10^-6 мольных долей калий-карбоната и 10^-9 мольных долей цезий-карбоната.

Полная обработка площади 40000 км² отвечающая всей зараженной поверхности в результате чернобыльской аварии, потребует примерно 3800 т карбоната калия и 7,2 т карбоната цезия величин технически и экономически вполне доступных.

Принимая геотермический коэффициент, равным 0,03 К/м, можно оценить скорость миграции радиоактивных изотопов цезия величиной около 1 м в год. Таким образом, уже примерно через год обработанные почвы станут пригодными для введения в хозяйственный оборот.

Кроме того, способ применим для любых иных радиоактивных изотопов, например, UO++2

и PuO++2.
Введение в хозяйственный оборот загрязненных земель на несколько десятилетий или столетий раньше, чем это получается вследствие радиоактивного распада, даст весьма значительный экономический эффект, зависящий от кадастра почв и структуры окружающего хозяйства.

Наиболее успешно предложенный способ может быть применен для ликвидации последствий аварий атомных реакторов с выбросом в окружающую среду радиоактивных веществ.

Использование: технология очистки почвы от радиоактивного заражения, может быть использовано для ликвидации последствий аварии на АЭС. Сущность: способ дезактивации почвы заключается в том, что измеряют тепловой поток из недр и вносят в загрязненную почву дезактивирующий раствор соли, содержащий по меньшей мере один нерадиоактивный изотоп извлекаемого радионуклида. Дезактивирующий раствор вносят в большей концентрации там, где тепловой поток меньше, и с меньшей концентрацией там, где тепловой поток больше. Приведена математическая формула для расчета концентрации вносимого дезактивирующего раствора. В дезактивирующий раствор может быть дополнительно введены соли калия и/или кальция и/или марганца. Достигаемый технический результат: повышение полноты дезактивации почвы, сокращение времени дезактивации. 3 з.п. ф-лы.

1. Способ дезактивации почвы от радиоактивного вещества, включающий измерение радиоактивности поверхности почвы по площади и глубине, введение дезактивирующего раствора в почву, отличающийся тем, что дополнительно измеряют тепловой поток из недр, в качестве дезактивирующего раствора используют соль, включающую по меньшей мере один нерадиоактивный изотоп этого радиоактивного вещества, а вводят дезактивирующий раствор с большей концентрацией там, где тепловой поток меньше, и с меньшей концентрацией там, где тепловой поток больше. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что концентрацию Х дезактивирующего раствора выбирают в соответствии с зависимостью

где Х молярная концентрация водного дезактивирующего раствора;
q тепловой поток из недр;
l теплопроводность грунта;
ΔS энтропия образования радиоактивного вещества;
R универсальная газовая постоянная;
Т абсолютная температура грунта;
y(h) закон распределения радиоактивности по глубине почвы. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в дезактивирующий раствор добавляют соли калия, и/или кальция, и/или марганца. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что перед введением в почву дезактивирующего раствора в ней предварительно формируют углубления, в которые вводят дезактивирующий раствор.