СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА БЕЗ НОСИТЕЛЯ Российский патент 1998 года по МПК G21G4/08 

Изобретение относится к области радиохимии и ядерной химии и может быть использовано для получения радиоактивных изотопов без носителя, а также для создания изотопных генераторов.

Известны методы выделения радиоактивных изотопов без носителя с применением экстракции, ионообменной и экстракционной хроматографии, сублимации, осаждения и др. [1-5] Известные методы пригодны для получения широкого спектра радиоактивной продукции, но не удовлетворяют требованиям технологии радиоактивных производств, существенно возросшим в последнее время. Это обусловлено прежде всего тем, что известные способы выделения радиоизотопов, как правило, представляют собой многостадийные и экологически вредные физико-химические процедуры со сложным выбором оптимальных условий, необходимых для выделения конкретного радионуклида. Кроме того, невозможно применять высокоактивные исходные мишени (реакторного или циклотронного происхождения) из-за процессов радиолиза используемых растворов, ионообменных смол. Методическая сложность этих способов, связанная с необходимостью проведения большого числа растянутых во времени химических операций, затрудняет использование их при работе с короткоживущими радиоизотопами.

Известен, например, простой метод высокотемпературного выделения в газовую фазу индия-111 из облученного протонами или гамма-квантами металлического олова [6] основанный на различии в летучестях продуктов ядерных реакций, в частности, радиоактивных изотопов индия, и материала мишени, т.е. металлического олова. По этому способу металлическое олово мишени нагревают до температуры 1225±10 К и выдерживают полученный расплав при указанной температуре в атмосфере паров плавиковой кислоты при их пониженном до 0,4 Па давлении. В результате получают летучие фториды индия-111, адсорбируют их на термохроматографической колонке при температуре 350±50К и смывают слабым раствором соляной кислоты микроколичества индия-111. Окончательное отделение индия-111 от миллиграммовых количеств олова производят с применением анионообменной или распределительной хроматографии. Преимуществом этого сублимационного метода является возможность многократного использования изотопно-обогащенных мишеней из металлического олова для наработки целевых радионуклидов индия. Однако и этот способ обладает теми же недостатками, которые присущи другим указанным выше известным способам выделения радиоизотопов из металлов.

Известен способ получения короткоживущих радиоактивных изотопов, заключающийся в том, что пучок протонов направляют на разогретую мишень из тугоплавкого материала, образующиеся в результате облучения изотопы разделяют с помощью масс-сепаратора с последующим определением элементов, при этом в качестве мишени используют фольгу, толщиной не более 100 мкм, скрученную в рулон, который устанавливают таким образом, чтобы ось рулона совпадала с осью протонного пучка [7]
Сущность изобретения заключается в том, что в способе выделения из металлов радиоактивных изотопов, образовавшихся в результате ядерного превращения (т.е. с изменением заряда атомного ядра), по которому производят реакторное или циклотронное облучение металлической матрицы и последующее количественное извлечение дочернего безносительного радионуклида, возникшего из материнского с изменением заряда атомного ядра, согласно изобретению металлическую матрицу, выполненную из металла, для которого характерны полиморфные превращения в твердом состоянии, и предварительно облученную, подвергают затем термической обработке в инертной атмосфере при температуре не ниже точки полиморфного превращения в течение времени, необходимого для выхода в газовую фазу радиоактивных атомов, возникших на месте материнских в результате ядерного превращения.

Выделенные из матрицы дочерние радиоактивные атомы конденсируют и извлекают с помощью реагента, подобранного исходя из химических свойств конденсата.

Заявляемое изобретение направлено на упрощение способа выделения из металлов радиоизотопов образовавшихся в результате ядерного превращения, на решение экологических и экономических проблем, связанных с получением радиоизотопов. Для многих металлов характерны полиморфные превращения в твердом состоянии. При нагреве до указанной выше температуры одна модификация металла довольно быстро переходит в другую, что способствует эффективному выходу в газовую фазу радиоактивных атомов, возникающих на месте материнских в результате ядерного превращения. Предложенный способ выделения радиоизотопов, основанный на термическом воздействии на облученную металлическую матрицу с использованием явления эманирования примесных атомов из металла в точке фазового перехода, не предусматривает проведения сложных и экологически вредных многостадийных физико-химических процедур с растворами радиоактивных веществ. При осуществлении изобретения решаются экологические проблемы, так как практически полностью отсутствуют радиоактивные отходы и выбросы радионуклидов в атмосферу. Минимальная трудоемкость осуществления изобретения, минимум применяемых химических реактивов, а также возможность многократного использования дорогостоящего изотопно-обогащенного металлического сырья для облучения определяют экономическую выгоду, получаемую при использовании предложенного способа. И наконец, изобретение позволяет использовать металлические матрицы любой активности (в том числе, предельно высокой) вследствие высокой радиолитической устойчивости металлов.

Таким образом, указанный технический результат, который может быть получен при осуществлении заявляемого изобретения, обусловленный совокупностью существенных признаков последнего, свидетельствует о том, что предлагается простой, экономичный и экологически чистый способ выделения радиоактивных изотопов различной удельной активности.

Предлагаемый способ выделения из металлов радиоизотопов, образовавшихся в результате ядерного превращения, заключается в следующем.

Образец, выполненный из металла, у которого имеют место полиморфные превращения, подвергают облучению (в реакторе или на циклотроне), а затем нагревают в инертной атмосфере, например, в кварцевой ампуле, заполненной инертным газом, при температуре не ниже точки полиморфного превращения металла. В процессе отжига осуществляют выделение примесных радиоактивных атомов, образовавшихся в узлах кристаллической решетки при ядерном превращении. Термическую обработку металлического образца производят в течение времени, достаточного для эффективного выхода в газовую фазу радиоактивных атомов, возникших в результате ядерного превращения. Эти улетучивающиеся атомы (т.е. перешедшие в газовую фазу) могут быть собраны (сконденсированы) с помощью, например, холодного предмета, а затем сконденсировавшиеся атомы снимают посредством воздействия специального химического реагента, выбор которого обусловлен химическими свойствами конденсата.

Пример 1. Предлагаемый способ был реализован для выделения индия-113м из олова-112, облученного тепловыми нейтронами. Пластину металлического олова-112 толщиной 10 мкм облучали потоком тепловых нейтронов и получали образец, содержащий в результате нейтронной активации радиоактивные атомы олова-113 м, образовавшиеся при электронном захвате ядрами олова-113. Пластину помещали в ампулу из кварцевого стекла (длиной около 15 см), в которой была создана инертная атмосфера. Затем ампулу тем концом, в котором помещалась пластина, вставляли примерно до половины длины в трубчатую печь для прогрева, оставляя другой конец ампулы холодным. Термическое воздействие осуществляли при температуре 495±5 К (точка полиморфного превращения в олове 473 К) в течение 10 мин и в результате отжига получали до 20% атомов индия-113 м от исходного равновесного количества, которые конденсировались на холодном конце ампулы. После вскрытия последней атомы индия -113 м смывали слабым раствором (0,05 н) соляной кислоты.

Пример 2. Порошок металлического вольфрама-186 (обогащение 97%) облучали в реакторе потоком тепловых нейтронов, получая при этом за счет двойного захвата нейтронов радиоактивный вольфрам -188. Последний при ядерном превращении дает примесный радиоактивный рений-188. Выделение рения-188 из облученного вольфрама производилось предлагаемым способом. К облученному порошку с целью предотвращения окисления вольфрама при термообработке, был добавлен специальный компонент (в весовом отношении 1:5). Полученную таким образом шихту в качестве образца помещали в ампулу из кварцевого стекла (длиной около 20 см), открытую с одного конца на воздух. Запаянным концом, в котором находилась шихта, ампулу вставляли в трубчатую печь примерно до половили длины. Термический отжиг радиоактивного образца проводили при температуре около 1000 К в течение 1 ч (точка полиморфного превращения в порошке металлического вольфрама примерно 980 К). В результате отжига было получено до 80% атомов рения-188 от исходного равновесного количества, которые били сконденсированы в холодной части ампулы.

Таким образом, предлагаемый способ пригоден для извлечения из металлических матриц широкого круга радионуклидов и может найти практическое применение при производстве радиоизотопной продукции, в первую очередь, радионуклидов медицинского назначения.

Источники информации
1. Толмачев К.М. Зен Зин Пхар и др. Нейтронно-дефицитные нуклиды для позитронной эмиссионной томографии. 1. Получение нуклида ¹¹⁰In для мечения радиофармпрепаратов. Препринт ИТЭФ, N 90-66. М. 1990
2. Гуреев Е.С. и др. Радиохическая схема получения кадмия без носителя. Радиохимия, 1979, т.24, с.422-426.

3. Бродская Г.A. и др. Получение и исследование генератора рения-188. В сб. Проблемы производства и применения изотопов и источников ядерного излучения в народном хозяйстве СССР. М. НИИатоинформ, 1988, с.37.

4. Михеев Н.В. Сокристаллизация и адсорбция в технологии получения радиоактивных изотопов. В сб. Производство изотопов М. Атомиздат, 1973, с. 135-141.

5. Булатенков Ю.В. Гедеонов А.Д. Электромиграционный генератор радионуклидов. В сб. Проблемы производства и применения изотопов и источников ядерного излучения в народном хозяйстве СССР, М. ЦНИИатоминформ, 1988, с. 31.

6. Новгородов А.Ф. Простор метод высокотемпературного выделения ¹In из массивной оловянной мишени. Радиохимия, 1987, т. 29, с.254-258.

7. В.Н.Пантелев, А.А.Ахмонен. Авт. св. N 1030856, G 21 G 1/10, 1983.

Использование: получение радиоактивных изотопов без носителя, а также для создания изотопных генераторов. Сущность изобретения: предлагаемый способ предусматривает реакторное или циклоторонное облучение металлической матрицы и последующее извлечение дочернего безносительного радионуклида, возникшего из материнского с изменением заряда атомного ядра. Облученную металлическую матрицу подвергают затем термической обработке в инертной атмосфере при температуре не ниже точки полиморфного превращения металла в течение времени, необходимого для выхода в газовую фазу примесных радиоактивных атомов, возникших в результате ядерного превращения. Вышедшие из матрицы дочерние радиоактивные атомы конденсируют, а затем извлекают посредством химического реагента, выбранного с учетом свойств конденсата.

Способ получения радионуклида без носителя, включающий реакторное или циклотронное облучение металлической матрицы, ее термическую обработку при температуре ниже температуры плавления металлической матрицы и последующее извлечение примесного радионуклида, возникшего в результате ядерного превращения при облучении, отличающийся тем, что термическую обработку проводят при температуре полиморфного превращения в течение времени, достаточного для выхода в газовую фазу и конденсации радионуклида, извлекаемого затем посредством реагента, выбранного с учетом химических свойств радионуклида.