СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОНСТАНТЫ СКОРОСТИ ИЗМЕНЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ РАДИОНУКЛИДА В ПОЧВЕ Российский патент 1998 года по МПК G01N33/24 

Изобретение относится к почвоведению и охране окружающей среды и может быть использовано в службах радиационно-экологического мониторинга и практике агрономических служб при комплексной оценке миграции радионуклида в системе "почва-растение".

Известен способ определения константы скорости химической реакции [1], включающий измерение абсолютной температуры, определение энергии активации и теоретического значения максимально возможной скорости химической реакции, а константу скорости химической реакции определяют из соотношения:
k = k_o exp[-E(RT)-1] 1/с, (1)
где
k - константа скорости химической реакции, 1/с;
k_o - теоретическое значение максимально возможной скорости химической реакции, 1/с;
E - энергия активации, Дж/моль;
R - универсальная газовая постоянная, Дж/(моль•K);
T - абсолютная температура, K.

Этот способ имеет существенный недостаток, заключающийся в том, что необходимо проводить серию сложных и трудоемких лабораторных исследований по определению энергии активации изучаемого процесса взаимодействия реагентов и теоретического значения максимально возможной скорости химической реакции. Поэтому область применения данного способа ограничена и, как правило, включает лишь решение научно-исследовательских задач.

Известен способ определения скорости поступления и удаления радионуклидов при их единичном содержании в структурных элементах системы "почва-растение" [2], который взят в качестве прототипа. Согласно этому способу измеряют содержание радионуклида в почве, определяют количество радионуклида, поступающего в почву или удаляемого из почвы за рассматриваемый промежуток времени, а скорости поступления и удаления радионуклидов при их единичном содержании в почве находят из следующего соотношения:

где
k - константа скорости поступления и удаления радионуклидов при их содержании на единицу массы почвы, 1/с;
T - рассматриваемый промежуток времени, с;
q(τ) - содержание радионуклида в почве, г/м³;
α(τ) - количество радионуклида, поступающего в почву или удаляемого из почвы за рассматриваемый промежуток времени, г/(м³•с).

Следует отметить, что физический смысл скорости поступления и удаления радионуклидов при их содержании на единицу массы почвы и константы скорости изменения содержания радионуклидов в почве один и тот же, но последний термин является общепринятым в физической химии.

Данный способ имеет следующие недостатки: на практике трудно выбрать такое значение периода осреднения, при котором бы соблюдалось примерное постоянство осредненных параметров; константа скорости изменения содержания радионуклида в почве, полученная таким способом, не учитывает в явном виде влияние процессов конвективно-диффузионного переноса радионуклида в почве и поэтому не может использоваться в качестве обобщенного показателя интенсивности миграции радионуклида в системе "почва-растение".

Задачей данного изобретения является учет влияния процессов сорбции и конвективно-диффузионного переноса в почве, загрязненной залповым выбросом радиоактивного вещества при определении константы скорости изменения содержания радионуклида в почве в качестве обобщенного показателя интенсивности миграции в системе "почва-растение".

Задача изобретения решается за счет того, что в известном способе определения скорости поступления и удаления радионуклида в системе "почва-растение" при его единичном содержании в почве, включающем определение количества радионуклида, поступающего в почву или удаляемого из почвы за рассматриваемый промежуток времени, и расчет константы скорости изменения содержания радионуклида в почве по математической зависимости, измеряют среднюю удельную активность и толщину почвенного слоя, определяют коэффициент распределения радионуклида, скорость конвективного переноса, коэффициент диффузии и интегральные характеристики вертикальных профилей концентрации радионуклида в почве для двух периодов времени, прошедшего с момента залпового выброса радиоактивного вещества на поверхность почв, а константу скорости изменения содержания радионуклида в почве находят из соотношения:

Среднее значение удельной активности почвы <A_y,i> определяют следующим образом: отбирают пробу почвы и измеряют ее массу; измеряют активность радионуклида, содержащегося в пробе почвы; выполняют расчет по формуле:

где
<A_y.i> - удельная активность i-го слоя почвы, Бк/кг;
<A_i> - активность радионуклида, содержащегося в пробе i-го слоя почвы, Бк;
M_i - масса пробы почвы из i-го слоя, кг.

Измерения массы пробы почвы M_i и активности радионуклида A_i, содержащегося в этой пробе, плотности почвы γ_у.i , толщины почвенного слоя δ_i и периодов времени t_i осуществляют в соответствии с требованиями действующих Государственных стандартов.

δ₁, δ₂ - значения общей толщины почвенного слоя в местах отбора проб, м;
J₁, J₂ - интегральные характеристики вертикальных профилей концентрации радионуклида, соответствующие периодам времени t₁ и t₂, м/с^0,5;
γ_п.1, γ_п.2 - значение плотности почвы в местах отбора проб, кг/м³;
u₁, u₂ - скорости конвективного переноса радионуклида, определяемые в моменты времени t₁ и t₂, м/с.

Скорость конвективного переноса может быть определена по линейной скорости движения радионуклида в почвах (см. Прохоров В.М. Миграция радиоактивных загрязнений в почвах. М., Энергоиздат, 1981, с. 85 - 86).

D₁, D₂ - коэффициенты диффузии радионуклида, определяемые в моменты времени t₁, t₂, м/с.

Коэффициент диффузии радионуклида может быть определен, например, по средней скорости перемещения молекул жидкости, силе, приложенной к молекулам жидкости, температуре жидкости и коэффициенту подвижности (см. Арье А.Г. Физические основы фильтрации подземных вод. М., Недра, 1984, с. 22) или же по результатам лабораторных исследований вертикального распределения радионуклида в почвенном слое (см. Прохоров В.М. Миграция радиоактивных загрязнений в почвах. М., Энергоиздат, 1981, с. 79).

K-1d,1

, K-1d,2 - коэффициенты распределения радионуклида в почве, соответствующее периодам времени t₁, t₂;
Концентрация радионуклида в почве определяется по формуле:
[Cs] = C + a г/м³, (5)
где
[Cs] - концентрация радионуклида в почве, г/м³;
C - масса радионуклида, содержащегося в почвенном растворе, в расчете на единичный объем почвы, г/м³;
a - масса радионуклида, сорбированного единичным объемом почвы, г/м³.

В натурных условиях наблюдаются равновесные соотношения количеств радионуклида в почвенном растворе и твердой фазе, поэтому можно использовать линейный участок изотермы сорбции, для которого
[Cs] = C+K-1d

C = (1+K-1d)C г/м³, (6)
где
k_d - коэффициент распределения радионуклида в почве.

Концентрация радионуклида и удельная активность почвы связаны между собой соотношением

где
k_A - активность единичной массы радионуклида, Бк/г;
γ_п - средняя плотность почвы в отобранной пробе, кг/м³.

Активность единичной массы любого радионуклида - величина известная (см. , например, Моисеев А.А., Иванов В.И. Справочник по дозиметрии и радиационной гигиене. М., Энергоатомиздат, 1990, с. 14) и постоянная для конкретного радионуклида.

Коэффициент распределения радионуклида в почве определяется как отношение массы радионуклида, содержащегося в твердой фазе, к массе радионуклида, содержащегося в почвенном растворе (см. Прохоров В.М. Миграция радиоактивных загрязнений в почвах. М., Энергоиздат, 1981, с. 32).

Для получения теоретического распределения радионуклида в почвенном растворе решается дифференциальное уравнение

для следующих условий:

где
C(z,t) - концентрация радионуклида в почвенном растворе, г/м³;
z - вертикальная координата, м;
t - текущее время процесса миграции радионуклида, с;
D - коэффициент диффузии радионуклида в почве, м²/с;
λ - константа скорости изменения содержания радионуклида в почве, 1/с;
Q - масса радионуклида, выпавшего на единичную площадь поверхности почвы в единицу времени при залповом вбросе радиоактивного вещества, г/(м²•с);
δ(t) - дельта функция Дирака.

Решение уравнения (8) для условий (9), с точностью достаточной в практических расчетах, можно записать в виде:

Используя зависимость (10) среднюю концентрацию радионуклида в пределах рассматриваемого слоя можно определить следующим образом:

где
δ - общая толщина рассматриваемого слоя почвы, м;
t_* - рассматриваемый период времени, с.

Обозначим

тогда получим

Интеграл J вычисляется с использованием любого численного метода или по приближенным формулам, например, по формуле Ньютона-Котеса.

Рассматривая два периода времени t_*=t₁ и t_*=t₂, где t₁, t₂ - периоды времени, прошедшие с момента залпового выброса радиоактивного вещества на поверхность почвы, с; и, воспользовавшись формулой (11) с учетом соотношения (7), получим

Пример практической реализации
Практическая реализация предлагаемого способа определения константы скорости изменения количества радионуклида в почве осуществлена в Центре химизации и сельскохозяйственной радиоэкологии "Тульский" для территорий Тульской области, загрязненной продуктами выброса при аварии на ЧАЭС. Были определены значения константы скорости изменения содержания ¹³⁷Cs в почве, которые использованы для прогноза радиационно-экологической обстановки на загрязненных территориях. При этом константа скорости изменения содержания ¹³⁷Cs в почве использовалась в качестве обобщенного показателя интенсивности миграции этого радионуклида в системе "почва-растение", который учитывал влияние процессов сорбции и конвективного-диффузионного переноса в почве, загрязненной залповым выбросом радиоактивного вещества. Исследования выполнены для различных хозяйств, при этом разрезы, по которым осуществлялось определение константы скорости изменения количества радионуклида, находятся на почвах, отличающихся друг от друга по своим физико-химическим свойствам. Результаты практической реализации предлагаемого способа представлены в таблице.

Использование: при охране окружающей среды для прогноза вертикальной миграции радионуклидов в почве. Сущность изобретения: используя данные натурных наблюдений за почвой, загрязненной залповым выбросом радиоактивного вещества, определяют константу скорости изменения содержания радионуклида в почве. Для этого измеряют среднюю удельную активность и толщину почвенного слоя, определяют коэффициент распределения радионуклида, скорость конвективного переноса, коэффициент диффузии и интегральные характеристики вертикальных профилей, а константу скорости изменения содержания радионуклида в почве определяют по математической зависимости с учетом ранее определенных параметров и времени, прошедшего с момента залпового выброса радиоактивного вещества на почву. 1 табл.

Способ определения константы скорости изменения содержания радионуклида в почве, включающий измерение количества радионуклида, поступающего в почву или удаляемого из почвы за рассматриваемый промежуток времени, и расчет по математической зависимости, отличающийся тем, что измеряют среднюю удельную активность и толщину почвенного слоя, определяют коэффициент распределения радионуклида, скорость конвективного переноса, коэффициент диффузии и интегральные характеристики вертикальных профилей концентрации радионуклида в почве для двух периодов времени, прошедшего с момента залпового выброса радиоактивных веществ на поверхность почвы, а константу скорости изменения содержания радионуклида в почве находят из соотношения

где λ - константа скорости изменения содержания радионуклида в почве, 1/с;
t₁, t₂ периоды времени, прошедшего с момента залпового выброса радиоактивного вещества на поверхность почвы, с;
<A_у . 1>, <A_у . 2> средние значения удельной активности почвы, соответствующие периодам времени t₁ и t₂, Бк/кг;
δ₁, δ₂ - значения общей толщины почвенного слоя в местах отбора проб, м;
I₁, I₂ интегральные характеристики вертикальных профилей концентрации радионуклида, соответствующие периодам времени t₁ и t₂, м/с^0,5;
γ_п.1, γ_п.2 - значение плотности почвы в местах отбора про, кг/м³;
K-1d.1

, K-1d.2 - коэффициенты распределения радионуклида в почве, соответствующие периодам времени t₁, t₂;
D₁, D₂ коэффициенты диффузии радионуклида, определяемые в момент времени t₁, t₂, м/с;
U₁, U₂ скорости конвективного переноса радионуклида, определяемые в моменты времени t₁ и t₂, м/с.