Изобретение относится к изготовлению ядерного топлива для ядерных реакторов атомных электростанций, точнее к восстановлению (переработке) пригодности выгоревшего ядерного топлива для повторного использования в ядерном реакторе.
Известен способ изготовления свежего ядерного топлива в виде смеси изотопов урана [1], (см. с.176, 236). Способ сводится к повышению концентрации (обогащению массовой доли) делящегося изотопа уран-235 в гексафториде природной смеси изотопов урана центрифужным методом (аналог).
Недостаток этого способа заключается в том, что центрифуги имеют довольно сложную конструкцию и трудоемки в изготовлении. Этот способ доступен для стран с хорошо развитым машиностроением. При повышении концентрации делящегося изотопа уран-235 в выгоревшем ядерном топливе этим способом практически невозможно производить регулирование концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.
Известен способ изготовления свежего ядерного топлива в виде смеси изотопов урана [1], (cм. с.176, 220). Способ сводится к повышению концентрации (обогащению массовой доли) делящегося изотопа уран-235 в гексафториде природной смеси изотопов урана методом газовой диффузии (аналог).
Недостаток этого способа заключается в значительной энергоемкости, а также в том, что этот способ при использовании применительно к выгоревшей (отработанной) смеси изотопов урана для повторного использования в ядерном реакторе приводит к повышению концентрации и других изотопов урана, в том числе практически неотделимых при радиохимической обработке выгоревшего топлива примесей изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, которые являются вредными, то есть ухудшают качество топлива.
Известен способ изготовления ядерного топлива в виде смеси изотопов урана [2], (см. с.139). Способ заключается в том, что в качестве исходного сырья используют выгоревшее ядерное топливо, то есть выгоревшую смесь изотопов урана, что смесь изотопов радиохимически очищают от примесей других элементов, в том числе и от плутония, что смесь изотопов фторируют до получения гексафторида урана. Далее гексафторид выгоревшей смеси изотопов урана нагревают до температуры выше тройной точки и подвергают возгонке в виде газовой фазы, затем газовую фазу гексафторида разбавляют в 6-10 раз газовой фазой гексафторида естественной смеси изотопов урана с концентрацией всего 0,7115% изотопа урана-235 с целью уменьшить концентрацию вредного изотопа уран-236. В дальнейшем в полученном гексафториде смеси изотопов урана восстанавливают или повышают концентрацию (обогащают) делящегося изотопа уран-235 методом газовой диффузии (аналог).
Этот способ, практически мало отличается от описанного выше способа обогащения делящимся изотопов уран-235 методом газовой диффузии.
Недостаток этого способа заключается в значительной энергоемкости, а также в том, что при этом способе нет возможности регулировать концентрацию вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в процессе производства, то есть в процессе обогащения (в процессе повышения концентрации изотопа уран-235). При использовании этого способа неизбежно независимо от первоначального разбавления гексафторидом естественной смеси изотопов урана в восстановленном или обогащенном гексафториде смеси изотопов урана повышается концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в процессе обогащения методом газовой диффузии, так как массы ядер этих вредных изотопов близки к массе ядер делящегося изотопа уран-235. Таким образом, конечная концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в высокообогащенном ядерном топливе зависит, практически, от их начального содержания в выгоревшем (исходном) ядерном топливе (смеси изотопов урана). Повышение концентрации вредного изотопа уран-232 приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, ТВЭЛов, ТВС) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада. Повышение концентрации вредного изотопа уран-234 приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива в виде порошка или таблеток из-за загрязнения воздуха в рабочем помещении и поверхностей рабочего помещения, а также спецодежды вредными альфа-частицами. Повышение концентрации вредного изотопа уран-236 приводит в дальнейшем к повышению паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе и, в свою очередь, требует повышения концентрации делящегося изотопа уран-235, что ухудшает экономические показатели ядерного реактора (атомной электростанции).
При многократном вовлечении выгоревшего ядерного топлива в эксплуатацию в ядерном реакторе (при многократной регенерации) концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в выгоревшем ядерном топливе постоянно возрастает по сравнению с начальной концентрацией. В конце концов, практически уже на третьем цикле, повторное использование выгоревшего ядерного топлива в ядерном реакторе становится невозможным из-за высокой концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.
Известен способ изготовления ядерного топлива в виде механической смеси порошков из двуокиси урана и двуокиси плутония [3]. Способ заключается в том, что порошки из двуокиси урана и двуокиси плутония механически смешивают между собой и после этого прессуют таблетки ядерного топлива. Способ может быть использован и в том случае, если порошки двуокиси урана или плутония изготовлены из выгоревшего в ядерном реакторе ядерного топлива, то есть из использованных в ядерном реакторе таблеток (ТВЭЛов, ТВС) двуокиси урана или из смеси двуокиси урана и плутония, прошедших радиохимическую обработку с целью очистки от примесей (аналог).
Недостаток этого способа заключается в том, что окислы урана и окислы плутония используют непосредственно в виде двуокиси урана (UO2) и двуокиси плутония (PuO2), а также в том, что ограничиваются их простым механическим смешиванием. В результате в готовых спрессованных и обожженных керамических таблетках ядерного топлива из этой смеси порошков наблюдается негомогенность (неоднородность), что приводит к неоднородности свойств, в том числе в части тепловыделения из таблеток (ТВЭЛов), к локальному перегреву ТВЭЛов и к выходу из строя ТВЭЛов и ТВС, то есть ТВЭЛы и ТВС обладают низкой надежностью.
Известен способ изготовления ядерного топлива в виде механической смеси порошков из выгоревших в ядерном реакторе двуокиси урана и выгоревших (или вновь образованных из изотопа уран-238) в ядерном реакторе двуокиси плутония [4] . Способ заключается в том, что часть массы порошков из двуокиси урана и двуокиси плутония механически смешивают между собой и спрессовывают таблетки, затем таблетки измельчают, то есть переводят в крошку, которую смешивают с порошком двуокиси урана (см.схему). После смешивания порошков из них прессуют и обжигают керамические таблетки ядерного топлива. Способ изготовления, т. е. способ восстановления пригодности ядерного топлива к повторному использованию, применяют именно в том случае, когда порошки двуокиси урана или плутония изготовлены из выгоревшего в ядерном реакторе ядерного топлива, то есть из использованных в ядерном реакторе таблеток (ТВЭЛов, ТВС) двуокиси урана (прототип).
Этот известный способ мало отличается от предыдущего способа [3] и обладает теми же недостатками, которые уже описаны выше применительно к способу [3] в части низкой гомогенности смешанного порошка и таблеток из него, то есть ТВЭЛы и ТВС с ядерным топливом из порошка, полученного этим способом также обладают низкой надежностью. Кроме того, радиохимической обработкой невозможно исключить вредные изотопы уран-232, уран-234 и уран-236 в выгоревшем ядерном топливе, что затрудняет изготовление ядерного топлива и ухудшает показатели его повторной эксплуатации в ядерном реакторе.
Изобретение направлено на решение следующих задач.
- обеспечить высокую (заказанную) концентрацию (обогащение, массовую долю) делящихся нуклидов (изотоп уран-235) при меньшей, чем в прототипе и в исходной (выгоревшей) смеси изотопов урана концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, то есть предложит такой способ восстановления выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана, которая была бы пригодна как для изготовления таблеток ядерного топлива, так и для повторной эксплуатации этих таблеток в составе ТВЭЛов или ТВС в ядерном реакторе;
- обеспечить регулирование концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в заранее заданном (заказчиком - атомной электростанцией) диапазоне;
- улучшить (повысить) гомогенность (однородность) распределения делящихся нуклидов, например делящегося изотопа уран-235, и повысить качество порошка двуокиси урана (качество таблеток, ТВЭЛов и ТВС);
- предложить способ восстановления выгоревшей смеси изотопов урана с экономически приемлемым диапазоном заранее задаваемых (заказчиком) величин концентраций вредных изотопов уран-232. уран-234 и уран-236 в восстановленном ядерном топливе, который удовлетворял бы как производителя, так и заказчика (атомную электростанцию);
- обеспечить возможность многократного использования в ядерном реакторе одной и той же выгоревшей смеси изотопов урана (в составе ТВЭЛов или ТВС).
Указанные выше задачи решаются за счет введения в известный способ (прототип) совокупности следующих основных отличительных признаков, состоящих в том, что в выгоревшей смеси изотопов урана понижают концентрацию изотопов уран-236, уран-234 и уран-232 по сравнению с исходной концентрацией, что смешивают между собой, преимущественно, три компонента, что в качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, что выгоревшую, т. е. исходную, смесь изотопов урана смешивают в виде, преимущественно, порошка химического соединения закиси-окиси урана U3O8, что в качестве второго, то есть восстанавливающего, компонента используют, как правило, порошок окислов свежей смеси изотопов свежего урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-236 и концентрацией делящегося изотопа уран-235 в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, что в качестве третьего, то есть восстанавливающего, компонента, используют порошок окислов, преимущественно, свежей смеси изотопов урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа уран-235, преимущественно, с концентрацией от 3,6 до 100 мас.%, что добавление и смешивание, как правило, первого и второго компонентов производят до достижения концентрации изотопов уран-232 ниже 4,9•10-7 %. уран-234 ниже 1,7•10-1 %, уран-236 ниже 8,9•10-1 %, что добавление и смешивание компонентов продолжают до достижения заданных величин концентрации делящегося изотопа уран-235 и изотопов уран-232, уран-234, уран-236, что затем порошки окислов растворяют, как правило, в азотной кислоте и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO2(NO3)2, что раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно трибутилфосфата (С4Н9О)3РО, что затем раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды, что затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило, аммиачной водой (NH4OH) и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH4)2U2O7, что осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550oС и после этого прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800oС, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO2.
Указанные выше существенные отличительные признаки являются достаточными во всех случаях, на которые испрашивается объем правовой охраны.
Более тонкое регулирование концентраций изотопов урана в предлагаемом способе производиться за счет введения дополнительного отличительного признака, состоящего в том, что непосредственно после растворения компонентов в азотной кислоте из аппарата растворения отбирают на анализ пробу и контролируют концентрации изотопов в смеси компонентов, что концентрацию изотопов в смеси компонентов, как правило, корректируют.
Кроме того, в способ введены дополнительные отличительные признаки, которые состоят в том, что добавление и смешивание компонентов, а также контроль и регулирование концентрации изотопов продолжают до достижения заданных величин в следующем диапазоне концентраций, мас.%: делящийся нуклид, например, изотоп уран-235 1-10; уран-232 4,9•10-7 - 3,8•10-9; уран 234 1,7•10-1 - 7,3•10-3; уран-236 8,0•10-1 - 6,4•10-3; уран-238 и примеси остальное.
В описании изобретения под термином "ядерное топливо" авторы понимают в зависимости от контекста окислы урана, например U3O8, UO2, а также продукты окислов урана (таблетки, ТВЭЛы, ТВС), которые могут быть в дальнейшем получены из указанных выше окислов; под термином "концентрация" авторы подразумевают концентрацию изотопов урана именно в смеси изотопов урана. Этот термин не относится к химическому соединению, то есть при этом не учитываются такие элементы как фтор, азот, кислород и т.д.
При анализе приведенных выше известных способов (см. аналоги), то есть при анализе уровня ядерной техники, не обнаружены способы с точно такой же совокупностью признаков, что позволяет считать предлагаемый способ соответствующим критерию "новизна".
Для специалиста по ядерной технике явным образом не следует, что для решения приведенных выше задач, в формулу изобретения нужно ввести именно ту совокупность отличительных признаков (смешивание трех компонентов в виде порошка окислов, включая их изотопный состав, растворение в азотной кислоте, корректировка изотопного состава, экстракция и реэкстракция изотопов и т.д.) и диапазон концентраций указанных изотопов в компонентах и в конечном (восстановленном) ядерном топливе. В связи с этим авторы считают, что предложенный способ соответствует критерию "изобретательский уровень".
Способ восстановления пригодности выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана к изготовлению ядерного топлива для повторного использования в ядерном реакторе осуществляется следующим образом.
Выгоревшую смесь изотопов урана подвергают обработке в качестве исходной смеси в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U3O8. В ней, с одной стороны, изменяют, как правило, повышают концентрацию делящегося изотопа уран-235 (могут и понижать концентрацию, если в выгоревшей смеси изотопов она выше требуемой, то есть заказанной), а с другой стороны понижают (это делается всегда) концентрацию вредных изотопов уран-236, уран-234, уран-232.
Смешивают между собой, преимущественно, три компонента. В качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, то есть исходную смесь изотопов урана, которую смешивают в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U3O8 (можно и в виде двуокиси урана) со вторым (восстанавливающим) компонентом, в качестве которого используют порошок окислов (закиси-окиси, двуокиси) свежей смеси изотопов урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-235 и уран-236. Концентрация делящегося изотопа уран-235 в свежей смеси изотопов урана находится, преимущественно, в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, то есть используют обедненную или отвальную смесь изотопов урана. В качестве третьего восстанавливающего компонента используют порошок окислов делящихся нуклидов, например, порошок закиси-окиси смеси изотопов свежего урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа, преимущественно с концентрацией от 3,6 до 100 мас.%. Если концентрация делящихся изотопов в выгоревшей смеси является более низкой, чем заказанное электростанцией значение, то в выгоревшей смеси повышают их концентрацию путем добавления третьего компонента с более высокой концентрацией делящегося изотопа. Если в выгоревшей смеси значение концентрации делящихся изотопов выше, чем заказанное электростанцией значение, что может быть при использовании выгоревшего ядерного топлива из реакторов на быстрых нейтронах, то в выгоревшей смеси понижают концентрацию делящихся изотопов путем добавления третьего компонента с более низкой концентрацией. В этом случае допускается смешивать между собой только первый и второй компоненты.
Добавление и смешивание компонентов в контейнере производят до достижения концентрации вредных изотопов уран-232 ниже 4,9•10-7 %, уран-234 ниже 1,7•10-1 %, уран-236 ниже 8,0•10-1 %. Вначале, как правило, смешивают первый и второй компоненты для достижения указанной выше концентрации вредных изотопов урана, а затем добавляют третий компонент и смешивают все три компонента для достижения заказанной концентрации делящегося изотопа уран-235, а также вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.
Затем порошки окислов растворяют и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO2(NO3)2. Затем раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно, трибутилфосфата (С4Н9О)3РО. После этого раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды, затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило аммиачной водой (NH4ОН), и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH4)2U2O7. Осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550oС и далее прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800oС, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO2.
Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися того, что в выгоревшей смеси изотопов урана понижают концентрацию изотопов уран-236, уран-234 и уран-232 по сравнению с исходной концентрацией, что смешивают между собой три компонента, что в качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, что в качестве второго, то есть восстанавливающего, компонента используют порошок окислов смеси изотопов свежего урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-236 и концентрацией делящегося изотопа уран-235 в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, что в качестве третьего, то есть восстанавливающего, компонента используют порошок окислов смеси изотопов, преимущественно, свежего урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа, преимущественно, с концентрацией от 3,6% до 100 мас. %, и техническим результатом, состоящим в том, что восстановленная смесь изотопов урана пригодна не только для изготовления таблеток ядерного топлива, но и для повторной эксплуатации в ядерном реакторе, заключается в том, что указанные отличительные признаки позволяют обеспечить низкую (ниже чем в исходном смеси изотопов урана и ниже, чем в смеси, полученной известным способом - прототипом) концентрацию вредных изотопов урана, один из которых затрудняли изготовление таблеток ядерного топлива (уран-232, уран-234), а другие препятствовали экономичной эксплуатации ядерного реактора из-за большого сечения захвата тепловых нейтронов (уран-236), что в свою очередь требовало увеличение концентрации изотопа уран-235 или вело к сокращению длительности работы ядерного реактора (сокращало количество электроэнергии, выработанной атомной электростанцией при той же концентрации изотопов уран-235). При этом следует иметь в виду, что указанные выше основные отличительные признаки позволяют утилизировать (использовать) после фторирования и окисления металлический (оружейный) уран-235 с концентрацией до 100%, который ранее не использовался в ядерной энергетике.
Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися того, что смешивание первого и второго компонентов производят до достижения концентрации изотопов уран-232 ниже 4,9 10-7 %, уран-234 ниже 1,7•10-1 %, уран-236 ниже 8,0•10-1 %, что добавление и смешивание компонентов продолжают до достижения заданных величин концентрации делящегося изотопа уран-235 и изотопов уран-232, уран-234, уран-236, и техническим результатом, состоящим в том, что выгоревшая смесь изотопов урана становится пригодной как для изготовления таблеток ядерного топлива, так и для повторной эксплуатации в ядерном реакторе, заключается в том, что указанные отличительные признаки позволяют обеспечить и высокую (заданную) концентрацию делящегося изотопа уран-235, и низкую (заданную) концентрацию вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236, причем смешивание вначале только первого и второго компонентов до достижения указанных наибольших концентраций вредных изотопов не может быть в дальнейшем изменено в большую сторону, так как в качестве третьего компонента используют, как правило, свежее топливо, в котором отсутствуют вредные изотопы уран-232 и уран-236, а концентрация изотопа уран-234 в свежем топливе имеет сравнительно низкое значение. Если в качестве третьего компонента будет использовано выгоревшее ядерное топливо с высокой концентрацией делящегося изотопа уран-235 и высокой концентрацией вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, то, в соответствии с формулой изобретения, указанные в ней значения концентраций делящихся изотопов и вредных изотопов урана все равно должны быть выдержаны, что можно сделать, если за счет массы второго компонента обеспечить после смешивания первого и второго компонентов такую низкую концентрацию вредных изотопов урана, что добавление к ним вредных изотопов с третьим компонентом не приведет к повышению их концентрации выше установленных в формуле значений.
При этом следует иметь в виду, что указанные выше основные отличительные признаки позволяют достигнуть следующего технического результата, а именно: позволяют регулировать концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в заранее заданном заказчиком - атомной электростанцией диапазоне. Эти же указанные выше основные отличительные признаки позволяют достигнуть еще один технический результат, а именно: многократно восстанавливать одну и ту же выгоревшую в ядерном реакторе смесь изотопов урана с низким (заказанным) значением концентрации изотопа уран-236, что обеспечивает ее многократное использование в ядерном реакторе несмотря на то, что после каждого периода пребывания смеси изотопов урана в ядерном реакторе (после каждого выгорания) концентрация изотопа уран-236 в смеси возрастает. Это связано с тем, что концентрация изотопа уран-236 (см.выше) регулируется, и каждый раз после выгорания эта концентрация обеспечивается в выгоревшей смеси изотопов в пределах тех значений, которые указаны в формуле изобретения (заказаны электростанцией). При этом следует отметить, что авторами заявлен способ восстановления выгоревшей смеси изотопов урана с экономически приемлемым диапазоном заранее задаваемых (заказанных) величин концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, который удовлетворяет как производителя, так и заказчика (атомную электростанцию).
Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися того, что после смешивания порошки окислов растворяют в азотной кислоте и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO2(NO3)2, что раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости трибутилфосфата (С4Н9О)3РО, что затем раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды H2O, что затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило, аммиачной водой (NH4ОН) и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH4)2U2O7, что осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550oС и далее прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800oС, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO2, и техническим результатом, состоящим в том, что улучшается (повышается) гомогенность (однородность) распределения делящихся нуклидов (изотопа уран-235) в смеси и повышается качество смеси порошка (качество таблеток, ТВЭЛов и ТВС), заключается в том, что смешивание изотопов урана производят, в конечном счете, на молекулярном уровне в аппарате растворения компонентов азотной кислотой при непрерывном перемешивании, что далее по технологической цепочке этот высокий уровень смешивания, то есть гомогенности, сохраняется.
На чертеже изображена конкретная схема осуществления способа.
Пример. В контейнерах 1,2,3, размещают компоненты (порошки закиси-окиси) урана перед смешиванием. Для смешивания в определенных пропорциях (по расчету в соответствии с заказом) компоненты 1,2,3 перемещают (пересыпают) в контейнер 4. Контроль и регулирование за правильностью перемещения (пересыпания) массы компонентов из контейнеров 1,2,3 в определенных пропорциях для достижения заказанной концентрации изотопов урана производят путем отбора проб на анализ из контейнера 4 и с помощью взвешивания контейнеров 1,2,3,4 на весах 5. Смешивание компонентов производят в контейнере 4, закрепленном в смесителе 6. Контейнеры 1,2,3,4, весы 5 и смеситель 6 размещают в боксе 7, защищенном от распространения пыли при пересыпании порошков (компонентов).
Выгоревшую смесь изотопов урана, вначале размещенную в контейнере 1, в дальнейшем перемещают (пересыпают) в контейнер 4 и подвергают обработке (вначале смешиванию с другими компонентами, а затем растворению в азотной кислоте и т. д.) в качестве исходной смеси в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U3О8. В выгоревшей (исходной) смеси изотопов урана, с одной стороны, изменяют, как правило повышают, концентрацию делящихся нуклидов, например, ядер изотопа уран-235 (могут и понижать концентрацию, если в выгоревшей смеси изотопов она выше требуемой, то есть заказанной), а с другой стороны понижают (это делается всегда) концентрацию вредных изотопов уран-236, уран-234, уран-232.
Смешивают между собой, преимущественно, три компонента, размещенные в контейнерах 1, 2, 3. В качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана из контейнера 1, т. е. исходную смесь изотопов урана, которую смешивают в контейнере 4 в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U3O8 (можно и в виде двуокиси урана, но выгоревшая смесь изотопов поставляется именно в виде порошка закиси-окиси урана) со вторым, т. е. восстанавливающим, компонентом из контейнера 2, в качестве которого используют порошок окислов (закиси-окиси или двуокиси) свежей смеси изотопов урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-235 и уран-236. Концентрация делящегося изотопа уран-235 в свежей смеси изотопов урана находится, преимущественно, в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас. %, т. е. используют, как правило, обедненную или отвальную смесь изотопов урана. В качестве второго компонента можно использовать природную смесь изотопов урана с естественной (0,7115%) концентрацией изотопа уран-235. В качестве третьего восстанавливающего компонента используют порошок окислов (закиси-окиси или двуокиси) смеси изотопов, преимущественно, свежего урана с отличной от первого компонента, концентрацией делящегося изотопа уран-235, преимущественно, с концентрацией от 3,6 до 100 мас.% из контейнера 3. Если концентрация делящихся изотопов в выгоревшей смеси является более низкой, чем заказанное электростанцией значение, то в выгоревшей смеси повышают их концентрацию путем добавления третьего компонента с более высокой концентрацией делящегося изотопа. Если в выгоревшей смеси концентрация делящихся изотопов выше, чем заказанное электростанцией значение, что может быть при использовании выгоревшего ядерного топлива из реакторов на быстрых нейтронах, то в выгоревшей смеси понижают концентрацию делящихся изотопов путем добавления третьего компонента с более низкой концентрацией, например, путем добавления природного урана с естественным обогащением. В этом случае допускается смешивать только первый и второй компоненты. Контейнер 4 с компонентами 1,2,3 закрепляют в смесителе 6 и приводят его в действие, при этом контейнер 4 периодически вращается в разные стороны ("пьяная бочка"). Смешивание компонентов возможно на смесителе с помощью вращающихся лопастей, но это нежелательно, так как приводит к излишнему запылению бокса 7. После смешивания компонентов и положительных результатов контроля проб из контейнера 4 на необходимую (заказанную) концентрацию изотопов урана смешанный порошок из контейнера 4 передают с помощью шнекового устройства (на схеме условно изображено стрелкой) в аппарат растворения 8.
Добавление и смешивание компонентов в контейнере 4 производят до достижения концентрации вредных изотопов уран-232 ниже 4,9•10-7 %, уран-234 ниже 1,7•10-1 %, уран-236 ниже 8,0•10-1 %. Вначале, как правило, смешивают первый и второй компоненты для достижения указанной выше концентрации вредных изотопов урана, а затем добавляют третий компонент и смешивают все три компонента для достижения заказанной концентрации делящегося изотопа уран-235 и вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в пределах диапазона, указанного в формуле (см. п.3).
При низком значении концентраций делящегося изотопа уран-235 и низких значениях концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в первом компоненте (закись-окись выгоревшей смеси изотопов) и при низких значениях вредных изотопов урана в третьем компоненте (окислы высокообогащенного урана), а также при низких требованиях заказчика к восстановленному ядерному топливу в части содержания указанных вредных изотопов допускается смешивать только первый и третий компоненты.
При высоком значении концентрации делящегося изотопа уран-235 и низких значениях концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в первом компоненте (закись-окись выгоревшей смеси изотопов) и при низких значениях вредных изотопов урана во втором компоненте (окислы отвального низкообогащенного урана), а также при низких требованиях заказчика к восстановленному ядерному топливу в части содержания указанных вредных изотопов допускается смешивать только первый и второй компоненты.
Затем порошки окислов урана растворяют в аппарате 8 с азотной кислотой и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO2(NO3)2. К аппарату 8 присоединены трубопровод 9 для подвода воздуха, трубопровод 10 для подвода азотной кислоты и трубопровод 11 для подвода воды. Воздух в трубопровод 9 подается импульсами, и за счет этого производится перемешивание раствора в апппарате 8. В нижней части части аппарата растворения размещен раствор 12 азотнокислых солей урана. Из трубопровода 13 отбирается проба азотнокислых солей для анализа концентрации изотопов урана и для последующей корректировки процесса смешивания компонентов в виде порошков в боксе 7. При этом по результатам анализа возможно добавление соответствующих компонентов непосредственно в аппарат растворения 8.
Из аппарата растворения 8 раствор азотнокислых солей поступает в фильтр 14, улавливающий твердые нерастворившиеся частицы. Здесь и далее на схеме направление перемещения обрабатываемого продукта (порошка, раствора и т.д.) условно показано стрелками. Из фильтра 14 раствор поступает в накопитель 15, а из него в аппарат экстракции 16. Здесь, в аппарате 16, раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно трибутилфосфата (С4Н9О)3РО, которая поступает по трубопроводу 17. После этого раствор азотнокислых солей поступает в аппарат реэкстракции 18, где раствор подвергают реэкстракции с помощью подогретой до 40-70oС воды H2O, поступающей по трубопроводу 19. При этом в качестве аппаратов экстракции и реэкстракции могут использоваться центрифуги (на схеме не показаны). Затем раствор азотнокислых солей поступает в аппарат осаждения 20, где его обрабатывают, как правило, аммиачной водой (NH4OH) и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH4)2U2O7. После этого раствор поступает в отстойник 21 и далее в виде пульпы в барабанный фильтр 22, в котором поддерживается давление ниже атмосферного. В этом фильтре 22 осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание в шнековую сушилку 23 при температуре от 450 до 550oС. Далее просушенные соли урана с помощью шнекового устройства 24 перемещают в водородную печь 25, где соли урана прокаливают во вращающейся реторте 26 в атмосфере водорода, который подводится по трубопроводу 27, при температуре от 600 до 800oС, т. е. восстанавливают соли до двуокиси урана UO2. При этом время пребывания продукта (солей урана) в реторте регулируют путем изменения числа оборотов реторты или путем изменения угла наклона реторты. Из насадки 28 поступает готовая (пригодная) для изготовления таблеток ядерного топлива двуокись урана UO2.
Экономический эффект от использования заявленного способа зависит от объема возвращенного в ядерный цикл урана, то есть от объема восстановления (переработки) пригодности выгоревшего ядерного топлива к повторному использованию в ядерном реакторе. В настоящее время выгоревшая смесь изотопов урана либо отправляется в виде гексафторида на дообогащение в фазовой фазе методом газовой диффузии или центрифужным методом (что трудоемко и дорого) либо отправляется на длительное хранение. Следует учесть также, что при этом способе восстановления выгоревшей смеси изотопов урана уменьшаются затраты на защиту от излучений при производстве ядерного топлива из-за уменьшения концентрации изотопов уран-232 и уран-234, уменьшается также стоимость ядерного топлива из-за уменьшения концентрации изотопа уран-235 в связи с уменьшением концентрации изотопа уран-236. При этом следует иметь в виде, что цена ядерного топлива приближается к цене золота.
Для внедрения предлагаемого способа нужно завести необходимое количество выгоревшего ядерного топлива, отвального (обедненного) урана или природного урана и высокообогащенного урана. При этом следует провести соответствующую технологическую подготовку производства, то есть смонтировать описанные выше установки (агрегаты).
Источники информации
1. Синев Н.М. и Батуров Б.Б. Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики ядерного топлива. - М.: Атомиздат, 1980.
2. Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1987.
3. Бернар Г. Производство усовершенствованного топлива. Журнал "Атомная техника за рубежом" N 7, 1990.
4. ЛеБастар Ж. Рециклирование и приготовление смешанного оксидного топлива: достижения Франции и Бельгии. Журнал "Атомная техника за рубежом" N 11, 1995.
| название | год | авторы | номер документа |
|---|---|---|---|
| ВОССТАНОВЛЕННАЯ ПОСЛЕ ВЫГОРАНИЯ В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ СМЕСЬ ИЗОТОПОВ УРАНА | 1997 |
|
RU2110855C1 |
| СПОСОБ ВОССТАНОВЛЕНИЯ ПРИГОДНОСТИ ВЫГОРЕВШЕГО В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ ТОПЛИВА В ВИДЕ ГЕКСАФТОРИДА СМЕСИ ИЗОТОПОВ УРАНА К ИЗГОТОВЛЕНИЮ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ДЛЯ ПОВТОРНОГО ИСПОЛЬЗОВАНИЯ В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ | 1997 |
|
RU2113022C1 |
| СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА | 2001 |
|
RU2202130C2 |
| СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2012 |
|
RU2497210C1 |
| СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2007 |
|
RU2361297C2 |
| Способ восстановления изотопного регенерированного урана | 2020 |
|
RU2759155C1 |
| СПОСОБ ПОДГОТОВКИ ПОРОШКОВ ИЗОТОПОВ УРАНА ДЛЯ ГОМОГЕНИЗАЦИИ | 2001 |
|
RU2200987C2 |
| СПОСОБ ИЗОТОПНОГО ВОССТАНОВЛЕНИЯ РЕГЕНЕРИРОВАННОГО УРАНА | 2004 |
|
RU2282904C2 |
| СПОСОБ ВОССТАНОВЛЕНИЯ ПРИГОДНОСТИ ВЫГОРЕВШЕГО В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ ТОПЛИВА В ВИДЕ ГЕКСАФТОРИДА ВЫГОРЕВШЕЙ СМЕСИ ИЗОТОПОВ УРАНА ДЛЯ ПОВТОРНОГО ИСПОЛЬЗОВАНИЯ В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ | 2005 |
|
RU2307410C2 |
| СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТИРОВАННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ИЗ ОТХОДОВ ОКИСЛОВ УРАНА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ | 1998 |
|
RU2152087C1 |
Изобретение относится к изготовлению ядерного топлива. Способ восстановления пригодности выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана для повторного использования в ядерном реакторе состоит в изменении, то есть в повышении или в понижении концентрации делящегося изотопа уран-235 до заданных значений в выгоревшей смеси изотопов урана и в одновременном понижении концентраций таких вредных изотопов как уран-232, уран-234, уран-236. Способ заключается в смешивании трех компонентов в виде порошков закиси-окиси урана с последующим их растворением в азотной кислоте. В процессе смешивания производят контролирование и регулирование до заданных значений концентраций изотопов урана. После экстракции и реэкстракции солей урана производят их отделение от жидкости, фильтрацию, сушку и восстановление в водородной печи до двуокиси урана при температуре 600-800 градусов. Изобретение обеспечивает высокую (заданную) концентрацию делящихся нуклидов (уран-235) при низкой концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 и повышает гомогенность распределения делящегося изотопа, уран-235. 2 з.п.ф-лы, 1 ил.
Уран-235 - 1 - 10
Уран-232 - 4,9 • 10- 7 - 3,8 • 10- 9
Уран-234 - 1,7 • 10- 1 - 7,3 • 10- 3
Уран-236 - 8,0 • 10- 1 - 6,4 • 10- 3
Уран 238 и примеси - Остальноее
| Атомная техника за рубежом, N 11, 1995, с | |||
| Приспособление для точного наложения листов бумаги при снятии оттисков | 1922 |
|
SU6A1 |
