СПОСОБ ПОДГОТОВКИ ПОРОШКОВ ИЗОТОПОВ УРАНА ДЛЯ ГОМОГЕНИЗАЦИИ Российский патент 2003 года по МПК G21C3/42 G21C19/42 

Область техники, к которой относится изобретение
Изобретение относится к ядерной энергетике и касается технологии получения порошков оксидов урана, используемых в качестве ядерного топлива, из сырьевых порошков с различной концентрацией содержания урана-235, в частности при использовании порошков регенерированного ядерного топлива.

Уровень техники
Процесс изготовления таблеток ядерного топлива заключается в формовании порошков оксидов урана в сырые таблетки, которые затем спекаются до необходимой плотности.

К спеченным таблеткам предъявляются довольно жесткие требования по плотности, геометрическим размерам, микроструктуре, термической стабильности и другим параметрам.

Для обеспечения этих требований порошки, подаваемые на прессование, должны обладать определенными характеристиками по фракционному составу, текучести, насыпной плотности и другими свойствами.

Как правило, исходные порошки диоксидов урана, изготовленные по различным технологическим схемам, необходимыми свойствами не обладают. Поэтому исходные порошки диоксидов урана подвергают предварительному интенсивному измельчению обычно истирающим воздействием, например в шаровых мельницах, для обеспечения однородности свойств по объему. Затем полученный продукт либо гранулируют в распылительных сушилках, либо уплотняют путем прокатки валками или прессованием шашки с последующей грануляцией на ситах. После чего осуществляют прессование таблеток, в частности без использования жидких добавок - пластификаторов, т.е. реализуют так называемый "сухой" метод изготовления таблеток ядерного топлива. При этом необходимо обеспечить заданную концентрацию (обогащение) урана-235.

Известен способ изготовления ядерного топлива в виде смеси изотопов урана (Синев Н. М., Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС, М.: Энергоатомиздат, 1987, с.139). Способ заключается в том, что в качестве исходного сырья используют смесь изотопов урана, которую фторируют до получения гексафторида урана. Далее гексафторид урана подвергают возгонке в виде газовой фазы, которую разбавляют газовой фазой гексафторида естественной смеси изотопов урана с целью уменьшить содержание урана-236. Известный способ энергоемок и не позволяет регулировать концентрацию вредных изотопов - уран-232, уран-234 и уран-236, поскольку в процессе обогащения методом газовой диффузии повышается их концентрация. Повышение концентрации вредного изотопа уран-232 приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, тепловыделяющих элементов) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада и загрязнения рабочих помещений.

Известен способ изготовления ядерного топлива, заключающийся в механическом смешении порошков двуокиси урана и двуокиси плутония, последующем прессовании смеси для изготовления таблеток, которые затем измельчают до крошки, в которую добавляют порошок двуокиси урана (Ле Бастар Ж., Рециклирование и приготовление смешанного оксидного топлива: достижения Франции и Бельгии. "Атомная техника за рубежом", 11, 1995). После смешивания крошки и двуокиси урана из них прессуют и обжигают керамические таблетки ядерного топлива. Данный способ не позволяет обеспечить требуемую гомогенность, что негативно сказывается на надежности таблеток ядерного топлива.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому способу является способ подготовки порошков изотопов урана для гомогенизации, включающий получение порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 и сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 (RU 2110856, G 21 С 19/42, 10.05.1998).

Способ заключается в смешивании трех компонентов порошков закиси-окиси урана с последующим их растворением в азотной кислоте. В процессе смешивания производят контролирование и регулирование до заданных концентраций изотопов урана. Это обеспечивается тем, что содержание вредных изотопов урана во втором компоненте существенно ниже, чем в первом компоненте. Известный способ основан на экспериментальном подборе массы каждого компонента для получения порошка с заданными параметрами. В результате общая масса смеси порошков, направляемых на гомогенизацию, может отличаться от заданной величины, что ухудшает процесс перемешивания, поскольку смесители проектируют на определенную оптимальную массу порошка, при которой достигается максимальная эффективность гомогенизации.

Сущность изобретения
Задачей настоящего изобретения является разработка и создание способа подготовки порошков изотопов урана для гомогенизации, обладающего улучшенными параметрами.

В результате решения данной задачи возможно получение новых технических результатов, заключающихся в том, что упрощается регулирование концентрации урана-235 при одновременном обеспечении концентрации урана-232 на безопасном уровне, снижается отклонение массы полученной смеси от заданного значения, а также расширяется диапазон характеристик используемых сырьевых порошков.

Данные технические результаты достигаются тем, что в способе подготовки порошков изотопов урана для гомогенизации, включающем получение порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 и сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235, предварительно определяют возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из указанных сырьевых порошков изотопов урана по формуле

где R_H - концентрация урана-235 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, %;
R_B - концентрация урана-235 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235, %;
R₀ - концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235, %;
С_Н - концентрация урана-232 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, %;
С_В - концентрация урана-232 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235, %;
С₀ - концентрация урана-232 в порошке с заданным содержанием урана-235, %,
при выполнении условия (1) на смешение направляют сырьевые порошки изотопов урана, относительное содержание которых в порошке с заданным содержанием урана-235 определяют из выражений


где М_Н - относительное содержание в порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235;
М_B - относительное содержание в порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235,
при полученной величине С₀>1,9•10^-7, % задают ее значение, меньшее 1,9•10^-7, %, а на смешивание направляют сырьевые порошки и дополнительный порошок с концентрацией С_Д урана-232, меньшей, чем 1,9•10^-7, %, причем относительное содержание в порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевых порошков изотопов урана и относительное содержание М_Д дополнительного порошка выбирают из выражений



где R_Д - концентрация урана-235 в дополнительном порошке, %, при значениях величины М_Н<0, и/или М_В<0, и/или М_Д<0, повторно задают значение С₀ в интервале от минимального значения из величин концентраций урана-232 сырьевых и дополнительного порошков до 1,9•10^-7 % и/или используют сырьевые порошки изотопов урана, и/или дополнительный порошок с меньшей концентрацией урана-232.

Отличительная особенность настоящего изобретения состоит в том, что предварительно определяют возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из сырьевых порошков с содержанием урана-235 выше и ниже заданного содержания урана-235 по расчетной формуле. Расчетная формула учитывает концентрацию урана-235 в сырьевых порошках, а также концентрацию в них урана-232. Причем расчетное выражение предполагает получение в готовом порошке с заданным содержанием урана-235 безопасно допустимую концентрацию урана-232. Экспериментально установлено, что при концентрации урана-232 менее 1,9•10^-7 % возможно безопасное изготовление таблеток ядерного топлива, снаряжение ими тепловыделяющих элементов, безопасная и надежная эксплуатация такого ядерного топлива в ядерном реакторе. Выражение (1) позволяет также выбрать наиболее приемлемую пару сырьевых порошков в случае наличия большого ассортимента сырьевых порошков с различной концентрацией урана-235 и урана-232.

Выполнение условия (1) позволяет изначально установить необходимое относительное содержание в готовом порошке с заданным содержанием урана-235 каждого из сырьевых порошков. Относительное содержание сырьевого порошка с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 и сырьевого порошка с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 определяют по формулам (2) и (3) соответственно.

Если ассортимент сырьевых порошков не позволяет определить пару порошков, концентрация урана-235 и концентрация урана-232 в которых позволяет выполнить условие (1), необходимо использовать дополнительный порошок, концентрация урана-232 в котором должна быть меньше чем 1,9•10^-7 %. При этом концентрацию урана-232 в готовом порошке с заданным содержанием урана-235 задают меньше чем 1,9•10^-7 %, тем самым обеспечивая выполнение условия (1). В этом случае относительное содержание в готовом порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевых порошков и дополнительного определяют из выражений (4), (5) и (6).

Естественно, что в данном случае необходимо, чтобы величины относительного содержания порошков имели положительное значение. В противном случае невозможно получить готовый порошок с заданным содержанием урана-235.

Если, по крайней мере, одно значение относительного содержания какого-либо порошка имеет отрицательное значение, повторно задают значение концентрации урана-232 в готовом порошке с заданным содержанием урана-235. Причем повторное значение концентрации урана-232 выбирают в интервале от минимального значения из величин концентраций урана-232 сырьевых и дополнительного порошков до 1,9•10^-7 %.

Повторное получение по крайней мере одного значения относительного содержания порошка в отрицательной области предполагает невозможность применения выбранных сырьевых порошков в связи с получением в данном случае готового порошка с заданным содержанием урана-235, в котором концентрация урана-232 будет выше допустимой величины.

Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения
Настоящее изобретение иллюстрировано ниже приведенными примерами, показывающими реальную возможность осуществления описываемого способа.

Пример 1. Необходимо получить 3000 кг готового порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 0,72%, концентрацией урана-232 - 1,3•10^-7 и сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 75%, концентрацией урана-232 - 10•10^-7%. Концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235 должна составлять 2,75%, а концентрация урана-232 - менее 1,9•10^-7.

Предварительно определили возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из сырьевых порошков по формуле (1)

Так как условие С₀<1,9•10^-7% выполнено, на смешивание направляют сырьевые порошки со следующим относительным содержанием в массе готового порошка:


Исходя из этого, для гомогенизации использовали (3000•0,9727)=2918,1 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 и (3000•0,0273)=81,9 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235.

Пример 2. Необходимо получить 3000 кг готового порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 0,86%, концентрацией урана-232 - 1,6•10^-7 и сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 75%, концентрацией урана-232 - 15•10^-7%. Концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235 должна составлять 2,75%, а концентрация урана-232 - менее 1,9•10^-7.

Предварительно определили возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из сырьевых порошков по формуле (1).

Поскольку условие С₀<1,9•10^-7% не выполнено, использовали дополнительный порошок с концентрацией содержания урана-235 - 3,0% и концентрацией урана-232 - 1,1•10^-7%.

Затем задали значение С₀=1,8•10^-7%. Тогда относительное содержание сырьевых порошков и дополнительного равны соответственно



Так как условия М_Н>0, М_В>0, М_Д>0 выполняются, необходимость дальнейшей корректировки заданного значения концентрации урана-232 в порошке с заданным содержанием урана-235 С₀=1,8•10^-7 % отсутствует.

Исходя из этого, для гомогенизации использовали (3000•0,8194)=2458,2 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, (3000•0,0209)= 62,7 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 и (3000•0,1597)=479,1 кг дополнительного порошка.

Пример 3. Необходимо получить 3000 кг готового порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 0,86%, концентрацией урана-232 - 1,6•10^-7 и сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 75%, концентрацией урана-232 - 15•10^-7%. Концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235 должна составлять 2,75%, а концентрация урана-232 - менее 1,9•10^-7.

Предварительно определили возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из сырьевых порошков по формуле (1)

Поскольку условие С₀<1,9•10^-7% не выполнено, использовали дополнительный порошок с концентрацией содержания урана-235 - 3,0% и концентрацией урана-232 - 1,1•10^-7 %.

Затем задали значение С₀=1,15•10^-7%. Тогда относительное содержание сырьевых порошков и дополнительного равны соответственно



Так как величина М_В<0, корректировали С₀=1,5•10^-7%.

Так как условия М_Н>0, М_В>0, М_Д>0 выполняются, необходимость дальнейшей корректировки заданного значения концентрации урана-232 в порошке с заданным содержанием урана-235 С₀=1,5•10^-7% отсутствует.

Исходя из этого, для гомогенизации использовали (3000•0,4909)=1472,7 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, (3000•0,0111)= 33,3 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 и (3000•0,1597)=1494,0 кг дополнительного порошка.

Пример 4. Необходимо получить 3000 кг готового порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 0,86%, концентрацией урана-232 - 1,6•10^-7 и сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 75%, концентрацией урана-232 - 15•10^-7%. Концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235 должна составлять 2,75%, а концентрация урана-232 - менее 1,9•10^-7.

Предварительно определили возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из сырьевых порошков по формуле (1)

Поскольку условие С₀<1,9•10^-7% не выполнено, использовали дополнительный порошок с концентрацией содержания урана-235 - 3,0% и концентрацией урана-232 - 1,7•10^-7 %.

Затем задали значение С₀=1,6•10^-7%. Тогда относительное содержание сырьевых порошков и дополнительного равны соответственно



Так как величины М_Н<0 и М_В<0, корректировали С₀=1,8•10^-7 %.

Так как условия М_Н>0, М_В>0, М_Д>0 выполняются, необходимость дальнейшей корректировки заданного значения концентрации урана-232 в порошке с заданным содержанием урана-235 С₀=1,8•10^-7 % отсутствует.

Исходя из этого, для гомогенизации использовали (3000•0,4950)=1485,0 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, (3000•0,0113)= 33,9 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 и (3000•0,4937)=1481,1 кг дополнительного порошка.

Пример 5. Необходимо получить 3000 кг готового порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 0,86%, концентрацией урана-232 - 1,8•10^-7 и сырьевого порошка с концентрацией урана-235 - 75%, концентрацией урана-232 - 15•10^-7%. Концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235 должна составлять 2,75%, а концентрация урана-232 - менее 1,9•10^-7.

Предварительно определили возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из сырьевых порошков по формуле (1)

Поскольку условие С₀<1,9•10^-7% не выполнено использовали дополнительный порошок с концентрацией содержания урана-235 - 2,0% и концентрацией урана-232 - 1,8•10^-7 %.

Затем задали значение С₀=1,8•10^-7%. Тогда относительное содержание сырьевых порошков и дополнительного равны соответственно



Так как величины М_Н<0 и М_В=0, использовали другой дополнительный порошок с концентрацией содержания урана-235 - 1,6% и концентрацией урана-232 - 0,9•10^-7 %.

Тогда относительное содержание сырьевых порошков и дополнительного равны соответственно



Так как условия М_Н>0, М_В>0, М_Д>0 выполняются, необходимость дальнейшей корректировки заданного значения концентрации урана-232 в порошке с заданным содержанием урана-235 С₀=1,8•10^-7% отсутствует.

Исходя из этого, для гомогенизации использовали (3000•0,6516)=1954,8 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, (3000•0,0222)= 66,6 кг сырьевого порошка с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 и (3000•0,3262)=978,6 кг дополнительного порошка.

После гомогенизации полученный порошок с заданным содержанием урана-235 направляют для получения таблеток ядерного топлива, которые получают по любой известной технологии с использованием известного оборудования.

Изобретение предназначено для технологии получения порошков оксидов урана, используемых в качестве ядерного топлива, из сырьевых порошков с различной концентрацией содержания урана-235. Способ включает получение порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 и сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235. Для этого предварительно определяют возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из указанных сырьевых порошков изотопов урана по расчетному выражению. Если условие расчетного выражения выполняется, то направляют порошки на смешение в количестве, определяемом из математических формул. В результате упрощается регулирование концентрации урана-235 при одновременном обеспечении концентрации урана-232 на безопасном уровне, снижается отклонение массы полученной смеси от заданного значения, а также расширяется диапазон характеристик используемых сырьевых порошков. 2 з.п. ф-лы.

1. Способ подготовки порошков изотопов урана для гомогенизации, включающий получение порошка с заданным содержанием урана-235 путем смешивания сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 и сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235, отличающийся тем, что предварительно определяют возможность получения порошка с заданным содержанием урана-235 из указанных сырьевых порошков изотопов урана по формуле

где R_Н - концентрация урана-235 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, %;
R_В - концентрация урана-235 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235, %;
R₀ - концентрация урана-235 в порошке с заданным содержанием урана-235, %;
С_Н - концентрация урана-232 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235, %;
С_В - концентрация урана-232 в сырьевом порошке изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235, %;
С₀ - концентрация урана-232 в порошке с заданным содержанием урана-235, %,
при выполнении условия (1) на смешение направляют сырьевые порошки изотопов урана, относительное содержание которых в порошке с заданным содержанием урана-235 определяют из выражений


где М_H - относительное содержание в порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235;
М_В - относительное содержание в порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235,
при полученной величине С₀>1,9•10^-7, % задают ее значение меньшее 1,9•10^-7, %, а на смешивание направляют сырьевые порошки и дополнительный порошок с концентрацией С_Д урана-232, меньшей чем 1,9•10^-7, %, причем относительное содержание в порошке с заданным содержанием урана-235 сырьевых порошков изотопов урана и относительное содержание М_Д дополнительного порошка выбирают из выражений



где R_Д - концентрация урана-235 в дополнительном порошке, при значениях величины М_Н<0, и/или М_В<0, и/или М_Д<0, повторно задают значение С₀ в интервале от минимального значения их величин концентраций урана-232 сырьевых и дополнительного порошков до 1,9•10^-7 % и/или используют сырьевые порошки изотопов урана и/или дополнительный порошок с меньшей концентрацией урана-232. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 ниже заданного содержания урана-235 используют порошок с концентрацией урана-235 от 0,5 до 1,5% и с концентрацией урана-232 от 1,2•10^-7 до 1,6•10^-7 %. 3. Способ по п. 1 или 2, отличающийся тем, что в качестве сырьевого порошка изотопов урана с содержанием урана-235 выше заданного содержания урана-235 используют порошок с концентрацией урана-235 от 17 до 75% и с концентрацией урана-232 более 1,0•10^-7%.