УСТРОЙСТВО ДЛЯ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ Российский патент 1998 года по МПК G21G1/00 G21G1/02 

Изобретение относится к мишенному оборудованию для получения радионуклидов из делящихся материалов, в частности для получения молибдена-99, применяемого в современной медицинской диагностике.

Известен контейнер для облучения делящихся материалов [1]. Контейнер имеет цилиндрический корпус, закрываемый герметично пробкой. Внутри корпуса находится мишень из урана-235. Контейнер подвергают облучению в нейтронном поле ядерного реактора. В результате облучения образуются осколочный молибден-99, который в последующем извлекают и направляют для зарядки генераторов технеция-99m. Основными недостатками контейнера для облучения являются:
- неравномерное распределение делящегося материала по объему, что может привести к локальному перегреву контейнера и возможной его разгерметизации;
- образующийся в процессе облучения йод-131 при вскрытии летит и загрязняет окружающую среду.

Наиболее близким техническим решением является контейнер, содержащий корпус с двойными кольцевыми стенками и с торцевыми заглушками, мишень в виде делящегося материала, например урана-235 в составе диоксида урана, равномерно распределенного в объеме матрицы из MgO [2]. Делящийся материал размещен в виде втулки. Втулка установлена с зазорами по отношению к кольцевой полости и торцовым заглушкам. Зазоры заполнены контактным материалом, связывающим летучий радионуклид - йод-131. В качестве контактного материала в зазорах выбран магний, который заливается в зазоры при температуре его плавления. После облучения контейнера с мишенью контейнер вскрывают, облученный материал мишени растворяют в растворе азотной кислоты в течение ~ 1 часа, раствор отделяют от корпуса контейнера и направляют на извлечение молибдена-99.

Недостатками конструкции такого контейнера с мишенью для получения изотопов являются:
- сложный и дорогостоящий процесс заполнения зазоров контактным материалом;
- контактный материал-магний имеет достаточно низкую температуру плавления (650^oC), в связи с чем в случае подъема температуры по непредвиденным обстоятельствам может произойти разгерметизация контейнера;
- использование значительной по отношению к делящемуся материалу доли разбавителя (MgO) усложняет достижение равномерности смеси при механическом перемешивании исходных компонентов, а также требует большого расхода реагентов в процессе растворения облученного материала;
- процесс вымывания раствором кислоты облученного материала из контейнера представляет собой сложную технологическую задачу: в связи с тем, что контактный материал прочно связан с мишенью и внутренними стенками корпуса контейнера, необходима операция разрезания контейнера на отдельные куски или операция прокалывания стенок корпуса в нескольких местах; обработку раствором кислоты облученного материала проводят вместе с корпусом контейнера;
- т. к. контактный материал-магний присутствует только у стенок контейнера, а не во всем объеме мишени, то нет гарантии полного улавливания магнием летучего изотопа йода-131 при облучении, и при вскрытии контейнера есть вероятность вылета иода-131 в окружающую среду.

Перед авторами стояла задача повысить надежность устройства для получения радионуклидов путем использования в качестве мишени тугоплавкого вещества, улавливающего йод-131 при облучении, упростить технологию изготовления устройства и технологию переработки облученной мишени, а также сократить расходы разбавителя, конструкционных материалов и химических реагентов на обработку облученной мишени.

Для решения поставленной задачи предлагается устройство для получения радионуклидов, содержащее герметичный контейнер и мишень, размешенную внутри контейнера, отличительной особенностью которого является то, что мишень выполнена из порошка или гранул ураната магния MgUO₄ с температурой плавления более 2000^oC (установлено опытным путем).

Техническим результатом данного изобретения является то, что использование в качестве мишени порошка устойчивого химического тугоплавкого хорошо растворимого в азотной кислоте соединения MgUO₄ обеспечивает:
- равномерность распределения компонентов по всему объему мишени;
- надежность конструкции в случае аварии (незапланированного превышения температуры вследствие непредвиденных обстоятельств);
- улавливание летучего йода-131;
- сохранение сыпучести и фазового состава материала в испытанном интервале температур вплоть до 1300^oC;
- упрощение процессов изготовления облучательного устройства, извлечения и растворения облученной мишени;
- сокращение расходов реагентов и материалов.

На чертеже представлено устройство для получения радионуклидов, включающее контейнер, состоящий из корпуса (выполненного в виде двух концентрично размещенных труб) - 1, торцевых заглушек (герметично приваренных к корпусу) 3. Кольцевой зазор между трубами содержит мишень 2.

Устройство работает следующим образом; порошок MgUO₄ или изготовленные из этого порошка гранулы (путем брикетирования и продавливания брикетов через сито или виброгранулирования) засыпают в пространство между двойными кольцевыми стенками корпуса 1 контейнера с одной торцевой заглушкой 3. Пространство герметизируют другой торцевой заглушкой 3. Контейнер подвергают облучению в реакторе, где по n,p-реакции из урана-235 образуется молибден-99. После процесса облучения контейнер вскрывают путем срезания любой заглушки 3 и высыпают облученную мишень 2 в емкость, в которой проводят растворение материала мишени раствором азотной кислоты. Полученный раствор направляют на выделение молибдена-99 [3].

В качестве доказательства промышленной применимости изобретения приводим пример его реализации. Из порошка химического соединения MgUO₄ спрессовали при давлении 2 т/см² брикеты и продавили их через сито с размером ячеек 315 мкм. Полученные гранулы, имеющие насыпную плотность (с утряской) 2,7 г/см³ и хорошую текучесть, засыпали в пространство между двойными кольцевыми стенками корпуса контейнера с одной торцевой заглушкой (толщина кольцевого зазора 0,5 мм), герметизировали пространство с гранулированным порошком (мишенью) второй торцевой заглушкой. Расчетная температура при облучении такого контейнера с мишенью составляет 250-300^oC при эффективном коэффициенте теплопроводности гранулированного порошка MgUO₄ 0,6 Вт/(м • град), что обеспечивает безопасную работу реактора. Контейнер с мишенью подвергали облучению в реакторе AM (г. Обнинск). После облучения в течение 7 дней контейнер вскрывали путем срезания одной из заглушек, и находящийся внутри корпуса гранулированный порошок высыпали в емкость для растворения этого порошка. Загрязнения окружающей среды йодом-131 отмечено не было, следовательно, йод-131 улавливается материалом мишени. Растворение порошка проводили раствором азотной кислоты с концентрацией 150 г/л NHO₃ при соотношении твердое : жидкое = 1 : 10. Время полного растворения мишени составило ~ 5 мин. Далее полученный раствор направляли на извлечение молибдена-99 по существующей технологии.

Кроме того, были определены дореакторные изотермические испытания (сопоставимые по времени облучения в реакторе) контейнера с предлагаемой мишенью в виде соединения MgUO₄ с введением имитатора изотопа йода в виде KI. Соединение KI разлагается в условиях нагрева и образуется газообразный йод, который химически связывается с MgUO₄ о чем свидетельствуют результаты рентгенофазового анализа.

Использование изобретения позволит получать препараты на основе молибдена-99 с высокой удельной активностью; повысить безопасность работы при облучении в случае непредвиденных обстоятельств, в несколько раз увеличить производительность изготовления облучательного устройства за счет упрощения процесса его заполнения облучаемым материалом; упростить процесс извлечения облученной мишени и ее растворения, значительно уменьшить расход реагентов и материалов как при изготовлении контейнера и мишени, так и при извлечении изотопа молибдена-99, улучшить экологическую обстановку.

Источники информации
1. Патент ГДР N 114715, кл. G 21 G 1/10, 1975.

2. Заявка N 95106367/25, кл. G 21 G 1/00, 1995.

3. Левин В.И. и др. Регламент на выделение молибдена-99 без носителя из продуктов деления урана. Отчет Института биофизики. Министерство здравоохранения СССР. -М.: 1976.

Использование: изобретение относится к мишенному оборудованию для получения радионуклидов из делящихся материалов, в частности для получения молибдена-99, применяемого в современной медицинской диагностике. Сущность изобретения: устройство для получения радионуклидов содержит контейнер и мишень, размещенную внутри контейнера и выполненную из порошка или гранул ураната магния. Технический результат заключается в возможности получения препаратов на основе молибдена-99 с высокой удельной активностью, увеличении производительности изготовления облучательного устройства за счет упрощения процесса его заполнения облучаемым материалом, упрощении процесса извлечения облученной мишени и ее растворения, уменьшении расхода реагентов и материалов как при изготовлении контейнера и мишени, так и при извлечении изотопа молибдена-99, повышении безопасности в работе. 2 з.п.ф-лы, 1 ил. гш

1. Устройство для получения радионуклидов, включающее герметичный контейнер и мишень, размещенную внутри контейнера, отличающееся тем, что мишень выполнена из ураната магния. 2. Устройство по п.1, отличающееся тем, что мишень выполнена из порошкообразного материала. 3. Устройство по пп. 1 и 2, отличающееся тем, что мишень выполнена из гранулированного материала.