СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ОСКОЛОЧНОГО РАДИОНУКЛИДА МОЛИБДЕНА-99 Российский патент 1998 года по МПК G21G1/02 

Изобретение относится к ядерной технологии и может быть использовано для производства осколочного радионуклида молибдена-99. Последний нашел широкое применение в ядерной медицине для диагностики и лечения многих заболеваний. В практически значимых количествах радионуклид Мо-99 можно получить путем облучения мишеней нейтронами или заряженными частицами в ядерных реакторах или ускорителях.

Известен способ [1], который заключается в облучении в реакторном канале ампулы, на внутренней стенке которой нанесен равномерный слой делящегося материала.

Наиболее близким по технической сути к заявляемому является способ [2], по которому часть топливного раствора отбирают из реактора и из нее извлекают Мо-99. В качестве топливного раствора в реакторе используют уранилсульфат. Описанная в прототипе технология предлагает метод физико-химического выделения Мо-99 и его очистки от радиоактивных примесей. Уран также выделяют из отобранной части раствора и после химической обработки возвращают в реактор.

Недостатком данного способа является то, что выделение Мо-99 происходит периодически из части топливного раствора. Описанная в прототипе технология сложна с точки зрения рециклирования топлива: выделение урана из отобранного раствора - приготовление уранилсульфата - возврат уранилсульфата в реактор.

Перед авторами стояла задача создания способа производства осколочного радионуклида Мо-99, лишенного указанных недостатков.

Поставленная задача решается тем, что по способу производства Мо-99, включающему нейтронное облучение раствора уранилсульфата и выделение из облученного раствора Мо-99, создают циркуляцию раствора уранилсульфата, нейтронному облучению подвергают циркулирующий раствор, а выделение Мо-99 ведут из циркулирующего раствора.

Выделение Мо-99 может осуществляться одновременно с облучением раствора в реакторе. Объем топливного раствора может превышать критический по условиям цепной реакции деления ядер. Циркуляция раствора может осуществляться непрерывно при работе реактора на мощности.

Создание циркуляции раствора уранилсульфата, нейтронное облучение циркулирующего раствора и выделение Мо-99 из циркулирующего раствора позволяют реализовать непрерывный технологический цикл, в котором обеспечиваются одновременное получение Мо-99, его селективное извлечение из топливного раствора, а также возврат других продуктов деления и делящихся материалов в циркулирующий раствор. Этим достигается экономичное использование делящихся материалов, снижение количества образующихся высокоактивных радиоактивных отходов и обеспечивается высокая эффективность производства требуемого полезного продукта - Мо-99.

При использовании раствора в количествах, превышающих критический по условиям самоподдерживающейся цепной реакции деления, источником нейтронов, использующих для получения Мо-99, является сам раствор.

Таким образом, достигается указанный технический результат.

Ниже приведено описание одного из вариантов технологической реализации предложенного способа применительно к производству осколочного молибдена-99 и ксенона-133 в растворном реакторе.

На чертеже представлена схема установки по производству осколочных нуклидов, где 1 - ядерный растворный реактор, 2 - электронагреватель, 3 - аппарат-рекомбинатор, 4 - конденсатор, 5 - теплообменник, 6 - блок выделения Хе-133, 7 - накопитель воды, 8 - циркуляционный насос, 9 - отстойник раствора, 10 - сорбционная колонка выделения молибдена, 11 - емкость с раствором серной кислоты, 12 - емкость с раствором аммиака, 13 - емкость с раствором кислоты, 14 - емкость с раствором щелочи, 15 - емкость для сбора первичного продукта, 16 - сорбционная колонка очистки молибдена, 17 - емкость для сбора конечного продукта, 18 - транспортные флаконы. Кроме того, схема разбита на зоны: А - зона выделения молибдена, Б - зона чистых химреактивов, В - зона сбора первичного продукта и его очистки.

На прилагаемой схеме в зоне выделения молибдена А облучательным устройством является гомогенный ядерный реактор 1, содержащий водный раствор уранилсульфата. Образующиеся при работе продукты радиолиза воды подогреваются электронагревателем 2 и регенерируются в аппарате-рекомбинаторе 3. После охлаждения парогазовой смеси в конденсаторе 4 вода возвращается в реактор 1. Раствор в реакторе охлаждается с помощью змеевикового теплообменника 5. Газ после конденсатора 4 отбирается в блок 6 выделения Хе-133. Часть воды из контура собирают в накопителе воды 7. Раствор с помощью циркуляционного насоса 8 подается в отстойник раствора 9. В отстойнике происходит распад короткоживущих осколков деления, включая предшественников запаздывающих нейтронов. Раствор освобождается от газообразных составляющих и охлаждается до рабочих температур сорбента. Из отстойника раствор под напором гидростатического давления поступает на фильтрацию в сорбционную колонку выделения молибдена 10 с последующим сливом фильтрата в реактор. Через определенный промежуток времени колонка с сорбентом отсекается от контура циркуляции (переход циркуляции на параллельную колонку), и производятся последовательно следующие операции по селективному смыву молибдена при помощи чистых химреактивов, расположенных в зоне Б:
колонка 10 дробно промывается раствором серной кислоты из емкости 11, при этом остатки рабочего раствора удаляются из сорбента и возвращаются в реактор, а для обеспечения постоянства объема раствора в реакторе часть воды из накопителя воды 7 сбрасывается в систему отходов производства;
колонку 10 дробно промывают раствором аммиака из емкости 12, при этом первые порции щелочи (объемом порядка суммарного объема пор сорбента) расходуют на нейтрализацию кислой среды сорбента, т.к. эти порции щелочи не будут содержать молибдена, то их направляют в тракт сброса отходов, а после достижения заданного значения pH среды сорбента начинают селективно смывать молибден путем перевода его в хорошо растворимое в воде соединение, например NH-ного продукта, который расположен в зоне В;
после смыва с сорбента практически значимой доли адсорбированного молибдена через колонку 10 дробно фильтруют раствор чистой серной кислоты из емкости 11 с направлением отфильтрованного раствора в тракт сброса отходов, при фильтрации идет процесс восстановления работоспособности сорбента, т.к. щелочная среда сменяется на кислую, и сорбент освобождается от остатков адсорбированных попутно с молибденом элементов, за счет этого сорбент может быть подготовлен для вторичного использования, что сокращает частоту операций по смене сорбента.

Чистота первичного продукта определяется оптимальностью всех стадий по освобождению и смыву молибдена и качеством используемых при этом веществ (сорбента, растворов и т.д.). Поэтому не исключен одностадийный технологический процесс, когда первичный продукт будет соответствовать требованиям конечного. В случае необходимости дополнительной очистки первичного продукта ее предлагается проводить аналогично первой стадии при существенно меньших объемах расходуемых материалов. Дополнительно для этого нужны емкость 13 и 14 с растворами кислоты и щелочи соответственно. Первичный продукт из емкости 15 подают на сорбционную колонку очистки молибдена 16. Очищенный молибден собирают в емкость 17 для сбора конечного продукта. Расфасовку раствора молибдена осуществляют в транспортные флаконы 18. Емкость 15 и 17, сорбционная колонка 16 и флаконы 18 размещены в зоне сбора первичного продукта и его очистки В.

Предлагаемая технологическая схема позволяет осуществить зонное (зона А, Б, В) размещение оборудования по его функциональному назначению и степени радиационной опасности, что повышает надежность ее работы и обеспечивает безопасность.

Вышеуказанные операции по изменению направлений движения различных жидкостей - первичный раствор, растворы чистых химреактивов, растворы производимого продукта и сброс отходов производятся с помощью вентильной арматуры с дистанционным управлением. При соответствующем подборе объема сорбента и размеров его гранул можно практически полностью исключить из технологической схемы большие перепады давления на вентилях, т.е. функции арматуры свести в основном к распределительным при минимуме давления запирания-закрытия.

Использование: ядерная технология, а именно получение изотопов Мо-99, используемых в медицинских целях. Сущность: способ заключается в том, что циркулирующий раствор уранилсульфата подвергают нейтронному облучению, выделяя образующиеся радионуклиды Мо-99 из циркулирующего раствора, содержащего уранилсульфат и продукты его распада. Уранилсульфат применяют в объеме, превышающем критический по условиям цепной реакции деления ядер. Достигаемый технический результат: организация непрерывного технологического цикла, экономичное использование делящихся материалов, снижение количества высокоактивных отходов, высокая эффективность производства Мо-99. 3 з.п.ф-лы, 1 ил.

1. Способ производства осколочного нуклида Mo-99, включающий нейтронное облучение раствора делящегося материала, в качестве которого используют уранилсульфат, и выделение осколочного нуклида Mo-99, отличающийся тем, что создают циркуляцию раствора уранилсульфата, нейтронному облучению подвергают циркулирующий раствор, а выделение Mo-99 ведут из циркулирующего раствора уранилсульфата. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что облучение раствора уранилсульфата производят одновременно с выделением Mo-99. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что уранилсульфат применяют в объеме, превышающем критический по условиям цепной реакции деления ядер. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что циркуляцию раствора поддерживают непрерывно.