Изобретение относится к усовершенствованию обработки, в частности, но не исключительно, обработки материалов для ядерного топлива.
Производство сортового ядерного топлива из добытой урановой руды является долгим и сложным процессом. Известны многие модификации этого процесса, но в общем случае процесс включает постепенное преобразование и обогащение извлеченного из рудника сортового материала, пока он не достигнет вида и сорта, подходящих для создания топливных таблеток. Этапами этого процесса являются концентрирование исходных оксидов урана, например гексагидрата нитрата уранила, денитрование для превращения материала в UO3, восстановление для превращения UО3 в UO2, гидрофторирование для образования UF1, последующее фторирование с образованием UF6, обогащение с помощью физических или химических средств и превращение обогащенного UF6 в керамический сортовой UO2, который находится в подходящей форме для создания топливных таблеток.
Крупным обрабатывающим заводам, в смысле их размера, инвестиций капитала и эксплуатационных затрат, необходимо осуществлять все эти этапы. Возникают проблемы с транспортированием материала между ступенями, соответствующими различным технологическим этапам. Кроме того, в частности, технология фторирования включает сложный и опасный процесс электролиза для производства необходимого фтора.
Аналогично рециркуляция использованного топлива включает ряд сложных химических и физических операций для отделения различных продуктов распада отработанного топлива и повышения концентрации 235U до уровня, при котором он повторно может быть использован как топливо.
Эти сложные процессы выполняется также в других технологиях производства топлива, связанных с обработкой, помимо прочих материалов, например тория, плутония и гадолиния.
Известен способ разделения изотопов путем ионизации, включающий следующие операции: обеспечение наличия сырья, состоящего из смеси компонентов, введение указанного сырья в магнитное поле, перевод по меньшей мере части указанного сырья в ионизированную форму, обеспечение того, чтобы по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента имела энергию в первом диапазоне и/или равную первому уровню энергии, и по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента имела энергию во втором диапазоне и/или равную второму уровню энергии, причем второй диапазон и/или второй уровень энергии лежит выше, чем первый диапазон и/или первый уровень энергии, по меньшей мере частичное отделение компонентов с энергией в первом диапазоне и/или равной первому уровню энергии от компонентов с энергией во втором диапазоне и/или равной второму уровню энергии и введение в плазму/ионы химического материала, взаимодействующего с компонентами (US 4213043, B 01 D 59/44, 15.07.80).
В этом же документе описано устройство для разделения, содержащее средство создания магнитного поля, средство превращения по меньшей мере части сырья, подаваемого в устройство, в ионизированную форму, средство избирательного возбуждения по меньшей мере части по меньшей мере одного компонента сырья до энергии в первом диапазоне и/или до первого уровня энергии и обеспечения того, чтобы по меньшей мере часть по меньшей мере одного второго компонента имела энергию во втором диапазоне и/или равную второму уровню энергии, причем второй диапазон и/или второй уровень энергии лежат выше, чем первый диапазон и/или первый уровень энергии, и средство по меньшей мере частичного отделения компонентов с энергией в первом диапазоне и/или равной первому уровню энергии от компонентов с энергией во втором диапазоне и/или равной второму уровню энергии.
В этих известных способе и устройстве разделение компонентов сырья осуществляют на основе различия их уровней энергии с помощью магнитных зеркал, которые пропускают низкоэнергетические компоненты и отражают высокоэнергетические.
Задачей изобретения является создание способа и устройства для разделения изотопов путем ионизации без использования магнитных зеркал.
Согласно изобретению предложен способ разделения изотопов путем ионизации, включающий следующие операции:
а) обеспечение наличия сырья, состоящего из смеси компонентов,
б) введение указанного сырья в магнитное поле,
в) перевод по меньшей мере части указанного сырья в ионизированную форму,
г) обеспечение того, чтобы по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента имела энергию в первом диапазоне и/или равную первому уровню энергии, и по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента имела энергию во втором диапазоне и/или равную второму уровню энергии, причем второй диапазон и/или второй уровень энергии лежит выше, чем первый диапазон и/или первый уровень энергии,
д) по меньшей мере частичное отделение компонентов с энергией в первом диапазоне и/или равной первому уровню энергии от компонентов с энергией во втором диапазоне и/или равной второму уровню энергии, и
е) введение в плазму/ионы химического материала (42), взаимодействующего с компонентами,
при этом при взаимодействии по меньшей мере часть по меньшей мере одного сырьевого компонента остается в ионизированной форме и по меньшей мере часть по меньшей мере одного сырьевого компонента в неионизированной форме, а по меньшей мере частичное отделение в операции (д) выполняют на основе ионизированного и/или неионизированного состояния компонентов.
Сырье для обработки предпочтительно подают в твердом состоянии, наиболее предпочтительно в виде порошка, и/или в жидком состоянии.
Требуемый компонент может быть извлечен из смеси изотопов и элементов как металлической, так и неметаллической природы. Особенно предпочтительно наличие сырья в виде азотсодержащих соединений. Подходящими сырьевыми материалами являются материалы, содержащие нитрат уранила, гексафторид урана, нитрат плутония, нитрат тория, обедненный нитрат уранила, обедненный гексафторид урана или их смеси. Эти материалы могут быть в гидратированной форме. Сырьевые материалы могут вводиться в генератор плазмы в виде газа, жидкости или твердого тела.
Требуемый компонент может содержаться в сырьевом материале на уровне ниже 1,5, 1 или даже ниже 0,5%. Таким образом, для использования способа не требуется никакого предварительного обогащения материала.
Требуемый компонент может быть извлечен из смеси изотопов и элементов как металлической, так и неметаллической природы. Особенно предпочтительно наличие сырья в виде азотсодержащих соединений. Подходящими сырьевыми материалами являются материалы, содержащие нитрат уранила, гексафторид урана, нитрат плутония, нитрат тория, обедненный нитрат уранила, обедненный гексафторид урана или их смеси. Эти материалы могут быть в гидратированной форме. Сырьевые материалы могут вводиться в генератор плазмы в виде газа, жидкости или твердого тела.
Смесь компонентов может состоять из двух или большего количества различных элементов, двух или большего количества различных изотопов одного и того же элемента, из различных элементов вместе с различными изотопами одного или большего количества этих элементов, или из соединений, содержащих различные элементы, из различных изотопов или из различных изотопов и различных элементов. В настоящем описании термин "компонент" включает, помимо прочего, все такие возможности, если не оговорено другое.
Согласно одному из вариантов выполнения изобретения в результате контакта химического материала с компонентом, имеющим больший уровень кинетической энергии, этот компонент остается в ионизированной форме, а в результате контакта с компонентом с меньшим уровнем кинетической энергии этот компонент имеет неионизированную форму.
Переход компонента с меньшей энергией в неионизированное состояние происходит предпочтительно быстрее, чем переход компонента с большей энергией в неионизированное состояние.
Переход компонента из ионизированного в неионизированное состояние может происходить, когда компонент находится в молекулярной форме. Преобразуемый компонент может соединяться с химическим материалом или его частью, будучи еще в ионизированном состоянии. Превращение одного состояния компонента в другое может сопровождаться потерей составляющего элемента или части составляющего элемента этого компонента. При превращении может происходить потеря части химического материала. Предпочтительно, чтобы временем пребывания или длиной пути можно было управлять для обеспечения превращения основной части одного компонента и недопущения превращения основной части другого компонента.
Химический материал предпочтительно выбирают так, чтобы требуемый конечный продукт и/или частица были неионизированными.
Особенно предпочтительным химическим материалом является кислород.
Химический материал предпочтительно добавляют при температуре от 100 до 2500 К, преимущественно от 100 до 500 К.
Количество добавляемого химического материала может быть выбрано так, чтобы управлять мерой превращения компонента с меньшей энергией в неионизированную форму. Таким образом, если количество этого химического материала недостаточно, чтобы войти в контакт с всем компонентом с меньшей энергией, часть этого компонента останется ионизированной.
После контакта с добавленным материалом как ионизированные, так и неионизированные компоненты предпочтительно остаются в газообразном виде.
Способ может включать следующие подготовительные операции:
а) обеспечение наличия сырья, состоящего из смеси компонентов,
б) превращение указанного сырья в плазменную и/или ионизированную форму,
в) обеспечение нахождения по меньшей мере одного компонента по меньшей мере в частично ионизированной форме и по меньшей мере одного другого компонента по меньшей мере в частично неионизированной форме,
г) удерживание ионов и/или плазмы в магнитном поле и
д) отделение по меньшей мере части указанных ионизированных компонентов от указанных неионизированных компонентов,
причем отделенные ионизированные и/или неионизированные компоненты подвергают обработке как указано выше.
Предпочтительно, чтобы ионизировались некоторые или все металлические элементы, входящие в сырье. Особенно предпочтительна ионизация металлических элементов с атомным весом более 90. Предпочтительно, чтобы некоторые или все неметаллические элементы в указанном сырье не ионизировались. Предпочтительно, чтобы все элементы с атомным весом ниже 90, наиболее предпочтительно с атомным весом ниже 70 и в высшей степени предпочтительно с атомным весом ниже 60, оставались в неионизированной форме. Особенно предпочтительно, чтобы такие элементы, как уран, и/или плутоний, и/или торий, и/или гадолиний, ионизировались. Предпочтительно, чтобы такие элементы, как водород, и/или фтор, и/или кислород, и/или азот, не ионизировались. Предпочтительно, чтобы бор не ионизировался.
Удерживающее магнитное поле предпочтительно направлено вдоль оси. Может быть использовано поле с напряженностью более 0,1 Тл.
Магнитное поле может быть создано таким, что определяет цилиндрический активный объем, в котором происходит обработка плазмы. Плазма предпочтительно проходит вдоль оси этой удерживающей зоны от зоны ввода сырья/генерации плазмы на последующую ступень разделения.
Разделение ионизированных и неиониэированных компонентов предпочтительно осуществляют путем удаления неионизированного компонента из плазмы, наиболее предпочтительно в виде газа. Неионизированные компоненты можно откачать от ионизированного компонента. Ионизированный компонент находится в магнитном поле и, следовательно, удерживается им.
Предпочтительно, чтобы температура удаляемого потока поддерживалась достаточно высокой для уменьшения конденсации удаляемого компонента в обрабатываемом потоке. В отделенном потоке конденсация допускается.
Согласно одному из вариантов выполнения изобретения ионизированные компоненты, полученные разделением, нейтрализуют до их входа в удерживающее магнитное поле.
При этом нейтрализованные компоненты после входа в удерживающее магнитное поле по меньшей мере частично ионизируются.
Сырье может быть нейтрализовано за счет контакта с холодным материалом, предпочтительно газом. Контакт может привести к разряду компонента и химическому изменению, например соединение компонента с холодным материалом или его частью. Холодный материал может быть газообразным кислородом. Холодный материал может соединяться с сырьем с образованием составных ионизированных форм сырья. Составные ионизированные формы сырья могут быть легче нейтрализованы, чем атомные или элементарные ионы сырья. Составная форма может быть нейтрализована путем соединения со свободными электронами в плазме. При нейтрализации компонент соединения может быть выделен из сырьевого соединения.
Альтернативно или дополнительно сырье может быть нейтрализовано за счет отдачи энергии в окружающую среду, например радиационного охлаждения, приводящего к переходу сырья в незаряженное состояние.
Больший и меньший уровни энергии для компонентов можно создавать с помощью ионного циклотронного резонанса.
Способ может также включать операцию наложения на ионизированный компонент колебательного электрического поля, имеющего составляющую, перпендикулярную к оси удерживающего магнитного поля, и частоту, близкую к частоте ионного циклотронного резонанса или к ее гармонике для одного или большего количества компонентов или одного или большего количества изотопов присутствующего компонента.
Могут быть использованы частоты в диапазоне от 30 до 700 кГц.
Альтернативно могут использоваться две различных частоты гигогерцового диапазона, разность которых близка к частоте ионного циклотронного резонанса иона или ее гармонике, т.е. лежит в килогерцовом диапазоне.
Частота колебаний поля предпочтительно близка к частоте ионного циклотронного резонанса или ее гармонике для одного или нескольких из изотопов 235U, 239Pu и 241Pu.
Для создания колебательного электрического поля может использоваться многофазное устройство, состоящее из катушек с винтовой обмоткой. При использовании четырех катушек они имеют фазовый сдвиг 90o относительно друг друга, в результате чего электрическое поле вращается с требуемой частотой.
Предпочтительно, чтобы поперечный диаметр плазменного шнура превышал максимальный диаметр спиральной орбиты отделяемого компонента или изотопа.
Напряженность магнитного поля там, где приложено колебательное электрическое поле, предпочтительно является однородной. Магнитное поле создается предпочтительно сверхпроводящими магнитами. В этой области напряженность поля может лежать между 0,5 и 10 Тл, предпочтительно от 1 до 6 Тл.
Колебательное электрическое поле создается предпочтительно высокочастотной антенной.
Могут использоваться одна или большее количество колебательных частот, соответствующих циклотронным частотам иона, гибридной частоте или их гармонике для одного или большего количества изотопов одного или большего количества компонентов, или для одного или большего количества компонентов.
Добавленный химический материал может состоять из неионизированного газа.
Целесообразно, чтобы способ дополнительно включал операцию введения еще одного химического материала и его контакт с оставшимся ионизированным компонентом и чтобы уровень кинетической энергии ионизированного компонента и химического материала были таковы, что в результате образуется неионизированный компонент или частица.
Указанный химический материал предпочтительно представляет материал, например кислород, который обеспечивает образование требуемой незаряженной частицы и/или конечного продукта. Этот химический материал добавляют предпочтительно при температуре от 100 до 2000 К, преимущественно от 100 до 500 К. Компонент и химический материал предпочтительно соединяются химически с образованием частицы. Особенно предпочтительной формой является оксид.
Температурой соединения управляют, чтобы получить частицу в требуемой форме. Для урана особенно предпочтительна температура 2500 К, чтобы его основной формой был газообразный UO2.
Введение еще одного химического материала и/или еще одного дополнительного химического материала в компонент может уменьшать уровень кинетической энергии до величины, при которой образуется твердый продукт.
Альтернативно или дополнительно уменьшение уровня кинетической энергии можно обеспечить соударением неионизированного компонента с поверхностью, предпочтительно с охлаждаемой поверхностью. Уменьшение уровня кинетической энергии для неионизированной частицы предпочтительно происходит очень быстро, чтобы избежать нежелательных промежуточных равновесных форм продукта. Предпочтительным является период <2 мс.
Материал может быть тем же самым, что и ранее добавленный, или другим.
Количеством, и/или энергетическим уровнем, и/или выбором химического материала и/или собирающей поверхности можно управлять, чтобы получить продукт в требуемой форме, требуемого химического состава, гранулометрического состава и конфигурации.
Полученный продукт предпочтительно представляет собой требуемое соединение, элемент или изотоп, предпочтительно требуемого сорта. Особенно предпочтительным продуктом является керамический оксид металла, хотя таким способом может быть получен также чистый металл. Керамический оксид металла для использования в качестве топлива допускает спекание с образованием топливных таблеток. Размер частицы и ее конфигурация, необходимая для достижения этой цели, могут быть легко определены с помощью обычных экспериментов. Если речь идет об избирательном возбуждении U+ и/или UO+, то для получения требуемого керамического оксида урана можно управлять количеством добавляемого кислорода, и/или уровнем его энергии, и/или собирающей поверхностью, и/или температурой собирающей поверхности. Если речь идет об избирательном возбуждении UO2 + и/или UO+, то для получения требуемого керамического оксида металла можно управлять собирающей поверхностью и/или температурой собирающей поверхности.
Управляя условиями процесса, можно получить уран, плутоний, торий и даже оксиды металлов.
Ионизация компонентов может быть обусловлена температурой плазмы и/или взаимодействием компонентов с электронами высоких энергий, созданными за счет электронного циклотронного резонанса.
В конкретном варианте выполнения изобретения плазма может превращать сырьевой материал в отдельные атомы, а электронный циклотронный резонанс впоследствии может вызывать по меньшей мере частичную ионизацию, предпочтительно избирательного характера.
Для обеспечения желательной избирательной ионизации компонентов можно управлять температурой плазмы. Так, плазма может ионизировать некоторые компоненты в сырье, но оставлять другие компоненты, например продукты деления и/или неметаллические элементы, неионизированными.
Плазма образуется предпочтительно при температуре от 3000 до 4500 К, предпочтительно с помощью высокочастотного или сверхвысокочастотного устройства.
Дополнительно или альтернативно можно управлять временем пребывания сырья в плазме до разделения для обеспечения желательной избирательной ионизации компонентов.
Целесообразно выбирать количество добавляемого химического материала так, чтобы управлять мерой превращения компонента с низкой энергией в неионизированную форму.
Отделенный компонент может представлять собой один или большее количество изотопов, которые были отделены от других изотопов того же и/или других элементов.
Смесь компонентов может содержать 235U и 238U.
Также предпочтительно сырье, содержащее 238U, 235U, 241Pu и 239Pu, возможно с другими изотопами Рu и других элементов.
Предпочтительно, чтобы один или большее количество изотопов, а наиболее предпочтительно все изотопы, присутствовали в сырье в молекулярной форме. Предусмотрено наличие изотопов урана в оксидной форме и, как вариант, в форме диоксида.
Предпочтительно, чтобы после разделения 235U затвердевал под действием давления, температуры, добавления химического материала и собирания с получением керамического сортового диоксида урана.
Описанный способ может использоваться для удаления продуктов деления из отработанного ядерного топлива.
Способ также может использоваться для удаления определенных изотопов плутония и урана из отработанного ядерного топлива.
Кроме того, способ можно использовать для отделения 235UO2 из смеси 235UО2 и 238UО2, а также для отделения 235UO2 из смеси 238UО2, 235UО2 и соединений с 241Pu и/или 239Pu.
Разделение компонентов может быть лишь частичным так, что в виде неионизированных компонентов извлекают лишь часть сырьевого компонента, в то время как большая часть этого компонента остается в потоке продукта, образованном ионизированными компонентами, и/или наоборот.
Также предложено устройство для разделения, содержащее
а) средство создания магнитного поля,
б) средство превращения по меньшей мере части сырья, подаваемого в устройство, в ионизированную форму,
в) средство избирательного возбуждения по меньшей мере части по меньшей мере одного компонента сырья до энергии в первом диапазоне и/или до первого уровня энергии и обеспечения того, чтобы по меньшей мере часть по меньшей мере одного второго компонента имела энергию во втором диапазоне и/или равную второму уровню энергии, причем второй диапазон и/или второй уровень энергии лежат выше, чем первый диапазон и/или первый уровень энергии, и
г) средство по меньшей мере частичного отделения компонентов с энергией в первом диапазоне и/или равной первому уровню энергии от компонентов с энергией во втором диапазоне и/или равной второму уровню энергии,
при этом устройство дополнительно содержит
д) средство введения в магнитное поле химического материала, взаимодействующего с компонентами таким образом, что по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента сырья остается в ионизированной форме и по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента сырья в неионизированной форме,
при этом средство (г) обеспечивает разделение, основанное на наличии заряда, а по меньшей мере частичное отделение основано на ионизированном и/или неионизированном состоянии компонентов, вызванном избирательной химической реакцией или фазовым переходом, в результате которых по меньшей мере один из компонентов остается в ионизированном состоянии и по меньшей мере один из компонентов переходит в неионизированное состояние.
Вводимый химический материал может быть выбран так, чтобы получить требуемую неионизированную частицу и/или конечный продукт. Химический материал может быть кислородом. Химический материал предпочтительно добавляют при температуре от 100 до 2000 К, наиболее предпочтительно от 100 до 500 К. Энергетический уровень введенного химического материала, в смысле температуры и/или массы, предпочтительно заранее задан для достижения требуемого результата.
Подачей химического материала можно управлять, чтобы его количество превышало количество компонента, переводимого в неионизированное состояние, для осуществления полного превращения этого компонента в неионизированное состояние или чтобы количество химического материала составляло лишь часть количества изменяемого компонента. Предпочтительно, чтобы как ионизированные, так и неионизированные компоненты оставались в виде газов.
Предпочтительно, чтобы превращение одного компонента, наиболее предпочтительно компонента с меньшей энергией (низкоэнергетического компонента), в неионизированное состояние было кинетически более выгодно, чем превращение другого, наиболее предпочтительно компонента с большей энергией. Превращенный компонент может иметь ионизированную молекулярную форму как промежуточное состояние. Молекулярная форма предпочтительно включает добавленный химический материал. Превращение из ионизированного в неионизированное состояние может происходить в молекулярном состоянии. Превращение может сопровождаться потерей части химического материала из превращаемого компонента.
Характером превращения предпочтительно можно управлять, управляя длиной пути во время контакта и/или временем контакта. Химический материал предпочтительно реагирует с низкоэнергетическим компонентом. Особенно предпочтительно введение в качестве химического материала кислорода. Одним из предпочтительных видов избирательной химической реакции является реакция низкоэнергетического компонента с кислородом с образованием оксида.
Для получения требуемых химических реакций с низкоэнергетическими частицами предпочтительно подавать высокоэнергетические компоненты с уровнем кинетической энергии более 3 эВ, особенно предпочтительно более 10 эВ, а низкоэнергетические компоненты подавать с уровнем кинетической энергии менее 10 эВ, особенно предпочтительно менее 3 эВ. Предпочтительно, чтобы уровень кинетический энергии высокоэнергетического компонента был больше уровня кинетической энергии низкоэнергетического компонента по меньшей мере в 1,5 раза, особенно предпочтительно в 2-4 раза.
Затем ионизированный и неионизированный компоненты могут быть отделены друг от друга подходящими средствами. Такие средства предусматривают удерживание ионизированного компонента в магнитном поле и откачку неудерживаемого неионизированного компонента из этого поля. Можно также притягивать ионизированный компонент к соответствующим электродам.
Согласно одному из вариантов осуществления изобретения устройство дополнительно содержит подготовительные средства, включающие
а) генератор плазмы/ионов,
б) средство избирательной ионизации сырьевого материала, состоящего из смеси компонентов,
в) средство создания магнитного поля для удерживания плазмы/ионов и
г) средство удаления неионизированных компонентов из магнитного поля,
причем поток отделенных ионизированных компонентов и/или поток отделенных неионизированных компонентов затем подают в устройство, описанное выше.
Плазму создают предпочтительно высокочастотным или сверхвысокочастотным нагревом.
Предпочтительно, чтобы плазма нагревалась до температуры 3000 - 4500 К, наиболее предпочтительно до 4000 К + или - 10%.
Генератор плазмы может использоваться как средство избирательной ионизации смешанных компонентов сырьевого материала. Альтернативно или дополнительно средством избирательной ионизации смешанных компонентов сырьевого материала может служить средство создания электронного циклотронного резонанса, в котором происходят столкновения с электронами высоких энергий.
Удерживающее магнитное поле может быть направлено вдоль оси.
Средство создания магнитного поля предпочтительно содержит один или большее количество сверхпроводящих магнитов. Магниты предпочтительно образуют кольцевой или цилиндрический узел. Таким образом, центральная удерживающая зона определяется магнитным полем и имеет предпочтительно цилиндрическую конфигурацию.
Средство удаления незаряженных компонентов предпочтительно включает насосный блок.
Устройство также может содержать средство нейтрализации ионизированных компонентов, отделенных от неионизированных компонентов.
Средство нейтрализации может включать средство добавления химического материала.
Средство для превращения по меньшей мере части сырья, подаваемого в устройство, в ионизированную форму может использоваться для ионизации неионизированных компонентов и/или повторной ионизации нейтрализованных компонентов.
Целесообразно, чтобы устройство включало высокочастотную антенну, а уровень кинетической энергии выбранного компонента увеличивался за счет наложения колебательного электрического поля с частотой, близкой к частоте циклотронного резонанса или ее гармоники для выбранного компонента (компонентов), причем колебательное электрическое поле имеет составляющую, перпендикулярную к оси удерживающего магнитного поля.
Разделение компонентов может быть по существу полным или только частичным. Предусмотрены процессы, в которых извлекается часть сырьевого компонента в виде неионизированных компонентов, в то время как большая часть этого компонента остается в потоке продукта, образованном ионизированными компонентами. Одним из примеров такого процесса является повышение сортности топливного материала за счет отделения небольшой доли 238U, присутствующего в сырье.
Разумеется, неионизированные первый или второй потоки продукта могут содержать полезный и желательный отделенный компонент, так же как и конечный продукт из ионизированного компонента.
Ниже в качестве примера описаны различные варианты выполнения изобретения со ссылками на сопровождающие чертежи, где:
на фиг.1 схематично изображен первый вариант выполнения изобретения,
на фиг.2 представлена диаграмма состояния для урана, кислорода, азота и водорода,
на фиг.3 представлена диаграмма состояния для U+, UO, UO2 и UО3,
на фиг.4 схематично изображен второй вариант выполнения изобретения,
на фиг.5 схематично изображен третий вариант выполнения изобретения,
на фиг.6 схематично изображен четвертый вариант выполнения изобретения,
на фиг. 7 схематично изображен пятый вариант выполнения изобретения, включающий разделение на основе избирательной ионизации и избирательного возбуждения,
на фиг. 8 схематично изображен еще один комбинированный вариант выполнения изобретения.
Различные принципы изобретения иллюстрируются ниже в связи с производством некоторых элементов, соединений или изотопов конкретных материалов. Однако общие принципы и признаки, указанные в вариантах выполнения изобретения, можно отнести к другим вариантам выполнения изобретения. Изобретение может быть использовано для обработки широкого круга исходных материалов с целью создания в каждом случае широкого круга возможных продуктов.
Изотопное обогащение сырья из гексагидрата нитрата уранила
Как показано на фиг.1, сырье, подлежащее обработке, вводится по стрелке 2. В этом конкретном примере сырьевой материал состоит из раствора гексагидрата нитрата уранила. Такое сырье является типичным для ранней стадии извлечения урана из первичного источника. Сырьевой раствор проходит через генератор (4) плазмы, который быстро нагревает его до приблизительно 4000 К. Генератор (4) плазмы является высокочастотным или сверхвысокочастотным генератором плазмы. Температуру плазмы можно легко регулировать.
Ряд (6) сверхпроводящих соленоидов создает сильное магнитное поле, силовые линии которого показаны схематично позицией (8).
Сверхпроводящие магниты установлены так, что создают напряженность поля свыше 0,1 Тл в зонах (12), (44), (46) и (54) и напряженность от 0,5 до 6 Тл в зоне (16).
Благодаря генератору (4) плазмы сырьевой материал поступает в камеру (12) при высокой температуре. При такой температуре гексагидрат нитрата уранила распадается на составляющие атомы.
Как можно видеть из диаграммы состояния на фиг.2, при 4000 К и при условиях, созданных в камере (12), атомы урана ионизируются, (U+), см. кривую 20, а большая часть атомов или молекул азота, кислорода и водорода не ионизируется, как показано кривыми на фиг.2, из которых азоту (N) соответствует кривая 22, кислороду (О) - кривая 24 и водороду (Н) - кривая 26, причем все ионы присутствует в виде газа.
Будучи заряженными частицами, ионы урана удерживаются магнитным полем и направляются вперед через сверхпроводящие соленоиды (6). Незаряженные атомы азота, кислорода и водорода могут двигаться свободно, не испытывая действия магнитного поля, поэтому их можно "откачать" из камеры (12) по стрелке (14).
Последующее охлаждение потока (14) позволяет этим материалам прийти к рекомбинационному равновесию, обычно с образованием N2, O2, H2O и оксидов азота.
В результате уран оказывается отделенным от других элементов, входящих в состав сырьевого гексагидрата нитрата уранила.
В этом способе сильное однородное поле в зоне (16) четко ограничивает местоположение ионов урана. Однако, будучи заряженными частицами, движущимися в магнитном поле, эти частицы подвергаются действию силы, которая заставляет их при перемещении через зону (16) двигаться по спирали. Собственная частота закручивания по спирали данного иона зависит исключительно от его массы и заряда, а также от напряженности магнитного поля. Таким образом, ионы 235U двигаются по спирали с другой собственной частотой, нежели ионы 238U.
Благодаря наличию антенны (18) в зоне (16) и наложению колебательного электрического поля, которое настроено на собственную частоту 235U, компоненты, содержание которых меньше, чем содержание изотопа 238U, могут получить больше энергии, чем ионы 238U. Вследствие этого увеличения энергии, что можно рассматривать как увеличение температуры, частицы 235U движутся быстрее. Частота закручивания для ионов 235U остается неизменной, а увеличение скорости этих ионов приводит к увеличению радиуса спирали.
Таким образом, даже с учетом неизбежных столкновений между частицами 235U и и 238U и соответствующей передачи энергии две разновидности ионов образуют группы с различными уровнями кинетической энергии.
Следующие сверхпроводящие соленоиды (40) или продолжение первых соленоидов (6) продолжают удерживать ионы урана в сильном поле. Путем подачи кислорода (42) в зону (44) можно получить эффективное разделение 235U и 238U.
Благодаря дополнительной энергии, подученной изотопом 235U от высокочастотной антенны (18), частицы 235U к моменту достижения ими зоны (44) имеют энергию приблизительно 5 эВ (что эквивалентно 40000 К). При введении относительно холодного кислорода при температуре приблизительно 2000 К ионы 235U, сталкиваясь с кислородом, образуют частицы, имеющие эквивалентную температуру приблизительно 4000 К.
Ионы 238U, выходящие из зоны (16), имеют гораздо меньший уровень энергии, поскольку они получили немного дополнительной энергии. Поэтому столкновение ионов 238U с эквивалентной энергией менее 2,5 эВ (20000 К) и кислорода с температурой 2000 К приводит к образованию частиц с температурой менее 3000 К.
Из-за различия уровней энергии и ограниченного времени пребывания/пути в зоне столкновений основными преобладающими формами оказываются 235U+ и 238UO2 +. Взаимодействие этих разновидностей со свободными электронами приводит к преобладанию 238UO + О и 235U+. Время пребывания/путь достаточны для превращения 238UO2 + в 238UO, но 235U образуется только тогда, когда путь составляет несколько метров, а не единицы сантиметров, как в данном случае.
Таким образом, изотоп 235U покидает зону (44) и входит в камеру (46) в виде заряженного иона, а изотоп 238U покидает зону (44) и входит в камеру (46) в виде незаряженного газа, оксида урана. Непрерывное магнитное поле от сверхпроводящих магнитов (40, 50) удерживает ионы 235U и обеспечивает их прохождение через устройство. Неионизированные оксиды 238U больше не удерживаются магнитным полем и могут быть "откачаны" в виде газа из устройства по линии 48.
Чтобы остановить конденсацию газа, состоящего из оксидов 238U, в этом потоке (48), его нужно выводить при соответствующей высокой температуре, то есть больше 2000 К, в идеальном случае не выше 2600 К. Альтернативно для регулировки энергии газа, состоящего из оксидов 238U, можно использовать возможности химии поверхностных явлений. В этой связи полагают, что устойчивого состояния можно достичь спустя некоторое время, когда оксиды 238U, которые уже сконденсировались, могут обеспечить необходимые химические условия на поверхности и аккумулирование тепла, позволяющие избежать дальнейшей конденсации. Конденсация может, конечно, допускаться в тех местах устройства, к которым имеется доступ.
Поскольку любой избыточный кислород, введенный в камеру (46), все еще остается при температуре, которая ниже температуры его ионизации, его также извлекают посредством откачки в поток (48).
Поэтому после этой дополнительной операции материал, проходящий через сверхпроводящие соленоиды (50) или продолжение первых соленоидов (6) или вторые соленоиды (40), состоит почти исключительно из 235U в ионизированном виде.
При введении дополнительного потока кислорода (52) в зону (54) происходит гашение ионов 235U. Путем управления гашением можно понизить температуру до 2500 К. Как видно на фиг.3, при этой температуре преобладающей формой материала является 235UO2 - газ в неионизированном состоянии, хотя в меньшем количестве могут присутствовать и другие формы оксидов урана.
При использовании дополнительной ступени (56) гашения температуру можно уменьшить еще больше и оксид урана быстро перейдет из газообразного состояния в твердое состояние в виде керамического сортового порошка для топлива. Условия в этой ступени тщательно регулируют для обеспечения требуемого размера и гранулометрического состава спеченного продукта.
Таким образом, способ позволяет в одномодульном блоке превратить раствор сырьевого гексагидрата нитрата уранила в керамический сортовой порошок для топлива, пригодный для последующего создания таблеток.
Одномодульный блок, соответствующий этому способу и имеющий полную длину приблизительно 10 м и диаметр рабочей зоны приблизительно 1 м, может обрабатывать от 1 до 10 кг уранового сырья в час. Время пребывания в блоке очень мало, порядка 10 мс. Эта величина соответствует теоретической средней скорости, с которой ионы урана движутся при температуре 4000 К, т.е. 6•10 см/с.
В рассмотренном выше варианте выполнения изобретения описано использование способа, например, для превращения естественного гексагидрата нитрата уранила в сортовые топливные материалы. Данная технология может применяться во многих других областях обработки, включая переработку продуктов из использованных топливных стержней для извлечения требуемых компонентов, разнообразные технологические циклы изготовления топлива и использование различного исходного сырья.
Модернизация переработанного топливного материала
Отработанное топливо преимущественно состоит из порошка UО2 в сочетании с различными продуктами деления, небольшим количеством 235U и плутония. Превращая этот материал в раствор нитрата и подвергая этот раствор вышеописанному процессу, можно получить следующее разделение.
В исходной камере (12), расположенной после генератора плазмы, все изотопы 235U, плутония и 238U (которые составляют большую часть топлива) ионизируются. Более легкие продукты деления, а также как N, Н, и О, остаются, главным образом, в неионизированном состоянии и, следовательно, не удерживаются магнитным полем. Таким образом, возможна откачка этих материалов в поток (14).
Затем можно адекватно отделить друг от друга изотопы 235U, 238U и плутония согласно способу, описанному выше, с получением сортового реакторного материала. Поскольку отработанный топливный материал обычно включает 1% 235U и 1% плутония, то для достижения необходимого содержания расщепляющегося компонента 5% требуется удалить только от половины до двух третей 238U.
Однако при создании антенной более чем одного колебательного электрического поля можно подать энергию более чем одному изотопу, находящемуся в зоне (16). Таким образом, можно увеличить уровни энергии для 235U, и/или 241Pu, и/или 239Pu для отделения их от 238U описанным выше способом.
Благодаря более высоким уровням энергии, которых достигают 235U и выбранные изотопы плутония, эти материалы остаются в ионизированном состоянии после операции гашения в зоне (44), так что 238U и невыбранные изотопы Рu могут быть удалены в виде неионизированного газа, как описано выше.
Таблетки, содержащие 235U и другие необходимые расщепляющиеся изотопы Рu с повышенной концентрацией, можно изготавливать из образующих поток (58) компонентов путем гашения для возврата этих компонентов в неионизированное твердое состояние.
Для того чтобы в этом потоке (58) осталось достаточно 238U, то есть чтобы топливо содержало требуемые составляющие, можно тщательно контролировать количество энергии, передаваемой 238U во время движения через зону (16).
Альтернативно можно контролировать гашение кислородом в зоне (44) только для превращения части 238U+ в оксиды 238U.
Альтернативная генерация плазмы
В альтернативном варианте выполнения изобретения, изображенном на фиг.4, имеется дополнительная система для достижения в сырьевом материале требуемой ионизации выбранного компонента.
В этом блоке сырье (2) проходит через генератор (4) плазмы и попадает в удерживающее магнитное поле (8).
Температура плазмы такова, что образующие сырье материалы распадаются на отдельные атомы.
Затем сырье в виде атомов проходит через блок (102) электронного циклотронного резонанса, в котором происходит ионизация выбранных компонентов из-за столкновения с ними электронов высоких энергий. Согласно диаграммам состояния, рассмотренным выше, при данных энергиях столкновения некоторые выбранные компоненты ионизируются, а другие остаются неионизированными.
Частично ионизированный материал поступает затем в камеру (12), где незаряженные материалы могут быть удалены из магнитного поля в виде обрабатываемого потока (14).
Оставшиеся компоненты и операции обработки аналогичны описанным на фиг.1 и обозначены теми же позициями.
Разделение изотопов урана за счет избирательного возбуждения
Вариант выполнения изобретения, показанный на фиг.5, обеспечивает удобный способ отделения одного или большего количества компонентов сырья от одного или большего количества других компонентов с использованием избирательного увеличения энергии компонентов, сопровождаемого избирательными химической реакцией или фазовым переходом, в результате чего образуются ионизированные и неионизированные компоненты, которые могут быть разделены.
Сырьевой материал (300) может состоять из различных изотопов одного элемента или различных элементов или различных изотопов более чем одного элемента. Сырье (300) подается в ионизированной форме, и ионы удерживаются в магнитном поле (302). Ионизация может быть достигнута любым из множества средств, включая, например, генерацию плазмы, электронный циклотронный резонанс, лазерное возбуждение и расщепление.
Сильное линейное магнитное поле создается магнитами (304). В этом поле компоненты испытывают ионный циклотронный резонанс при использовании антенны (306). Частота высокочастотного сигнала такова, что уровень энергии одного или большего количества компонентов сырья (300) существенно увеличивается, а энергия других компонентов остается неизменной или возрастает несущественно. Для возбуждения выбирают компоненты, содержание которых наименьшее. Таким образом, используя подходящую частоту, 238U+ и 235U+ могут получить совершенно разные уровни энергии к тому времени, как они достигнут зоны (308) в обрабатываемом потоке.
Введение в устройство кислорода через поток (310) приводит к избирательному переходу компонента с низкой энергией в зоне (312) в неионизированную форму, при этом компоненты с высокой энергией остаются в ионизированной форме. Диссоциативная рекомбинация приводит к образованию, например, 238UО и 235U+, где 235U возбуждается до большей энергии, чем первоначальный 238U. Таким образом, неионизированные компоненты можно откачать из камеры (314) в поток (318), при этом другие продукты продолжают удерживаться магнитами (320) в зоне (322).
Введение дополнительного химического материала (324) вызывает быстрое гашение ионизированного компонента с очень быстрым превращением его из ионизированного газообразного состояния в неионизированное твердое состояние. В результате создается поток (328) продукта.
Избирательное гашение и фазовое изменение позволяют получить продукт требуемого сорта и в требуемой физической и химической форме.
Альтернативное избирательное разделение изотопов урана
Еще один альтернативный вариант выполнения изобретения изображен на фиг. 6. Сырье в бункере (400) представляет собой UO2 в виде порошка. Оно подается в вертикальный ствол (402) и падает по нему вниз. К средней части (404) канала подводится большое количество тепла от печи (406). Печь может давать энергию за счет радиационного нагревания и/или сверхвысокочастотного нагревания. В результате полученного тепла UO2 испаряется, образуя газ UО2. Для достижения желательного испарения порошок нагревают свыше 2200 К при давлении приблизительно 1 Па. Пар UО2 идет вверх по трубе (402) и в поперечный проход (408), ведущий к остальной части устройства. Зола от сырья, которая может содержать примеси и/или часть неиспарившегося UO2, падает в нижнюю часть канала (402), где ее собирают и направляют в поток (410).
Пар, идущий через поперечный проход (408), входит в верхнюю часть сепаратора в виде неионизированного газа. Сначала его подают в удерживающее магнитное поле, а затем в блок (412) электронного циклотронного резонанса для ионизации UО2 в UO2 +. Изотопы 235U и 238U диоксида урана ионизируются, причем каждый остается по существу в молекулярной форме.
Ионизированный газ, теперь удерживаемый в магнитном поле благодаря своему электрическому заряду, проходит вниз в блок (414) ионного циклотронного резонанса, в котором имеется антенна (416). Создается высокочастотное электрическое поле приблизительно с частотой 150 кГц и магнитное поле напряженностью приблизительно 2 Тл.
Блок ионного циклотронного резонанса регулируют так, чтобы вызвать преимущественное возбуждение молекул 235UO2 +, а не молекул 238UО2 +. Свободного О образуется очень мало, но тот, что образуется, обычно является неионизированным и поэтому может быть отделен от удерживаемого полем потока оксида урана.
Возбуждение и магнитные поля обусловливают спиральное движение молекул вниз в устройстве. Диаметр спирали связан с энергией данной молекулы и, следовательно, молекулы 235UО2 + имеют траекторию большего диаметра, чем молекулы 238UО2 +.
Затем предпочтительно возбужденные молекулы входят в собирающий блок (418), расположенный в нижней части устройства. Эта часть устройства предназначена для собирания предпочтительно возбужденного компонента в общем блоке (420) и для собирания предпочтительно менее возбужденного компонента в общем блоке (422).
Собирающее средство (420) для компонентов с большей энергией состоит из сеткоподобной решетки (424), которая установлена в потоке материала с возможностью перемещения. Коллекторная сетка (424) выполнена в виде ряда пластин, установленных по существу параллельно потоку материала, стрелка А. Может быть использована квадратная решетка или решетка другой формы. Расстояние между пластинами в решетке установлено таким, что пластины в среднем пересекают спиральную траекторию, по которой движутся молекулы 235UO2 но достаточно большим, чтобы пластины в среднем не взаимодействовали с большинством молекул 238UO2 +. Они продолжают двигаться вниз, ниже сетки (424) к собирающему средству (422).
К коллекторной сетке (424) приложено постоянное электрическое напряжение, чтобы при контакте нейтрализовать электрический заряд, который несут молекулы 235UO2 +. В результате образуются незаряженные молекулы 235UО2, которые собираются на сетке в твердотельном состоянии.
Предпочтительный сбор компонентов с высокой энергией может сопровождаться электрическим смещением на сетке в несколько вольт. Этот электростатический эффект мало влияет на компоненты с высокой энергией, но отражает компоненты с низкой энергией от пластины коллекторной сетки.
Периодически сетку (424) можно перемещать горизонтально, чтобы подставить другую часть сетки потоку материала и поместить часть сетки (424), ранее находившуюся в потоке материала, вбок над бункером (426) для продукта. В этом месте материал, собранный на сетке, может быть удален в поток (428) продукта. Этот поток обогащен 235UО2.
Молекулы 238UO2 +, которые проходят через коллекторную сетку (424), все еще заряжены и, следовательно, все еще удерживаются магнитным полем. Они направляются в собирающее средство (422), которое в этом случае состоит из вращающегося барабана (430). Барабан является относительно холодным и на него подано постоянное напряжение, чтобы в результате электрического разряда молекулы 238UО2 + превратились в молекулы 238UО2. Кроме того, в результате охлаждения молекулы переходят из газообразного в твердотельное состояние.
Вращение барабана (430) относительно лезвия скребка (432) вызывает падение порошка 238UО2 в поток (434) продукта.
Комбинированный способ избирательной ионизации и избирательного возбуждения
На фиг.7 представлен еще один вариант выполнения изобретения, в котором процесс (700) избирательной ионизации и разделения объединен с процессом (702) избирательного возбуждения и разделения.
Сырье для процесса избирательной ионизации (700) превращают в атомную форму, как описано выше, в генераторе (704) плазмы. Элементы с меньшим весом, например кислород, азот и водород, находятся в виде отдельных атомов, но остаются неионизированными. Более тяжелые атомы, в данном случае атомы урана, ионизируются. Поэтому в блоке (700) в струе (706) присутствуют неионизированные и ионизированные частицы. Неионизированные атомы не удерживаются магнитным полем и могут быть удалены в виде потока (708) продукта, а ионизированный уран удерживается магнитным полем. При необходимости в блок (700) вводят дополнительную энергию, чтобы уран оставался в ионизированной форме по всей длине блока (700).
Затем в ионизированный обрабатываемый поток вводят холодный газообразный кислород (709), чтобы разрядить ионизированный поток и получить диоксид урана в неионизированном газообразном виде. В основном действует следующий механизм разряда. Ионы урана в потоке сталкиваются с добавленным кислородом. Благодаря обмену энергией при столкновениях результирующей равновесной формой являются ионы UO2 +. Ионы UO2 + допускают намного больше возможных уровней возбуждения, чем ионы U+. В результате при столкновении между молекулярными ионами и свободными электронами в плазме разряд более вероятен, чем при столкновении между ионами U+ и свободными электронами. Энергия электрона может поглощаться при возбуждении молекулы и/или может поглощаться кислородом, уходящим из молекулы, и в результате может получиться неионизированный UO. Затем нейтральный обрабатываемый поток может идти в блок (710).
Избирательная ионизация происходит при относительно низкой напряженности магнитного поля приблизительно 0,1 Тл, в то время как для избирательного возбуждения требуется гораздо большая напряженность, достижение которой, следовательно, требует больших затрат. Чтобы избежать необходимости проведения избирательной ионизации при чрезмерно высокой напряженности поля, но все же обеспечить легкий переход от одного процесса к другому, используется ступень нейтрализации.
Сначала в более сильном магнитном поле обрабатываемый поток по существу или полностью ионизируется с помощью блока (712) электронного циклотронного резонанса.
Затем ионы в пределах магнитного поля подвергаются действию ионного циклотронного резонанса. Уровнем энергии, передаваемым различным изотопам, управляет путем изменения частоты сигнала, поданного на антенну (714), как описано выше.
Благодаря избирательному возбуждению в этой зоне (702) изотоп 235U в виде оксида урана получает больше энергии, чем изотоп 238U, также существующий в виде оксида урана. Оксид урана может быть UO2, UO или смешанным оксидом. Затем компонент с большей энергией собирают на сетке (716) способом, описанным выше, а компонент с меньшей энергией собирают на барабане (718) гашения.
В результате образуется поток (720) продукта, состоящий из UO2, обогащенного изотопом 235U, и поток (722) продукта, состоящий из UO2, обедненного в отношении 235U.
В еще одном варианте выполнения изобретения, показанном на фиг.8, генератором (704) плазмы управляют для осуществления избирательной ионизации сырья с образованием молекулярных ионов UO2 + и незаряженных атомных и/или элементарных форм других элементов сырья, то есть кислорода, азота и водорода.
Ионы удерживаются в магнитном поле, а неионизированные изотопы могут быть удалены как потоки (708) продукта.
Оставшемуся ионизированному потоку из UO2 дают возможность охладиться за счет межчастичных взаимодействий и излучения в окружающую среду в зоне (724), так что он переходит в нейтральную форму диоксида урана, образуя обрабатываемый поток (710).
Потоку еще раз позволяют расшириться и попасть в более сильное магнитное поле до повторной ионизации в блоке (712) электронного циклотронного резонанса. Затем полностью ионизированные изотопы подвергают избирательному возбуждению в блоке (714) ионного циклотронного резонанса и собирают на сетке (716) и барабане (718), как описано выше в связи с фиг.7.
Различные варианты выполнения изобретения, изложенные здесь, близко связаны друг с другом, и должно быть понятно, что признаки, рассмотренные в связи с одним или большим количеством аспектов или вариантов выполнения, применимы и к другим вариантам.
Сущность изобретения: способ разделения изотопов путем ионизации включает обеспечение наличия сырья, превращение сырья в плазменную и/или ионизированную форму и удерживание ионов и/или плазмы в магнитном поле, имеющем напряжение более 0,1 Тл. Кроме того, способ предусматривает частичное отделение компонентов с энергией в первом диапазоне и/или равной первому уровню энергии от компонентов с энергией во втором диапазоне и/или равной второму уровню энергии и введение в плазму химического материала, взаимодействующего с компонентами. В результате контакта химического материала с компонентом, имеющим больший уровень кинетической энергии, этот компонент остается в ионизированной форме, а в результате контакта с компонентом с меньшим уровнем кинетической энергии этот компонент имеет неионизированную форму. Операцию частичного отделения выполняют на основе ионизированного и/или неионизированного состояния компонентов. Для реализации способа разделения изотопов путем ионизации используется устройство, содержащее средство создания магнитного поля, средство превращения по меньшей мере части сырья в ионизированную форму, средство избирательного возбуждения компонентов сырья и средство по меньшей мере частичного отделения компонентов с энергией в первом диапазоне от компонентов с энергией во втором диапазоне. При этом средство по меньшей мере частичного отделения основано на ионизированном и/или неионизированном состоянии компонентов, вызванном избирательной химической реакцией или фазовым переходом. Устройство также может дополнительно содержать средство введения в магнитное поле химического материала, взаимодействующего с компонентом таким образом, что по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента сырья остается в ионизированной форме и по меньшей мере часть по меньшей мере одного компонента сырья в неионизированной форме. Преимущества изобретения заключаются в том, что оно позволяет осуществлять обработку материалов для ядерного топлива, а также производить разделение изотопов без использования магнитных зеркал. 2 с. и 22 з.п. ф-лы, 8 ил.
Приоритет по пунктам:
15.03.1996 - по пп. 1-3, 6-10, 12-17, 19-22 и 24;
21.05.1997 - по пп. 11 и 18;
27.02.1997 - по пп. 4, 5, и 23.
| US 3973926 A, 10.08.1976 | |||
| US 4213043 A, 15.07.1980 | |||
| RU 94018526 A1, 27.01.1996 | |||
| SU 1533068 A1, 15.02.1992 | |||
| GB 1488398 A, 12.10.1977 | |||
| US 4093856 A, 06.06.1978 | |||
| РУЧНОЕ ОРУДИЕ ДЛЯ ОБРАБОТКИ ПОЧВЫ | 1994 |
|
RU2094967C1 |
