СПОСОБ ДЛЯ КОНВЕРСИИ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА В ОКСИДЫ УРАНА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2003 года по МПК C01G43/25 

Изобретение относится к технологии получения оксидов урана из гексафторида урана за счет взаимодействия гексафторида урана любой степени обогащения по изотопу U²³⁵ с водородом в кислород-водородном пламени и является первым этапом получения любых оксидов урана в зависимости от последующей стадии переработки.

Уровень техники
Известен способ и устройство для конверсии гексафторида урана до оксидов урана путем подачи гексафторида урана в газопламенный факел воздушно-кислородного пламени (US 4031029, С 01 G 43/02, 21.06.1977). Процесс в соответствии с известным решением осуществляют следующим образом. Гексафторид урана вместе с газом-носителем, главным образом с воздухом, подают при мольном соотношении UF₆:O₂:Н₂=1:(2,75-4,75):(9,4-15,7) в реакционную зону реактора по (6-8) трубкам, расположенным по окружности в центральной части цилиндрической горелки. Наличие (6-8) трубок, по которым подают гексафторид урана с газом-носителем, существенно повышает вероятность их забивания твердыми продуктами реакции вследствие малого внутреннего диаметра трубок.

Газ-восстановитель - водород подают по внешнему каналу горелки, коаксиально окружающему трубки для подачи гексафторида урана с газом-носителем. В область между данными газовыми потоками вводят экранирующий газ для предотвращения преждевременного возникновения пламени вблизи сопел горелки и уменьшения их забивания твердыми продуктами реакции. Процесс ведут при избытке водорода и давлении в аппарате (27-54) кПа. Зажигание воздушно-водородного пламени осуществляют дополнительной горелкой, расположенной на боковой части корпуса аппарата на уровне торцов сопел основной горелки. В дополнительную горелку постоянно подают воздушно-водородную смесь, горение которой исключает затухание пламени основной горелки. Для обеспечения взрывобезопасности устройства водород сжигают путем подачи через дополнительные патрубки избытка воздуха в зону пламени, расположенную в конце факела, где, фактически, завершена конверсия гексафторида урана в диоксид урана. За счет этого достигается более равномерное распределение тепловыделения и, следовательно, температуры по объему факела. Воздух можно подавать также по патрубкам, расположенным в один или два яруса по высоте корпуса аппарата.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому способу является способ конверсии гексафторида урана в оксиды урана, включающий подачу в камеру сгорания, снабженную центральным каналом, водорода, кислородсодержащего газа и гексафторида урана, который подают по центральному каналу, и взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени (US 4090976, С 01 G 43/02, 23.05.1978). В данном способе по центральному каналу подают гексафторид урана совместно с газом-носителем, в качестве которого используют азот или водород. Вокруг потока гексафторида урана коаксиально последнему подают защитный газ, в качестве которого также используют водород. Кислородсодержащий газ подают по патрубкам, расположенным на периферии цилиндрического корпуса камеры сгорания. Защитный газ отделяет поток гексафторида урана от факела пламени на некотором расстоянии от сопла центрального канала, исключая образование оксидов вблизи торца сопла. В результате снижается забивание торца сопла центрального канала частицами оксидов урана. Использование в качестве газа-носителя и защитного газа водорода предполагает образование факела пламени и его горение при избытке водорода. В результате происходит полное восстановление оксидов урана до диоксида урана. Однако при этом получают мелкодисперсную фракцию частиц диоксида урана, которые, опускаясь вниз в факеле пламени, частично окисляются. Кроме того, конверсия гексафторида урана при избытке водорода предотвращает вероятность возможного взрыва смеси при гашении пламени.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому устройству является устройство для конверсии гексафторида урана в оксиды урана, содержащее корпус, образующий камеру сгорания, в которой установлен центральный канал, снабженный соплом для подачи гексафторида урана, средство подачи кислородсодержащего газа и средство подачи водорода (US 4090976, С 01 G 43/02, 23.05.1978). Известное устройство содержит камеру сгорания, образованную цилиндрическим корпусом, в верхней части которого установлен центральный канал для подачи гексафторида урана с газом-носителем. Наличие цилиндрического корпуса приводит к образованию в факеле пламени зон горения с различной температурой, поскольку объем факела пламени стеснен габаритами корпуса, что предполагает наличие локальных вихревых зон, температура которых существенно отличается от средней температуры факела пламени.

Сущность изобретения
Задачей настоящего изобретения является разработка и создание способа и устройства для конверсии гексафторида урана в оксиды урана, обладающих улучшенными параметрами.

В результате решения данной задачи возможно получение технических результатов, заключающихся в том, что обеспечивается возможность получения порошков оксидов урана с требуемыми физико-химическими характеристиками, повышается стабильность и маневренность работы оборудования для осуществления процесса конверсии гексафторида урана в оксиды урана, увеличивается производительность установки, а также уменьшается неравномерность температуры по объему факела пламени и повышается взрывобезопасность установки.

Данные технические результаты достигаются тем, что в способе конверсии гексафторида урана в оксиды урана, включающем подачу в камеру сгорания, снабженную центральным каналом, водорода, кислородсодержащего газа и гексафторида урана, который подают по центральному каналу, и взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени, взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени осуществляют при стехиометрическом соотношении водорода и кислорода или при избытке кислорода в факеле кислород-водородного пламени по отношению к водороду, причем кислородсодержащий газ подают в камеру сгорания вокруг центрального канала, водород - вокруг потока кислородсодержащего газа, а гексафторид урана подают в камеру сгорания со скоростью истечения, большей скорости истечения в камеру сгорания кислородсодержащего газа и водорода.

Для этого в устройстве для конверсии гексафторида урана в оксиды урана, содержащем корпус, образующий камеру сгорания, в которой установлен центральный канал, снабженный соплом для подачи гексафторида урана, средство подачи кислородсодержащего газа и средство подачи водорода, корпус выполнен в виде последовательно расположенных диффузорного, цилиндрического и конфузорного участков, причем в диффузорном участке расположено сопло центрального канала, вокруг которого размещен открытый торец средства подачи кислородсодержащего газа, а открытый торец средства подачи водорода расположен вокруг открытого торца средства подачи кислородсодержащего газа.

Отличительная особенность настоящего изобретения состоит в следующем. За счет того, что взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени осуществляют при стехиометрическом соотношении водорода и кислорода или при избытке кислорода в факеле кислород-водородного пламени по отношению к водороду, происходит образование частиц оксидов урана с размером порядка (0,15-0,20) мкм. Причем экспериментально установлено, что для этого необходимо кислородсодержащий газ подавать в камеру сгорания вокруг центрального канала, т.е. использовать кислородсодержащий газ в качестве защитного газа. При этом водород подают вокруг потока кислородсодержащего газа, осуществляя тем самым защиту стенки камеры сгорания. Подача гексафторида урана в камеру сгорания со скоростью истечения больше скорости истечения в камеру сгорания кислородсодержащего газа и водорода совместно с другими признаками обеспечивает получение технических результатов, т.к. объем факела кислород-водородного пламени находится в этом случае ниже сопла центрального канала и гексафторид урана с большой скоростью вводится в факел пламени.

Поскольку корпус камеры сгорания выполнен в виде последовательно расположенных диффузорного, цилиндрического и конфузорного участков, в большей степени обеспечивается геометрическое соответствие камеры сгорания и факела кислород-водородного пламени, который имеет форму элипсоида вращения. Для этого необходимо, чтобы в диффузорном участке было расположено сопло центрального канала, вокруг которого размещен открытый торец средства подачи кислородсодержащего газа, и открытый торец средства подачи водорода был расположен вокруг открытого торца средства подачи кислородсодержащего газа. В результате в факеле кислород-водородного пламени отсутствуют локальные зоны с ярко выраженными температурными аномалиями.

Кроме того, в качестве кислородсодержащего газа используют воздух, а взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени ведут при давлении (100±0,7) кПа и подают в камеру сгорания гексафторид урана, кислородсодержащий газ, водород и водяной пар в мольном соотношении UF₆:O₂:Н₂:Н₂О=1:(1,5-3):(3-6):(1,5-4,5).

Целесообразно также в факел кислород-водородного пламени совместно с водородом подавать водяной пар, для чего средство подачи водорода снабжено патрубком подачи водяного пара.

Предпочтительно подавать гексафторид урана в камеру сгорания со скоростью истечения от 15 до 20 м/с, кислородсодержащий газ - со скоростью истечения от 6 до 10 м/с, а водород (совместно с водяным паром) - со скоростью истечения от 12 до 15 м/с.

Для зажигания факела кислород-водородного пламени в камере сгорания установлен высокочастотный электроразрядник.

Для контроля наличия факела кислород-водородного пламени камера сгорания снабжена смотровым патрубком, который посредством стекловолоконного волновода соединен с монитором. Центральный канал может быть выполнен с возможностью замены.

Перечень фигур чертежей
На чертеже показан общий вид устройства для конверсии гексафторида урана в оксиды урана.

Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения
Устройство для конверсии гексафторида урана в оксиды урана содержит корпус, образующий камеру сгорания. Корпус выполнен в виде последовательно расположенных диффузорного 1, цилиндрического 2 и конфузорного 3 участков. В диффузорном участке 1 расположено сопло центрального канала 4, вокруг которого размещен открытый торец средства 5 подачи кислородсодержащего газа. Открытый торец средства 6 подачи водорода расположен вокруг открытого торца средства 5 подачи кислородсодержащего газа. Средство 6 подачи водорода может быть снабжено (на чертеже не показан) патрубком подачи водяного пара, что позволяет обеспечить оптимальное соотношение компонентов при проведении процесса конверсии, поскольку водяной пар образуется собственно в результате горения водорода в кислородсодержащем газе и позволяет регулировать температуру факела кислород-водородного пламени, а следовательно, и крупность частиц образующихся оксидов урана.

Для зажигания факела кислород-водородного пламени в камере сгорания установлен высокочастотный электроразрядник (на чертеже не показан). Очевидно, что патрубок подачи водяного пара и высокочастотный газоразрядник могут быть выполнены любым известным образом.

Для контроля наличия факела водород-кислородного пламени камера сгорания снабжена смотровым патрубком (на чертеже не показан). Целесообразно расположить смотровой патрубок в районе верхней крышки камеры сгорания таким образом, чтобы иметь возможность замены центрального канала при забивании его частицами оксидов урана. Отображение наличия факела кислород-водородного пламени осуществляют на экране монитора, с которым посредством стекловолоконного волновода соединен смотровой патрубок.

Средство 5 подачи кислородсодержащего газа и средство 6 подачи водорода предпочтительно можно выполнить в виде коаксиально расположенных раструбов с углом раскрытия (120-140)^o. Естественно, что средство подачи водорода окружает средство подачи кислородсодержащего газа, поскольку водород подают при реализации способа вокруг потока кислородсодержащего газа.

Описываемый способ при помощи данного устройства реализуют следующим образом. В камере сгорания при взаимодействии гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени и с водяным паром образуются фтороксиды и оксиды урана, с размером частиц порядка (0,15-0,20) мкм, что существенно снижает их адгезию к стенкам камеры сгорания. Вследствие организации подачи потока водорода вокруг потока кислорода при их стехиометрическом соотношении или при избытке кислорода по отношению к водороду процесс конверсии происходит более интенсивно при пониженной средней температуре во всем объеме факела кислород-водородного пламени. В результате понижена температура стенок камеры сгорания - (250-350)^oС, что оказывает положительное влияние на ресурс работы оборудования. Подача гесафторида урана со скоростью, большей скорости подачи кислородсодержащего газа и водорода, позволяет направить основной поток гексафторида урана в центр факела кислород-водородного пламени, т.е. в зону с оптимальными температурными режимами для процесса конверсии. При затухании факела кислород-водородного пламени процесс может быть автоматически остановлен при помощи формирования соответствующего сигнала с экрана монитора.

Далее, образующиеся фтороксиды и оксиды урана (в основном закись-окись урана) в виде пылегазовой смеси направляют для дальнейшей обработки любым известным способом. Изначально пылегазовую смесь можно направить в фильтр, содержащий гирлянду металлокерамических сборок. После фильтра порошок направляют в печь, где производят его обесфторирование и восстановление водородом и водяным паром до диоксида урана. Таким образом, за счет первого этапа конверсии в кислород-водородном пламени после окончательной обработки получают порошок диоксида урана с содержанием урана от 87,7 до 88,0%, фтора от 0,0001 до 0,005%, влажностью до 0,4%, насыпной плотностью от 2,1 до 2,5 г/см³ и удельной поверхностью от 2,0 до 2,5 м²/г. Полученный порошок удовлетворяет техническим требованиям, предъявляемым к порошкам керамического сорта для изготовления из него таблеток ядерного топлива высокого качества.

Назначение: в технологии получения оксидов урана из гексафторида урана за счет взаимодействия гексафторида урана любой степени обогащения по изотопу U²³⁵ с продуктами горения кислород-водородного пламени. Способ включает подачу в камеру сгорания водорода, кислородсодержащего газа и гексафторида урана. Взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени осуществляют при стехиометрическом соотношении водорода и кислорода или при избытке кислорода в факеле пламени по отношению к водороду. Кислородсодержащий газ подают в камеру сгорания вокруг центрального канала, водород - вокруг потока кислородсодержащего газа. Гексафторид урана подают в камеру сгорания со скоростью истечения большей скорости истечения в камеру сгорания кислородсодержащего газа и водорода. В результате обеспечивается возможность получения порошков оксидов урана с требуемыми физико-химическими характеристиками, повышается стабильность и маневренность работы оборудования для осуществления процесса конверсии гексафторида урана в оксиды урана, увеличивается производительность установки, а также уменьшается неравномерность температуры по объему факела пламени и повышается взрывобезопасность установки. 2 с. и 13 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ конверсии гексафторида урана в оксиды урана, включающий подачу в камеру сгорания, снабженную центральным каналом, водорода, кислородсодержащего газа и гексафторида урана, который подают по центральному каналу, и взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени, отличающийся тем, что взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени осуществляют при стехиометрическом соотношении водорода и кислорода или при избытке кислорода в факеле кислород-водородного пламени по отношению к водороду, причем кислородсодержащий газ подают в камеру сгорания вокруг центрального канала, водород - вокруг потока кислородсодержащего газа, а гексафторид урана подают в камеру сгорания со скоростью истечения большей скорости истечения в камеру сгорания кислородсодержащего газа и водорода. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве кислородсодержащего газа используют воздух. 3. Способ по п. 1 или 2, отличающийся тем, что взаимодействие гексафторида урана с продуктами горения кислород-водородного пламени ведут при давлении (100±0,7) кПа. 4. Способ по п. 1, или 2, или 3, отличающийся тем, что в факел кислород-водородного пламени подают водяной пар. 5. Способ по п. 4, отличающийся тем, что водяной пар подают совместно с водородом. 6. Способ по п. 4 или 5, отличающийся тем, что подают в камеру сгорания гексафторид урана, кислородсодержащий газ, водород и водяной пар в мольном соотношении UF₆: О₂: Н₂: Н₂О= 1: (1,5÷3): (3÷6): (1,5÷4,5). 7. Способ по п. 1, или 2, или 3, или 4, или 5, или 6, отличающийся тем, что гексафторид урана подают в камеру сгорания со скоростью истечения от 15 до 20 м/с. 8. Способ по п. 1, или 2, или 3, или 4, или 5, или 6, или 7, отличающийся тем, что кислородсодержащий газ подают в камеру сгорания со скоростью истечения от 6 до 10 м/с. 9. Способ по п. 1, или 2, или 3, или 4, или 5, или 6, или 7, или 8, отличающийся тем, что водород подают в камеру сгорания со скоростью истечения от 12 до 15 м/с. 10. Устройство для конверсии гексафторида урана в оксиды урана, содержащее корпус, образующий камеру сгорания, в которой установлен центральный канал, снабженный соплом для подачи гексафторида урана, средство подачи кислородсодержащего газа и средство подачи водорода, отличающееся тем, что корпус выполнен в виде последовательно расположенных диффузорного, цилиндрического и конфузорного участков, причем в диффузорном участке расположено сопло центрального канала, вокруг которого размещен открытый торец средства подачи кислородсодержащего газа, а открытый торец средства подачи водорода расположен вокруг открытого торца средства подачи кислородсодержащего газа. 11. Устройство по п. 10, отличающееся тем, что средство подачи водорода снабжено патрубком подачи водяного пара. 12. Устройство по п. 10 или 11, отличающееся тем, что в камере сгорания установлен высокочастотный электроразрядник. 13. Устройство по п. 10, или 11, или 12, отличающееся тем, что камера сгорания снабжена смотровым патрубком. 14. Устройство по п. 13, отличающееся тем, что смотровой патрубок посредством стекловолоконного волновода соединен с монитором. 15. Устройство по п. 10, или 11, или 12, или 14, отличающееся тем, что центральный канал выполнен с возможностью замены.