ИМИТАТОР ПЛУТОНИЯ ПРИ ГОРЕНИИ Российский патент 2003 года по МПК C22C43/00 C01G43/00 G21C9/00 

Изобретение относится к области изучения процессов горения и распространения в атмосфере делящихся материалов при аварийных ситуациях с изделиями ядерного комплекса и предназначено для наиболее полного имитирования процесса горения и распространения плутония при пожаре.

В работе [1] рассматривается возможность использования церия в качестве имитатора плутония в аварийных ситуациях. Церий сходен с плутонием по характеристикам высокотемпературного окисления. Плутоний и церий обладают сравнительно низкими температурами плавления (T_пл ^Pu≈640^oC, T_пл ^Ce≈804^oC) и высокими температурами кипения (T_кип ^Pu≈3350^oC, T_кип ^Ce≈3450^oC).

В результате высокотемпературного окисления Рu и Сe образуются тугоплавкие диоксиды PuО₂ и CeO₂, имеющие тождественные кристаллические структуры. Термодинамика и кинетика окисления металлов плутония и церия также весьма сходны. Температурные зависимости энергии Гиббса для процесса высокотемпературного окисления у обоих металлов близки друг к другу, что определяет сходство их поведения в окислительно-восстановительных реакциях.

Сравнивая свойства плутония и его оксида PuO₂ с металлом-имитатором церием и его оксидом СeO₂ следует отметить [1]
1. Плутоний и церий в компактном виде имеют самые низкие температуры воспламенения (T_воспл ^Ce=160-180^oC, T_воспл ^Pu=300-520^oC). Разброс в температурах воспламенения металла обусловлен различным геометрическим размером металлического образца, состоянием его поверхности и влажностью окружающего воздуха. Так, например, по нашим данным штабик церия массой 3,8 г при линейной скорости нагрева 8 К/мин в потоке воздуха (скорость течения 4-5 м/с, расход газа 0,73 м³/час) воспламеняется при ≈440^oС.

2. Кинетики окисления плутония и церия идентичны.

3. Идентичны конечные продукты окисления PuО₂ и СeO₂.

4. Значительное сходство наблюдается у окислов плутония PuО₂ и церия СeO₂ как по термодинамике, так и по физико-химическим свойствам. Близость физико-химических свойств РuО₂, и СeО₂ позволила рекомендовать СeО₂, в качестве имитатора РuО₂, в теплофизических экспериментах по разработке ящерных реакторов и использовать для разработки твэлов на основе смесей СeО₂-UO₂.

Рассмотренное сходство РuО₂ и СeО₂ позволяет надеяться на близость в строении и свойствах кристаллических аэрозольных частиц, образуемых этими оксидами в аварийных ситуациях.

Исходя из данных [1] церий имитирует полностью плутоний по таким пунктам:
1. Сходство в форме конечного продукта горения металла MeО_2.
2. Сходство по условиям возгорания металла.

3. Сходство по кинетике окисления металла.

4. Сходство по горению жидкой фазы металла.

5. Сходство кристаллических структур окислов металлов.

Однако вопросы образования аэрозольных частиц РuО₂ и CeО₂ типа его структуры, выхода этих частиц при горении металлов Pu и Ce, образование и распространение аэрозольных агрегатов и смешанных аэрозолей при авариях остаются нерешенными, поскольку плотность РuО₂ больше плотности СeО₂, что является недостатком церия, см. таблицу.

Задачей настоящего изобретения является выбор материала - имитатора плутония, характеризующего наиболее полно его свойства при горении.

Технический результат, достигаемый при использовании настоящего изобретения, заключается в том, что предлагаемый материал имитатора характеризует физико-химические свойства плутония, характеристики его горения, образование аэрозолей и их распространения при горении.

Указанный технический результат достигается применением по новому назначению известного сплава, U-Fe, содержащего 11,8 мас.% Fe и 88,2 мас.% U в качестве имитатора плутония при горении.

Сплав U-Fe [2], содержащий 11,8 мас.% Fe, и 88,2 мас.% U, имеет структуру эвтектического типа с минимальной температурой плавления ≈ 725^oС, что не намного больше, чем у плутония (T_пл ^Pu≈640^oC, но значительно меньше, чем у урана (T_пл ^U≈1133^oC) и железа (T_пл ^Fe≈1536^oC, ) [3].

Горение и образование аэрозолей плутония в очаге пожара происходит при температурах, значительно превышающих температуру плавления плутония (T_гор>640^oС). Расчетные адиабатические температуры горения плутония, урана, железа и церия в атмосфере воздуха состава: 75,5 мас.% N₂; 23,2 мас.% O₂; 1,3 мас. % инертные газы, свидетельствуют, что температуры их горения могут достигать на поверхности значительных величин (2800-3000)^oС, при которых металлы с поверхности жидкой фазы частично должны переходить в газовую фазу и горение происходит с участием газовой фазы этих металлов.

При взрывных экспериментах с данными материалами за счет быстрого разогрева взаимодействие имитатора со средой будет так же, как и с плутонием, происходить в жидко-капельном состоянии.

Выбранный имитатор характеризуется близостью к плутонию по следующим параметрам, см. таблицу:
температура плавления; плотность при комнатной температуре и температуре плавления; плотность образуемых окислов; теплота образования окислов.

Вязкость и поверхностное натяжение имитатора авторы не определяли. Работы по их определению вряд ли удается выполнить и в ближайшее время. Исходя из данных работ [5], для системы 97,6 мас.% Pu -2,4 мас.% Fe вязкость достигает 25 сПз, см. таблицу; для эвтектического состава U-Fe (88,2 мас.% U -11,8 мас. % Fe) следует ожидать при 725^oС вязкость большую, чем у урана при 1133^oС. А проведенный нами корреляционный анализ зависимостей вязкости и поверхностного натяжения от температуры плавления для более 50 металлов свидетельствуют о том, что для имитатора, имеющего температуру плавления 725^oС, значения вязкости и поверхностного натяжения следует ожидать на уровне этих значений для плутония.

Как видно из таблицы, эвтектический сплав U-Fe (88,2 мас.% U), имеющий с плутонием соизмеримые физико-химические характеристики (Т_пл, плотности металла и его диоксида, теплоты образования диоксида и др.), может быть рекомендован в качестве имитатора плутония при его горении в атмосфере воздуха.

Кроме того, сплав-имитатор плутония U-Fe (88,2 мас.% U) на U²³⁸, в отличие от Pu²³⁹ имеет суммарную активность на несколько порядков ниже:
- 1 т U²³⁸ имеет активность ≈1,4 Ки;
- 1 кг Pu²³⁹ имеет активность ≈72,0 Ки.

Период полураспада U²³⁸ составляет ≈4,5•10⁹ лет, Pu²³⁹≈2,4•10⁴ лет.

Использование известного сплава U-Fe, содержащего 88,2 мас.% U и 11,8 мас. % Fe в качестве имитатора плутония при аварийных ситуациях позволит наиболее полно прогнозировать последствия аварии, оценивать при определенных условиях масштабы загрязненности окружающей среды.

Литература
1. В. Х. Протопопов, Х.В. Протопопов. Возможности использования церия и его диоксида в качестве имитаторов горения плутония и образования его диоксида. Сравнительное рассмотрение свойств металлов и оксидов-имитаторов.// Вопросы атомной науки и техники, серия Теоретическая и прикладная физика, 1999, выпуск I. С.12-22.

2. В. И. Кутайцев. Сплавы тория, урана и плутония. Госатомиздат. М., 1962.

3. К.Дж. Смитлз. Металлы. Справочник. - М.: Металлургия. 1980.

4. Г.В. Самсонов. Физико-химические свойства окислов. Справочник. - М.: Металлургия. 1978.

5. L. Y. Wittenberg et al. (Mo und Laboratory, Maimisburg, Ohio, USA). Liquid Plutonium. A. review of its physical properties // Nuclear Applications, 1967, N 9, 550-555.

Перевод: Атомная техника за рубежом. 1968, 8, 27-31.

6. Г.В. Самсонов, свойства элементов. Часть I. Физические свойства. - М. : Металлургия. 1976.

Изобретение относится к изучению процессов горения и распространения в атмосфере радиоактивных материалов при аварийных ситуациях и предназначено для наиболее полного имитирования процесса горения и распространения плутония при пожаре. Предложено применение сплава, содержащего, мас.%: уран 88,2; железо 11,8, в качестве имитатора плутония при горении. Использование данного сплава в качестве имитатора плутония при аварийных ситуациях позволит наиболее полно прогнозировать последствия аварии, оценивать масштабы загрязненности окружающей среды. Техническим результатом изобретения является имитация плутония по физико-химическим свойствам, характеристикам горения и образования аэрозолей, поскольку температура плавления плутония составляет 640^oС, а имитатора - 725^oС. Плотность жидкого плутония 16,64 г/см³, а имитатора 15,1 г/см³. Теплота образования продукта горения PuO₂ составляет 1059 кДж/моль, а имитатора - UO₂ - составляет 1086 кДж/моль. 1 табл.

Применение сплава, содержащего, мас. %:
Уран - 88,2
Железо - 11,8
в качестве имитатора плутония при горении.