СПОСОБ ОСВОБОЖДЕНИЯ ГАЗОВОЙ СРЕДЫ ВНУТРЕННЕЙ ПОЛОСТИ КОНТЕЙНЕРА ДЛЯ ТРАНСПОРТИРОВКИ И/ИЛИ ХРАНЕНИЯ ОТРАБОТАВШИХ СБОРОК ТВЭЛ ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРОВ ОТ ВОДЯНЫХ ПАРОВ И ГАЗООБРАЗНЫХ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ ТОПЛИВА Российский патент 2004 года по МПК G21F5/08 

Изобретение относится к контейнерам для длительного сухого хранения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).

В процессе длительного хранения отработавших сборок ТВЭЛ из них во внутреннюю полость контейнера могут выделяться пары воды, радионуклиды и кислые газы. Это связано с тем, что отработавшие сборки ТВЭЛ могут иметь, например, незаметные невооруженным глазом повреждения, в том числе сквозные трещины, через которые в период хранения отработавших сборок ТВЭЛ в приреакторном бассейне выдержки во внутрь отработавших сборок ТВЭЛ может проникать вода, которая будет выходить из ТВЭЛов в период их хранения в контейнере. Проводимая осушка контейнера после загрузки в него ОЯТ не гарантирует полное удаление влаги из ТВЭЛов и выходящие из них пары будут захватывать с собой летучие радионуклиды (например, соединения йода-129, оксиды углерода-14 и др.). Кроме того, в период промежуточного хранения ОЯТ в атмосфере внутренней полости контейнера под воздействием радиации образуются оксиды азота, которые реагируя с водой, приводят к образованию коррозионно-опасных азотной и азотистой кислот. Пары воды и кислых газов при высокой температуре, до которой нагревается внутренняя полость контейнера за счет тепловыделения ОЯТ, могут вызвать активную коррозию элементов конструкции контейнера, ограничивая срок его службы по причине возможной разгерметизации, т.е. снижается надежность контейнера. Вместе с этим при радиолизе воды под действием гамма излучения ОЯТ образуется водород, который также способствует разрушению оболочек ТВЭЛов (водородное охрупчивание) и может привести к образованию взрывоопасных смесей при попадании воздуха во внутреннюю полость контейнера.

Известен способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров, который реализуется в защитном контейнере по патентной заявке DE №19733283 A1 (G 21 F 5/008, В 65 D 81/26, 1999 г.). Известный защитный контейнер содержит корпус с боковыми стенками и днищем и герметичное перекрытие внутренней полости контейнера, выполненное в виде по меньшей мере одной защитной герметизирующей крышки. Во внутренней полости защитного контейнера выполнено определенное количество гнезд для размещения отработавших сборок ТВЭЛ. Защитная герметизирующая крышка имеет по меньшей мере одно закрывающееся глухой пробкой сквозное отверстие, под которым во внутренней полости защитного контейнера в вертикальном положении размещается адсорбер остаточной влаги (влагопоглотитель) с молекулярным фильтром. Адсорбер остаточной влаги снабжен приемной упаковкой для молекулярного фильтра или набора молекулярных фильтров. Последняя выполнена из высококачественной стали и имеет влагопроницаемые стенки. Через определенный промежуток времени, достаточный для адсорбции влаги, оставшейся во внутренней полости контейнера, адсорбер остаточной влаги может быть заменен. Размеры адсорбера остаточной влаги, с одной стороны, и размеры упомянутого сквозного отверстия, с другой стороны, находятся в таком соотношении, что адсорбер остаточной влаги в сборе вводится в защитный контейнер и выводится из защитного контейнера через сквозное отверстие, которое при вакуумной осушке загруженного контейнера используется в качестве отверстия для удаления воды. Молекулярный фильтр представляет собой, в частности, природный или синтетический цеолит с сильной адсорбирующей способностью для газов и паров.

В другом варианте выполнения приемная упаковка адсорбера остаточной влаги вставляется во внутреннюю полость защитного контейнера и последняя закрывается защитной герметизирующей крышкой. После проведения через упомянутое сквозное отверстие вакуумной осушки внутренней полости контейнера молекулярный фильтр или набор молекулярных фильтров вводится через сквозное отверстие в приемную упаковку адсорбера остаточной влаги, установленную вертикально ниже сквозного отверстия, после чего указанное отверстие закрывается глухой пробкой. Молекулярный фильтр через достаточно большой промежуток времени адсорбции извлекается, в частности высасывается из приемной упаковки адсорбера остаточной влаги через сквозное отверстие, после чего очищается, в частности, методом отсасывания влаги из него. Этот вариант выполнения допускает возможность замены молекулярного фильтра или набора молекулярных фильтров. Известный защитный контейнер предназначен, в основном, для промежуточного хранения отработавших сборок ТВЭЛ, например, в течение 40 лет. Вместе с этим защитный контейнер допускает возможность транспортировки и/или хранения других излучающих, в частности, нейтроны объектов.

Недостатком известного способа является то, что он предполагает выполнение в защитной герметизирующей крышке герметично закрываемых сквозных отверстий для загрузки адсорбера остаточной влаги. Учитывая требования, предъявляемые к герметичности контейнеров с ОЯТ, в частности, необходимость выполнения по меньшей мере двух контуров герметизации и необходимость обеспечения возможности контроля герметичности всех разъемных соединений, выполнение в защитной герметизирующей крышке упомянутых сквозных отверстий приводит к усложнению контейнера и к снижению его надежности. Кроме того, в известном способе при загрузке адсорбера остаточной влаги в контейнер возможно поглощение молекулярным фильтром влаги из окружающей среды, что снижает влагопоглощающую способность последнего.

Вместе с этим к недостаткам известного способа можно отнести то, что установка адсорбера остаточной влаги связана с разгерметизацией контейнера и возможностью выброса в атмосферу радиоактивных газов.

Наиболее близким по совокупности существенных признаков с заявленным изобретением является способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавшего ядерного топлива от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, который реализуется в защитном контейнере CASTOR BARRE (DRY STORAGE IN CASKS AT THE SITE OF SUPER-PHENIX THE SPECIAL PROBLEM OF THE TRITIUM GETTER-PROCESS WITHIN A TRANSPORT AND STORAGE CASK FILLED WITH ABSORBER RODS / K.Janberg and F.Petrucci // ICEM 95. - Proceedings of the Fifth International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation. - Volume 1. - Cross-Cutting Issnes and Management of High-Level Waste and Spent Fuel. - C.285-287).

По известному способу в защитный контейнер с ОЯТ устанавливают сменные герметичные упаковки с геттерным материалом, включающим оксид кальция, после чего осуществляют разгерметизацию упомянутых упаковок.

Известный способ реализуется в защитном контейнере, который содержит монолитный чугунный корпус, внутренняя полость которого закрывается двумя защитными герметизирующими крышками, имеющими металлическое уплотнение, обеспечивающее заданную герметичность контейнера в течение срока хранения до 40 лет. Во внутреннюю полость контейнера вставлена дистанционирующая решетка, в которую могут быть загружены 12 стержневых элементов с ОЯТ. В дистанционирующей решетке предусмотрены места для установки 5-ти сменных герметичных упаковок с геттерным материалом. В качестве геттерного материала используются активированный серебром диоксид марганца и оксид кальция.

В каждой из упаковок содержится 2 кг геттерного материала. Каждая герметичная упаковка выполнена в виде помещенной в соответствующую гильзу трубки с геттерным материалом, снабженной штоком, взаимодействующим с внутренней защитной герметизирующей крышкой при закрывании загруженного контейнера. При закрывании защитной герметизирующей крышки трубка с геттерным материалом выдавливается (выдвигается) из гильзы во внутреннюю полость контейнера и происходит разгерметизация упаковки. Таким образом, до закрывания защитной герметизирующей крышки контейнера сохраняется целостность упаковки с геттерным материалом, чем предотвращается поглощение последним влаги из окружающей среды, а следовательно, и снижение влагопоглощающей способности помещенного в упаковку геттерного материала.

Подобный контейнер может быть использован для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ. Однако, в случае наличия во внутренней полости контейнера влаги, появившейся в результате недостаточной осушки отработавших сборок ТВЭЛ при перегрузке их из приреакторного бассейна выдержки, и необходимости осуществления осушки внутренней полости контейнера в процессе подготовки ОЯТ к длительному хранению в процессе осушки контейнера будет происходить одновременное поглощение влаги геттерным материалом. Таким образом, происходит снижение влагопоглощающей способности геттерного материала, в результате чего последний в течение заданного времени хранения контейнера с ОЯТ не обеспечивает достаточно полного поглощения паров воды и кислых газов, попадающих во внутреннюю полость контейнера в результате выделения их, например, из поврежденных отработавших сборок ТВЭЛ.

Задача, решаемая изобретением, заключается в создании способа освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавшего ядерного топлива от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, обеспечивающего повышение надежности эксплуатации контейнера в течение заданного времени хранения ОЯТ.

Указанная задача решается благодаря тому, что в способе освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, при котором в контейнер с отработавшими сборками ТВЭЛ устанавливают по меньшей мере одну герметичную упаковку с геттерным материалом и осуществляют разгерметизацию упомянутой упаковки, причем в качестве геттерного материала используют оксид кальция, согласно изобретению после установки упаковки с геттерным материалом в контейнер последний герметизируют, после чего разгерметизацию упаковки с геттерным материалом осуществляют радиационным и/или тепловым воздействием отработавших сборок ТВЭЛ в процессе хранения последних.

Вместе с этим в качестве геттерного материала добавляют оксид палладия. Благодаря оксиду палладия обеспечивается поглощение трития и водорода из газовой среды, заполняющей внутреннюю полость контейнера.

Технический результат использования изобретения состоит в том, что оно обеспечивает возможность оптимального использования геттерного материала благодаря тому, что не происходит преждевременного контакта последнего с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость контейнера.

На фиг.1 схематически показан металлобетонный контейнер для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов, при обращении с которым реализуется заявленный способ в варианте выполнения, общий вид, продольный разрез; на фиг.2 - поперечный разрез контейнера по А-А на фиг.1; на фиг.3 - блок герметичных упаковок с геттерным материалом, установленный в отверстиях-ячейках диафрагм дистанционирующей решетки, общий вид с продольным разрезом одной из упаковок с геттерным материалом.

Технология способа освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива состоит в следующем.

В варианте осуществления изобретения контейнер предназначен для сухого хранения, преимущественно отработавших тепловыделяющих сборок атомных электростанций с реактором РБМК-1000, в течение, например, 50 лет в хранилище АЭС с последующей транспортировкой отработавшего ядерного топлива в региональное хранилище либо на радиохимический комбинат с целью дальнейшей переработки ядерного топлива. Контейнер содержит корпус 1, внутренняя полость “а” которого перекрыта защитной герметизирующей крышкой 2. Во внутреннюю полость “а” контейнера вставлена дистанционирующая решетка 3, включающая диафрагмы 4 с отверстиями-ячейками для установки пеналов (ампул) 5 с отработавшими сборками ТВЭЛ. В другом варианте выполнения отработавшие сборки ТВЭЛ могут размещаться непосредственно в трубах, пропущенных через отверстия-ячейки диафрагм 4 и составляющих единое целое с дистанционирующей решеткой. В дистанционирующей решетке 3 предусмотрены места для установки, например, 3-х блоков 6, каждый из которых содержит две герметичные упаковки 7 с геттерным материалом 8. Упаковки 7 каждого блока расположены последовательно и разъемно соединены одна с другой. Каждая упаковка выполнена в виде барабана, включающего соосные наружную и внутреннюю цилиндрические металлические оболочки 9 и 10, установленные с зазором одна относительно другой с образованием полостей “в” и “с”. В полость “в”, образованную между оболочками 9 и 10, помещен геттерный материал 8. Для загрузки геттерного материала в полость “в” на одном из торцов барабана предусмотрена съемная крышка (не показано). Полость “с”, образованная внутри оболочки 10, со стороны торцов барабана (упаковки) перекрыта разрушаемыми мембранами 11. Мембраны 11 выполнены из материала, разрушающего в загруженном состоянии контейнера при радиационном и/или тепловом воздействии со стороны отработавших сборок ТВЭЛ. В качестве материала для мембран в варианте осуществления изобретения используется, например, полиэтилен. В качестве подобного материала могут быть использованы другие полимерные материалы, например, полихлорвинил или полиамид. В другом варианте выполнения упаковки 7 ее разгерметизация может осуществляться, например, посредством устройства, основанного на использовании эффекта памяти формы. Внутренняя цилиндрическая металлическая оболочка 10 герметичной упаковки 7 выполнена газопроницаемой. В варианте выполнения оболочка 10 выполнена сеточной. В другом варианте (не показано) оболочка 10 может быть выполнена, например, в виде перфорированной обечайки.

В варианте осуществления изобретения в одни из упаковок 7 помещен в качестве геттерного материала гранулированный материал на основе оксида кальция (СаО). Например, может быть использован материал, представляющий собой оксид кальция, гранулированный путем добавки к нему в качестве связующего высокообжигового гипса. В другие упаковки 7 помещен в качестве геттерного материала гранулированный материал на основе оксида палладия (PdO). В другом варианте упомянутые геттерные материалы могут размещаться в общих упаковках (т.е. нераздельно). Количество геттерного материала, помещаемого в контейнер, принимается исходя из суммарного максимально возможного (статистически ожидаемого количества) выделения воды, водорода и кислых (коррозионно-опасных) газов из установленных в дистанционирующую решетку контейнера отработавших сборок ТВЭЛ в течение всего времени их хранения в контейнере.

Герметичные упаковки 7 с геттерным материалом 8 размещают в дистанционирующей решетке 3 с ОЯТ. Затем герметичные упаковки с геттерным материалом совместно с дистанционирующей решеткой устанавливают во внутреннюю полость “а” контейнера. Последний герметизируют. При этом на корпус 1 контейнера устанавливается защитная герметизирующая крышка 2, затягивается болтовое соединение ее крепления. Производят контроль герметичности уплотнительных элементов.

Затем производят осушку внутренней полости “а” контейнера, для чего к предусмотренному в корпусе контейнера клапану подсоединяют присоединительное устройство, соединяющее внутреннюю полость “а” контейнера с системой осушки (не показано). Из внутренней полости контейнера до окончания осушки откачивают парогазовую смесь. В процессе осушки геттерный материал 8, помещенный в герметичную упаковку 7, остается изолированным от газовой среды внутренней полости контейнера. Таким образом в этот период исключается возможность насыщения геттерного материала водой и такими кислыми газами, как оксиды азота и серы, йодом и йодистым водородом, диоксидом углерода и др.

После осушки внутренней полости контейнера при необходимости производят ее вакууммирование и заполнение инертным газом с помощью предусмотренных на контейнере клапанных устройств. После этого контейнер с отработавшими сборками ТВЭЛ транспортируют к месту предварительного хранения.

В начальный период хранения контейнера в результате теплового воздействия со стороны ОЯТ происходит разогрев внутренней полости контейнера и, следовательно, герметичных упаковок 7 с геттерным материалом до температуры, существенно превышающей 100°С. Одновременно упаковки с геттерным материалом подвергаются интенсивному радиационному воздействию.

В результате радиационного и/или теплового воздействия отработавших сборок ТВЭЛ в процессе хранения последних происходит разрушение мембран 11 и таким образом нарушается герметичность упаковок 7. Геттерный материал 8 вступает в контакт с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость “а” контейнера.

Гранулированным оксидом кальция осуществляется поглощение водяных паров из газовой среды, заполняющей внутреннюю полость контейнера. Поглощение воды происходит по реакции

CaO+H₂O→ Ca(OH)₂.

Таким образом вода при взаимодействии с оксидом кальция является химически связанной. Химическая связь воды оксидом кальция является высокоустойчивой к действию повышенной температуры и радиации.

Кроме водяных паров в газовой среде, заполняющей внутреннюю полость контейнера, могут присутствовать водород и радиоактивные газы: углерод 14, в основном, в форме диоксида СО₂, йод 129 в форме I₂ и HI, тритий в форме НТ и Т₂. Имея щелочной характер, оксид кальция (СаО) будет поглощать все кислые газообразные соединения. При этом поглощение происходит с образованием следующих соединений:

CO₂→_CaCO3;

HI→ CaI₂.

Вместе с этим гранулированным оксидом палладия осуществляется поглощение из газовой среды, заполняющей внутреннюю полость контейнера, трития и водорода. Известно, что водород и тритий в молекулярной форме легко окисляются в нормальных условиях оксидом палладия. Так, для окисления 10 л водорода достаточно ~ 50 г оксида палладия. При этом оксид палладия восстанавливается до металла, который, в свою очередь, является катализатором процесса окисления водорода кислородом при наличии последнего в газовой среде. Образующаяся при окислении водорода вода (включая и тритиевую) затем поглощается оксидом кальция. Таким образом, обеспечивается поглощение геттерными материалами паров воды, кислых (коррозионно-опасных) газов, водорода и трития, попадающих в газовую среду, заполняющую внутреннюю полость “а” контейнера в результате выделения их, например, из поврежденных отработавших сборок твэл.

Таким образом, заявляемый способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива обеспечивает возможность оптимального использования геттерного материала благодаря исключению возможности преждевременного контакта последнего с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость контейнера, что в конечном итоге обеспечивает повышение радиационной безопасности и срока эксплуатации контейнера.

Изобретение относится к контейнерам для длительного сухого хранения отработавшего ядерного топлива. В контейнер с отработавшими сборками ТВЭЛ ядерных реакторов устанавливают, по меньшей мере, одну герметичную упаковку с геттерным материалом. Контейнер герметизируют. После чего разгерметизацию упаковки с геттерным материалом осуществляют радиационным и/или тепловым воздействием отработавших сборок ТВЭЛ в процессе хранения последних. В качестве геттерного материала используют оксид кальция. В варианте выполнения в качестве геттерного материала добавляют оксид палладия. Изобретение обеспечивает возможность оптимального использования геттерного материала благодаря исключению преждевременного контакта последнего с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость контейнера, что в конечном итоге обеспечивает повышение радиационной безопасности и срока эксплуатации контейнера. 1 з.п. ф-лы, 3 ил.

1. Способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, при котором в контейнер с отработавшими сборками ТВЭЛ устанавливают по меньшей мере одну герметичную упаковку с геттерным материалом и осуществляют разгерметизацию упомянутой упаковки, причем в качестве геттерного материала используют оксид кальция, отличающийся тем, что после установки упаковки с геттерным материалом в контейнер последний герметизируют, после чего разгерметизацию упаковки с геттерным материалом осуществляют радиационным и/или тепловым воздействием отработавшим сборок ТВЭЛ в процессе хранения последних.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве геттерного материала добавляют оксид палладия.