СПОСОБ НАРАБОТКИ ЯДЕР АМЕРИЦИЯ-242M В ОТРАЖАТЕЛЕ БЫСТРОГО РЕАКТОРА И ОБЛУЧАТЕЛЬНОЕ УСТРОЙСТВО ДЛЯ НАРАБОТКИ ЯДЕР АМЕРИЦИЯ-242M Российский патент 2005 года по МПК G21G1/02 

Изобретение относится к области ядерной техники и может быть использовано в ядерных реакторах на быстрых нейтронах для наработки ядер америция-242m.

Интерес к америцию-242m обусловлен очень маленькой критмассой этого изотопа (для реакторов с тепловым спектром - всего несколько десятков граммов), что позволяет создать компактный ядерный реактор на этом изотопе, который может использоваться как источник нейтронов, в частности, в нейтронозахватной терапии.

Известен способ наработки ядер америция-242m (^242mAm) в отражателе реактора на быстрых нейтронах (Y.Ronen, M.Aboudy, D.Regev "Breeding of 242m Am in Fast Reactor". Proceedings of the 21^st Conference of the Nuclear Societies in Israel. May 22-23, 2002. Haifa, Israel), выбранный в качестве прототипа. Известный способ заключается в том, что в отражатель быстрого реактора вместо обычных соединений урана загружается примерно 10000 кг двуокиси америция-241 (²⁴¹AmO₂) и в результате радиационного захвата нейтронов ядрами америция-241 (²⁴¹Am) образуются ядра ^242mAm.

Недостатком известного способа является очень маленькая эффективность наработки ядер ^242mAm (за 180 дней работы реактора примерно 0.07% от количества ядер стартового материала). Вторым недостатком является малая концентрация этого изотопа в облученном америции и, как следствие, высокая стоимость нарабатываемого материала, в которую входят в качестве основных составляющих стоимость стартового материала, стоимость обогащения облученного материала до нужных концентраций по ^242mAm и стоимость природоохранных мероприятий. Причем решить эту проблему путем увеличения времени облучения стартового материала нельзя, т.к., во-первых, параллельно с наработкой идет процесс выгорания ^242mAm и, во-вторых, с увеличением времени облучения стартового материала существенно повышается остаточное энерговыделение облученного материала, что делает практически невозможной его переработку с целью обогащения в промышленных условиях без дополнительной временной выдержки облученного америция.

Известно облучательное устройство для наработки радиоактивных изотопов в отражателе реактора на быстрых нейтронах (Патент РФ №2076362 "Способ наработки радиоактивных изотопов в реакторе на быстрых нейтронах и ядерный реактор на быстрых нейтронах". МПК G 21 G 1/02), выбранное в качестве прототипа. Это облучательное устройство имеет внешние геометрические размеры тепловыделяющей сборки (ТВС) быстрого реактора и снабжено замедлителем нейтронов и, по крайней мере, одним каналом для протока теплоносителя, а также мишенью из стартового материала, размещенной внутри замедлителя нейтронов.

Недостаток известного облучательного устройства состоит в том, что по мере наработки происходит интенсивное выгорание наработанного ^242mAm, обусловленное очень большим сечением деления ^242mAm тепловыми нейтронами, что делает практически невозможной промышленную наработку ^242mAm.

Решаемая предлагаемым изобретением техническая задача состояла в том, чтобы создать способ и облучательное устройство для эффективной наработки ^242mAm в промышленных масштабах с минимальными материальными и финансовыми затратами.

Сущность изобретения в отношении способа наработки ядер америция-242m в отражателе быстрого реактора состоит в размещении вещества, содержащего ядра америция-241, в отражателе и его облучении нейтронами. Отличие предлагаемого способа состоит в том, что спектр нейтронов формируют последовательным пропусканием нейтронов через замедлитель нейтронов и фильтр нейтронов, изготовленный из вещества, поглощающего тепловые нейтроны.

В частности, в качестве замедлителя нейтронов используют вещества, содержащие ядра бериллия (Be), в частности этим веществом может быть окись бериллия (ВеО).

Кроме того, в качестве замедлителя нейтронов используют карбид бора (В₄С), обогащенный по изотопу бор-11 (¹¹В). В частности, обогащение по изотопу ¹¹В составляет не менее 99%.

Кроме того, в качестве замедлителя нейтронов используют гидриды металлов.

В частности, в качестве вещества, поглощающего нейтроны, используют гадолиний (Gd), в частности обогащенный по изотопу гадолиний-157 (¹⁵⁷Gd) до величины не менее 70%.

Кроме того, в качестве вещества, поглощающего нейтроны, используют кадмий (Cd).

Сущность изобретения в отношении облучательного устройства для наработки ядер америция-242m в отражателе быстрого реактора в том, что оно включает, по крайней мере, одну облучательную сборку, снабженную замедлителем нейтронов с, по крайней мере, одним каналом для протока теплоносителя, а также снабженную мишенью из стартового материала, которая размещена внутри замедлителя нейтронов.

Отличие облучательного устройства в том, что мишень из стартового материала размещена внутри фильтра, выполненного из поглощающего тепловые нейтроны материала, причем в качестве стартового материала использован материал, содержащий ядра америция-241.

В частности, замедлитель нейтронов может быть выполнен из материала, содержащего ядра бериллия, в частности в качестве такого материала может быть использована окись бериллия.

В частности, замедлитель нейтронов может быть выполнен из карбида бора, обогащенного по изотопу бор-11, при этом обогащение может составлять не менее 99%. В частности, замедлитель нейтронов может быть выполнен из гидрида металла. В частности, фильтр может быть выполнен из гадолиния, который может быть обогащенным по изотопу гадолиний-157, причем обогащение может составлять величину не менее 70%.

В частности, фильтр может быть выполнен из кадмия. В частности, толщина фильтра находится в пределах от 0.005 до 0.12 см. Кроме того, толщина замедлителя нейтронов между внешней боковой поверхностью облучательной сборки и внешней боковой поверхностью фильтра находится в пределах от 1.5 до 4.7 см.

Кроме того, масса ядер америция-241 в мишени не превышает 110 г. Техническим результатом использования данного изобретения является повышение эффективности наработки ядер ^242mAm, при которой возможна наработка до 50 грамм ^242mAm из 1 кг ^241mAm примерно за одну микрокомпанию реактора БН-600 (160-180 эффективных суток). Или же при облучении стартового материала в течении двух - трех микрокомпаний можно довести содержание ^242mAm в изотопном составе Am до 13-14% и при этом остаточное тепловыделение облученного материала мишени позволит работать с ним на штатном технологическом оборудовании после временной выдержки, характерной для облученных ТВС быстрого реактора.

Достижение технического результата стало возможным благодаря тому, что совокупность существенных признаков изобретения обеспечивает формирование специального спектра эпитепловых нейтронов из спектра нейтронов, характерного для отражателя быстрого реактора, что позволяет нарабатывать ^242mAm со скоростью, значительно большей по сравнению со скоростью его выгорания.

На фиг.1 приведена схема картограммы загрузки быстрого реактора, на которой схематично показаны активная зона 1, отражатель 2 реактора, ТВС первого ряда отражателя 3, облучательная сборка 4.

На фиг.2 приведена схема поперечного разреза облучательной сборки 4 с замедлителем 5 нейтронов, с каналом 6 для прохождения теплоносителя, во внутренней области которого размещен контейнер с мишенью 7 из стартового материала, который в свою очередь размещен внутри фильтра 8, поглощающего тепловые нейтроны.

На фиг.3 приведены графики наработки ^242mAm в облучательных сборках с различными типами замедлителя нейтронов и поглотителя тепловых нейтронов в зависимости от времени облучения. Кривая 9 соответствует облучательной сборке с карбидом бора в качестве замедлителя нейтронов и ¹⁵⁷Gd в качестве поглотителя тепловых нейтронов; кривая 10 соответственно с гидридом циркония и ¹⁵⁷Gd; кривая 11 соответственно с карбидом бора и гадолинием естественного изотопного состава; кривая 12 соответственно с карбидом бора и кадмием.

На фиг.4 приведены графики доли ^242mAm в облученном Am в облучательных сборках с различными типами замедлителя нейтронов и поглотителя тепловых нейтронов в зависимости от времени облучения. Кривая 13 соответствует облучательной сборке с карбидом бора в качестве замедлителя нейтронов и ¹⁵⁷Gd в качестве поглотителя тепловых нейтронов; кривая 14 соответственно с гидридом циркония и ¹⁵⁷Gd; кривая 15 соответственно с карбидом бора и гадолинием естественного изотопного состава; кривая 16 соответственно с карбидом бора и кадмием.

На фиг.5 приведены графики остаточного энерговыделения ТВС, отработавшей в зоне среднего обогащения реактора БН-600, и облучательной сборки после облучения в зависимости от времени выдержки. Кривая 17 соответствует ТВС, а кривая 18 - облучательной сборке с замедлителем нейтронов из ¹¹В₄С и поглотителем нейтронов из ¹⁵⁷Gd.

Способ осуществляют, а устройство работает следующим образом. В реакторе на быстрых нейтронах среди штатных ТВС второго ряда отражателя 2 размещают облучательные сборки 4. При работе реактора нейтроны с характерным для ТВС второго ряда отражателя реактора энергетическим спектром попадают в облучательную сборку 4, замедляются в слое замедлителя 5, проходят через фильтр 8, поглощающий тепловые нейтроны, и попадают в мишень 7, где захватываются ядрами ^242mAm с испусканием гамма кванта, в результате чего образуются ядра ^242mAm.

Облучательная сборка 4 имеет внешние геометрические размеры ТВС отражателя быстрого реактора, внутри которой размещен замедлитель 5 нейтронов. Внутри замедлителя 5 нейтронов выполнен канал 6 для прохождения теплоносителя. В пространстве между оболочкой облучательной сборки и замедлителем нейтронов может располагаться дополнительный канал для прохождения теплоносителя. В канале 6 размещен контейнер с мишенью 7 из стартового материала. Контейнер помещен в фильтр из материала, поглощающего тепловые нейтроны.

В качестве замедлителя нейтронов могут использоваться: бериллий; окись бериллия; карбид бора с природным изотопным составом бора, а также с бором, обогащенным по изотопу бор-11, причем обогащение по бору-11 может быть не менее 99%; гидриды металлов, например гидрид циркония. Толщина слоя замедлителя нейтронов может колебаться от 1.5 до 4.7 см.

В качестве материала, поглощающего тепловые нейтроны, могут использоваться: гадолиний естественного изотопного состава и обогащенный по изотопу гадолиний-157, причем обогащение по гадолинию-157 может превышать 70%; кадмий. Толщина фильтра может колебаться от 0.005 см до 1.2 см.

В качестве стартового материала может использоваться Am₂О₃ или AmO₂, разбавленные инертным материалом. Количество америция-241 в одной облучательной сборке, как правило, не должно превышать 110 г.

В случаях, когда необходимо разместить облучательную сборку в первом ряду ТВС отражателя или минимизировать искажение нейтронного поля активной зоны реактора вблизи облучательной сборки, в пространстве между корпусом облучательной сборки и замедлителем нейтронов размещают дополнительно поглотитель тепловых нейтронов. Дополнительный поглотитель нейтронов практически не влияет на проникновение реакторного спектра нейтронов внутрь облучательной сборки, но поглощает нейтроны, замедлившиеся в замедлителе облучательной сборки и выходящие из нее.

В случаях, когда необходимо оптимизировать нейтронное поле облучательной сборки, размещенной во втором ряду ТВС отражателя, ее окружают сборками, аналогичными облучательной, в которых может отсутствовать стартовый материал.

Промышленная применимость изобретения подтверждается результатами модельно-расчетных исследований. Как показывают модельно-расчетные исследования на примере реактора на быстрых нейтронах БН-600, применение предложенного изобретения позволяет в этом реакторе организовать наработку ^242mAm в количестве сотен грамм за одну - две микрокомпании при высоком содержании (более 10%) требуемого изотопа в америции.

В качестве базы для расчетной модели была принята модель реактора БН-600 в среднестационарном состоянии. На ее основе были выполнены расчеты с облучательным устройством (ОУ), которое размещалось во втором ряду боковой зоны воспроизводства.

Расчеты нейтронно-физических характеристик выполнялись по программе TRIGEX (Серегин А.С., Кислицына Т.С. Аннотация комплекса программ TRIGEX-CONSYST-БНАБ-90// Препринт ФЭИ - 2655. 1997) в 26-групповом приближении с учетом выгорания только в зонах ОУ. Так как в расчетах по TRIGEX используется упрощенная версия выгорания, то отдельно использовалась программа CARE (Кочетков А.Л. "Программа CARE-расчет изотопной кинетики, радиационных и экологических характеристик ядерного топлива при его облучении и выдержке"//Препринт ФЭИ 2431. 1995) (ORIGEN-S / O.W.Hermann. R.M.Westfall. ORIGEN-S: SCALE system module to calculate fuel depletion, actinide transmutation, fission product buldup and decay, and Association source terms// NUREG/CR-0200. Revision 4. Vol.2. Section F7. 1995). Порядок расчетов был таким: "TRIGEX - CARE -....CARE". Из расчетов TRIGEX 26-групповые потоки и блокированные сечения подавались в CARE, где вычислялись новые концентрации актинидов для очередного временного шага, которые вновь подавались в TRIGEX. Для тех изотопов, которые не блокируются, одногрупповые сечения получались усреднением 26-групповых потоков на данных библиотеки ABBN-93 (Мантуров Г.Н., Николаев М.Н.. Цибуля А.М. Система групповых констант БНАБ-93. Часть 1. Ядерные константы для расчета нейтронных и фотонных полей излучения.// Вопросы Атомной Науки и Техники. Сер. Ядерные константы, выпуск 1. 1996).

Результаты модельных исследований приведены на фигурах 3-5. Из них следует:

1. ZrH₂, как замедляющий материал, по сравнению с ¹¹В₄С сильно "съедает" нейтронный поток в области мишени и при этом требуется больше времени облучения для достижения оптимальной наработки ^242mAm.

2. Cd проигрывает Gd, как фильтр тепловой группы. Он замедляет не только тепловую группу, но и надтепловые группы, что уменьшает наработку ^242mAm. Наилучший из изотопов гадолиния ¹⁵⁷Gd.

3. Во втором ряду внутренней зоны воспроизводства, используя ОУ с замедлителем из ZrH₂ и ¹¹В₄С и фильтром из ¹⁵⁷Gd, возможны наработка 20-30 грамм ^242mAm из 1 кг ²⁴¹Am. При этом содержание ^242mAm в изотопном составе Am будет 13-14%.

4. При размещении в мишени стартового вещества не более 110 г в пересчете на изотоп ²⁴¹Am остаточное энерговыделение облученной мишени не превышает остаточное энерговыделение отработавшей ТВС зоны среднего обогащения.

Изобретение относится к области атомной техники. Сущность изобретения: способ наработки ядер америция-242m в отражателе быстрого реактора включает размещение вещества, содержащего ядра америция-241, в отражателе и его облучение нейтронами. Спектр нейтронов формируют последовательным пропусканием нейтронов через замедлитель нейтронов и фильтр нейтронов, изготовленный из вещества, поглощающего тепловые нейтроны. При этом в качестве замедлителя нейтронов используют окись бериллия, или карбид бора, обогащенный по изотопу бор-11, или гидриды металлов, а в качестве веществ, поглощающих тепловые нейтроны, используют гадолиний или кадмий. Облучательное устройство для наработки ядер америция-242m в отражателе быстрого реактора включает, по крайней мере, одну облучательную сборку, снабженную замедлителем нейтронов с, по крайней мере, одним каналом для протока теплоносителя с размещенным внутри него контейнером с мишенью из стартового материала. В канале для протока теплоносителя контейнер с мишенью из стартового материала помещен в фильтр, выполненный из поглощающего тепловые нейтроны материала, причем в качестве стартового материала использован материал, содержащий ядра америция-241. Преимущества изобретения заключаются в повышении эффективности наработки ядер америция-242m. 2 н. и 14 з.п. ф-лы, 5 ил.

1. Способ наработки ядер америция-242m в отражателе быстрого реактора, включающий размещение вещества, содержащего ядра америция-241, в отражателе и его облучение нейтронами, отличающийся тем, что спектр нейтронов формируют последовательным пропусканием нейтронов через замедлитель нейтронов и фильтр нейтронов, изготовленный из вещества, поглощающего тепловые нейтроны, при этом в качестве замедлителя нейтронов используют окись бериллия, или карбид бора, обогащенный по изотопу бор-11, или гидриды металлов, а в качестве веществ, поглощающих тепловые нейтроны, используют гадолиний или кадмий.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что обогащение бора по изотопу бор-11 составляет не менее 99%.3. Способ по п.1, отличающийся тем, что используют гадолиний, обогащенный по изотопу гадолиний-157 до величины не менее 70%.4. Облучательное устройство для наработки ядер америция-242m в отражателе быстрого реактора, включающее, по крайней мере, одну облучательную сборку, снабженную замедлителем нейтронов с, по крайней мере, одним каналом для протока теплоносителя с размещенным внутри него контейнером с мишенью из стартового материала, отличающееся тем, что в канале для протока теплоносителя контейнер с мишенью из стартового материала помещен в фильтр, выполненный из поглощающего тепловые нейтроны материала, причем в качестве стартового материала использован материал, содержащий ядра америция-241.5. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что замедлитель нейтронов выполнен из материала, содержащего ядра бериллия.6. Облучательное устройство по п.5, отличающееся тем, что в качестве материала, содержащего ядра бериллия, использована окись бериллия.7. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что замедлитель нейтронов выполнен из карбида бора, обогащенного по изотопу бор-11.8. Облучательное устройство по п.7, отличающееся тем, что обогащение бора по изотопу бор-11 составляет не менее 99%.9. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что замедлитель нейтронов выполнен из гидрида металла.10. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что фильтр выполнен из гадолиния.11. Облучательное устройство по п.10, отличающееся тем, что гадолиний обогащен по изотопу гадолиний-157.12. Облучательное устройство по п.11, отличающееся тем, что обогащение по изотопу гадолиний-157 составляет величину не менее 70%.13. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что фильтр выполнен из кадмия.14. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что толщина замедлителя нейтронов находится в пределах 1,5 - 4,7 см.15. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что толщина фильтра находится в пределах 0,005 - 0,12 см.16. Облучательное устройство по п.4, отличающееся тем, что масса ядер америция-241 в мишени не превышает 110 г.