ОБЛУЧАТЕЛЬНОЕ УСТРОЙСТВО ДЛЯ НАРАБОТКИ ИЗОТОПА СО-60 В РЕАКТОРЕ НА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНАХ Российский патент 2022 года по МПК G21G1/06 G21C7/00 

I Область техники, к которой относится изобретение

Изобретение относится к ядерной технике, к облучательным устройствам, и может быть использовано для наработки радиоактивного изотопа Со-60 в ядерном реакторе на быстрых нейтронах.

II Предшествующий уровень техники

Кобальт-60 - один из наиболее востребованных гамма-излучателей. Источники на основе этого изотопа применяют для стерилизации пищевых продуктов, медицинских инструментов и материалов, стимуляции роста и повышения урожайности зерновых и овощных культур, обеззараживания и очистки промышленных отходов, гамма-дефектоскопии, лучевой терапии и радиохирургии. В настоящее время наблюдается высокий спрос на гамма-источники на основе изотопа кобальта-60 (Со-60) с удельной активностью выше 200 Ки/г, поскольку кобальт-60 высокой удельной активности активно используется в медицине, например, в установках «гамма-нож», используемых в области терапии рака. Наиболее распространенным способом получения изотопа кобальта-60 является облучение мишеней нейтронами в ядерных реакторах на тепловых нейтронах (исследовательские ядерные реакторы, ВВЭР, РБМК и т.д.).

Известно облучательное устройство ядерного реактора канального типа [патент RU 2218621 «Облучательное устройство ядерного реактора канального типа», МПК G21G 1/02, опубл. 10.12.2003], которое содержит подвеску с несущим основанием. На основании закреплены звенья, которые выполнены в виде цилиндров с двойными обечайками, расположенными концентрически относительно оси симметрии несущего основания. Звенья снабжены проставками, установленными между обечаек без зазора. Радиоактивируемый материал (мишень) помещен в виде столбиков между проставками. Обечайки и проставки выполнены из циркониевого сплава. Столбики радиоактивируемого материала могут формироваться из таблеток, пластин или полустержней. При работе реактора мишени облучаются нейтронами и в них накапливаются радионуклиды до необходимой активности. Недостатками данного технического решения являются относительно невысокий поток нейтронов и небольшие объемы активной зоны ядерного реактора для размещения мишеней. Указанные недостатки обусловлены физическими характеристиками ядерных реакторов на тепловых нейтронах, в которых используется большое количество замедляющих нейтроны материалов, например, тяжелая или обычная вода, графит, бериллий.

Известен способ наработки кобальта-60 в ядерном канальном реакторе [патент RU 2473992, МПК G21C 7/00 (2006.01), опубл. 27.01.2013]. Данное техническое решение касается регулирования скорости накопления изотопа Со-60 в дополнительных поглотителях с кобальтом и направлено на увеличение скорости накопления изотопа Со-60 в ядерном канальном ядерном реакторе. Задача, решаемая предлагаемым техническим решением, заключается в достижении во всех дополнительных поглотителях расчетных параметров активности Со-60 свыше 60 Ки/г.Наработка Со-60 в ядерном канальном реакторе осуществляют путем облучения дополнительных поглотителей с Со-59 и включает операции загрузки и выгрузки дополнительных поглотителей из технологических каналов. Предложено дополнительные поглотители с Со-59 первоначально загружать в технологические каналы периферийной зоны реактора, выдерживать в течение 300-600 эффективных суток, затем перегружать в технологические каналы центральной зоны реактора и выдерживать в течение 1550-1600 эффективных суток.

Технологическая и конструктивная особенность реакторов типа РБМК-1000 позволяет выполнять загрузку и выгрузку кобальтовых поглотителей на работающем реакторе в любой момент времени и облучать большой объем стартового материала Со-59 с обеспечением высокого уровня ядерной и радиационной безопасности.

Однако энергетический спектр нейтронов тепловых реакторов не позволяет нарабатывать Со-60 с удельной активностью радиоизотопа свыше 80 Ки/г, при этом процесс облучения кобальта длится 5 лет.

Наработка радиоизотопа Со-60 также возможна с использованием нейтронного генератора [Довбня А.Н. О наработке Со-60 на нейтронном генераторе / Научные ведомости. Серия Математика. Физика. - 2010. - №11(82). Вып. 19 - С. 62-68]. Удельная активность Со-60, наработанная с помощью генератора за время свыше 66 ч, составляет ~ 4 мКи/г.Полученная величина активности больше предельных доз, допускаемых для ряда диагностических и терапевтических процедур, но не достаточна для использования в установках типа «гамма-нож».

Для более эффективной наработки радиоизотопа с повышенной удельной активностью до 300 Ки/г целесообразно использовать реакторы на быстрых нейтронах, энергетический спектр которых позволяет создать необходимые условия и сократить срок наработки до 2,5 лет.

Известны экспериментальные конструкции облучательного устройства реактора БН-600, используемые для получения радиоактивного кобальта-60. В данных конструкциях стартовый материал в виде таблеток помещен в ампулы из нержавеющей стали длиной 210 мм и диаметральным размером 8,2×0,4 мм [В.В. Мальцев, А.И. Карпенко, И.А. Чернов, В.В. Головин. Белоярская АЭС им. И.В. Курчатова. «Опыт наработки Со-60 в БН-600», Атомная энергия, т. 86, выпуск 3, март 1999 г.]. Для наработки изотопа Со-60 в качестве стартового материала используют Со-59, который эффективно захватывает нейтроны с пониженной энергией - для чего требуются замедляющие элементы, например, из гидрида циркония или иттрия, которые позволяют снизить энергию быстрых нейтронов вплоть до тепловых.

Известен способ наработки радиоактивных изотопов в реакторе на быстрых нейтронах [патент RU 2076362 «Способ наработки радиоактивных изотопов в реакторе на быстрых нейтронах и ядерный реактор на быстрых нейтронах», МПК G21G 1/02, опубл. 27.03.1997], в котором облучательное устройство (облучательная сборка) содержит коаксиально расположенные кольцевой и цилиндрический замедляющие нейтроны элементы, между которыми размещены контейнеры со стартовым материалом (мишени). В качестве замедляющего нейтроны материала преимущественно используется гидрид иттрия и гидрид циркония. Возможно также использование и других замедляющих нейтроны материалов на основе углерода и стабильного изотопа бор-11 (В-11).

Раздельное размещение замедляющих элементов и мишени, в которой нарабатываются радионуклиды, снижает скорость протекания ядерных реакций и накопления радиоизотопов, т.к. через имеющиеся зазоры происходит экранировка и снижение плотности нейтронов.

Наиболее близким аналогом по решаемой задаче и достигаемому при использовании изобретения техническому результату, прототипом, является способ наработки радиоактивных изотопов в ядерном реакторе на быстрых нейтронах [патент RU 2645718, МПК G21G 1/00 (2006.01), опубл. 28.02.2018]. Для увеличения скорости накопления радиоизотопов их наработка производится одновременно в облучательном устройстве и сборках, ее окружающих, в которых содержание стали не превышает 50%.

Известный способ предусматривает использование облучательных устройств в виде втулок с размещенными внутри прутками, выполненными с использованием замедляющего нейтроны материала, между которыми размещены мишени для наработки радиоизотопов. В качестве мишени облучательного устройства используют Со-59 в виде крупки или втулок. В качестве замедляющего нейтроны материала использован гидрид циркония, гидрид иттрия, графит, соединения на его основе или карбид бора, в котором обогащение по изотопу бор-11 превышает 97%. В качестве мишени сборок, окружающих облучательную сборку, используют Sr-89, Cu-64, Cu-67, Р-32, Р-33, Sn-117m, Y-91, I-131, Sm-145.

Недостатком известного технического решения является ограниченный объем нарабатываемого радиоактивного изотопа Со-60, так как ввиду отсутствия замедлителей в окружающих сборках, его наработка производится только в мишенях облучательного устройства. Кроме того, как и в предыдущем аналоге, раздельное размещение замедляющих элементов и мишени, в которой нарабатываются радионуклиды, снижает скорость протекания ядерных реакций и накопления радиоизотопов.

III Раскрытие изобретения

Задачей и достигаемым при использовании изобретения техническим результатом является увеличение эффективности наработки радионуклидов Со-60 в ядерном реакторе на быстрых нейтронах.

Технический результат достигается тем, что согласно изобретению, в облучательном устройстве для наработки радиоактивного изотопа Со-60 в ядерном реакторе на быстрых нейтронах, включающем, по меньшей мере, два замедляющих элемента с размещенной между ними мишенью из облучаемого материала для наработки изотопа, один из замедляющих элементов либо каждый из них представляет собой матрицу из замедляющего нейтроны материала с гомогенно распределенными в ней частицами из стартового материала для наработки изотопа, объемное содержание которых составляет не более 20% от общего объема замедляющего нейтроны материала.

В качестве замедляющих нейтроны материалов может использоваться широкий круг материалов: гидриды металлов на основе циркония (ZrH_x, где х = 1,8-2,0), иттрия (YH_x, где х = 1,8-2,0), титана (TiH_x, где х = 1,8-2,0) и материалы на основе углерода (графит), бериллия (Be, ВеО, Ве₂С), изотопа бор-11 (¹¹В₄С).

На поверхности одного или каждого замедляющего элемента, выполненного из гидрида металлов, может быть нанесено защитное покрытие, удерживающее выход водорода при облучении в ядерном реакторе.

Как и в прототипе, замедляющие элементы облучательного устройство могут быть выполнены в виде втулок и размещенных внутри них прутков, между которыми расположены мишени. Но также могут иметь и другую форму, которая определяется геометрией каналов реактора, в которые устанавливаются облучающие устройства.

Согласно изобретению, замедляющий элемент получен прессованием исходных порошков замедляющего нейтроны материала и стартового материала. Заявленный способ заключается в том, что стартовый материал для наработки изотопа в виде частиц, перемешивают с замедляющим нейтроны материалом в виде порошка в объемном соотношении 1/20, предварительно спрессованную полученную смесь помещают в пресс-форму, вакуумируют и осуществляют отжиг в температурном интервале 580-630°С, а затем повторно подвергают прессованию до заданной плотности заготовки. В предпочтительных вариантах осуществления изобретения:

- частицы стартового материала для наработки изотопа представляют собой гранулы, размер которых не превышает 3 мм.

- в качестве замедляющего нейтроны материала в виде порошка используют гидрид циркония фракцией не более 0,4 мм.

Таким образом, заявлено облучательное устройство, в котором наработка радиоизотопов производится не только в мишенях облучательного устройства, но и в замедляющем элементе или элементах, которые по существу также представляют собой гомогенные мишени для наработки радиоизотопов, что способствует увеличению количества наработанных радионуклидов Со-60 в ядерном реакторе на быстрых нейтронах.

Нейтронно-физические расчеты показывают, что изменение общей массы замедляющего материала до 5-7% существенно не влияет на энергетический спектр нейтронов и позволяет сохранить высокую удельную активность нарабатываемого радионуклида. Этот факт позволил рассмотреть возможность повышения эффективности наработки радионуклидов в реакторе на быстрых нейтронах за счет размещения стартового материала в замедлителе, объемное содержание которого должно составлять не более 20% от общего объема замедляющего нейтроны материала (матрицы).

Облучательное устройство размещается в активной зоне или боковом экране ядерного реактора на быстрых нейтронах. При работе реактора в материале замедляющего элемента (замедлителя) при захвате нейтронов протекают ядерные реакции и накапливаются радионуклиды Со-60, которые извлекаются после остановки реактора и выгрузки устройств.

Сущность изобретения поясняется фигурами графических изображений.

На фиг. 1 схематично представлена заявляемая матрица (1) из замедляющего нейтроны материала с размещенными в ней частицами (2) стартового материала для наработки изотопа. В случае использования гидридов металлов в качестве материала, замедляющего нейтроны, предполагается нанесение на поверхности замедлителя защитного покрытия (3).

На фиг. 2 схематично представлено облучательное устройство с двумя замедляющими элементами, один из которых выполнен в виде втулки (4), а второй - в виде коаксиально расположенного прутка (5) из гомогенной смеси ZrH_1,85+Co-59, между которыми размещены мишени (6) из стартового облучаемого материала для наработки изотопа. Поверхности замедляющих элементов защищены покрытием (3) из оксида циркония, а замедляющие элементы очехлованы стальной оболочкой (7).

IV Осуществление изобретения

Для подтверждения технологической возможности производства облучательного устройства с замедлителем на основе гомогенной матрицы были получены опытные образцы наружных и внутренних замедляющих элементов следующим образом.

Стартовый материал для наработки радиоизотопа Со-60 в виде гранул порошка Со-59 с размером частиц, не превышающим 3 мм, преимущественно d ~ h ~ 1 мм перемешивали с порошком гидрида циркония фракцией менее 0,4 мм (размер порошка гидрида циркония обусловлен его пирофорностью) в объемном соотношении 1/20.

Смесь предварительно спрессовывали в брикет, который помещали в специально подготовленную цилиндрическую стальную пресс-форму. Пресс-форму с материалом вакуумировали, герметизировали в вакуумной среде с использованием электроннолучевой сварки и проводили отжиг в температурном интервале 580-630°С. Далее проводили прессование заготовки с усилием 15 т/см².

После механической обработки стальной оболочки получали заготовку цилиндрической формы с конечной плотностью 5,6±0,1 г/см³, которая составляла не менее 95% от теоретической.

Далее проводили механическую обработку замедляющих элементов в размер. Наружный элемент в виде втулки: внешний диаметр - 80 мм, внутренний диаметр - 47 мм, высота - 10 мм. Внутренний элемент в виде прутка: диаметр - 23,9 мм и высота - 10 мм.

На заключительном этапе гальваническим методом на поверхности изделия наносили защитное покрытие из оксида циркония толщиной от 5 до 15 мкм.

Путем набора изготовленных замедляющих элементов формировали столб замедлителя суммарной высотой до 1500 мм. Выполненный столб наружных и внутренних элементов помещали в стальные оболочки и заваривали в инертной среде.

Согласно расчетам, внедрение в состав внутреннего замедляющего элемента стартового материала Со-59 (размер частиц d ~ h ~ 1 мм) позволяет дополнительно нарабатывать:

- 5,0 об. % Со - прибавление 254,5 г Со (+21,5% от исходного количества Со);

- 7,4 об. % Со - прибавление 389,3 г Со (+32,9% от исходного количества Со);

- 10 об. % Со - прибавление 508,9 г Со (+43,0% от исходного количества Со).

Дополнительно стоит отметить, что изготовление замедляющего элемента по заявленной технологии позволяет повысить содержание водорода в замедляющих нейтроны блоках, т.к. по технологии получения и прессования порошков достижимым является С(Н)=1,98%. За счет применения гидрида циркония ZrH_1,98 в центральный замедляющий элемент помещается дополнительно 6,4 ат. % водорода (геометрия остается без изменений). Это позволяет пропорционально повысить удельную активность радионуклида в 14 нарабатывающих элементах.

Изобретение относится к ядерной технике, а более конкретно к облучательным устройствам. Облучательное устройство для наработки изотопа Со-60 в ядерном реакторе на быстрых нейтронах включает два замедляющих элемента с размещенной между ними мишенью из облучаемого материала для наработки изотопа. Один из замедляющих элементов либо каждый из них представляет собой матрицу из замедляющего нейтроны материала с гомогенно распределенными в ней частицами из стартового материала. В качестве замедляющих нейтроны материалов могут использоваться гидриды металлов на основе циркония (ZrHx, где x=1,8-2,0), иттрия (YHx, где x=1,8-2,0), титана (TiHx, где x=1,8-2,0) и материалы на основе углерода (графит), бериллия (Be, ВеО, Ве₂С), изотопа бор-11 (¹¹В₄С). Замедляющий элемент получен прессованием. Способ изготовления замедляющего элемента облучательного устройства заключается в том, что стартовый материал для наработки изотопа в виде частиц перемешивают с замедляющим нейтроны материалом в виде порошка в объемном соотношении 1/20. Предварительно спрессованную полученную смесь помещают в пресс-форму, вакуумируют и осуществляют отжиг в температурном интервале 580-630°С. Затем повторно подвергают прессованию до заданной плотности заготовки. Достигается увеличение эффективности наработки радионуклидов. 2 н. и 4 з.п. ф-лы, 2 ил.

1. Облучательное устройство для наработки изотопа Со-60 в ядерном реакторе на быстрых нейтронах, включающее по меньшей мере два замедляющих элемента с размещенной между ними мишенью из облучаемого материала для наработки изотопа, отличающееся тем, что один из замедляющих элементов либо каждый из них представляет собой матрицу из замедляющего нейтроны материала с гомогенно распределенными в ней частицами из стартового материала для наработки изотопа, объемное содержание которых составляет не более 20% от общего объема замедляющего нейтроны материала.

2. Устройство по п. 1, отличающееся тем, что в качестве замедляющего нейтроны материала используют гидриды металлов на основе циркония (ZrH_x, где х=1,8-2,0), иттрия (YH_x, где х=1,8-2,0), титана (TiH_x, где х=1,8-2,0) и материалы на основе углерода (графит), бериллия (Be, ВеО, Ве₂С), изотопа бор-11 (¹¹В₄С).

3. Устройство по п. 1, отличающееся тем, что на поверхности одного или каждого замедляющего элемента, выполненного из гидрида металлов, нанесено защитное покрытие, удерживающее выход водорода при облучении в ядерном реакторе.

4. Способ изготовления замедляющего элемента облучательного устройства по п. 1, заключающийся в том, что стартовый материал для наработки изотопа в виде частиц перемешивают с замедляющим нейтроны материалом в виде порошка в объемном соотношении 1/20, предварительно спрессованную полученную смесь помещают в пресс-форму, вакуумируют и осуществляют отжиг в температурном интервале 580-630°С, а затем повторно подвергают прессованию до получения заготовки заданной плотности.

5. Способ по п. 4, отличающийся тем, что частицы стартового материала для наработки изотопа представляют собой гранулы, размер которых не превышает 3 мм.

6. Способ по п. 4, отличающийся тем, что в качестве замедляющего нейтроны материала используют гидрид циркония в виде порошка фракцией не более 0,4 мм.