СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ИЗОТОПОВ Tc и Re Российский патент 2006 года по МПК G21G1/00 

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано дли производства радиоактивных изотопов дли медицинских целей.

Радиоактивные изотопы ^99mTc и ¹⁸⁸Re, используемые в медицинских целях для диагностики и лечения некоторых заболеваний, являются продуктами β - радиоактивного распада короткоживущих «материнских» изотопов ⁹⁹Мо и ¹⁸⁸W, которые, в свою очередь, образуются при облучении нейтронами изотопов ⁹⁸Мо и ^186,187W (смесей изотопов молибдена или вольфрама природного состава). Второй группой методов производства изотопов ⁹⁹Mo являются деление изотопа ²³⁵U в нейтронном потоке ядерного реактора

Известны способы производства изотопов ⁹⁹Мо (Патенты США 4099697; 4094953; 4701308; 41234981; патент РФ 2154318 и др.). Эти способы включают операции облучения мишеней на основе ²³⁵U, непродолжительной выдержки и растворения их в водных растворах кислот, щелочей, расплавах солей или окисления с последующей термической, хроматографичеокой сегарацией. Во всех этих способах производства изотопа ⁹⁹Мо недостатками являются:

- большие объемы радиоактивных отходов;

- невозможность полного улавливания J₂;

- сложное оборудование;

- высокая радиационная опасность технологических процессов.

Облучение нейтронами изотопов ⁹⁸Мо (^186,187W) при малом сечении захвата нейтронов (особенно в случае изотопа ⁹⁸Mo) предполагает необходимость выделения активационных ядер ⁹⁹Мо и (¹⁸⁸W) из большой массы исходных ядер. Возможность такого выделения была найдена, она основана на том, что при реакции поглощения нейтрона стабильными ядрами ⁹⁸Мо или ^186,187W энергия связи нейтрона выделяется в виде жестких γ-квантов, и образовавшиеся радиоактивные ядра ⁹⁹Mo и ¹⁸⁸W испытывают отдачу. Энергия отдачи значительно превышает энергию химической связи в их химических соединениях. Выход возбужденного ядра из облучаемого химического соединения переводит его в ионизированное или в нейтральное состояние атома. Наличие реагента, способного образовывать с подобными атомами другие химические соединения, легко выводимые из мишени, облегчают задачу концентрирования изотопов ⁹⁹Mo (¹⁸⁸W), полученных в результате облучения.

Известен способ получения изотопа ⁹⁹Mo ("Радиоактивные изотопы молибдена" Н.П.Руденко, З.В.Пастухова. Атомиздат 1965 г., с.16) с использованием для облучения карбонила молибдена [Мо(Co)₆] и фталоцианида молибдена [Mo(C₈N₂H₄)₄]. Для выделения "генераторных" радиоизотопов мишени обрабатывают в хлороформе [Мо(Co)₆] или в концентрированной серной кислоте [Mo(C₈N₂H₄)₄] и извлекают их. Использование подобных химических соединений для получения значительного количества ⁹⁹Mo из-за их малой ядерной плотности не допускает их длительного облучения из-за радиолиза подобных химических соединений.

Другими недостатками этого способа, который может быть взят в качестве прототипа, являются:

- необходимость химической регенерации облученного материала для повторного использования;

- малая удельная концентрация по ⁹⁹Mo.

Все это не позволяет организовать крупное производство изотопов ⁹⁹Mo и ¹⁸⁸W, многократного использования исходного материала без его химического передела, что важно в случае использования исходных материалов, обогащенных изотопами ⁹⁸Mo или ¹⁸⁶W и особенно в случае использования стационарно установленных мишеней в реакторе с петлевым выводом из них изотопов ⁹⁹Мо, ¹⁸⁸W, ^99mТс, ¹⁸⁸Re.

Вышеуказанные недостатки устраняются тем, что в предлагаемом способе производства изотопов ^99mTc и ¹⁸⁸Re облучают мишени с карбидами молибдена (вольфрама), имеющими мелкодисперсную структуру, а выделяют "генераторные" или "дочерние" радиоизотопы, используя вещества, содержащие кислород в химически активной форме. В качестве этих веществ используют газообразный кислород, гидроокись или оксид алюминия в химически активной форме.

В процессе облучения нейтронами в карбидах молибдена (вольфрама) образуются «горячие») атомы ⁹⁹Мо(¹⁸⁸W), которые в результате отдачи преодолевают энергию связи с углеродом и выходят из кристаллической решетки карбидов (исходной фазы) в зону химического взаимодействия их с другими веществами (принимающей фазы), которые образуют с ядрами отдачи молибдена (вольфрама) химические вещества, которые можно отделить от карбидов.

Для повышения вероятности выхода ядер отдачи из исходной фазы карбидов молибдена (вольфрама), ее изготавливают с высокоразвитой удельной поверхностью в виде мелкодисперсных порошков, волокон, чешуек и т.д. на уровне микро- и наночастиц. В зависимости от конкретного варианта реализации способа «порошки» могут быть использованы как в индивидуальном состоянии, так и в смеси с химически активными твердыми веществами. Любое вещество принимающей фазы (в промежутках между частицами исходной фазы) должно содержать кислород в той или иной форме для связывания активационных ядер в новое химическое соединение (оксид):

- в газовой фазе - свободный кислород в чистом виде или в смеси газов;

- в жидкой фазе - растворенный в воде реагент (щелочь или кислородосодержащая кислота);

- в твердой фазе - соединение с кислородом (гидрооксид или оксид алюминия).

Для большей эффективности способа композиция из карбидов молибдена и вольфрама выполнена в виде высокопористой газопроницаемой массы.

Способ может быть, реализован с использованием не только нейтронного потока атомных реакторов, стационарных ускорителей, но и нейтронных источников мобильного исполнения:

- импульсных, работающих на принципе микроускорителей в непрерывном и импульсном режимах;

- на основе (α-n) - ядерных реакции, например, радий (полоний), - кюрий, - америций - бериллиевых;

- на основе ядерной реакции спонтанного деления ядер, например калифорниевых.

Известно, что два последних вида используются ограниченное время, остальное время они хранятся в особо охраняемых помещениях, что требует немалых затрат. «Ресурс» таких источников не зависит от эффективности их использования. Представляется целесообразным использовать упомянутые источники в перерывах между их использованием по прямому назначению для накопления «медицинских» изотопов. Впрочем, возможно и целевое использование упомянутых нейтронных источников для реализации данного изобретения.

Смесь наночастиц карбидов (⁹⁸Мо, ¹⁸⁶W) и химически активного оксида алюминия в выскокопористом гранулированном состоянии (алюмогель) после облучения нейтронами в генераторной колонке обрабатывали потоком газа-носителя, содержащего кислород Накопляемые на оксиде алюминия изотопы (^99mТс, ¹⁸⁸Re), изначально в виде низших окисдов, выносятся при температуре 300-350°С в виде высших окислов (^99mТс₂О₇, ¹⁸⁸Re₂O⁷) в барбатер, содержащий физиологический раствор, где они растворяются. После достижения требуемой объемной активности изотопов в растворе, его используют по назначению.

После обеднения по изотопам ^99mТс, ¹⁸⁸Re композицию карбидов стартовых материалов с алюмогелем, которые из-за своей химической инертности к газовому потоку остаются в исходном состоянии, генераторные колонки возвращают на облучение и повторяют эти операции многократно.

Изобретение относится к области атомной техники. Сущность изобретения: способ производства изотопов ^99mTc и ¹⁸⁸Re заключается в том, что облучают мишени, имеющие мелкодисперсную структуру и содержащие наночастицы карбидов ⁹⁸Мо и ¹⁸⁶W. Выделяют изотопы ^99mТс и ¹⁸⁸Re, используя вещества, содержащие кислород в химически активной форме. Преимущество изобретения заключается в возможности организации крупного производства. 3 з.п. ф-лы.

1. Способ производства изотопов ^99mTc и ¹⁸⁸Re, заключающийся в том, что облучают мишени, имеющие мелкодисперсную структуру и содержащие наночастицы карбидов ⁹⁸Мо и ¹⁸⁶W, а выделяют изотопы ^99mTc и ¹⁸⁸Re, используя вещества, содержащие кислород в химически активной форме.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве веществ, содержащих кислород в химически активной форме, при выделении изотопов используют газообразный кислород.3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве веществ, содержащих кислород в химически активной форме, при выделении изотопов используют гидроокись алюминия.4. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве веществ, содержащих кислород в химически активной форме, при выделении изотопов используют оксид алюминия с высокопористой структурой.