СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА МОЛИБДЕН-99 Российский патент 2018 года по МПК G21G1/08 B82B1/00 

Описание патента на изобретение RU2666552C1

Область техники

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов.

Настоящее изобретение может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 (99Мо) высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидньгх генераторов технеция-99 т (99mTc), нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.

Изобретение может быть использовано при получении 99Мо: по реакции 98Мо(n,γ)99Мо на тепловых нейтронах, реакциям на заряженных частицах 100Мо(p,pn)99Мо и 100Mo(p,2p)99Nb→99Mo или по фотонейтронной реакции 100Мо(γ,n)99Мо.

Предшествующий уровень техники

Радионуклид 99Мо является одним из наиболее востребованных изотопов в ядерной медицине. Он используется в качестве материнского ядра генератора технеция-99m(99mTc), широко применяемого в мире при ранней диагностике онкологических, сердечнососудистых и ряда других заболеваний. Более 80% радиодиагностических процедур в мире проводится радиофармпрепаратами, мечеными 99mTc.

Широкое применение 99mTc объясняется сочетанием ядерно-физических свойств, которое обуславливает его преимущество перед другими короткоживущими радионуклидами. Технеций-99m имеет удобную для регистрации энергию гамма-излучения (140 кэВ) и период полураспада (6 часов). Отсутствие у 99mTc бета- и жесткого гамма-излучения снижает дозовые нагрузки на пациентов и персонал диагностических лабораторий медицинских учреждений. Данный радионуклид разрешен к применению для проведения диагностических исследований беременных и новорожденных. Технеций-99m принадлежит к числу радионуклидов, обладающих наименьшей радиотоксичностью.

Традиционный способ наработки 99Мо основан на выделении этого радионуклида из облученного топлива на основе высокообогащенного урана 235U. Этот способ включает операции облучения мишеней с ураном в нейтронном потоке ядерного реактора и растворения их после непродолжительной выдержки в водных растворах кислот или щелочей. Образующийся раствор подвергают радиохимической операции выделения 99Мо в виде отдельной фракции (путем экстракции или сорбции-десорбции), которая подвергается аффинажу с получением чистого препарата 99Мо.

Известен реакторный способ получения радионуклида 99Мо, основанный на деления 235U по действием нейтронов [Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение 99Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия, том 67, выпуск 1, август 1989, 104-108]. В этом способе мишень, содержащую двуокись урана с обогащением по изотопу 235U до 90%, облучают в течение 7-10 суток в потоке нейтронов ядерного реактора, а затем перерабатывают одним из традиционных радиохимических способов. Радионуклид 99Мо, выделенный из продуктов деления с помощью процессов экстракции и хроматографии, обладает высокой удельной активностью (≈105 Ки/г), что важно при изготовлении 99Мо/99mTc-генераторов.

Недостатком этого способа является образование большого объема жидких радиоактивных отходов, содержащих делящийся материал - обогащенный уран. Несмотря на возможность достижения высоких технических показателей процесса (высокий выход целевого радионуклида, короткий технологический цикл) он связаны с выпуском больших объемов высокоактивных жидких отходов, хранение и переработка которых в значительной мере снижает экономические показатели производства. Необходима специальная многооперационная обработка этих отходов с целью выделения урана и подготовки отходов к захоронению.

Другим сдерживающим фактором для дальнейшего расширения использования этого способа производства 99Мо является необходимость ограничить или даже свести к нулю оборот в гражданской сфере высокообогащенного 235U, поскольку распространение этого делящегося материала несет опасность террористических акций. Приняты программы, в частности, программа RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors), по сокращению оборота высокообогащенного U в мирных секторах экономики, в соответствии с которой исследовательские реакторы, используемые для производства 99Мо, будут постепенно переводиться на низкообогащенное урановое топливо. Это же касается и мишеней, которые также будут переводиться на низкообогащенный уран.

В результате, ориентация современного производства 99Мо на использование высокообогащенного урана, на фоне постепенного выведения 235U из гражданского оборота в соответствии с концепцией МАГАТЭ о «нераспространении», создает дополнительные риски для потребителей 99Мо.

Известен альтернативный способ получения 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ)99Мо - активационный. При облучении нейтронами мишени, содержащей молибден, обогащенный по изотопу 98Мо, при среднем потоке тепловых нейтронов 1⋅1014см-2×с-1 может быть получена удельная активность 99Мо до 6-8 Ки/г [Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Ларионова Л.А. Разработка высокоактивных генераторов технеция-99m на основе обогащенного молибдена-98.// Медицинская физика, №4, 2010, 41-47]. Такой способ получения 99Мо имеет ряд преимуществ по сравнению с «осколочным» методом: дешевизна исходного сырья, исключение из технологического оборота 235U, отсутствие долгоживущих радиоактивных отходов, значительное снижение капитальных затрат, обусловленное более низкими требованиями к условиям обеспечения радиационной безопасности.

Основной недостаток активационного способа производства 99Мо, препятствующий его широкому внедрению в практику, состоит в низкой удельной активности целевого радионуклида из-за присутствия в мишени изотопного носителя 98Мо. Материал такого качества неэффективно использовать в стандартном 99Мо/99mTc-генераторе сорбционного типа, поскольку требуются колонки большего размера, в результате чего увеличивается масса радиационной защиты. Для элюирования 99mTc из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации 99mTc.

Для устранения этой проблемы предложен вариант получения 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ), основанный на эффекте Сцилларда-Чалмерса, с использованием в качестве мишеней структурированных наночастиц молибдена или его соединений [Патент РФ №2490737 «Способ получения радиоизотопа молибден-99». Авторы: Чувилин Д.Ю., Загрядский В.А., Меньшиков Л.И., Кравец Я.М., Артюхов А.А., Рыжков А.В.].

Известно, что ядро 99Мо, образующееся в результате реакции радиационного захвата тепловых нейтронов 98Мо(n,γ), в момент снятия возбуждения испусканием γ-квантов приобретает энергию отдачи, которой достаточно для разрыва химических связей атомов в решетке. Энергия отдачи ~30÷100 эВ вызывает перемещение образующихся атомов 99Мо, которые способны образовывать новые соединения, переходить из одной фазы в другую и т.д. Доля атомов отдачи 99Мо, покидающих материнское соединение молибдена, зависит от соотношения длин пробега и размера наночастиц молибдена.

Исследования этого способа получения 99Мо высокой удельной активности проводились в России и за рубежом [Tomar, В.S.; Steinebach, О.М.; Terpstra, В.Е.; Bode, P.; Wolter-beek, Н.Т.: Studies on production of high specific activity 99Mo and 90Y by Szilard Chalmers reaction: Radiochim. Acta. 2010, 98, 499-506]. В европейском патенте [Wolterbeek H.T. “A process for the production of no-carrier added 99Mo”. European patent. EP 2 131 369 Al.6.06.2008. Tech-nische Universiteit Delft (NL)] описан процесс получения 99Mo путем облучения растворов органических соединений молибдена гексакарбонила Мо(СО)6 и диоксо-диоксината [С4Н3(O)-NC5H3]2-MoO2 в дихлорметане CH2Cl2 с последующей экстракцией 99Мо из органической ческой фазы в водную. Полученный выход составил от 10% (при факторе обогащения 40) до 20% (при факторе обогащения 20).

Российские авторы предложили использовать в качестве стартового материала соединения молибдена в виде частиц Mo2C размером 5÷100 нанометров [Патент РФ RU 2426184 С1. 02.07.2010. «Способ получения радионуклида 99Мо». Авторы: Маслаков Г.И., Радченко В.М., Ротманов К.В. и др.]. Облучение тугоплавких радиационно и термически устойчивых наночастиц Mo2C они проводили нейтронами с плотностью потока более 1014см-2с-1 в течение 7÷15 суток. По мнению авторов, в результате эффекта Сцилларда-Чалмерса в процессе облучения на поверхности наночастиц должна повышаться концентрация 99Мо, т.к. поверхность является барьером, на котором будут накапливаться вылетевшие из решетки радионуклиды. После облучения авторы проводили выделение 99Мо из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в смеси кислот или щелочей. Однако большой разброс размеров наночастиц стартового материала (5÷100 нм) привел к низкой эффективности процесса. Частицы менее 5 нм вымывались из порошка в раствор, а из частиц с размером ~ 100 нм поступление ядер отдачи в поверхностный слой происходило лишь с небольшой глубины, что привело к низким показателям выхода продукта. При стравливании поверхностного слоя частиц молибдена кислотой или щелочью в раствор попадал в основном стартовый материал частиц - 98Мо. Полученный выход 99Мо составил 30.2÷37.4%, при факторе обогащения 1.6÷1.5. Основной недостаток такого способа производства 99Мо - низкая удельная активность получаемого радионуклида. Авторы приводят значение удельной активности 99Мо, полученной по этому способу, на уровне 1 Ки/г, что уступает удельной активности осколочного 99Мо около пяти порядков величины (≈105 Ки/г). При удельной активности "Мо на уровне 1 Ки/г невозможно использовать стандартный 99Мо/99mTc-генератор сорбционного типа.

За прототип выбран способ получения наноструктурированной мишени для производства радионуклида 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ)99Мо [Патент РФ 2578039 «Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа молибдена-99». Авторы: Удалова Т.А., Семенов А.Н., Артюхов А.А., Чувилин Д.Ю., Рыжков А.В., Меньшиков Л.И., Кравец Я.М.].

В этом патенте производство радионуклида молибден-99 по реакции 98Мо(n,γ)99Мо, осуществляемой в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора, проводится с использованием матрицы-буфера из мезопористого неорганического материала - активированного угля, в каналы и поры которого вводят соединения молибдена. Изготовление мишени производится пропиткой активированного угля раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 и последующей термообработкой, в результате чего на поверхности пор и каналов образуются нанослои MoO3. Доля атомов отдачи 99Мо, покидающих слои MoO3 и локализующихся в матрице-буфере, зависит от толщины слоев. Средняя толщина нанослоев MoO3, последовательно наносимых в поры и каналы матрицы, задается числом нанесений и ограничена эффективным диаметром каналов и пор. После облучения разделение матрицы-буфера, содержащего ядра отдачи и MoO3 достигается путем элюирования MoO3 из мишени раствором аммиака в воде. Последующий процесс выделения ядер отдачи 99Мо из матрицы реализуется газификацией угольной составляющей матрицы путем сжигания.

Использование матрицы-буфера создает потенциальную возможность отделения 99Мо от материнского вещества. Высокая удельная поверхность и малые толщины слоев соединений молибдена обеспечивают высокий выход атомов отдачи 99Мо в мезопористый буфер. Согласно оценкам длина пробега атомов отдачи в материале молибденовой мишени составляет ≈10 нм [Л.И. Меньшиков, А.Н. Семенов, Д.Ю. Чувилин «Расчет выхода атомов отдачи реакции 98Мо(n,γ)99Мо из наночастиц дисульфида молибдена (IV)». Атомная энергия, т. 114, выпуск 4, 2013, 226-229].

После облучения активированный уголь и слой MoO3 разделяют путем элюирования MoO3 раствором аммиака в воде, а затем активированный уголь направляют на радиохимическую переработку для выделения радионуклида 99Мо. В качестве материала слоев может быть использован металлический молибден природного изотопного состава или обогащенный по изотопу 98Мо, а также соединения молибдена MoS2, MoS3 или MoO3. Характерная толщина слоев должна быть «10 нм. Облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с плотностью потока тепловых нейтронов ≈1014 см-2с-1 в течение 7÷10 суток.

Основной проблемой способа, выбранного за прототип, является присутствие в целевом продукте заметного количества примеси материнского молибдена, так как MoO3 удерживается на развитой поверхности активированного угля. Это не позволяет достигать фактора обогащения более 10.

Раскрытие изобретения

Техническим результатом является повышение фактора обогащения 99Мо, получаемого заявляемым способом, а именно, для повышения фактора обогащения радионуклида 99Мо, получаемого на основе эффекта Сцилларда-Чалмерса по реакции 98Мо(n,γ)99Мо на тепловых нейтронах, по реакциям на заряженных частицах 100Мо(р,pn)99Мо и 100Mo(p,2pn)99Nb→99Mo или по фотонейтронной реакции 100Мо(γ,n)99Мо, предлагается изменить роль активированного угля в структуре мишени, а именно: использовать его как нанореактор для формирования наночастиц молибденсодержащих соединений (например, MoO2) и растворимого буфера в виде хлорида щелочного металла, например, KCl или NaCl.

Для достижения указанного результата предложен способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо в виде матрицы из гранулированного активированного угля, с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, на поверхность которых нанесен слой оксида молибдена MoO3, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя, при этом на поверхности полостей и каналов матрицы из гранулированного активированного угля наносят последовательно слои MoO3 и растворимого в воде хлорида щелочного металла, после чего проводят выжигание угля в кислороде, и проводят конверсию MoO3 в полученной двухкомпонентной смеси MoO3 и хлорида щелочного металла в нерастворимое в воде соединение MoO2. Кроме того:

- в качестве матрицы используют гранулированный активированный уголь с удельной поверхностью более 300 м2/г, предварительно обезгаженный вакуумированием при 300°С.

- в качестве растворимого в воде хлорида щелочного металла используют хлорид калия KCl или хлорид натрия NaCl.

- конверсию MoO3 в MoO2 проводят в атмосфере водорода при 480°.

- наносят оксид молибдена MoO3, обогащенный по изотопам 98Мо или 100Мо.

- общая толщина слоев МоО3 не превышает 10 нм

- проводят выжигание активированного угля в токе кислорода при температуре 470-500°С.

В способе предлагается использовать в качестве наноструктурированной мишени активированный уголь, с удельной поверхностью более 300 м2/г, предварительно обезгаженный при температуре 300 0С с полостями и каналами с характерными размерами до 50 нм, на поверхности которых наносят последовательно слои MoO3 и растворимого в воде хлорида щелочного металла, например KCl или NaCl. Толщина слоя MoO3 подбирается меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе слоя. После формирования слоев MoO3 и KCl или NaCl в порах и каналах активированного угля проводят выжигание угля в кислороде, в результате чего образуется мелкая однородная двухкомпонентная смесь MoO3 и KCl или NaCl. На последнем этапе проводят конверсию MoO3 в растворимое в воде соединение MoO2. После облучения из мишени вымывается KCl или NaCl с атомами отдачи 99Мо.

Нанослой из окиси молибдена MoO3 формируют путем пропитки полостей и каналов активированного угля раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 с последующей термообработкой мишени в потоке кислорода.

Слой KCl или NaCl в поры и на поверхность слоя MoO3 наносят пропиткой полостей и каналов активированного угля водным раствором КС1 или NaCl, после чего производится выжигание угля в кислороде по реакции С+О2=СО2↑.

Конверсию MoO3 в нерастворимое в воде соединение MoO2 проводят по реакции MoO32=MoO22О. Разделение MoO2 и хлористого калия или натрия осуществляется путем элюирования KCl или NaCl дистиллированной водой.

Гранулы активированного угля с высокой удельной поверхностью пронизаны разветвленной сетью открытых полостей и каналов. Важно, что объемное распределение полостей и каналов, формирующееся в процессе изготовления этого сорбента, отличается равномерной плотностью. Это создает возможность получения равномерного распределения молибдена по объему гранул активированного угля при осаждении молибденовых покрытий на поверхности полостей и каналов. Активированный уголь пригоден для реакторных экспериментов в силу его высокой радиационной стойкости и низкого сечения захвата тепловых нейтронов.

В нанотехнологии такие материалы используются как матрицы (нанореакторы) для синтеза наноразмерных изолированных частиц, наностержней и т.п.Жесткие матрицы с фиксированными полостями и каналами применяются для создания и стабилизации наночастиц [С.П. Губин, Ю.А. Кокшаров, Г.Б. Хомутов, Г.Ю. Юрков. «Магнитные наночастицы: методы получения, строение и свойства». Успехи химии, 74, (6). 2005, 539-574]. Структура таких материалов характеризуется наличием полостей или каналов с диаметром в интервале 2-50 нм. Матрица из активированного угля обеспечивает формирование слоя материнского MoO3. Толщина последовательно наносимых в полости слоев MoO3 ограничена этой величиной. Акцептором атомов отдачи, аккумулирующим атомы отдачи 99Мо, служит хлористый калий KCl или хлористый натрий NaCl.

В качестве другого фактора, определяющего возможность эффективного извлечения атомов отдачи 99Мо после облучения, рассматривались химические свойства пары «растворимый буфер - соединение молибдена». Как установлено, эти соединения можно разделить, используя воду, которая не растворяет MoO2 и растворяет хлористый калий KCl или хлористый натрий NaCl. [Р.А. Лидин, В.А. Молочко, Л.Л. Андреева. «Химические свойства неорганических веществ». Под ред. Лидина. М. Химия. 2000. 480]. Возможность после облучения разделить исходный MoO2 и буфер, например, KCl или NaCl, в котором локализован радионуклид 99Мо, продемонстрирована элюированием материнского KCl дистиллированной водой.

Что касается MoO2, то, помимо его радиационной стойкости, принималась во внимание достаточная простота технологического процесса получения MoO3 из гексафторида молибдена (MoF6) и последующей конверсии MoO3 в MoO2 в атмосфере водорода.

В природном молибдене содержится только 9.6% изотопа 100Мо или 20.2% изотопа 98Мо, необходимых для наработки 99Мо по реакции 98Мо(n,γ) на тепловых нейтронах, по реакциям на заряженных частицах 100Мо(р,pn) и 100Мо(р,2pn) или по фотонейтронной реакции 100Мо(γ,n). Поскольку в промышленности обогащение молибдена по изотопам 98Мо или 100Мо производится на центробежных разделительных каскадах с использованием гексафторида молибдена MoF6, то именно 98MoF6 или 100MoF6 должны использоваться в качестве изотопно-обогащенных прекурсоров.

В качестве примера реализации предложенного способа приведем последовательность операций изготовления образца наноструктурированной мишени. В качестве растворимого хлорида щелочного металла используют KCl, последовательность операций и результат при использовании NaCl аналогичен приведенному.

Операция 1. Подготовка гранул активированного угля. Товарный гранулированный активированный уголь прокаливают при температуре 300°С в течение 1.5 часов в вакууме для удаления влаги и других сорбированных веществ.

Последовательность химико-технологических операций конверсии MoF6 в соединения молибдена, пригодные для создания наноструктур MoO3:

Операция 2. Гидролиз MoF6. В химический реактор, футерованный тефлоном, при температуре жидкого азота конденсируют определенное количество гексафторида молибдена из контейнера с MoF6. Реактор вакуумируют, взвешивают и добавляют в него десятикратный (по отношению к весу MoF6) избыток воды, после чего отогревают реактор до комнатной температуры. В результате гидролиза получают прозрачный бесцветный раствор. Наличие тефлонового покрытия гарантирует отсутствие примесей металлов в растворе.

Операция 3. Раствор переливают в емкость из стеклоуглерода и упаривают на воздухе при 120÷140°С до появления сухого остатка светло-зеленого цвета.

Операция 4. Порошок светлозеленого цвета помещают в кварцевый реактор и прокаливают при 700÷750°С в атмосфере чистого кислорода. В результате получают порошок, состав которого по результатам химического анализа его соответствует формуле MoO3.

Использование полученного MoO3 для введения в поры активированного угля путем пропитки гранул водным раствором MoO3 неэффективно в силу его низкой растворимости в воде (~2 г/л). Поэтому для пропитки используют парамолибдат аммония (NH4)6Mo7O24, растворимость которого при 20°С достигает 20г на 100 мл воды (аналогично способу прототипа).

Операция 5. MoO3, полученный в операции 4, переводят в парамолибдат аммония аналогично способу прототипа путем растворения его в 10% водном растворе аммиака согласно реакции:

7MoO3+6(NH3⋅H2O)[разб.]=(NH4)6Mo7O24+3H2O Операция 6. Формирование слоев MoO3 на поверхности каналов активированного угля осуществляют пропиткой гранул водным раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 с последующей термообработкой:

- 5.01 г активированного угля погружают в 20% раствор парамолибдата аммония и выдерживают в нем в течение 2-х часов. Затем раствор сливают и взвешивают влажные гранулы. В результате такой операции гранулы вбирают в себя 7.064 г раствора, т.е. 1.41 г раствора на 1 г исходного активированного угля;

- после пропитки гранулы сушили в вакууме при температуре 150°С в течение 2-х часов. Взвешивание гранул по завершении процесса осушки показало, что масса пленки парамолибдата аммония, осажденной в порах, составила 0.912 г;

- для разложения парамолибдата до MoO3 высушенные гранулы подвергают термической обработке при 450°С в токе воздуха.

(NH4)6Mo7O24=6NH3+7MoO3+3H2O

После пропитки, сушки и отжига по результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание молибдена в образце составило 0.154 г/г.

Операция 7. Затем гранулы пропитывают хлоридом калия KCl путем окунания в 26% раствор KCl. Затем гранулы высушивают и анализируют. По результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание хлорида калия в образце составило 0,138 г/г.

Операция 8. После формирования слоев MoO3 и KCl в порах активированного угля производят выжигание угля в токе воздуха при температуре 470-500°С. В результате выжигания угля получают мелкую однородно распределенную двухкомпонентную смесь MoO3 и KCl.

Операция 9. После формирования двухкомпонентной смеси MoO3 и KCl проводят конверсию MoO3 в MoO2 по реакции:

MoO32=MoO2+H2O.

Реакция осуществляют путем нагревания смеси в атмосфере водорода до температуры 480°С. Полученная смесь порошков MoO2 и KCl используют в качестве мишени.

Операция 10. После облучения мишени на циклотроне протонами с энергией 28 МэВ производят промывание мишени дистиллированной водой. При этом атомы отдачи 99Мо извлекают из мишени вместе с раствором KCl. Процесс элюирования повторяют несколько раз, что позволяет перевести в раствор ≈100% KCl.

Предложенный способ изготовления мишени для производства 99Мо основан на формировании нанослоев нерастворимой в воде окиси молибдена MoO2 и легко растворимого в воде буфера - хлорида щелочного металла в каналах и полостях активированного угля. В результате выжигания угля происходит разрушение мезопористой структуры мишени, но при этом сохраняется наноразмерность ее компонентов. Такой подход позволяет иметь высокую эффективность выделения атомов отдачи в буфер и снимает пространственные проблемы при вымывании буфера, что способствует получению более высокого фактора обогащения радионуклида 99Мо по сравнению со способом, выбранным за прототип - не менее 20.

Похожие патенты RU2666552C1

название год авторы номер документа
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОНУКЛИДА МО-99 2018
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Артюхов Алексей Александрович
  • Кравец Яков Максимович
  • Кузнецова Татьяна Михайловна
  • Латушкин Сергей Терентьевич
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Меньшиков Петр Леонидович
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2690692C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕНА-99 2014
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Семенов Алексей Николаевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2578039C1
Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида молибден-99 2020
  • Зырянов Сергей Михайлович
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Кузнецова Татьяна Михайловна
  • Удалова Татьяна Андреевна
RU2735646C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОИЗОТОПОВ МОЛИБДЕНА-99 2015
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Семенов Алексей Николаевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2588594C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕН-99 2018
  • Костылев Александр Иванович
  • Рисованый Владимир Дмитриевич
  • Андронов Александр Олегович
  • Душин Виктор Николаевич
  • Трифонов Юрий Иванович
  • Яковлев Владимир Анатольевич
  • Мирославов Александр Евгеньевич
RU2703994C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДА Mo 2010
  • Радченко Вячеслав Михайлович
  • Ротманов Константин Владиславович
  • Маслаков Геннадий Иванович
  • Рисованный Владимир Дмитриевич
  • Гончаренко Юрий Денисович
RU2426184C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕН-99 2012
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
  • Загрядский Владимир Анатольевич
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Кравец Яков Максимович
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Рыжков Александр Васильевич
RU2490737C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ХРОМАТОГРАФИЧЕСКОГО ГЕНЕРАТОРА ТЕХНЕЦИЯ-99m ИЗ ОБЛУЧЕННОГО НЕЙТРОНАМИ МОЛИБДЕНА-98 2015
  • Скуридин Виктор Сергеевич
  • Стасюк Елена Сергеевна
  • Нестеров Евгения Александрович
  • Рогов Александр Сергеевич
  • Ларионова Людмила Александровна
RU2616669C1
СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ИЗОТОПОВ Tc и Re 2004
  • Маслаков Геннадий Иванович
  • Маслаков Владимир Геннадиевич
  • Бабиков Леонид Георгиевич
RU2268516C1
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕН-99 2014
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
  • Загрядский Владимир Анатольевич
  • Верещагин Юрий Иванович
RU2554653C1

Реферат патента 2018 года СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА МОЛИБДЕН-99

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов и может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидных генераторов технеция-99, нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей. Способ реализуется использованием в качестве мишени мезопористого неорганического материала - активированного угля, с характерными размерами полостей и каналов до 50 нм, на поверхность которых наносятся последовательно слои МoО3 и растворимого в воде соединения, например КСl или NaCl. После этого проводят выжигание угля в кислороде, в результате чего образуется мелкая однородная двухкомпонентная смесь МoО3 и КСl или NaCl. На последнем этапе проводят конверсию МoО3 в растворимое в воде соединение МoО2. Изобретение позволяет повысить фактор обогащения 99Мо. 6 з.п. ф-лы.

Формула изобретения RU 2 666 552 C1

1. Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо в виде матрицы из гранулированного активированного угля, с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, на поверхность которых нанесен слой оксида молибдена MoO3, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя, отличающийся тем, что

на поверхности полостей и каналов матрицы из гранулированного активированного угля наносят последовательно слои MoO3 и растворимого в воде хлорида щелочного металла, после чего проводят выжигание угля в кислороде и проводят конверсию MoO3 в полученной двухкомпонентной смеси MoO3 и хлорида щелочного металла в нерастворимое в воде соединение MoO2.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве матрицы используют гранулированный активированный уголь с удельной поверхностью более 300 м2/г, предварительно обезгаженный вакуумированием при 300°С.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве растворимого в воде хлорида щелочного металла используют хлорид калия KCl или хлорид натрия NaCl.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что конверсию MoO3 в MoO2 проводят в атмосфере водорода при 480°С.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что наносят оксид молибдена MoO3, обогащенный по изотопам 98Мо или 100Мо.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что общая толщина слоев MoO3 не превышает 10 нм.

7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что проводят выжигание активированного угля в токе кислорода при температуре 470-500°С.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2018 года RU2666552C1

СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕНА-99 2014
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Семенов Алексей Николаевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2578039C1
СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ НАНОСТРУКТУРИРОВАННОЙ МИШЕНИ ДЛЯ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОИЗОТОПОВ МОЛИБДЕНА-99 2015
  • Артюхов Александр Алексеевич
  • Кравец Яков Максимович
  • Меньшиков Леонид Иеронимович
  • Рыжков Александр Васильевич
  • Семенов Алексей Николаевич
  • Удалова Татьяна Андреевна
  • Чувилин Дмитрий Юрьевич
RU2588594C1
СПОСОБ ДЕФОРМИРОВАНИЯ КОНЦЕВОГО УЧАСТКА СВАРНОЙ ТРУБЫ 1994
  • Чумадин А.С.
  • Бурштейн Н.М.
  • Архипов В.Н.
RU2104113C1
US 2014356282 A1, 04.12.2014
US 2013301769 A1, 14.11.2013.

RU 2 666 552 C1

Авторы

Артюхов Алексей Александрович

Артюхов Александр Алексеевич

Кузнецова Татьяна Михайловна

Загрядский Владимир Анатольевич

Кравец Яков Максимович

Меньшиков Леонид Иеоронимович

Рыжков Александр Васильевич

Удалова Татьяна Андреевна

Чувилин Дмитрий Юрьевич

Даты

2018-09-11Публикация

2017-12-19Подача