УСТРОЙСТВО ДЛЯ ОБЛУЧЕНИЯ ВОДНЫХ РАСТВОРОВ Российский патент 2006 года по МПК G21H5/00 

Предлагаемое устройство может быть использовано для исследования физико-химических процессов, протекающих в ряде узлов ядерно-физических и радиационно-химических установок, и может быть использовано на предприятиях министерства атомной промышленности Российской Федерации.

Известно устройство для n,γ-облучения водных растворов, представляющее собой полый герметический сосуд [Аллен А.О. Радиационная химия воды и водных растворов. Москва, Госатомиздат, 1963, с.79-80]. Возможности облучения в данном устройстве определяются скоростью накопления гремучей смеси и прочностью сосуда.

Предлагаемое устройство отличается от вышеуказанного тем, что внутри герметичного сосуда помещена полая трубка с сетчатой перегородкой, на которой размещены нагреватель и катализатор для рекомбинации образующейся при радиолизе гремучей смеси.

Устройство предназначено для длительного n,γ-облучения водных растворов, в том числе и растворов делящихся материалов. Конструктивно устройство представляет собой компактный герметичный сосуд с размещенным внутри него контуром сжигания гремучей смеси. Конструкция устройства позволяет непосредственно в процессе облучения проводить рекомбинацию газообразных продуктов (H₂, О₂) радиолиза воды при низком парциальном давлении их. В зависимости от цели исследований устройство может быть выполнено из различных конструкционных материалов - стекло, кварц, металлы (например, титан, цирконий и сплавы на их основе).

Устройство представляет собой герметичный стеклянный (представлен на чертеже) либо металлический сосуд (1), внутри которого размещена полая трубка (2) с сетчатой перегородкой (5), расположенной выше уровня облучаемого раствора (6), на которой размещены нагреватель (4) и катализатор (3) для рекомбинации образующейся при радиолизе гремучей смеси. За счет радиационных энерговыделений в растворе нижняя часть устройства имеет более высокую температуру, чем верхняя часть, служащая конденсатором. Парогазовая смесь (пары воды и радиолитические водород и кислород) из внутренней полости проходят через нагреватель и катализатор. Пары воды, в том числе и полученной в результате рекомбинации на катализаторе гремучей смеси, конденсируются на внутренней верхней более холодной стенке сосуда и вновь поступают в облучаемый раствор. Для рекомбинации гремучей смеси может использоваться стандартный катализатор [напиток, платиновая чернь (либо палладий), нанесенная на гранулы из окиси алюминия] обычно используемый в контурах сжигания гремучей смеси ядерных реакторов.

Эффективность работы катализатора зависит от степени чистоты его поверхности, температуры и влажности пара. Перед подачей в камеру сжигания пар предварительно подсушивается и очищается от брызг. Нагревателем могут служить гранулы твердого тела (например, кусочки металлической проволоки, стекла). Нагреватель разогревается за счет радиационных энерговыделений в нем (поглощения n,γ-излучения либо за счет ядерных реакций). Материал нагревателя и его количество подбираются таким образом, чтобы тепловыделения в нем были достаточны для подогрева парогазовой смеси, поступающей в катализатор. Так, например, в условиях реакторного облучения за счет ядерной реакции

B¹⁰+n→Li⁷+He(2,1 MeB)

в гамме молибденового стекла (при нейтронном потоке 1,5·10¹³ n/см²·с) выделяется ≈ 3,5 кал/с тепла. В экспериментах наряду с молибденовым стеклом использовалась и титановая проволока.

Нагреватель служит для подсушки парогазовой смеси, поступающей в катализатор, а также выполняет роль фильтра, предохраняющего катализатор от отравления веществами, уносимыми паром за счет капельного уноса из раствора. Тонкая трубочка в верхней части устройства позволяет определять (метод Аллена) после облучения давление внутри устройства, не вскрывая его. Это известный способ: устройство переворачивается и трубочка заполняется раствором. Нагревая раствор в капиляре, определяют температуру образования в нем парового пузырька. Из зависимости упругости паров раствора от температуры определяют давление газа в пузырьке, а следовательно, и в замкнутом сосуде.

Во время облучения устройство разогревается за счет радиационных тепловыделений в растворе и конструкционных материалах. Соотношение тепловыделений таково, что устанавливается градиент температуры по высоте устройства - внизу температура выше, чем вверху. Градиент температуры обусловлен большим тепловыделением в нижней части устройства, содержащей раствор. При таком распределении температур создается постоянная циркуляция пара, конденсирующегося в верхней части устройства. Гремучая смесь вместе с паром проходит через катализатор. Значительная часть гремучей смеси при этом рекомбинирует, а образующийся пар конденсируется в верхней части устройства. По стенкам капли конденсата стекают в зазор между внутренней поверхностью сосуда (1) и наружной поверхностью трубки (2). Постепенно раствор, заполнявший зазор в начале облучения, замещается конденсатом. Гремучая смесь, несгоревшая при прохождении через катализатор, частично растворяется в стекающем конденсате и вместе с ним попадает в облучаемый раствор и вновь проходит через катализатор. Таким образом, для гремучей смеси, также как и для пара, устанавливается постоянная циркуляция, равновесное давление гремучей смеси зависит от ряда параметров: количество и качество катализатора, паровая нагрузка, вид излучения, состав раствора, мощность поглощенной дозы в растворе. Различные модели устройства испытывались в условиях реакторного облучения (нейтральный поток 2·10¹³ n/см²·с, мощность поглощенной дозы n,γ-излучения в воде 16·10³ рад/с) при варьировании теплофизических параметров в широком диапазоне:

температура - 100÷290°С, время облучения - 20÷1700 ч, удельные энерговыделения в водных растворах солей урана - 0,5÷20 кВт/л. Во всех случаях равновесное давление гремучей смеси не превышало 1÷2 ат.

В экспериментах, проведенных без катализатора, скорость накопления гремучей смеси в сосудах с водными растворами урана существенно не замедлялась вплоть до парциальных давлений ее в 40 ат.

При больших тепловыделениях в облучаемом растворе (например, водные растворы обогащенного урана) облучение проводилось с использованием принудительного охлаждения предлагаемого устройства. Конструкция холодильника не является предметом данного изобретения и потому здесь не приводится.

Изобретение относится к области использования излучений от радиоактивных источников и устройствам для этой цели. Устройство состоит из двух сообщающихся полостей, разделенных между собой полой трубкой с сетчатой перегородкой, на которой помещены нагреватель и катализатор для рекомбинации образующейся при радиолизе гремучей смеси. Технический результат заключается в непрерывном удалении образующейся при радиолизе гремучей смеси при низком парциальном давлении ее. 1 н. и 1 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Устройство для n,γ-облучения водных растворов, в том числе и растворов делящихся материалов, отличающееся тем, что внутри герметичного сосуда помещена полая трубка с сетчатой перегородкой, на которой размещены нагреватель и катализатор для рекомбинации образующейся при радиолизе гремучей смеси.2. Устройство по п.1, отличающееся тем, что трубка разделяет внутренний объем сосуда на две полости, сообщающиеся между собой в жидкой и газовой фазах.