СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА МОЛИБДЕНА-99 И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2007 года по МПК C01G39/00 

Изобретение относится к производству радионуклидов и может быть использовано для производства молибдена-99.

Известен способ производства молибдена-99 [Патент США №5910971, 08.07.1999. Способ и оборудование для производства и выделения молибдена-99, Пономарев-Степной Н.Н., Павшук В.А., Бебих Г.Ф., Хвостионов В.Е., Трухляев П.С., Швецов И.К.].

Способ заключается в том, что ядерный водно-растворный реактор выводят в стационарный режим работы и в течение пяти дней в топливном растворе нарабатывают молибден-99. Затем выводят ядерный реактор в подкритическое состояние и охлаждают в течение суток. Из охлажденного ядерного реактора откачивают топливный раствор. Прокачивают топливный раствор через сорбционную колонку, выделяют из него сорбцией молибден-99 и возвращают в ядерный реактор. Ядерный реактор, заполненный топливным раствором без молибдена-99, выводят снова в стационарный режим работы на пять дней.

Недостаток способа заключается в том, что ядерный реактор часто выводят из подкритического состояния в стационарное состояние и наоборот.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому способу является способ производства молибдена-99 [Патент США №5596611. 21.01.1997. Реактор для производства медицинских изотопов. Ball, Russell M. (Lynchburg, VA)], заключающийся в том, что через активную зону работающего в стационарном режиме ядерного водно-растворного реактора с заполненной газообразной средой компенсационной камерой и сорбционную колонку прокачивают топливный раствор и одновременно сорбируют из него молибден-99, после чего смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 и очищают его от радионуклидных и химических примесей.

Способ имеет следующие недостатки:

- топливный раствор при прокачке не выдерживают. По этой причине топливный раствор с не распавшимися короткоживущими радионуклидами поступает в защитную камеру и в сорбционную колонку, размещенную в защитной камере. Излучение короткоживущих радионуклидов создает дополнительную дозовую нагрузку на сорбент и дополнительный радиационный фон в защитной камере. Присутствующие в топливном растворе короткоживущие радионуклиды ухудшают радионуклидную и химическую чистоту выделяемого молибдена-99;

- не осуществляют каталитическую регенерацию воды из кислорода и водорода, образующихся в активной зоне по причине радиолиза воды и содержащихся в газообразной среде компенсационной камеры. Поэтому в компенсационной камере может образоваться взрывоопасная смесь кислорода и водорода;

- не конденсируют содержащийся в газообразной среде водяной пар;

- не откачивают газообразную среду из компенсационной камеры. По этой причине газообразные радионуклиды остаются в компенсационной камере. Продукты распада газообразных радионуклидов выпадают из компенсационной камеры в топливный раствор, ухудшая его радионуклидную и химическую чистоту;

- выходящий из ядерного реактора топливный раствор, имеющий температуру примерно 80°С, не охлаждают до оптимальной температуры процесса сорбции, равной 20-25°С. По этой причине режим сорбции молибдена-99 является не оптимальным.

Технический результат, относящийся к способу, состоит в:

- улучшении условий труда персонала за счет уменьшения радиационного фона в защитной камере с технологическим оборудованием по производству молибдена-99;

- облегчении и удешевлении радиационной защиты защитной камеры;

- повышении радионуклидной и химической чистоты топливного раствора и выделяемого из него молибдена-99, уменьшении стоимости очистки молибдена-99 от примесей до медицинских требований к его чистоте;

- поддержании оптимального режима сорбции.

Известно устройство для производства молибдена-99 [Патент США №5910971, 08.07.1999, Способ и оборудование для производства и выделения молибдена-99, Пономарев-Степной Н.Н., Павшук В.А., Бебих Г.Ф., Хвостионов В.Е., Трухляев П.С., Швецов И.К.]. В состав устройства входят ядерный водно-растворный реактор и сорбционная колонка.

Недостаток устройства заключается в том, что его нельзя использовать в режиме непрерывной работы ядерного реактора.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому устройству является устройство для производства молибдена-99 [Патент США №5596611, 21.01.1997. Реактор для производства медицинских изотопов. Ball, Russell M. (Lynchburg, VA)], в состав которого входят ядерный водно-растворный реактор, содержащий над активной зоной компенсационную камеру, и сорбционная колонка, последовательно соединенная с активной зоной ядерного водно-растворного реактора в контуре циркуляции топливного раствора.

Устройство имеет следующие недостатки:

- отсутствует оборудование для выдержки топливного раствора в течение времени распада содержащихся в топливном растворе короткоживущих радионуклидов;

- компенсационная камера ядерного водно-растворного реактора не оснащена каталитическим регенератором воды;

- отсутствует оборудование для конденсации водяного пара, содержащегося в газообразной среде компенсационной камеры;

- отсутствует оборудование для откачки газообразной среды из компенсационной камеры в оборудование для ее выдержки и дальнейшей отправки в вытяжную вентиляцию;

- отсутствует оборудование для охлаждения топливного раствора до оптимальной температуры процесса сорбции, равной 20-25°С.

Технический результат, относящийся к устройству, состоит в:

- улучшении условий труда персонала за счет уменьшения радиационного фона в защитной камере с технологическим оборудованием по производству молибдена-99;

- облегчении и удешевлении радиационной защиты защитной камеры;

- повышении радионуклидной и химической чистоты топливного раствора и выделяемого из него молибдена-99, уменьшении стоимости очистки молибдена-99 от примесей до медицинских требований к его чистоте;

- поддержании оптимального режима сорбции.

Для достижения технического результата в способе производства молибдена-99, заключающемся в том, что через активную зону работающего в стационарном режиме ядерного водно-растворного реактора с заполненной газообразной средой компенсационной камерой и сорбционную колонку прокачивают топливный раствор и одновременно сорбируют из него молибден-99, после чего смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 и очищают его от радионуклидных и химических примесей, предлагается топливный раствор при прокачке выдерживать в аппарате для выдержки топливного раствора, состоящем из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, находящимися выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединенными между собой и компенсационной камерой ядерного водно-растворного реактора, и прокачивать через теплообменный аппарат для охлаждения до оптимальной температуры процесса сорбции.

В частных случаях реализации способа, предлагается:

- топливный раствор выдерживать 6-24 ч в аппарате для выдержки топливного раствора;

- осуществлять каталитическую регенерацию воды из кислорода и водорода, образующихся в активной зоне реактора по причине радиолиза воды и содержащихся в газообразной среде компенсационной камеры;

- конденсировать содержащийся в газообразной среде компенсационной камеры водяной пар, образующийся водный конденсат возвращать в активную зону реактора;

- топливный раствор прокачивать через байпасный трубопровод;

- газообразную среду из компенсационной камеры откачивать и выдерживать при разрежении в сосуде для выдержки с выделением из нее продуктов распада радионуклидов;

- газообразную среду из сосуда для выдержки газообразной среды откачивать вакуумным насосом в вытяжную вентиляцию.

Для достижения технического результата в устройстве для производства молибдена-99, в состав которого входят ядерный водно-растворный реактор, содержащий компенсационную камеру над активной зоной, последовательно соединенной с сорбционной колонкой в контуре циркуляции топливного раствора, предлагается:

- между ядерным водно-растворным реактором и сорбционной колонкой в контур циркуляции топливного раствора установить расположенный выше ядерного водно-растворного реактора и сорбционной колонки аппарат для выдержки топливного раствора, состоящий из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами;

- первый сообщающийся сосуд снабдить также напорным и переливным патрубками, с которыми соединить, соответственно, напорный и переливной трубопроводы, соединяющие аппарат для выдержки топливного раствора с ядерным водно-растворным реактором;

- второй сообщающийся сосуд снабдить сливным патрубком, расположенным ниже переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, с которым соединить сливной трубопровод, соединяющий аппарат для выдержки топливного раствора с сорбционной колонкой;

- при этом компенсационные камеры первого и второго сообщающихся сосудов, находящиеся выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединить между собой и с компенсационной камерой ядерного водно-растворного реактора.

В частных случаях реализации устройства предлагается:

- компенсационную камеру ядерного водно-растворного реактора оснастить каталитическим регенератором воды;

- компенсационную камеру ядерного водно-растворного реактора соединить через конденсатор водяного пара с находящимся под разрежением сосудом для выдержки газообразной среды посредством трубопровода с запорным вентилем;

- участок сливного трубопровода на входе топливного раствора в сорбционную колонку и участок трубопровода контура циркуляции топливного раствора на выходе топливного раствора из сорбционной колонки соединить байпасным трубопроводом, оснащенным регулятором расхода;

- между аппаратом для выдержки топливного раствора и сорбционной колонкой в контур циркуляции топливного раствора установить теплообменный аппарат;

- сосуд для выдержки газообразной среды соединить с вакуумным насосом, выхлоп которого соединить с вытяжной вентиляцией;

- параллельно сорбционной колонке в контур циркуляции топливного раствора включить, по меньшей мере, еще одну сорбционную колонку;

- параллельно сосуду для выдержки газообразной среды установить, по меньшей мере, еще один сосуд для выдержки газообразной среды.

Сущность изобретения поясняется представленной на чертеже одной из возможных технологических схем устройства для производства молибдена-99.

На чертеже и по тексту приняты следующие обозначения:

1 - ядерный водно-растворный реактор; 2 - компенсационная камера ядерного водно-растворного реактора; 3 - активная зона ядерного водно-растворного реактора; 4 - сорбционная колонка; 5 - аппарат для выдержки топливного раствора; 6 - первый сообщающийся сосуд; 7 - второй сообщающийся сосуд; 8 - напорный патрубок; 9 - переливной патрубок; 10 - напорный трубопровод; 11 - переливной трубопровод; 12 - сливной патрубок; 13 - сливной трубопровод; 14 - компенсационная камера первого сообщающегося сосуда; 15 - компенсационная камера второго сообщающегося сосуда; 16 - каталитический регенератор воды; 17 - конденсатор водяного пара; 18 - сосуд для выдержки газообразной среды; 19 - трубопровод контура циркуляции топливного раствора; 20 - байпасный трубопровод; 21 - запорно-регулирующий вентиль; 22 - теплообменный аппарат; 23 - вакуумный насос; 24 - вытяжная вентиляция; 25 - сорбционная колонка; 26 - сосуд для выдержки газообразной среды; 27 - трубопровод; 28 - циркуляционный насос; 29 - защитная камера; 30 и 31 - запорно-регулирующие вентили; 32 - датчик температуры топливного раствора; 33 - датчик расхода топливного раствора; 34 и 35 - патрубки; 36 и 37 - мановакуумметры; 38 - сосуд с топливным раствором; 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50 - запорные вентили.

На чертеже представлено устройство для производства молибдена-99, в состав которого входят ядерный водно-растворный реактор 1, содержащий компенсационную камеру 2 над активной зоной 3, последовательно соединенной с сорбционной колонкой 4 в контуре циркуляции топливного раствора. Компенсационная камера 2, предназначенная для компенсации температурных расширений топливного раствора, во время работы ядерного водно-растворного реактора заполнена газообразной средой, состоящей из воздуха, водяного пара, газообразных продуктов деления ядерного топлива и водорода и кислорода, образующихся в результате радиолиза молекул воды.

Сорбционная колонка 4 предназначена для сорбции молибдена-99 из топливного раствора.

Между ядерным водно-растворным реактором 1 и сорбционной колонкой 4 в контур циркуляции топливного раствора установлен расположенный выше ядерного водно-растворного реактора 1 и сорбционной колонки 4 аппарат 5 для выдержки топливного раствора, состоящий из двух 6 и 7 сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами.

Первый сообщающийся сосуд 6 снабжен также напорным 8 и переливным 9 патрубками, с которыми соединены, соответственно, напорный 10 и переливной 11 трубопроводы, соединяющие аппарат 5 для выдержки топливного раствора с ядерным водно-растворным реактором 1.

Второй сообщающийся сосуд 7 снабжен сливным патрубком 12, расположенным ниже переливного патрубка 9 первого сообщающегося сосуда 6, с которым соединен сливной трубопровод 13, соединяющий аппарат 5 для выдержки топливного раствора с сорбционной колонкой 4.

При этом компенсационные камеры 14 и 15 первого 6 и второго 7 сообщающихся сосудов, находящиеся выше переливного патрубка 9 первого сообщающегося сосуда 6, соединены между собой и с компенсационной камерой 2 ядерного водно-растворного реактора 1.

Аппарат 5 предназначен для выдержки топливного раствора в течение 6-24 ч при его прокачке по контуру циркуляции. Нижняя граница времени выдержки выбрана потому, что выдерживать топливный раствор менее шести часов можно, но не целесообразно. За шесть часов выдержки в топливном растворе распадутся только самые короткоживущие радионуклиды. Верхняя граница времени выдержки выбрана потому, что выдерживать топливный раствор более 24 часов можно, но экономически не выгодно. Период полураспада молибдена-99 равен 66,2 часов и за 24 часа активность его в топливном растворе уменьшится на 22,2%.

В частных случаях исполнения устройства для производства молибдена-99:

1. Компенсационная камера 2 ядерного водно-растворного реактора 1 оснащена каталитическим регенератором воды 16.

2. Компенсационная камера 2 ядерного водно-растворного реактора 1 соединена через конденсатор 17 водяного пара с находящимся под разрежением сосудом 18 для выдержки газообразной среды посредством трубопровода с запорным вентилем.

3. Участок сливного трубопровода 13 на входе топливного раствора в сорбционную колонку 4 и участок трубопровода 19 контура циркуляции топливного раствора на выходе топливного раствора из сорбционной колонки 4 соединены байпасным трубопроводом 20, оснащенным регулятором расхода 21.

В качестве регулятора расхода 21 может быть использован запорно-регулирующий вентиль. Байпасный трубопровод 20 может быть использован для замены в аппарате 5 топливного раствора с недостаточной концентрацией молибдена-99 на топливный раствор из активной зоны 3 ядерного водно-растворного реактора 1 с равновесной концентрацией молибдена-99. Байпасный трубопровод 20 может быть также использован для изменения времени выдержки топливного раствора в аппарате 5. Топливный раствор можно пропускать параллельно и через байпасный трубопровод 20 и через сорбционную колонку 4. Изменения расхода топливного раствора через байпасный трубопровод 20 запорно-регулирующим вентилем 21 приводят к изменениям расхода топливного раствора и времени его выдержки в аппарате 5.

4. Между аппаратом 5 для выдержки топливного раствора и сорбционной колонкой 4 в контур циркуляции топливного раствора установлен теплообменный аппарат 22.

5. Сосуд 18 для выдержки газообразной среды соединен с вакуумным насосом 23, выхлоп которого соединен с вытяжной вентиляцией 24.

6. Параллельно сорбционной колонке 4 в контур циркуляции топливного раствора включена, по меньшей мере, еще одна сорбционная колонка 25.

7. Параллельно сосуду 18 для выдержки газообразной среды установлен, по меньшей мере, еще один сосуд 26 для выдержки газообразной среды.

Первый 6 и второй 7 сообщающиеся сосуды аппарата 5 для выдержки топливного раствора сообщаются внизу по трубопроводу 27.

В контур циркуляции топливного раствора, перед аппаратом 5 для выдержки топливного раствора установлен циркуляционный насос 28. Циркуляционный насос 28 предназначен для поддержания уровня топливного раствора в первом сообщающемся сосуде 6 на уровне переливного патрубка 9 подачей топливного раствора из активной зоны 3 через напорный трубопровод 10 и напорный патрубок 8.

Безопасность аппарата 5 для выдержки топливного раствора может быть достигнута его ядерно-безопасной конструкцией и выбором ядерно-безопасных внутренних диаметров сообщающихся первого 6 и второго 7 сосудов.

Безопасность ядерного реактора 1 обеспечивается штатными органами управления его реактивностью, конструкцией аппарата 5 для выдержки топливного раствора и конструкцией контура циркуляции топливного раствора. На конструкции аппарата 5 и контура циркуляции накладываются дополнительные ограничения, связанные с обеспечением циркуляции топливного раствора по контуру и безопасности ядерного реактора. Первое ограничение заключается в том, что разность высот между переливным 9 и сливным 12 патрубками должна быть достаточной для прокачки топливного раствора из аппарата 5 через теплообменный аппарат 22, сорбционную колонку 4 или 25 в ядерный реактор 1 с оптимальным для сорбции расходом.

Второе ограничение заключается в том, что сумма объема аппарата 5 между сливным 12 и переливным 9 патрубками и объема опорожняемой длины сливного трубопровода 13, находящегося между уровнем сливного патрубка 12 и уровнем трубопровода 19, должна быть равна объему топливного раствора, отбор которого из активной зоны 3 ядерного реактора или поступление которого в активную зону 3 изменяет реактивность ядерного реактора не более чем на 0,3 β_эфф со скоростью не более 0,07 β_эфф/с. Чтобы уменьшить объем опорожняемой длины сливного трубопровода 13 теплообменный аппарат 22 на рисунке установлен ниже уровня участка трубопровода 19 на выходе топливного раствора из сорбционной колонки 4.

Сорбционные колонки 4 и 25 установлены в защитной камере 29. На входе в сорбционную колонку 4 установлен запорно-регулирующий вентиль 30, на входе в сорбционную колонку 25 установлен запорно-регулирующий вентиль 31. На чертеже показаны сорбционные колонки 4 и 25 и не показано остальное технологическое оборудование для производства молибдена-99, размещенное в защитной камере 29. Это оборудование для промывки сорбента после сорбции от смываемых радионуклидных и химических примесей, десорбции молибдена-99 и его очистки от радионуклидных и химических примесей.

На сливном трубопроводе 13 установлены датчик 32 температуры и датчик 33 расхода топливного раствора.

На ядерном водно-растворном реакторе 1 установлен оснащенный запорным вентилем патрубок 34, предназначенный для напуска атмосферного воздуха в компенсационную камеру 2. Посредством подачи атмосферного воздуха в компенсационную камеру 2 могут быть удалены из нее газообразные радионуклиды в сосуды 18 или 26 для выдержки газообразной среды.

На трубопроводе 19 после сорбционных колонок 4 и 25 установлен оснащенный запорным вентилем патрубок 35, предназначенный для отбора топливного раствора в количестве и способом, безопасными для ядерного водно-растворного реактора 1. Из топливного раствора, очищенного от молибдена-99 могут быть выделены другие необходимые радионуклиды в других технологических процессах, например экстракцией.

Сосуды 18 и 26 для выдержки газообразной среды оснащены мановакуумметрами 36 и 37.

Сосуд 38 с топливным раствором в системе его подготовки соединен трубопроводами с ядерным водно-растворным реактором 1 и аппаратом 5 для выдержки топливного раствора.

На трубопроводах устройства для производства молибдена-99 установлены запорные вентили 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50.

Данное устройство применяют для производства молибдена-99, заключающегося в том, что через активную зону 3 работающего в стационарном режиме ядерного водно-растворенного реактора 1 с заполненной газообразной средой компенсационной камерой 2 и сорбционную колонку 4 прокачивают топливный раствор и одновременно сорбируют из него молибден-99, после чего смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 и очищают его от радионуклидных и химических примесей.

Прокачивают топливный раствор через активную зону 3 и сорбционную колонку 4 за счет подачи топливного раствора циркуляционным насосом 28 из активной зоны 3 в первый сообщающийся сосуд 6 аппарата 5 для выдержки топливного раствора и поддержания уровня топливного раствора в первом сообщающемся сосуде 6 на уровне переливного патрубка 9.

Сорбцию молибдена-99 осуществляют в сорбционной колонке 4.

Смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 и очищают его от радионуклидных и химических примесей посредством известных традиционных методов.

Топливный раствор при прокачке выдерживают в аппарате 5 для выдержки топливного раствора, состоящем из двух 6 и 7 сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами 14 и 15, находящимися выше переливного патрубка 9 первого сообщающегося сосуда 6, соединенными между собой и компенсационной камерой 2 ядерного водно-растворного реактора 1, и прокачивают через теплообменный аппарат 22 для охлаждения до оптимальной температуры процесса сорбции.

В частных случаях применения способа производства молибдена-99:

1. Топливный раствор выдерживают 6-24 ч в аппарате 5 для выдержки топливного раствора.

2. Осуществляют каталитическую регенерацию воды из кислорода и водорода, образующихся в активной зоне 3 реактора по причине радиолиза воды и содержащихся в газообразной среде компенсационной камеры 2.

3. Конденсируют содержащийся в газообразной среде компенсационной камеры 2 водяной пар, образующийся водный конденсат возвращают в активную зону 3 реактора. Тем самым сохраняют постоянным количество воды, как замедлителя нейтронов, в активной зоне 3 находящегося в критическом состоянии ядерного водно-растворного реактора 1. Конденсацию водяного пара осуществляют в конденсаторе 17. Влажность газообразной среды в компенсационной камере 2 определяется содержанием в ней насыщенного водяного пара при температуре топливного раствора в активной зоне 3 и водяного пара, образующегося в каталитической реакции соединения кислорода с водородом.

4. Топливный раствор прокачивают через байпасный трубопровод 20.

5. Газообразную среду из компенсационной камеры 2 откачивают и выдерживают при разрежении в сосуде 18 для выдержки с выделением из нее продуктов распада радионуклидов.

6. Газообразную среду из сосуда 18 для выдержки газообразной среды откачивают вакуумным насосом 23 в вытяжную вентиляцию 24.

Пример конкретного исполнения устройства для производства молибдена-99.

1. Мощность ядерного водно-растворного реактора 50 кВт.

2. Топливный раствор - водный раствор уранилсульфата.

3. Обогащение топлива ураном-235 - 90%

4. Объем активной зоны ядерного реактора 22 литра.

5. Температура топливного раствора 80°С.

6. Производительность устройства по молибдену-99 составляет 150 Ки/сутки.

7. Параметры сорбционной колонки и аппарата для выдержки топливного раствора, производительность циркуляционного насоса и другие характеристики контура циркуляции топливного раствора определяют расчетом и экспериментально.

Пример конкретного применения способа производства молибдена-99.

В топливном растворе, заполняющем активную зону 3 работающего в стационарном режиме ядерного водно-растворного реактора 1, одновременно с процессом деления ядерного топлива и образования различных радионуклидов, как продуктов деления, протекает процесс радиолиза молекул воды. Образующиеся водород и кислород выходят вместе с газообразными радионуклидами в компенсационную камеру 2. В каталитическом регенераторе воды 16 в присутствии катализатора химическая реакция взаимодействия водорода и кислорода протекает спокойно. В результате этой реакции образуется водяной пар. В конденсаторе 17 водяной пар конденсируется, а водный конденсат сливается обратно в ядерный реактор. Таким образом, сохраняется постоянным количество воды, как замедлителя нейтронов, в активной зоне ядерного реактора.

Открывают вентиль 45 и откачивают газообразную среду из компенсационных камер 2, 14 и 15 в сосуд 18 имеющимся в нем разрежением. Прекращают откачку газообразной среды при недостаточном для откачки разрежении в сосуде 18 для выдержки газообразной среды. Выдерживают газообразную среду в сосуде 18 для выдержки газообразной среды. В результате, газообразные радионуклиды, не успев распасться в компенсационных камерах, откачиваются из них в сосуд 18, распадаются в нем во время выдержки, продукты их распада остаются в сосуде 18. За счет постоянной откачки из компенсационных камер уменьшается загрязненность топливного раствора продуктами распада газообразных радионуклидов. За счет меньшего содержания примесей в топливном растворе повышается чистота выделяемого молибдена-99 и уменьшается стоимость его дополнительной очистки.

В компенсационные камеры может быть напущен атмосферный воздух для лучшей сдувки из них в сосуд 18 газообразных радионуклидов. Для напуска атмосферного воздуха ядерный реактор оснащен патрубком 34 с запорным вентилем 41.

К производству молибдена-99 целесообразно приступать после того, как его концентрация в топливном растворе достигнет равновесного значения. Для осуществления циркуляции топливного раствора по контуру открывают вентили 30 и 44, включают циркуляционный насос 28 и закачивают топливный раствор с молибденом-99 и короткоживущими радионуклидами из активной зоны 3 по напорному трубопроводу 10 и напорному патрубку 8 в первый сообщающийся сосуд 6 аппарата 5 для выдержки топливного раствора. Уровень топливного раствора в обоих сообщающихся по трубопроводу 27 сосудах 6 и 7 повысится и по контуру циркуляции начнется движение топливного раствора. При достаточной производительности насоса 28 уровень топливного раствора может достичь уровня переливного патрубка 9. Излишки поднятого раствора будут сливаться через переливной патрубок 9 и переливной трубопровод 11 обратно в ядерный реактор. Отбор топливного раствора из активной зоны 3 для поднятия уровня в аппарате 5 будет переводить ядерный реактор в подкритическое состояние и система регулирования реактивности должна будет удерживать его в критическом (стационарном) состоянии.

Запорно-регулирующим вентилем 30 устанавливают по показаниям датчика 33 расход топливного раствора через сорбционную колонку 4, необходимый для сорбции молибдена-99. Из практического опыта известно, что оптимальный для сорбции молибдена-99 объемный расход топливного раствора через сорбционную колонку будет равен примерно 0,5 л·час^-1. При таком расходе движение топливного раствора в сообщающихся сосудах 6 и 7 будет происходить без перемешивания слоев. Каждая порция топливного раствора, поднятая в первый сообщающийся сосуд 6, будет без перемешивания последовательно двигаться по ней вниз, затем по трубопроводу 27, второму сообщающемуся сосуду 7 до выхода из аппарата 5 через сливной патрубок 12 в течение выбранного времени выдержки топливного раствора. При этом будет непрерывно идти процесс распада содержащихся в топливном растворе короткоживущих радионуклидов. Движение топливного раствора через сливной патрубок 12, сливной трубопровод 13, теплообменный аппарат 22, сорбционную колонку 4 и трубопровод 19 до низа активной зоны 3 будет осуществляться самотеком.

В радиационном фоне в защитной камере 29 не будет излучения короткоживущих радионуклидов, поэтому защиту камеры можно будет сделать менее тяжелой и менее дорогой. Сорбент в сорбционной колонке 4 также не будет испытывать воздействие излучения короткоживущих радионуклидов.

Пройдя сорбционную колонку 4 и оставив в ней на сорбенте молибден-99, топливный раствор сливается далее в ядерный реактор 1. Окончание процесса сорбции в сорбционной колонке 4 определяют по накопленной в ней активности молибдена-99. После окончания сорбции закрывают вентили 30 и 44. Используя не показанное на чертеже оборудование, смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 с сорбента и дополнительно очищают его от радионуклидных и химических примесей.

За время движения в сообщающихся сосудах 6 и 7, которое будет измеряться несколькими часами, температура топливного раствора может понизиться до рабочей температуры сорбента. Если температура его по датчику 32 будет превышать рабочую температуру сорбента, то в работу включают теплообменный аппарат 22 и понижают температуру топливного раствора до рабочей температуры сорбента.

На время работ по сбору молибдена-99, накопленного в сорбционной колонке 4, можно будет включить в контур циркуляции топливного раствора сорбционную колонку 25. Для этого открывают вентили 31 и 43.

В случае аварийного отключения циркуляционного насоса 28 ядерный реактор будет переходить в надкритическое состояние за счет отсутствия отбора топливного раствора из активной зоны и поступления его в активную зону самотеком из аппарата 5 и опорожняемого участка сливного трубопровода. Увеличение реактивности реактора будет происходить со скоростью не более 0,07 β_эфф/с и система регулирования реактивности должна будет удержать ядерный реактор в критическом состоянии.

В начале работы ядерного реактора или после длительного перерыва в производстве молибдена-99 объемная активность его в топливном растворе, находящемся в сообщающихся сосудах 6 и 7 аппарата 5, может быть недостаточной. Поэтому будет целесообразным перед производством молибдена-99 заменить в аппарате 5 топливный раствор с недостаточной активностью молибдена-99 на топливный раствор из ядерного реактора с равновесной активностью молибдена-99. Такая замена может быть произведена через байпасный трубопровод 20 с запорно-регулирующим вентилем 21. Для замены раствора включают в работу циркуляционный насос 28, проверяют закрытие запорно-регулирующего вентиля 30 на входе в сорбционную колонку 4 и открывают запорно-регулирующий вентиль 21 на байпасном трубопроводе 20. Закачивают топливный раствор с молибденом-99 и короткоживущими радионуклидами из-под уровня в ядерном реакторе через напорный трубопровод 10 и напорный патрубок 8 в первый сообщающийся сосуд 6. Уровень топливного раствора в обоих сообщающихся сосудах 6 и 7 повысится и топливный раствор с недостаточной концентрацией молибдена-99 из сосуда 7 начнет сливаться через сливной патрубок 12, сливной трубопровод 13 и байпасный трубопровод 20 на дно в ядерный реактор 1. Вентилем 21 устанавливают расход через байпасный трубопровод 20, равный расходу через сорбционную колонку 4. Поступающий топливный раствор с молибденом-99 и короткоживущими радионуклидами, вытесняя из аппарата 5 топливный раствор без молибдена-99, будет последовательно перемещаться через сообщающийся сосуд 6, трубопровод 27, сообщающийся сосуд 7 до выхода из аппарата 5 через сливной патрубок 12 в течение выбранного времени выдержки топливного раствора. При этом будет непрерывно идти процесс распада содержащихся в топливном растворе короткоживущих радионуклидов. После замены топливного раствора закрывают вентиль 21 и выключают насос 28. В результате, в топливном растворе на выходе из аппарата 5 не будет короткоживущих радионуклидов, а концентрация молибдена-99 будет близкой к его равновесной концентрации в активной зоне 3.

Байпасный трубопровод 20 можно также использовать для изменения времени выдержки топливного раствора в аппарате 5. Топливный раствор можно пропускать параллельно и через байпасный трубопровод и через сорбционную колонку. Изменения расхода топливного раствора через байпасный трубопровод 20 вентилем 21 приводят к изменениям времени выдержки топливного раствора в аппарате 5.

В процессе производства молибдена-99 поддерживается постоянным количество топлива в активной зоне ядерного водно-растворного реактора, то есть сколько топлива отбирается из активной зоны с топливным раствором в контур циркуляции, столько же одновременно и возвращается в активную зону по сливному и переливному трубопроводам.

Заполнение ядерного реактора 1 и аппарата 5 топливным раствором и их опорожнение, а также коррекцию топливного раствора в них производят из системы подготовки топливного раствора. Для заполнения или опорожнения ядерного реактора в сосуде 38 с топливным раствором создают соответственно избыточное давление или разрежение и открывают вентиль 40. Для заполнения или опорожнения аппарата 5 также создают в емкости 38 соответственно избыточное давление или разрежение и открывают вентиль 39.

По заявляемому способу могут быть произведены другие содержащиеся в топливном растворе радионуклиды.

Кроме того, в устройстве предусмотрен патрубок 35 с вентилем 42, через который можно будет отобрать часть очищенного от молибдена-99 топливного раствора в количестве и способом, безопасными для ядерного реактора 1, с целью выделения из отобранного топливного раствора необходимых радионуклидов в других технологических процессах, например, экстракцией.

Достигнут технический результат изобретения:

- улучшены условия труда персонала за счет уменьшения радиационного фона в защитной камере с технологическим оборудованием по производству молибдена-99;

- облегчена и удешевлена радиационная защита защитной камеры;

- повышена радионуклидная и химическая чистота топливного раствора и выделяемого из него молибдена-99, уменьшена стоимость очистки молибдена-99 от примесей;

- поддержание оптимального режима сорбции.

Изобретение может быть использовано при получении радионуклидов в ядерной технике. Устройство для производства молибдена-99 состоит из ядерного водно-растворного реактора 1, содержащего компенсационную камеру 2 над его активной зоной 3, последовательно соединенной с сорбционной колонкой 4. Между реактором 1 и сорбционной колонкой 4 в контур циркуляции топливного раствора установлен аппарат 5 для выдержки топливного раствора, состоящий из двух сообщающихся внизу сосудов 6 и 7. Первый сообщающийся сосуд 6 снабжен также напорным 8 и переливным 9 патрубками, с которыми соединены, соответственно, напорный 10 и переливной 11 трубопроводы, соединяющие аппарат 5 с реактором 1. Второй сообщающийся сосуд 7 снабжен сливным патрубком 12, расположенным ниже переливного патрубка 9 первого сообщающегося сосуда 6. С ним соединен сливной трубопровод 13, соединяющий аппарат 5 с сорбционной колонкой 4. Компенсационные камеры 14 и 15 первого и второго сообщающихся сосудов 6 и 7, находящиеся выше переливного патрубка 9, соединены между собой и с компенсационной камерой 2. Через активную зону 3 работающего в стационарном режиме реактора 1 с заполненной газообразной средой компенсационной камерой 2 и сорбционную колонку 4 прокачивают топливный раствор, одновременно сорбируя из него молибден-99. Топливный раствор при прокачке выдерживают в аппарате для выдержки топливного раствора 5 в течение 6-24 ч, прокачивают через теплообменный аппарат 22 до оптимальной температуры процесса сорбции. После окончания процесса сорбции смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 и очищают его от радионуклидных и химических примесей. Изобретение обеспечивает улучшение условий труда персонала, облегчение и удешевление радиационной защиты защитной камеры, повышение радионуклидной и химической чистоты топливного раствора и выделяемого из него молибдена-99 и уменьшение стоимости очистки молибдена-99 от примесей, 2 н. и 13 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ производства молибдена-99, заключающийся в том, что через активную зону работающего в стационарном режиме ядерного водно-растворного реактора с заполненной газообразной средой компенсационной камерой и сорбционную колонку прокачивают топливный раствор и одновременно сорбируют из него молибден-99, после чего смывают с сорбента радионуклидные и химические примеси, десорбируют молибден-99 и очищают его от радионуклидных и химических примесей, отличающийся тем, что топливный раствор при прокачке выдерживают в аппарате для выдержки топливного раствора, состоящем из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, находящимися выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединенными между собой и компенсационной камерой ядерного водно-растворного реактора, и прокачивают через теплообменный аппарат до оптимальной температуры процесса сорбции.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что топливный раствор выдерживают 6-24 ч в аппарате для выдержки топливного раствора.3. Способ по п.1, отличающийся тем, что осуществляют каталитическую регенерацию воды из кислорода и водорода, образующихся в активной зоне реактора по причине радиолиза воды и содержащихся в газообразной среде компенсационной камеры.4. Способ по п.1, отличающийся тем, что конденсируют содержащийся в газообразной среде компенсационной камеры водяной пар, образующийся водный конденсат возвращают в активную зону реактора.5. Способ по п.1, отличающийся тем, что топливный раствор прокачивают через байпасный трубопровод.6. Способ по п.1, отличающийся тем, что газообразную среду из компенсационной камеры откачивают и выдерживают при разрежении в сосуде для выдержки с выделением из нее продуктов распада радионуклидов.7. Способ по п.6, отличающийся тем, что газообразную среду из сосуда для выдержки газообразной среды откачивают вакуумным насосом в вытяжную вентиляцию.8. Устройство для производства молибдена-99, в состав которого входят ядерный водно-растворный реактор, содержащий компенсационную камеру над активной зоной, последовательно соединенной с сорбционной колонкой в контуре циркуляции топливного раствора, отличающееся тем, что между ядерным водно-растворным реактором и сорбционной колонкой в контур циркуляции топливного раствора установлен расположенный выше ядерного водно-растворного реактора и сорбционной колонки аппарат для выдержки топливного раствора, состоящий из двух сообщающихся внизу сосудов, снабженных компенсационными камерами, первый сообщающийся сосуд снабжен также напорным и переливным патрубками, с которыми соединены соответственно напорный и переливной трубопроводы, соединяющие аппарат для выдержки топливного раствора с ядерным водно-растворным реактором, второй сообщающийся сосуд снабжен сливным патрубком, расположенным ниже переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, с которым соединен сливной трубопровод, соединяющий аппарат для выдержки топливного раствора с сорбционной колонкой, при этом компенсационные камеры первого и второго сообщающихся сосудов, находящиеся выше переливного патрубка первого сообщающегося сосуда, соединены между собой и с компенсационной камерой ядерного водно-растворного реактора.9. Устройство по п.8, отличающееся тем, что компенсационная камера ядерного водно-растворного реактора оснащена каталитическим регенератором воды.10. Устройство по п.8, отличающееся тем, что компенсационная камера ядерного водно-растворного реактора соединена через конденсатор водяного пара с находящимся под разрежением сосудом для выдержки газообразной среды посредством трубопровода с запорным вентилем.11. Устройство по п.8, отличающееся тем, что участок сливного трубопровода на входе топливного раствора в сорбционную колонку и участок трубопровода контура циркуляции топливного раствора на выходе топливного раствора из сорбционной колонки соединены байпасным трубопроводом, оснащенным регулятором расхода.12. Устройство по п.8, отличающееся тем, что между аппаратом для выдержки топливного раствора и сорбционной колонкой в контур циркуляции топливного раствора установлен теплообменный аппарат.13. Устройство по п.10, отличающееся тем, что сосуд для выдержки газообразной среды соединен с вакуумным насосом, выхлоп которого соединен с вытяжной вентиляцией.14. Устройство по п.8, отличающееся тем, что параллельно сорбционной колонке в контур циркуляции топливного раствора включена, по меньшей мере, еще одна сорбционная колонка.15. Устройство по п.10, отличающееся тем, что, параллельно сосуду для выдержки газообразной среды установлен, по меньшей мере, еще один сосуд для выдержки газообразной среды.