СПОСОБ УПРАВЛЕНИЯ ДЕЗАКТИВАЦИЕЙ КОНТУРА ТЕПЛОНОСИТЕЛЯ ЯДЕРНОГО КАНАЛЬНОГО ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО РЕАКТОРА Российский патент 2007 года по МПК G21F9/00 

Изобретение относится к ядерной энергетике, а именно способам управления процессами дезактивации, предусматривающими непрерывную очистку дезактивирующих растворов на фильтрах, и может быть использовано при удалении радиоактивных загрязнений с поверхности оборудования или деталей оборудования посредством циркуляции раствора, в частности при дезактивации внутренних поверхностей оборудования ядерных энергетических установок, например контуров теплоносителя кипящих реакторов (реакторов большой мощности канальных - РБМК).

Свыше 75% дозозатрат персонала АЭС обусловлено гамма-излучением активированных продуктов коррозии материалов циркуляционного контура. Для снижения дозовых полей от оборудования КМПЦ возникает необходимость удаления из контура активированных продуктов коррозии. При останове энергоблока для проведения ремонтных работ проводят дезактивацию оборудования 1-го контура (Ампелогова Н.И., Симановский Ю.М., Трапезников А.А. «Дезактивация в ядерной энергетике». - М.: Энергоатомиздат, 1982. - с.161-162). Циркуляционный способ дезактивации используется также при дезактивации 1-го контура АЭС в сборе, вместе с активной зоной. Различают три вида отложений в контурах охлаждения АЭС:

- плотные оксидные пленки, играющие защитную роль. Имеют минимальную удельную активность, так как время их существования превышает время жизни большинства радионуклидов (кроме ⁶⁰Со), и составляют очень малую долю всех ПК;

- рыхлые отложения оксидов; имеющие более высокую активность;

- шлам, который может составлять более половины всех ПК в контуре и имеет наиболее высокую активность, так как в основном это частицы, поступившие из активной зоны.

Три типа отложений различаются по связям между собой. Плотный слой отложений сцеплен химическими силами. Рыхлый слой отложений сцеплен за счет физической адсорбции и адгезии. Разрыхление и частичное растворение гранул оксида железа в этом слое приводит к ослаблению связей между частицами и переходу их в состояние шлама. Крупные частицы шлама удерживаются на поверхности силами адгезии и седиментации и могут быть удалены потоком воды с соответствующей скоростью. В связи со сложным химическим и физико-химическим составом отложений для удаления их из контура используют многоэтапную дезактивацию, каждый этап которой удаляет отложения определенного типа и структуры. При этом происходит изменение физико-химического состояния отложений, возникают новые структуры и связи. Если возможности данного этапа дезактивации по удалению определенного типа отложений исчерпаны, необходим своевременный переход к следующему этапу дезактивации. Наиболее важным вопросом в управлении дезактивацией является вопрос об определении момента окончания того или иного этапа дезактивации. Недостаточная продолжительность этапа снижает общую эффективность дезактивации. При превышении оптимального времени увеличивается общее время дезактивации, что экономически не выгодно и, кроме того, создаются условия для повторного осаждения шлама в контуре и формирования повторных отложений. В ходе циркуляции дезактивирующего раствора происходит несколько разнонаправленных физико-химических процессов:

- растворение оксидов и переход радиоактивных веществ в дезактивирующий раствор в виде ионов или нейтральных молекул;

- переход радиоактивных дисперсных частиц во взвешенное (коллоидное) состояние в дезактивирующем растворе вследствие разрушения слоя оксидов, их гидратации и гидромеханического воздействия растворов на частицы;

- вторичная (обратная) сорбция радионуклидов из раствора на поверхности оксидов;

- кристаллизация фазы, содержащей радионуклиды, на поверхности оборудования;

- седиментация дисперсных частиц из объема раствора на поверхности оборудования.

В результате всех этих процессов с течением времени в дезактивирующем растворе устанавливается кажущееся равновесие, т.е. дезактивирующий раствор в зависимости от состава и условий применения обладает ограниченной емкостью по радионуклидам. Максимальная удельная активность деактивирующего раствора имеет место при достижении емкости по радионуклидам, т.е. при достижении предела насыщения по радионуклидам. Такой дезактивирующий раствор для дальнейшего использования не пригоден и подлежит переработке как жидкие радиоактивные отходы.

Известны способы организации циркуляции дезактивирующего раствора с непрерывным полным или частичным удалением радиоактивных веществ из дезактивирующего раствора путем фильтрации, чтобы избежать насыщения раствора радионуклидами. При непрерывном выведении радионуклидов из дезактивирующего раствора на фильтрах очистки насыщения дезактивирующего раствора радионуклидами не наблюдается и концентрация их в дезактивирующем растворе может принимать любые значения - от исходной концентрации перед дезактивацией до предельной теоретически возможной концентрации в дезактивирующем растворе. Поэтому в ходе выполнения технологических операций дезактивации оптимальный момент окончания того или иного этапа по изменению концентрации радионуклидов определить нельзя. Для удаления шламовых отложений используют гидродинамические (циркуляция с повышенной скоростью) и физико-химические (нагрев) методы рыхления отложений без применения химических реагентов. Для удаления плотных отложений продуктов коррозии на внутренних поверхностях оборудования контура используют, как правило, составы на основе органических и минеральных кислот (В.М.Седов «Дезактивация АЭС». - «Атомная энергия», 1988. - т.65, вып.6. - с.399 В.М.Седов «Дезактивация АЭС». - «Атомная энергия», 1988. - т.65, вып.6. - с.399). Основными компонентами этих отложений являются оксиды железа, поэтому в состав растворов входит щавелевая кислота, эффективно растворяющая эти оксиды (Седов В.М., Константинов Е.А., Филиппов Е.М. Использование перекиси водорода для растворения оксалатных отложений, образующихся при дезактивации энергетических установок щавелевокислыми растворами. В кн. Исследование по химии, технологии и применению радиоактивных веществ. Л., ЛТИ им. Ленсовета., Способ дезактивации внутренних поверхностей ядерного реактора. Патент №2126182, RU, 10.02.99, бюл. №4). Для повышения эффективности дезактивации и удаления различных видов отложений используют комбинацию этих способов, т.е. многоэтапную деактивацию. При непрерывном использовании ионообменных фильтров для очистки дезактивирующего раствора от радионуклидов в процессе химической дезактивации используют растворы с пониженной кислотностью (Руководящий документ РД ЭО 0047-04. Дезактивация оборудования и трубопроводов контура многократной принудительной циркуляции атомными электростанциями с реакторами большой мощности канальными. Типовая программа. М.: Росэнергоатом, 2004), что требует увеличения времени обработки поверхности в несколько раз.

Ближайшим аналогом является способ дезактивации контура многократной принудительной циркуляции энергетического ядерного реактора с использованием кислотных растворов, предусматривающий проведение дезактивации в режиме химического рыхления в течение 2-10 часов и динамического рыхления, до и после химического рыхления и последующей промывки с выведением активности из контура при каждой операции (Способ дезактивации контура многократной принудительной циркуляции энергетического ядерного реактора, Патент РФ №2245587, МКИ 6 G21F 9/00, 9/28).

Недостатком способа является то, что отсутствует возможность определения момента окончания каждого этапа дезактивации. Регламентирован по интервалу времени только этап химического рыхления, причем нижний и верхний пределы различаются в 5 раз. Этапы динамического рыхления и промывки по времени не регламентированы. На всех этапах дезактивации снижение времени проведения этапа ниже оптимальной величины ведет к снижению эффективности дезактивации. При превышении времени проведения этапа наблюдается:

- при длительном воздействии химических реагентов повышение коррозии оборудования;

- повторная сорбция и осаждение радионуклидов на поверхности (снижение эффективности дезактивации);

- увеличение времени простоя энергоблока (каждый час простоя это потеря 10⁶ Квт·час электроэнергии.

Задача, решаемая изобретением, заключается в повышении точности определения момента окончания этапов дезактивации путем периодического определения количества выведенной на фильтрах очистки радиоактивности из дезактивирующей среды и вычисления на этой основе критерия, устанавливающего момент достижения наивысшего предела выведенной активности применяемого этапа дезактивации.

Сущность заявляемого способа управления дезактивацией контура теплоносителя ядерного канального энергетического реактора, включающего операции химического рыхления и динамических рыхлении, выполняемых до и после операции химического рыхления, и промывку с непрерывным выведением из контура теплоносителя радиоактивных загрязнений на фильтры при каждой операции, заключается в том, что предложено периодически по реперным радионуклидам определять уровень радиоактивности загрязнений, выведенных из контура, и каждую операцию дезактивации завершать при достижении условия:

где - скорость выведения радиоактивных загрязнений из контура теплоносителя, рассчитанная на момент времени t_i+i, %/ч;

А_i-1; А₁; A_i+1 - количество удаленных радиоактивных загрязнений в процессе очистки теплоносителя на фильтрах на момент времени t_i-1; t_i; t_i+1, Ки;

Δt_i; Δt_i-1 - промежутки времени от t_i-1 до t_i и от t_i до t_i+1, ч;

ε - минимальная скорость выведения радиоактивных загрязнений, %/ч.

Кроме того, предложено уровень радиоактивности загрязнений, выведенных из контура, рассчитывать по сумме выведенной радиоактивности 3÷7 реперных радионуклидов и в качестве реперных радионуклидов использовать ^58,60Со; ⁵⁴Mn; ⁵⁹Fe; ⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb.

В обоснование предложенного способа приводим следующее.

Ранее при выполнении многоэтапной дезактивации или отдельных самостоятельных процессов дезактивации продолжительность этапов устанавливали либо опытным путем «на глаз», либо путем регламентации интервалов времени, при этом влияние продолжительности этапа на эффективность дезактивации никак не учитывается. В процессе дезактивации с непрерывным выведением радиоактивных загрязнений (активности) на фильтрах очистки дезактивирующей среды удельная активность в этой среде определяется как скоростью поступления радионуклидов с поверхности в объем, так и скоростью их выведения на фильтрах и скоростью повторного осаждения. Эффективная дезактивация обеспечивается только в тех случаях, когда скорость выведения активности на фильтрах превышает разницу между скоростью ее поступления в дезактивирующую среду и скоростью повторного осаждения. Количество выведенной на фильтрах активности отдельного радионуклида на момент времени t определяется как:

где G - расход дезактивирующего раствора через спецводоочистку (СВО), м³/ч;

C(t)_вх; С(t)_вых - концентрации радионуклида на входе и выходе фильтра очистки.

Очевидно, что этап дезактивации целесообразно продолжать до тех пор, пока обеспечивается заметное выведение активности определенного состава и физико-химической структуры. На фиг.1 показано изменение активности, выведенной на фильтрах за отдельные промежутки времени (1), и суммарной активности, выведенной к этому моменту (2) в зависимости от времени с начала этапа дезактивации. Количество выведенной на отдельном промежутке времени активности в ходе дезактивации может возрастать, но к концу этапа существенно уменьшается, в то время как суммарная за весь период дезактивации выведенная на фильтрах активность приближается к насыщению. Достижение линии насыщения или постоянства суммарной выведенной активности означает, что дальнейшее проведение этапа увеличит суммарную выведенную активность всего на несколько %, поэтому этап может быть закончен. Факт достижения насыщения можно определить по уменьшению приращения выведенной активности за определенный промежуток времени, т.е. производная от активности по времени должна равняться нулю или определенной минимальной величине. Непрерывный количественный критерий, характеризующий скорость изменения выведенной активности (%/ч), может быть рассчитан по формуле:

где А - активность, удаленная на фильтрах спецводоочистки (СВО) на момент времени t;

dA - активность, удаленная на временном отрезке от t-dt до t.

Переходя к дискретным значениям выведенной активности, критерий может быть описан как отношение выведенной на i-ом отрезке времени активности ко всей суммарной активности, выведенной на момент времени t_i, отнесенной к промежутку времени от t_i-1 до t_i и умноженной на 100%, форма критерия имеет следующий вид:

Изменение это критерия в ходе этапа дезактивации и данных фиг.1 представлено на фиг.2. Количество удаленной активности отдельного j-го реперного радионуклида в результате очистки дезактивирующих растворов на установке (фильтре) СВО (А_ij, Ки) за интервал времени Δt_i рассчитывается по формуле:

где Свх_i,j, Свх_i-1,j - активность дезактивирующего раствора на входе установки (фильтра) СВО по результатам отбора проб в моменты времени t_i и t_i-1, мкКи/дм³;

Свых_i,j, Свых_i-1,j - активность дезактивирующего раствора на выходе установки (фильтра) СВО по результатам отбора проб в моменты времени t_i и t_i-1, мкКи/дм³;

G - усредненный расход дезактивирующего раствора, поступившего на очистку за интервал времени Δt_i между отборами проб в моменты времени t_i и t_i-1, м³/ч.

Время, соответствующее i=0, соответствует началу дезактивации. Количество удаленной активности в процессе очистки дезактивирующих растворов на фильтрах установок СВО (А_i, Ки) на момент времени t_i определяется как сумма количеств удаленной активности j-x реперных радионуклидов в результате очистки дезактивирующих растворов на установке (фильтре) СВО (А_i, Ки) за интервал времени Δt_i.

Величина i+1 характеризует число замеров концентрации радионуклидов в дезактивирующем растворе в ходе проведения дезактивации (с учетом пробы раствора, отобранной при i=0). В ходе выполнения этапа дезактивации в силу флуктуации концентраций дезактивирующих агентов (например, кислоты, которая может добавляться порциями для поддержания минимальной рабочей концентрации) и радионуклидов; возможных ошибок в определении концентраций радионуклидов; насыщения фильтров очистки радионуклидами и снижения эффективности фильтрации, выходная концентрация радионуклида может оказаться больше концентрации на входе и расчет выведенной на отдельном промежутке времени активности даст отрицательное значение, соответственно и значение производной по времени (критерия, рассчитанного на основании (3) может оказаться отрицательным (см. фиг.3 и 4). Однако реально этап дезактивации еще не завершен и преждевременное его прекращение привело бы к снижению эффекта дезактивации. Чтобы избежать этого, авторами предложено рассчитывать критерий на основании трех последовательных вычислений выведенной активности, усредняя полученное значение скорости выведения активности:

График этого критерия для этапа дезактивации, описанного на фиг.3, приведен на фиг.4, линия 2. Эта линия не имеет отрицательных значений и не пересекает интервал предельных значений критерия, ниже которого фиксируется момент окончания этапа дезактивации. На фиг.5 и 6 показано изменение активности радионуклидов коррозионного происхождения и интегрального количества выведенной активности на этапе химического рыхления, полученное в реальных условиях. Химическое рыхление проводится в две стадии:

- химическая обработка реагентами и выведение радионуклидов на катионитовых фильтрах;

- доведение качества воды до стояночных норм фильтрацией на фильтрах смешанного действия (ФСД).

Достижение линии насыщения или постоянства выведенной активности означает, что дальнейшее проведение этапа увеличит выведенную активность очень мало, поэтому дальнейшее продолжение этапа экономически не целесообразно. На фиг.7 и 8 показано изменение этого критерия при проведении этапа химической дезактивации блока 1 Смоленской АЭС в 2004 году (фиг.6) и блока 2 в 2002 году (фиг.7). Значение минимальной скорости выведения активности было выбрано 0,67%/ч, что соответствует выведению 2% активности за 3 часа (стандартный интервал между замерами концентрации). Согласно этому значению на блоке 1 операция химобработки контура была завершена раньше, чем нужно, примерно на 30 часов, а очистка дезактивирующего раствора от кислоты продолжалась лишнее время. На блоке 2 в 2002 г., наоборот, стадию химической обработки контура можно было сократить на 35 часов. В связи с этим на блоке 2 реальная эффективность дезактивации в большинстве помещений контура оказалась выше (см. таблицу 1). В 2004 г. на блоке 1 Смоленской АЭС была проведена многоэтапная дезактивация контура. При условии выполнения неравенства (1) определяли время окончания этапа по принятой минимальной скорости выведения (см. фиг.10), что позволило определить оптимальную продолжительность каждого этапа (см. таблицу 2). Общее время дезактивации при этом увеличилось бы на 4 часа (на 1,2% общего времени), но благодаря оптимизации продолжительности этапа общая эффективность дезактивации увеличилась бы и превысила эффективность химической дезактивации на блоке 2. Таким образом, заявляемый способ управления дезактивацией может быть использован при определении продолжительности любых видов дезактивации, при которых происходит циркуляция дезактивирующего раствора с непрерывным выведением радионуклидов на фильтрах, например, при барботажной и циркуляционной отмывке контура без применения химических реагентов (фиг.9 и 10). Продолжение химической обработки при снижении критерия скорости выведения активности из контура ниже некоторой минимальной величины приводит к неоправданному увеличению времени дезактивации без увеличения ее эффективности, а раннее прекращение обработки ведет к снижению эффективности дезактивации. Минимальное значение в зависимости от условий дезактивации может изменяться в некоторых пределах. Относительная доля выведенной активности определяется требуемой эффективностью дезактивации. При использовании гидродинамических и физико-химических способов, когда суммарная выведенная активность существенно меньше (см. фиг.9), целесообразно устанавливать минимальную скорость выведения в 1%/ч. При проведении химической дезактивации с уменьшенной концентрацией дезактивирующий реагентов (фиг.7 и 8) минимальная скорость выведения активности составляет 0,67%/ч или 2% за 3 часа (стандартный промежуток времени между измерениями концентрации реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе). При необходимости глубокой дезактивации, например при очистке съемного оборудования в ванных с использованием высокоагрессивных растворов травильного типа, целесообразно удаление 99,9% активности, поэтому значение минимальной скорости выведения активности снижается до 0,1%/ч. Установление порога ниже 0,1%/ч, не приводя к увеличению эффективности дезактивации, увеличит время выполнения этапа и, возможно, повлечет снижение эффективности дезактивации, так как скорость осаждения радионуклидов будет превышать скорость их выведения из контура. При определении концентраций отдельных радионуклидов возможны ошибки, что при расчете критерия по отдельному радионуклиду может привести к ошибке и преждевременному прекращению дезактивации. Поэтому для расчета критерия необходимо использовать не менее трех реперных радионуклидов с разными физико-химическими свойствами: например, растворенные катионы (⁵¹Cr); нейтральные или отрицательнозаряженные комплексы (^58,60Со; ⁵⁴Mn; ⁵⁹Fe); дисперсные частицы (⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb). Различие в скорости выведения отдельных радионуклидов представлено на фиг.10 и 11. Согласно приведенным данным, время окончания этапа, определенное по одиночным радионуклидам, существенно различается. Поскольку цель дезактивации контура многократной принудительной циркуляции заключается в удалении радионуклидов коррозионного происхождения, то реперные радионуклидов следует выбирать из их числа. К таким радионуклидами относятся: ⁵¹Cr; ^58,60Co; ^54,56Mn; ⁵⁹Fe; ⁶⁴Cu; ⁶⁵Zn; ^69mZn; ⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb; ⁹⁷Zr; ¹⁸¹Hf; ¹⁸⁷W. Из них ⁵⁶Mn; ⁶⁴Cu; ^69mZn; ⁹⁷Zr; ¹⁸⁷W обладают периодами полураспада менее суток и их содержание в контуре к моменту проведения дезактивации, как правило, ниже порога определения. ⁶⁵Zn и ¹⁸¹Hf содержатся в контуре в небольших количествах и не всегда определяются с необходимой степенью надежности. Поэтому в качестве реперных радионуклидов выбраны радионуклиды коррозионного происхождения с достаточно высоким временем жизни (период полураспада более 27 суток) ⁵¹Cr; ^58,60Co; ⁵⁴Mn; ⁵⁹Fe; ⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb.

Способ поясняется следующими чертежами.

Фиг.1. Теоретический пример. Изменение активности, выведенной за определенный промежуток времени, и суммарной активности, выведенной с начала этапа дезактивации на фильтрах очистки.

1 - ΔА - активность, выведенная за интервал времени между двумя измерениями концентрации радионуклидов (ΔА_i - активность, выведенная за интервал времени от t_i-1 до t_i);

2 - А - суммарная активность, выведенная с начала этапа дезактивации (А_i за интервал времени от 0 до t_i).

На фиг.1 показано изменение активности (ΔА), выведенной на фильтрах за отдельные промежутки времени (1), и суммарной активности (А), выведенной к этому моменту, начиная с начала этапа дезактивации (2). Количество выведенной на отдельном промежутке времени активности (ΔА) к концу этапа существенно уменьшается, в то время как суммарная за весь период времени выведенная активность (А) приближается к насыщению. Достижение линии насыщения или постоянства выведенной активности означает, что дальнейшее проведение этапа увеличит выведенную активность всего на несколько %, поэтому этап может быть закончен.

Фиг.2. Скорость изменения выведенной активности (%/ч) при проведении этапа дезактивации с непрерывным выведением активности на фильтрах очистки.

1 - линия изменения скорости выведения активности во времени, %/ч;

2 - верхняя граница скорости выведения, ниже которой нецелесообразно продолжение этапа дезактивации;

3 - нижняя граница скорости выведения, ниже которой нецелесообразно продолжение этапа дезактивации.

На фиг.2 показана скорость изменения выведенной активности (%/ч), рассчитанная по формуле (4) из данных теоретического примера на фиг.1, при проведении этапа дезактивации с непрерывным выведением активности на фильтрах очистки дезактивирующего раствора. По мере достижения насыщения по выведенной активности скорость изменения снижается. Верхняя граница, ниже которой нецелесообразно продолжение этапа дезактивации, составляет 1% выведенной активности в час (3). Нижняя граница составляет 0,1% активности за час.

Фиг.3. Теоретический пример. Изменение активности, выведенной за определенный промежуток времени, и суммарной активности, выведенной с начала этапа дезактивации на фильтрах очистки в случае смыва активности с фильтра на одном промежутке времени.

1 - ΔА - активность, выведенная за интервал времени между двумя измерениями концентрации радионуклидов (ΔА_i - активность, выведенная за интервал времени от t_i-1 до t_i в данном случае ΔА_i<0 - смыв активности с фильтра);

2 - А - суммарная активность, выведенная с начала этапа дезактивации (А_i за интервал времени от 0 до t_i).

На фиг.3 показано изменение активности (ΔА), выведенной на фильтрах за отдельные промежутки времени (1), и суммарной активности (А), выведенной к этому моменту, начиная с начала этапа дезактивации (2). Количество выведенной на отдельном промежутке времени активности (ΔА) к концу этапа существенно уменьшается, а на момент времени, равный t_i, становится отрицательным. Отрицательная выведенная активность (гистограмма 1) означает, что концентрация радионуклидов на выходе из фильтра оказалась в силу каких-либо причин выше концентрации на входе. На графике суммарной активности это отмечается ее незначительным снижением (линия 2) и не влияет на достижение состояния насыщения или постоянства выведенной активности.

Фиг.4. Скорость изменения выведенной активности (%/ч) при проведении этапа дезактивации с непрерывным выведением активности на фильтрах очистки.

1 - линия изменения скорости выведения активности во времени, %/ч;

2 - линия изменения критерия, рассчитанного по формуле (6);

3 - область принятия решения об окончании этапа дезактивации.

На фиг.4 показана скорость изменения выведенной активности (%/ч), рассчитанная по формуле (4) из данных теоретического примера на фиг.3, при проведении этапа дезактивации с непрерывным выведением активности на фильтрах очистки дезактивирующего раствора (линия 1). По мере достижения насыщения по выведенной активности скорость изменения снижается. В момент времени, равный t_i, скорость изменения выведенной активности становится отрицательной, т.е. опускается ниже нижней границы области принятия решения о прекращении дезактивации (поз.3 на фиг.4). Возникает опасность ложного принятия решения о конце дезактивации. Этой опасности можно избежать, если использовать формулу расчета критерия (6), основанную на определении выведенной активности не в двух, а в трех временных точках с последующим усреднением. Увеличение числа точек, использованных в расчете критерия, более трех нецелесообразно, так как приведет к увеличению времени принятия решения о конце этапа дезактивации. Это хорошо видно на фиг.4: точка линии 2 попадает в область принятия решения о конце дезактивации на δt часов позже, чем линия 1.

Фиг.5. Суммарная удельная активность радионуклидов в дезактивирующем растворе и интегральная выведенная активность этих радионуклидов (⁵¹Cr; ⁶⁰Со; ⁵⁴Mn; ⁹⁵Nb) во время азотно-щавелевокислой дезактивации блока 2 Смоленской АЭС в 2002 г.

1 - момент начала ввода кислоты;

2 - окончание стадии химической обработки контура и начало стадии выведения кислоты и доведения состава теплоносителя до ремонтных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД);

3 - окончание стадии выведения кислоты и доведения теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД). Конец этапа химического рыхления в целом;

4 - интервал принятия решения об окончании стадии химической обработки;

5 - интервал принятия решения об окончании стадии выведения кислот;

6 - суммарная удельная активность 4-х реперных радионуклидов (⁵¹Cr; ⁶⁰Co; ⁵⁴Mn; ⁹⁵Nb) в дезактивирующем растворе;

7 - интегральная выведенная активность 4-х реперных радионуклидов (⁵¹Cr; ⁶⁰Co; ⁵⁴Mn; ⁹⁵Nb) в дезактивирующем растворе.

На фиг.5 показано изменение суммарной активности радионуклидов коррозионного происхождения и интегрального количества выведенной активности на этапе химического рыхления, полученное при проведении дезактивации контура 2 энергоблока Смоленской АЭС в 2002 г. с применением смеси азотной и щавелевой кислот. Химическое рыхление проводится в две стадии:

- химическая обработка реагентами и выведение радионуклидов на катионитовых фильтрах;

- доведение качества воды до стояночных норм фильтрацией на фильтрах смешанного действия (ФСД).

На стадии химической обработки для выведения радиоактивности из дезактивирующего раствора используют катионитовые фильтры, удаляющие катионы металлов и дисперсные частицы. По мере насыщения фильтров активностью их эффективность снижается и скорость выведения активности из деактивирующего раствора также уменьшается. Если после замены фильтра или его регенерации эффективность очистки не увеличивается, т.е. не увеличивается критерий скорости выведения активности, процесс должен быть завершен. После замены катионитовых на фильтры смешанного действия из раствора удаляются все примеси, в том числе ионы водороды и анионы азотной и щавелевой кислот. Уменьшение критерия и доли выведенной активности обусловлено не уменьшением эффективности фильтрации, а снижением входной концентрации радионуклидов.

Достижение линии насыщения или постоянства выведенной активности означает, что дальнейшее проведение этапа увеличит выведенную активность всего на несколько %, поэтому этап может быть закончен.

Фиг.6. Суммарная удельная активность радионуклидов в дезактивирующем растворе и интегральная выведенная активность этих радионуклидов (⁵¹Cr; ^58,60Со; ⁵⁹Fe; ⁵⁴Mn; ⁹⁵Nb) во время этапа азотно-щавелевокислой дезактивации блока 1 Смоленской АЭС в 2004 г.

1 - момент начала ввода кислоты;

2 - окончание стадии химической обработки контура и начало стадии выведения кислоты и доведения состава теплоносителя до ремонтных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД);

3 - окончание стадии выведения кислоты и доведения теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД). Конец этапа химического рыхления в целом;

4 - интервал принятия решения об окончании стадии выведения кислот;

5 - интегральная выведенная активность реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе;

6 - суммарная удельная активность реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе.

На фиг.6 показано изменение суммарной активности радионуклидов коррозионного происхождения и интегрального количества выведенной активности на этапе химического рыхления, полученное при проведении дезактивации контура энергоблока 1 Смоленской АЭС в 2004 г. с применением смеси азотной и щавелевой кислот. На момент времени t=24 часа отмечается снижение выведенной активности, т.е. на предыдущем отрезке времени наблюдался смыв активности с фильтра и превышение выходной концентрации радионуклидов над входной концентрацией. Значение критерия снизилось незначительно. Даже к концу стадии химической обработки насыщения наведенной активности не достигается, т.е. процесс был прерван раньше времени. На стадии выведения кислот процесс продолжался на сутки больше, чем следовало (интервал принятия решения см. поз.4).

Фиг.7. Изменение критерия скорости выведения активности на стадиях химической обработки и выведения кислоты с доведением теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД) на блоке 1 Смоленской АЭС в 2004 г.

1 - момент начала ввода кислоты;

2 - окончание стадии химической обработки контура и начало стадии выведения кислоты и доведения состава теплоносителя до ремонтных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД);

3 - момент окончания стадии очистки на ФСД при условии применения критерия управления дезактивацией;

4 - окончание стадии выведения кислоты и доведения теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД). Конец этапа химического рыхления в целом.;

5 - экономия времени на стадии химической обработки при условии использования критерия за счет определения оптимального момента окончания этапа;

6 - граничное значение критерия, ниже которого продолжение этапа нецелесообразно;

7 - график изменения критерия на обоих стадиях химического рыхления.

Критическое значение критерия было выбрано 0,67%/ч, что соответствует выведению 2% активности за 3 часа или 16% в сутки. Согласно этому критерию, на блоке 1 стадия химобработки контура была завершена раньше, чем нужно, примерно на 26 часов, а очистка дезраствора на ФСД продолжалась лишнее время (примерно на 24 часа).

Фиг.8. - Изменение критерия скорости выведения активности на стадиях химической обработки и выведения кислоты с доведением теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД) на блоке 2 Смоленской АЭС в 2002 г.

1 - момент начала ввода кислоты;

2 - окончание стадии химической обработки контура и начало стадии выведения кислоты и доведения состава теплоносителя до ремонтных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД);

3 - момент окончания стадии очистки на ФСД при условии применения критерия управления дезактивацией;

4 - окончание стадии выведения кислоты и доведения теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД). Конец этапа химического рыхления в целом;

5 - экономия времени на стадии химической обработки при условии использования критерия за счет определения оптимального момента окончания этапа;

6 - граничное значение критерия, ниже которого продолжение этапа нецелесообразно;

7 - график изменения критерия на обоих стадиях химического рыхления.

На блоке 2 в 2002 г. стадию химобработки можно было сократить на 35 часов, а стадию очистки на ФСД можно было бы продолжить.

Фиг.9. Изменение суммарной выведенной активности реперных радионуклидов при проведении многоэтапной дезактивации на блоке 1 Смоленской АЭС в 2004 г.

1 - конец этапа расхолаживания реактора с циркуляционной очисткой контура на штатной системе водоочистки, начало следующего этапа;

2 - конец этапа динамического рыхления отложений в активной зоне реактора путем перевода его в режим естественной циркуляции и кипения теплоносителя;

3 - конец этапа циркуляционной промывки после динамического рыхления и начало этапа химического рыхления;

4 - стадия химической обработки;

5 - стадия очистки теплоносителя от кислоты и доведения теплоносителя до стояночных норм;

6 - конец этапа химического рыхления и переход к повторному динамическому рыхлению;

7 - конец этапа динамического рыхления;

8 - конец этапа циркуляционной промывки;

9 - граничное значение критерия.

В 2004 г. на блоке 1 Смоленской АЭС была проведена многоэтапная дезактивация контура. На этапах (1); (3); (5); (8) насыщение по суммарной выведенной активности было практически достигнуто, т.е. эти этапы возможно могли бы быть окончены ранее. На других этапах насыщения по выведенной активности еще не наступило и этапы могли бы быть продолжены. Для точной временной характеристики необходимо рассчитать скорость выведения активности в соответствии с формулой (1).

Фиг.10. Изменение критерия выведения активности при проведении многоэтапной дезактивации на блоке 1 Смоленской АЭС в 2004 г.

1 - конец этапа расхолаживания реактора с циркуляционной очисткой контура на штатной системе водоочистки, начало следующего этапа;

2 - конец этапа динамического рыхления отложений в активной зоне реактора путем перевода его в режим естественной циркуляции и кипения теплоносителя;

3 - конец этапа циркуляционной промывки после динамического рыхления и начало этапа химического рыхления;

4 - стадия химической обработки;

5 - стадия очистки теплоносителя от кислоты и доведения теплоносителя до стояночных норм;

6 - конец этапа химического рыхления и переход к повторному динамическому рыхлению;

7 - конец этапа динамического рыхления;

8 - конец этапа циркуляционной промывки;

9 - граничное значение критерия.

Минимальная скорость выведения была принята в размере 2% за 3 часа, т.е. 0,67%/ч. При условии выполнения неравенства (1) определяли время окончания этапа по принятой минимальной скорости выведения. Фактическое время выполнения этапа и расчетное время приведены в таблице 2. Если за фактическое время выполнения этапа скорость выведения оставалась выше минимальной скорости выведения, то расчетное время проведения этапа определялось приближенно, исходя из тенденции изменения суммарной активности и скорости выведения радионуклидов во времени. При увеличении времени многоэтапной дезактивации всего на 4 часа (1,2% от общего времени дезактивации) можно было бы существенно увеличить эффективность дезактивации за счет оптимизации времени обработки.

Фиг.11. Изменение критерия выведения активности по отдельным радионуклидам на стадиях химической обработки и выведения кислоты с доведением теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД) на блоке 1 Смоленской АЭС в 2004 г.

1 - момент начала ввода кислоты;

2 - окончание стадии химической обработки контура и начало стадии выведения кислоты и доведения состава теплоносителя до ремонтных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД);

3 - момент окончания стадии очистки на ФСД при условии применения критерия управления дезактивацией;

4 - скорость выведения активности ⁵¹Cr;

5 - скорость выведения активности ⁶⁰Со;

6 - скорость выведения активности ⁵⁴Mn;

7 - скорость выведения активности ⁹⁵Nb;

8 - суммарная скорость выведения активности 4-х радионуклидов;

9 - критическое значение скорости выведения: 0,67%/ч.

Момент окончания стадии химобработки при расчете скорости выведения отдельных радионуклидов изменяется в пределах от 30 (⁹⁵Nb) до 80 (⁵¹Cr) часов, тогда как суммарная скорость их выведения становится ниже критической через 50 часов после начала химобработки.

Фиг.12. Изменение критерия выведения активности на стадиях химической обработки и выведения кислоты с доведением теплоносителя до стояночных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД) на блоке 2 Смоленской АЭС в 2002 г.

1 - момент начала ввода кислоты;

2 - окончание стадии химической обработки контура и начало стадии выведения кислоты и доведения состава теплоносителя до ремонтных норм путем очистки его на фильтрах смешанного действия (ФСД);

3 - момент окончания стадии очистки на ФСД при условии применения критерия управления дезактивацией;

4 - скорость выведения активности ⁵¹Cr;

5 - скорость выведения активности ⁶⁰Со;

6 - скорость выведения активности ⁹⁵Nb;

7 - суммарная скорость выведения активности 4-х радионуклидов;

8 - критическое значение скорости выведения: 0,67%/ч.

Момент окончания стадии химобработки при расчете скорости выведения отдельных радионуклидов изменяется в пределах от 40 (⁹⁵Nb) до 50 и более часов (все остальные радионуклиды), т.е. превышает время реального выполнения этой стадии.

Фиг.13. Пример осуществления способа с применением ванны, в которую погружают загрязненные радионуклидами детали оборудования. Дезактивация производится методом циркуляции с одновременной очисткой дезактивирующего раствора на фильтре.

1 - ванна;

2 - дезактивирующий раствор;

3 - дезактивируемый объект;

4 - слив дезактивирующего раствора;

5 - циркуляционный трубопровод;

6 - циркуляционный насос;

7 - фильтр;

8 - отбор пробы дезактивирующего раствора после фильтра;

9 - отбор пробы дезактивирующего раствора на входе в фильтр.

Таблица 1. Эффективность дезактивации оборудования КМПЦ на 1 (2004 г.) и 2 (2002 г.) блоках Смоленской АЭС.

Таблица 2. Фактическая и расчетная длительность этапов дезактивации при дезактивации оборудования КМПЦ на 1 (2004 г.) и 2 (2002 г.) блоках Смоленской АЭС. Согласно данным таблицы 2, на блоке 1 преждевременно были прекращены первый этап барботажа и операция химической обработки, а этап выведения кислот можно было бы закончить раньше на 26 часов; расхолаживания - на 14 часов; 2-й циркуляционной промывки - на 14 часов. На блоке 2 проводилась только химическая дезактивация. Вследствие большой длительности операции химической обработки общее время дезактивации оказалось на сутки больше необходимого.

Проверка возможности применения критерия для управления процессом дезактивации был проведена на примере проведения химической дезактивации на блоке 2 Смоленской АЭС в 2002 г. и на примере многоэтапной дезактивации, включая химическую дезактивацию, на блоке 1 в 2004 г. График изменения значения критерия на этапе химической дезактивации или химического рыхления приведен на фиг.7 и 8. График изменения суммарной выведенной активности и критерия скорости выведения активности по всем этапам дезактивации на блоке 1 приведен на фиг.9 и 10. Оценка эффективности каждого из способов приведена в таблице 1. Вследствие того, что на блоке 1 были преждевременно прекращены этапы барботажа и химической обработки, общая эффективность дезактивации на этом блоке оказалась ниже, чем на блоке 2. Данный пример иллюстрирует заявляемый способ применительно к циркуляционным контурам атомных реакторов, однако возможно и другое применение заявляемого способа, так как он может быть использован при управлении всеми способами дезактивации, где происходит циркуляция дезактивирующего раствора и непрерывная очистка его от радионуклидов на фильтрах.

Заявляемый способ может быть применен при дезактивации оборудования или деталей оборудования в ванне с дезактивирующим раствором (фиг.13). Оборудование или детали оборудования (3) помещают в ванну (1) и заливают дезактивирующим раствором (2). Время обработки может отличаться в зависимости от объема оборудования, состава радиоактивного загрязнения и состава дезактивирующего раствора. В ходе дезактивации производят перемешивание раствора путем его циркуляции по циркуляционному трубопроводу (5) с помощью циркуляционного насоса (6). При этом происходит непрерывная очистка дезактивирующего раствора на фильтре (7). Выведение активности на фильтре определяется путем отбора проб раствора на входе и выходе из фильтра. Раствор используют в замкнутом цикле, чтобы не увеличивать количество жидких радиоактивных отходов. После достижения предельного значения критерия производят слив дезактивирующего раствора из нижней части ванны (4). Такими ваннами в настоящее время оборудованы цеха дезактивации на АЭС; участки дезактивации на заводах по переработке обработавшего ядерного топлива.

Заявляемый способ обладает следующими преимуществами:

- повышение надежности способа управления процессом циклической дезактивации путем определения оптимального времени окончания отдельных этапов дезактивации;

- сокращение времени дезактивации по сумме этапов дезактивации на 20÷24 часа или на этапе химической дезактивации или химического рыхления на 34 часа;

- сокращение времени простоя энергоблока за счет сокращения сроков дезактивации позволит получить дополнительно до 3,4·10⁷ кВт·ч электроэнергии и снизить затраты на дезактивацию;

- увеличение эффективности дезактивации за счет уменьшения вторичной сорбции радионуклидов.

Таблица 1
СПОСОБ УПРАВЛЕНИЯ ДЕЗАКТИВАЦИЕЙ КОНТУРА ТЕПЛОНОСИТЕЛЯ ЯДЕРНОГО КАНАЛЬНОГО ЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО РЕАКТОРАНаименование оборудованияКоэффициент дезактивации1 бл 2004 г.2 бл 2002 г.подаппаратное помещение, "калачи"2,59,0дренаж напорного трубопровода главных циркуляционных насосов2,44,1задвижка на всасывающем трубопроводе главных циркуляционных насосов1,12,3задвижка на напорном трубопроводе главных циркуляционных насосов0,92,3задвижка на перемычке между напорным и всасывающим коллекторами0,510,1обратный клапан на перемычке между напорным и всасывающим коллекторами0,671,0задвижка системы продувки раздаточных групповых коллекторов1,11,9водоуравнительные трубопроводы барабан-сепараторов1,50,7люки барабан-сепараторов0,71,1центр барабан-сепараторов2,71,2

Таблица 2Блок (год)ЭтапФактическая продолжительность этапа, часПродолжительность этапа по критерию, часПерерасход (экономия), час1 (2004)Расхолаживание604416 Барботаж4468-24 Циркуляционная промывка20200 Обработка химреагентами5181-30 Вывод кислот431726 Барботаж5460-6 Циркуляционная промывка574314 ВСЕГО329333-42 (2002)Обработка химреагентами855035 Вывод кислот3746-9 ВСЕГО1229626

Изобретение относится к ядерной энергетике, а именно к способам управления процессами дезактивации, предусматривающим непрерывную очистку дезактивирующих растворов на фильтрах, и может быть использовано при удалении радиоактивных загрязнений с поверхности оборудования или деталей оборудования посредством циркуляции раствора, в частности при дезактивации внутренних поверхностей оборудования ядерных энергетических установок, например контуров теплоносителя кипящих реакторов (реакторов большой мощности канальных - РБМК). Дезактивация контура теплоносителя ядерного канального энергетического реактора включает операции химического рыхления и динамического рыхления, выполняемые до и после операции химического рыхления, промывку с непрерывным выведением из контура теплоносителя радиоактивных загрязнений на фильтры при каждой операции. Периодически по реперным радионуклидам определяют уровень радиоактивности загрязнений, выведенных из контура, и каждую операцию дезактивации завершают при достижении условия:

Кроме того, предложено уровень радиоактивности загрязнений, выведенных из контура, рассчитывать по сумме выведенной радиоактивности 3-7 реперных радионуклидов и в качестве реперных радионуклидов использовать ^58,60Со; ⁵⁴Mn; ⁵⁹Fe; ⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb. Изобретение позволяет повысить надежность способа управления процессом циклической дезактивации путем определения оптимального времени окончания отдельных этапов дезактивации, сократить время дезактивации, увеличить эффективность дезактивации за счет уменьшения вторичной сорбции радионуклидов. 2 з.п. ф-лы, 13 ил., 2 табл.

1. Способ управления дезактивацией контура теплоносителя ядерного канального энергетического реактора, включающий операции химического рыхления и динамических рыхлений, выполняемых до и после операции химического рыхления, и промывку с непрерывным выведением из контура теплоносителя радиоактивных загрязнений на фильтры при каждой операции, отличающийся тем, что периодически по реперным радионуклидам определяют уровень радиоактивности загрязнений, выведенных из контура, и каждую операцию дезактивации завершают при достижении условия

где - скорость выведения радиоактивных загрязнений из контура теплоносителя, рассчитанная на момент времени t; +i, %/ч;

A_i-1; A₁; A_i+1 - количество удаленных радиоактивных загрязнений в процессе очистки теплоносителя на фильтрах на момент времени t_i-1; t_i; t_i+1, Ки;

Δt_i; Δt_i-1 - промежутки времени от t_i-1 до t_i, и от t_i до t_i+1, ч;

ε - минимальная скорость выведения радиоактивных загрязнений, %/ч.