СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАЗБАВИТЕЛЯ ДЛЯ ПЕРЕРАБОТКИ ОРУЖЕЙНОГО ВЫСОКООБОГАЩЕННОГО УРАНА В НИЗКООБОГАЩЕННЫЙ УРАН Российский патент 2008 года по МПК C01G43/06 B01D59/20 

Изобретение относится к ядерному топливному циклу и может быть использовано при производстве топлива ядерных реакторов путем переработки высокообогащенного урана (ВОУ), извлекаемого при демонтаже ядерного оружия, в низкообогащенный уран (НОУ) для топлива атомных станций, а именно к технологии получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогащенного урана.

Ядерное топливо для АЭС производят путем обогащения гексафторида урана на разделительных каскадах обогатительных заводов. В качестве питания на каскад может поступать гексафторид, содержащий природный уран с концентрацией ²³⁵U 0,711%, или обедненный уран - отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,1÷0,4%, или слегка обогащенный (а возможно, и обедненный) уран - регенерат облученного урана, прошедшего переработку и очистку на радиохимическом заводе [Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики: Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1987. 480 с.]. Под термином «концентрация» здесь и далее авторы подразумевают массовую долю того или иного изотопа урана именно в смеси изотопов урана. Каскады разделительного завода могут иметь несколько точек питания для подачи гексафторида урана с различной концентрацией ²³⁵U и несколько точек для отбора продукта с различной степенью обогащения по ²³⁵U.

Настоящее изобретение относится к способам получения ядерного топлива для АЭС путем переработки оружейного ВОУ.

Известны способы переработки ВОУ в НОУ [Oleg Bukharin. Understanding Russia's Uranium Enrichment Complex. Science and Global Security, 2004, Volume 12, pp.193-218.], предусматривающие в качестве основной операции для снижения концентрации ²³⁵U до значений 2÷5%, используемых в ядерном топливе, смешение гексафторида перерабатываемого ВОУ с концентрацией ²³⁵U 85÷97% с разбавителем требуемой концентрации по основному изотопу ²³⁵U, как правило с разбавителем с концентрацией по основному изотопу ²³⁵U 1,5%, причем получаемое ядерное топливо может содержать находящиеся в ВОУ и разбавителе вредные изотопы ²³²U, ²³⁴U, ²³⁶U. Повышение концентрации вредного изотопа ²³²U приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, твэлов) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада. Повышение концентрации вредного изотопа ²³⁴U приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, твэлов) из-за загрязнения воздуха в рабочем помещении и поверхностей рабочего помещения вредными альфа-частицами. Повышение концентрации вредного изотопа ²³⁶U приводит к повышению паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе и, в свою очередь, требует повышения концентрации делящегося изотопа ²³⁵U, что ухудшает экономические показатели ядерного реактора.

Независимо от способа получения НОУ его технические характеристики по вредным изотопам ²³²U, ²³⁴U, ²³⁶U должны соответствовать требованиям стандартной спецификации ASTM C996-04 [Стандартные технические условия на гексафторид урана с обогащением менее 5% по изотопу ²³⁵U, ASTM C996-04], что создает дополнительные трудности и затраты при использовании разбавителя в процессе получения ядерного топлива.

Известен способ переработки оружейного высокообогащенного урана и его сплавов в топливный материал для атомных реакторов [Патент RU №2057377, G21C 19/42, G21C 19/48, 1993.08.23], в котором гексафторид оружейного высокообогащенного урана смешивают с разбавителем, причем для обеспечения соответствия требованиям ASTM перед операцией смешения с разбавителем выполняется операция уменьшения содержания вредных примесей в гексафториде ВОУ. Для этого в способе введена специальная операция разделения гексафторида ВОУ на каскаде газовых центрифуг. Известное изобретение может быть применено для изготовления гексафторидов урана с различными степенями обогащения по ²³⁵U применительно к топливу атомных реакторов как энергетических, так и транспортных для подводных лодок и космоса. При этом концентрация ²³⁵U в разбавителе может меняться в широких пределах и определяется концентрацией ²³⁵U в ВОУ и получаемом НОУ и технологическими параметрами процесса смешения с разбавителем, как описано в Патенте RU №2057377 по формулам:

G₁·C₁+G₂·С₂=G₃·С₃;

G₁+G₂=G₃, где:

G₁ - расход гексафторида урана с высокой степенью обогащения, г/с;

C₁ - концентрация ²³⁵U в гексафториде урана с высокой степенью обогащения;

G₂ - расход гексафторида урана разбавителя с низкой степенью обогащения, г/с;

C₂ - концентрация ²³⁵U в гексафториде урана разбавителя с низкой степенью обогащения;

G₃ - расход гексафторида урана, полученного после смешения, г/с;

С₃ - концентрация гексафторида урана, полученного после смешения.

Задавая необходимую концентрацию ²³⁵U в готовом гексафториде НОУ и количество готового продукта, по концентрации ²³⁵U в ВОУ подбирается концентрация ²³⁵U в разбавителе и расход исходных потоков гексафторидов урана. Поскольку разбавитель нарабатывается в другом технологическом процессе, разбавитель для использования в этом известном изобретении должен быть получен с этой заданной процессом смешения концентрацией ²³⁵U.

Недостаток известного способа состоит в том, что он предполагает выделение в составе разделительного завода отдельного каскада газовых центрифуг, предназначенного для снижения содержания только вредных примесей в гексафториде ВОУ, в то время как вредные изотопы ²³²U, ²³⁴U, ²³⁶U, находящиеся в ВОУ и разбавителе, могут значительно ухудшать качество получаемого ядерного топлива. В результате сокращаются разделительные мощности, которые можно использовать для получения гексафторида НОУ более высокого качества из природного урана.

Известны способы получения разбавителя для ВОУ, используемые для изотопного восстановления регенерированного урана, в котором сырьевой урановый регенерат обогащают до ВОУ, повышая содержание изотопа ²³⁵U до уровня 21,0-90,0% в одинарном (Патент RU №2236053, G21C 19/42, B01D 59/20, 2004.09.10) или двойном (Патент RU №2242812, G21C 19/42, B01D 59/20, 2004.12.20) газоцентрифужном каскаде, и снижают концентрацию изотопа ²³⁵U разбавителем до уровня 2,0-7,0%, получая НОУ для топливного материала ядерных реакторов. Разбавление ведут ураном с содержанием ²³²U 0,1-5,0 мас.%. Наработку разбавителя заданной концентрации, например, из гексафторида урана природного происхождения выполняют параллельно в отдельном ординарном газоцентрифужном каскаде, подавая на питание гексафторид урана с концентрацией изотопа ²³⁵U 0,711% и получая на выходе поток отбора, содержащий 2,0-5,0% ²³⁵U, и поток отвала, содержащий 0,1-0,3% ²³⁵U.

Недостатком способа являются большие затраты работы разделения на получение разбавителя с требуемым содержанием ²³⁴U и ²³⁵U. Кроме того, если концентрация изотопа ²³⁴U имеет в ВОУ регенерата повышенный уровень, то требования ASTM C996-04 не могут быть выполнены.

Наиболее близким к изобретению является способ получения гексафторида низкообогащенного урана из оружейного высокообогащенного урана, применяемый в российской промышленной переработке ВОУ в гексафторид НОУ с использованием разбавителя [Патент RU №2225362, C01G 43/06, 2001.06.13]. Для выполнения требований по вредным изотопам, лимитирующим из которых по требованиям ASTM C996-04 является ²³⁴U, наряду с уменьшением содержания вредных изотопов в гексафториде ВОУ на отдельном каскаде газовых центрифуг, разбавитель нарабатывают в другом ординарном каскаде газовых центрифуг, на питание которого поступает обедненный гексафторид урана с низким содержанием ²³⁵U и ²³⁴U, а из отбора путем его обогащения по изотопу ²³⁵U до концентрации 1,5% получают разбавитель. В качестве обедненного урана на питании каскада используют отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,1÷0,3%, полученный при обогащении природного урана, или природный уран, или коммерческий натуральный уран, или слабообогащенный уран, получаемый из природного урана. При этом предельное содержание вредных изотопов в ВОУ рассчитывают исходя из требований ASTM для гексафторида НОУ и состава выбранного разбавителя. Параметры каскада газовых центрифуг, необходимые для уменьшения содержания вредных изотопов в ВОУ, определяют по известным методикам расчетов процессов разделения многокомпонентных изотопных смесей.

Недостатки способа-прототипа, кроме необходимости уменьшения содержания вредных изотопов в ВОУ на отдельном каскаде газовых центрифуг, связаны с необходимостью предотвращения самопроизвольной ядерной реакции гексафторида ВОУ в каскаде газовых центрифуг, а также с концентрированием в отборе этого каскада большого количества радиоактивного изотопа ²³⁴U, что требует разработки специальных мер радиационной безопасности и затрудняет дальнейшую переработку и хранение полученного продукта. Осуществление способа требует больших затрат работы разделения на получение разбавителя с требуемым содержанием ²³⁴U и ²³⁵U.

Настоящее изобретение направлено на решение следующих задач:

- снижение затрат работы разделения на наработку разбавителя с требуемым качеством по содержанию вредных изотопов урана;

- снижение содержания вредных изотопов урана в разбавителе и повышение качества гексафторида НОУ, получаемого из ВОУ;

- обеспечение требуемого качества гексафторида НОУ, получаемого из ВОУ даже при повышенном содержании в нем вредных изотопов урана.

Технический результат, достигаемый при осуществлении способа, заключается в получении более качественного разбавителя для ВОУ с меньшим содержанием лимитирующих вредных изотопов при меньших затратах работы разделения для его наработки.

Достижение указанного технического эффекта от предложенного изобретения обеспечивается тем, что в способе получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогащенного урана, заключающемся в обогащении гексафторида урана с низким содержанием ²³⁵U и ²³⁴U, поступающего на питание каскада газовых центрифуг, до заданной концентрации ²³⁵U для разбавителя, разбавитель получают в промежуточном отборе каскада, нарабатывающего в основном отборе гексафторид низкообагащенного урана с более высокой концентрацией ²³⁵U, чем концентрация разбавителя.

Дополнительно, обогащение гексафторида урана выполняют на каскаде с одной или несколькими дополнительными точками питания.

Кроме того, наработку разбавителя производят до концентрации ²³⁵U 0,7÷2,0%, и подают его на одну из точек питания дополнительного каскада с одним отбором разбавителя требуемой концентрации.

Дополнительно, требуемую концентрацию разбавителя получают путем смешения отбора разбавителя с отбором дополнительного каскада с одним отбором.

Кроме того, на питании каскада используют отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,10÷0,45%, полученный при обогащении природного урана.

Кроме того, на питании каскада используют гексафторид природного урана.

Кроме того, на питании каскада используют гексафторид урана с концентрацией ²³⁵U 0,46÷0,95%, полученный повторным обогащением отвального продукта, полученного в разделительном процессе при обогащении природного урана.

Сущность изобретения поясняется чертежами, на которых:

на фиг.1 показана известная схема наработки разбавителя в ординарном каскаде;

на фиг.2 показана схема наработки разбавителя в каскаде с промежуточным отбором разбавителя и основным отбором гексафторида низкообагащенного урана с более высокой концентрацией ²³⁵U по отношению к разбавителю;

на фиг.3 показана схема наработки разбавителя с использованием дополнительного каскада с одним отбором;

на фиг.4 показана схема получения разбавителя путем смешения отбора разбавителя с отбором дополнительного каскада с одним отбором;

на фиг.5-9 показаны зависимости концентраций вредных изотопов от параметров процесса обогащения при наработке разбавителя.

В известном способе получения разбавителя по схеме, показанной на фиг.1, в ординарном каскаде 1 на вход каскада 1 подается поток 2 питания и отбирается поток 3 отбора разбавителя и поток 4 отвала. Каскад 1 может быть выполнен с одной дополнительной точкой питания с дополнительным потоком 5 питания или иметь несколько таких дополнительных точек и соответственно дополнительных потоков питания. Полученный разбавитель затаривают в емкость 6 для последующего использования, а обедненный отвал затаривают в емкость 7 для хранения.

В заявленном способе получения разбавителя по схеме, показанной на фиг.2, на вход каскада 8 подается поток 9 питания в виде переведенного в газовую фазу гексафторида урана с концентрацией 0, 0,711% ²³⁵U. На выходе каскада получают два потока отбора (поток 10 отбора разбавителя из промежуточного отбора каскада 8 с концентрацией ²³⁵U 1,5% и поток 11 основного отбора НОУ с более высоким содержанием ²³⁵U, в пределах 2-5%) и поток 12 отвала. Каскад 8 может быть выполнен с одной дополнительной точкой питания с дополнительным потоком 13 питания или иметь несколько таких дополнительных точек и соответственно дополнительных потоков питания. Полученный разбавитель с концентрацией ²³⁵U 1,5% десублимируют и затаривают в контейнер 14 для последующего использования в переработке ВОУ. Полученный из потока 11 в основном отборе каскада 8, настроенного на обогащение ²³⁵U до заданной концентрации в диапазоне 2-5%, НОУ десублимируют, затаривают в контейнер 15 и отправляют заказчику для изготовления ядерного топлива. Поток 12 отвала с концентрацией ²³⁵U 0,1-0,3% десублимируют, затаривают в контейнер 16 и направляют на хранение.

В варианте осуществления способа по схеме на фиг.3 в каскаде 8 полученный в промежуточном отборе поток 10 гексафторида урана разбавителя с концентрацией ²³⁵U 0,7-2,0%, обусловленной дискретностью реальных ступеней каскада на разделительном заводе, подают (непосредственно или через операцию десублимации и затаривания в контейнер 14) на дополнительную точку питания дополнительного ординарного каскада 17 в виде потока 18. Дополнительный каскад 17 выполнен с одним отбором потока 19 разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% и одним потоком 20 отвала. На основное питание дополнительного каскада 17 подают поток 21 гексафторида обедненного урана с концентрацией ²³⁵U 0,10-0,45%. Полученный в потоке 19 разбавитель с концентрацией ²³⁵U 1,5% десублимируют и затаривают в контейнер 22 для последующего использования в переработке ВОУ. Отвал из потока 20 с концентрацией ²³⁵U 0,1-0,3% десублимируют, затаривают в контейнер 23 и направляют на хранение.

В варианте осуществления способа по схеме на фиг.4 в каскаде 8 полученный в промежуточном отборе поток 10 гексафторида урана разбавителя с концентрацией ²³⁵U 0,7-2,0%, обусловленной дискретностью реальных ступеней каскада на разделительном заводе, подают (непосредственно или через операцию десублимации и затаривания в контейнер 14) на смешение в виде потока 18 с потоком 19 отбора ординарного дополнительного каскада 17. Дополнительный каскад 17 выполнен с одним потоком 19 отбора и одним потоком 20 отвала. На основное и дополнительное питание дополнительного каскада 17 подают поток 21 и поток 24, соответственно, гексафторида обедненного урана с концентрацией ²³⁵U 0,10-0,45%. Значение концентрации ²³⁵U в потоке 19 отбора выбирают исходя из соотношений концентраций ²³⁵U в смешиваемых потоках 18 и 19 и требуемого содержания этого изотопа в разбавителе. Полученный в потоке 19 продукт с концентрацией ²³⁵U 1,2-1,4% смешивают с потоком 18 разбавителя и регулируют концентрацию ²³⁵U в потоке 25 разбавителя до 1,5% расходной шайбой 26 для потока 18 и расходной шайбой 27 для потока 19. Гексафторид урана разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% из потока 25 десублимируют и затаривают в контейнер 28 для последующего использования в переработке ВОУ. Отвал из потока 20 с концентрацией ²³⁵U 0,1-0,3% десублимируют, затаривают в контейнер 23 и направляют на хранение.

Параметры работы каскадов 8 и 17 газовых центрифуг в схемах с одним или двумя этапами наработки разбавителя, а именно количество питающих потоков, концентрации ²³⁵U в потоках, количества получаемых продуктов устанавливают в соответствии с планируемой наработкой разбавителя и НОУ и техническими возможностями разделительного производства.

Параметры режима работы ступеней каскадов газовых центрифуг определяют по заданным параметрам на его питании, выбранным концентрациям ²³⁵U и количествам продуктов в отбираемых потоках с помощью известных методик оптимизации каскадов на обогащение изотопа ²³⁵U [В.А.Палкин, Р.С.Комаров «Оптимизация параметров каскада центрифуг при разделении регенерированного урана»//Сборник докладов Х Международной научной конференциии «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г.Звенигород, ЦНИИАТОМИНФОРМ, 2005, с.50-55].

Уровень содержания вредных изотопов в разбавителе регулируют выбором концентрации ²³⁵U в одновременно нарабатываемом гексафториде НОУ и изменением отношения количества получаемого разбавителя к соответствующему количеству отбираемого НОУ, выражаемого величиной s. На Фиг.5 показана зависимость содержания ²³⁴U и ²³⁵U в промежуточном отборе разбавителя, получаемого в соответствии с настоящим изобретением. При большом содержании ²³⁵U в гексафториде НОУ и малых значениях s, близких или меньших единицы, достигается наибольший эффект снижения содержания лимитирующего изотопа ²³⁴U в разбавителе по сравнению с его наработкой в каскаде без промежуточного отбора, т.е. при s=∞.

Осуществимость заявленного способа получения разбавителя и достигаемый при получении разбавителя по заявленному способу технический результат подтверждается нижеследующими примерами.

В приведенных примерах содержание изотопа ²³⁴U в отвалах разделительного производства определяли по формулам известной методики [Израилевич А.И. Формулы для расчета содержания минорных изотопов для трехпоточных каскадов.//Сб. докладов VIII всероссийской (международной) научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", М.: ЦНИИатоминформ, 2003, с.40-42].

Предельные значения концентрации ²³⁴U в разбавителе рассчитывали согласно соотношению:

где В₄ - предельное содержание вредного изотопа ²³⁴U в гексафториде разбавителя, %;

C₄ - предельное содержание вредного изотопа ²³⁴U в гексафториде НОУ, получаемом при смешении гексафторида ВОУ и гексафторида разбавителя, %;

А₄ - содержание в гексафториде ВОУ вредного изотопа ²³⁴U, %;

А₅, В₅, С₅ - концентрации ²³⁵U в гексафториде ВОУ, гексафториде разбавителя и гексафториде НОУ, соответственно, %.

Пример 1. Получение разбавителя из гексафторида природного урана

Заданные концентрации изотопов в ВОУ, разбавителе и получаемом при их смешении НОУ,%: А₅=90; B₅=1,5; C₅=4,0; А₄=1,02.

Содержание ²³⁴U в гексафториде НОУ при отсутствии предварительного соглашения с заказчиком не должно превышать 10000 мкг/г ²³⁵U. В соответствии с этим C₄=0,04%, а предельное содержание ²³⁴U в разбавителе по вышеприведенной формуле равно B₄=0,0115%.

Разбавитель с концентрацией ²³⁵U 1,5%, удовлетворяющий указанному требованию по ²³⁴U, нарабатывали в каскаде 8 (фиг.2) газовых центрифуг, оптимизированном на обогащение ²³⁵U, в режиме с одновременным получением гексафторида НОУ с концентрацией 3,6% (таблица 1).

Таблица 1
Получение разбавителя из природного урана в каскаде с промежуточным отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (промежуточный отбор)НОУ (основной отбор)ОтвалКоличество UF₆, т1005,7110,3883,91²³⁵U, %0,7111,53,60,3²³⁴U, %0,00540,01150,03430,00141Работа разделения, тыс. ЕРР 3,5631,8 

В потоке 9 питания каскада использовали 100 т гексафторида природного урана, содержащего 0,711% ²³⁵U и 0,0054% ²³⁴U. Параметры режима ступеней каскада устанавливали исходя из заданной концентрации отвала 0,3% по ²³⁵U и отношения количества получаемого гексафторида разбавителя к количеству отбираемого гексафторида НОУ s=0,55. Данное значение выбирали на основании зависимостей содержания ²³⁴U от s для разбавителя и НОУ, представленных на фиг.6а и фиг.6б соответственно, для рассматриваемого примера, и из условия получения концентрации ²³⁴U 0,0115% в разбавителе и выполнения требований ASTM С996-04 по ²³⁴U для НОУ - не более 0,036%. Работа разделения, затраченная на получение 5,71 т гексафторида разбавителя, составила 3,56 тыс. ЕРР. Это существенно меньше, чем в аналогичной наработке разбавителя в способе-прототипе, предусматривающем получение разбавителя в каскаде 1 с одним отбором.

В таком каскаде 1 в данном случае требуемое содержание ²³⁴U в разбавителе можно получить только при использовании обедненного урана. В таблице 2 для сравнения приведены данные по наработке разбавителя в способе-прототипе из гексафторида обедненного урана с концентрацией U²³⁵ 0,44%, полученного при переработке природного урана и имеющего содержание ²³⁴U 0,00262% согласно расчету по приведенной выше методике. Соотношение концентраций изотопов ²³⁴U и ²³⁵U в отвалах при питании каскада природным ураном для этого варианта показано на фиг.7.

Таблица 2
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,44% в каскаде с одним отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (отбор)ОтвалКоличество UF₆, т48,935,7143,22²³⁵U, %0,441,50,3²³⁴U, %0,002620,01150,00145Работа разделения, тыс. ЕРР 6,53 

Величина работы разделения, затраченной на получение 5,71 т разбавителя известным способом, в данном случае составляет 6,53 тыс. ЕЕР, а предложенным в изобретении способом составляет 3,56 тыс. ЕЕР, т.е. в 1,8 раза меньше, чем в известном способе.

Пример 2. Получение разбавителя из гексафторида обедненного урана с концентрациями 0,26% ²³⁵U и 0,00115% ²³⁴U для ВОУ с повышенным содержанием ²³⁴U Заданные концентрации изотопов в ВОУ, разбавителе и получаемом при их смешении НОУ, %: А₅=90; В₅=1,5; С₅=5,0; А₄=1,10.

Предельное содержание ²³⁴U в гексафториде НОУ с концентрацией 5,0% ²³⁵U согласно ASTM C996-04 составляет С₄=0,05%. В соответствии с этим предельное содержание ²³⁴U в разбавителе равно B₄=0,00676%. Гексафторид обедненного урана с заданным содержанием изотопов представляет собой отвал прошлых лет, полученный при переработке природного урана. Соотношение концентраций изотопов ²³⁴U и ²³⁵U в отвалах при питании каскада природным ураном для этого варианта показано на фиг.7. При использовании гексафторида обедненного урана с концентрациями 0,26% ²³⁵U и 0,00115% ²³⁴U для получения разбавителя в известном способе прототипе невозможно удовлетворить требования по содержанию ²³⁴U в разбавителе ни при какой малой концентрации ²³⁵U в отвале каскада.

Для выполнения указанных требований по содержанию ²³⁴U получение 2,73 т гексафторида разбавителя в каскаде 8 (фиг.2) газовых центрифуг с промежуточным потоком 10 отбора производили одновременно с получением гексафторида НОУ с концентрацией 5,0% по ²³⁵U (таблица 3).

Таблица 3
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,26% в каскаде с промежуточным отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (промежуточный отбор)НОУ (основной отбор)ОтвалКоличество UF₆, т1002,732,4994,78²³⁵U, %0,261,55,00,1²³⁴U, %0,001150,006760,02970,00024Работа разделения, тыс. ЕРР 10,543,0 

Параметры режима ступеней каскада устанавливали по методикам оптимизации на обогащение ²³⁵U при заданной концентрации этого изотопа на отвале 0,1% и выбранном отношении количеств получаемых продуктов s=1,1, обеспечивающим требования по содержанию ²³⁴U. Данное значение s выбирали на основании зависимостей содержания ²³⁴U от s для разбавителя и НОУ, представленных на фиг.8а и фиг.8б соответственно, для рассматриваемого примера, и из условия получения концентрации ²³⁴U 0,00676% в разбавителе и выполнения требований ASTM C996-04 по содержанию ²³⁴U в НОУ - не более 0,036%.

Получение разбавителя для рассмотренного примера известным способом невозможно.

Пример 3. Сравнительное получение разбавителя из гексафторида обедненного урана с концентрациями ²³⁵U 0,36% и ²³⁴U 0,00192% в каскаде с промежуточным отбором или в известном каскаде с одним отбором по способу-прототипу

Заданные концентрации изотопов, %: А₅=9 0; В₅=1,5; С₅=5,0; С₄=0,05.

Гексафторид обедненного урана, поступающий в поток 2 питания каскада 1 (фиг.1) или в поток 9 питания каскада 8 (фиг.2), с заданным содержанием изотопов представляет собой отвал прошлых лет, полученный при переработке природного урана. Соотношение концентраций изотопов ²³⁴U и ²³⁵U в отвалах при питании каскада природным ураном для этого варианта показано на фиг.7.

При использовании такого гексафторида урана для получения разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% по известному способу-прототипу с концентрацией ²³⁵U в потоке 4 отвала каскада 1, составляющей 0,1%, содержание ²³⁴U в потоке отбора 3 разбавителя составит 0,00924% (таблица 4). Такой разбавитель можно использовать для переработки ВОУ с концентрацией ²³⁵U 90% в НОУ при содержании ²³⁴U в ВОУ не более 1,04%.

Таблица 4
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,36% в каскаде с одним отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (отбор)ОтвалКоличество UF₆, т53,851043,85²³⁵U, %0,361,50,1²³⁴U, %0,001920,009240,00025Работа разделения, тыс. ЕРР 28,5 

При обогащении такого гексафторида урана с содержанием ²³⁵U 0,36% в каскаде 8 с промежуточным потоком 10 отбора для получения разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% по способу в соответствии с настоящим изобретением с концентрацией ²³⁵U в потоке 12 отвала каскада 8, составляющей 0,1%, содержание ²³⁴U в потоке промежуточного отбора 10 разбавителя составит 0,00780%. Такой разбавитель можно использовать для переработки ВОУ в НОУ при содержании ²³⁴U в ВОУ до 1,075%.

Для выполнения указанных требований по содержанию ²³⁴U получение 10 т гексафторида разбавителя в каскаде газовых центрифуг с промежуточным отбором производили одновременно с получением гексафторида с концентрацией 4,4% по ²³⁵U (таблица 5).

Таблица 5
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,36% в каскаде с промежуточным отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (промежуточный отбор)НОУ (основной отбор)ОтвалКоличество UF₆, т219,231010199,23²³⁵U, %0,361,54,40,1²³⁴U, %0,001920,007800,02950,00024Работа разделения, тыс. ЕРР 28,5118,9 

Параметры режима ступеней каскада устанавливали по методикам оптимизации каскада 8 на обогащение ²³⁵U при заданной концентрации этого изотопа на отвале 0,1% и выбранном отношении количеств получаемых продуктов s=1,0, обеспечивающим требования по содержанию ²³⁴U. Данное значение s выбирали на основании зависимостей содержания ²³⁴U от s для разбавителя и НОУ, представленных на фиг.9а и фиг.9б соответственно, для данного примера, и из условия получения концентрации ²³⁴U 0,00780% в разбавителе и выполнения - требований ASTM C996-04 по ²³⁴U для НОУ с концентрацией 4,4% по ²³⁵U.

Сравнение результатов получения 10 т разбавителя из гексафторида обедненного урана с концентрациями ²³⁵U 0,36% и ²³⁴U 0,00192% в каскаде с промежуточным отбором и в известном каскаде с одним отбором по способу-прототипу показывает, что при одинаковых затратах работы разделения (по 28,5 тыс. ЕЕР) качество полученного разбавителя в способе по настоящему изобретению выше, что позволяет использовать его для переработки ВОУ в НОУ при содержании ²³⁴U в ВОУ до 1,075%, вместо содержания ²³⁴U в ВОУ 1,04%, приемлемого для разбавителя, полученного известным способом.

Пример 4. Получение разбавителя из гексафторида обедненного урана с концентрацией ²³⁵U 0,36% и концентрацией ²³⁴U 0,00192% по схеме с дополнительным каскадом, показанной на фиг.3

Заданные концентрации изотопов, %: A₅=90; В₅=1,5; C₅=4,4; А₄=1,12; С₄=0,044.

Гексафторид обедненного урана представляет собой отвал прошлых лет, полученный при переработке природного урана с концентрацией ²³⁵U 0,36% и концентрацией ²³⁴U 0,00192% (фиг.7). Содержание ²³⁴U в разбавителе в соответствии с вышеприведенной формулой (1) не должно превышать В₄=0,00754%.

Для наработки разбавителя, удовлетворяющего данному требованию, сначала на первом этапе в каскаде 8 газовых центрифуг (фиг.3) получали 11 т гексафторида урана (из потока 10 промежуточного отбора), обогащенного до концентрации 1,25%, и 13,75 т гексафторида НОУ (из потока 11 основного отбора), обогащенного до концентрации 5% (таблица 6).

Параметры режима ступеней каскада устанавливали по методикам оптимизации каскада 8 на обогащение ²³⁵U при заданной концентрации этого изотопа в потоке 12 отвала 0,1% и выбранном отношении количеств получаемых продуктов s=0,8, обеспечивающим требования по концентрации ²³⁴U в потоке 10 промежуточного отбора. Данное значение s выбирали на основании зависимостей содержания ²³⁴U от s для разбавителя и НОУ, как в предыдущих примерах, и из условия получения концентрации ²³⁴U 0,00614% в потоке 10 промежуточного отбора и выполнения требований ASTM C996-04 по ²³⁴U для НОУ с концентрацией 5,0% по ²³⁵U - не более 0,05%.

Таблица 6
Получение разбавителя по схеме с дополнительным каскадом.
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,36% в каскаде с промежуточным отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (промежуточный отбор)НОУ (основной отбор)ОтвалКоличество UF₆, т307,791113,75283,04²³⁵U, %0,361,255,00,1²³⁴U, %0,001920,006140,03320,00024Работа разделения, тыс. ЕРР 23,52190,09 

Полученные 11 т гексафторида урана с концентрацией ²³⁵U 1,25% использовали в качестве дополнительного потока 18 питания дополнительного каскада 17 газовых центрифуг с одним потоком 19 отбора на втором этапе работы. На основном потоке 21 питания дополнительного каскада 17 газовых центрифуг использовали 8,44 т гексафторида урана с выбранной концентрацией ²³⁵U 0,26% и концентрацией ²³⁴U 0,00115%, обеспечивающей требуемое содержание ²³⁴U в разбавителе. Параметры каскада 17 газовых центрифуг устанавливали при заданной концентрации ²³⁵U в потоке 20 отвала 0,1% по методикам оптимизации на обогащение ²³⁵U. В результате в потоке 19 отбора каскада 17 получили 10 т разбавителя с необходимым содержанием ²³⁴U и ²³⁵U.

Таблица 7
Получение разбавителя по схеме с дополнительным каскадом.
Получение разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,26% и разбавителя с содержанием ²³⁵U 1,25% в каскаде с одним отборомПараметрыОсновное питаниеДополнительное питаниеРазбавитель (отбор)ОтвалКоличество UF₆, т8,4411109,44²³⁵U, %0,261,251,50,1²³⁴U, %0,001150,006140,007520,00022Работа разделения, тыс. ЕРР  5,97 

В таблице 8 для сравнения приведены данные по наработке разбавителя известным способом-прототипом. В этом случае в каскаде 1 газовых центрифуг при такой же концентрации отвала ²³⁵U 0,1% следует использовать гексафторид обедненного природного урана с содержанием ²³⁵U 0,21%, имеющий расчетную концентрацию ²³⁴U 0,000823% по вышеупомянутой методике (фиг.7).

Таблица 8
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,21% в каскаде с одним отборомПараметрыПитаниеРазбавитель (отбор)ОтвалКоличество UF₆, т127,2710117,27²³⁵U, %0,211,50,1²³⁴U, %0,0008230,007480,00026Работа разделения, тыс. ЕРР 45,81 

Количество работы разделения, затраченной на получение 10 т разбавителя, в данном случаев составляет 45,81 тыс. ЕЕР, что в 1,6 раза больше, чем в сумме (23,52+5,97=29,49 тыс. ЕЕР) на двух этапах способа, предложенного в изобретении.

Пример 5. Получение разбавителя из гексафторидов урана с концентрациями ²³⁵U 0,711%, ²³⁵U 0,36% и ²³⁵U 0,26% по схеме смешения с отбором дополнительного каскада, показанной на фиг.4

Заданные концентрации изотопов, %: А₅=90; B₅=1,5; С₄=4,95; А₄=1,07; С₄=0,0495.

Гексафториды урана с концентрациями ²³⁵U 0,36% и ²³⁵U 0,26% представляют собой отвалы прошлых лет, полученные при переработке природного урана, содержание ²³⁴U в которых соответствует отвалам обогащения природного урана (фиг.7). Гексафторид урана с концентрацией ²³⁵U 0,711% получен в каскаде газовых центрифуг обогащением обедненного урана с концентрацией ²³⁵U 0,36%.

Содержание ²³⁴U в разбавителе в соответствии с вышеприведенной формулой (1) не должно превышать В₄=0,00810%.

Для наработки разбавителя, удовлетворяющего данному требованию, сначала в каскаде 8 (фиг.4) газовых центрифуг из потока 10 промежуточного отбора получили 5 т гексафторида урана, обогащенного до концентрации 1,62%, и из потока 11 основного отбора получили 5 т гексафторида НОУ, обогащенного до концентрации 4,4% (таблица 9). Параметры каскада 8 газовых центрифуг устанавливали исходя из заданных концентраций потоков питания, отборов и отвала ²³⁵U 0,1% по известным методикам оптимизации каскада 8 на обогащение ²³⁵U. Отношение количеств отборных продуктов s=1 выбирали исходя из условия получения концентрации ²³⁴U 0,00854 в потоке 10 промежуточного отбора.

Таблица 9
Получение разбавителя по схеме смешения с отбором дополнительного каскада.
Получение разбавителя из гексафторида урана с содержанием ²³⁵U 0,711% в каскаде с промежуточным отбором.ПараметрыПитаниеРазбавитель (промежуточный отбор)НОУ (основной отбор)ОтвалКоличество UF₆, т47,635537,63²³⁵U, %0,7111,624,40,1²³⁴U, %0,004140,008540,02960,00018Работа разделения, тыс. ЕРР 7,1534,34 

Полученные 5 т гексафторида урана с концентрацией ²³⁵U 1,62% в потоке 18 смешивали в пропорции 1:1 с потоком 19 отбора дополнительного каскада 17 с одним отбором с концентрацией ²³⁵U 1,38%, полученным на втором этапе работы. В основном потоке 21 питания этого дополнительного каскада 17 газовых центрифуг использовали 31,38 т гексафторида урана с концентрацией ²³⁵U 0,26% и с концентрацией ²³⁴U 0,115% и в дополнительном потоке 24 питания использовали 5,30 т гексафторида урана с концентрацией ²³⁵U 0,36% и с концентрацией ²³⁴U 0,00192%, обеспечивающих требования по содержанию ²³⁴U 0,00766% в потоке 19 отбора.

Таблица 10
Получение разбавителя по схеме смешения с отбором дополнительного каскада.
Обогащение обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,26% и 0,36% в каскаде с одним отбором до концентрации ²³⁵U 1,38%ПараметрыОсновное питаниеДополнительное питаниеРазбавитель (отбор)ОтвалКоличество UF₆, т31,385,30531,68²³⁵U, %0,260,361,380,1²³⁴U, %0,001150,001920,007660,00025Работа разделения, тыс. ЕРР  16,10 

Параметры дополнительного каскада 17 газовых центрифуг устанавливали исходя из заданных концентраций потоков питания, отборов и отвала ²³⁵U 0,1% по известным методикам оптимизации каскада 17 на обогащение ²³⁵U.

В результате смешения получали поток 25 разбавителя с концентрацией ²³⁵U 1,5% и концентрацией ²³⁴U 0,00810%.

В таблице 11 для сравнения приведены данные по наработке разбавителя известным способом-прототипом. В этом случае в каскаде 1 (фиг.1) газовых центрифуг при такой же концентрации отвала ²³⁵U 0,1% следует использовать гексафторид обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,25%, имеющим расчетную концентрацию ²³⁴U 0,00108% по вышеупомянутой методике, и гексафторид обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,3 6% и концентрацией ²³⁴U 0,00192%.

Таблица 11
Получение разбавителя из обедненного урана с содержанием ²³⁵U 0,25% и ²³⁵U 0,36% в каскаде с одним отборомПараметрыОсновное питаниеДополнительное питаниеРазбавитель (отбор)ОтвалКоличество UF₆, т58,66201068,66²³⁵U, %0,250,361,50,1²³⁴U, %0,001060,001920,008100,00030Работа разделения, тыс. ЕРР  35,60 

Количество работы разделения, затраченной на получение 10 т разбавителя, в данном случаев составляет 35,60 тыс. ЕЕР, что в 1,5 раза больше, чем сумма работ разделения (7,15+16,10=23,25 тыс. ЕЕР) на двух этапах работы каскадов 8 и 17 для способа, предложенного в изобретении.

Изобретение относится к ядерному топливному циклу и может быть использовано при производстве топлива ядерных реакторов путем переработки высокообогащенного урана (ВОУ), извлекаемого при демонтаже ядерного оружия, в низкообогащенный уран (НОУ) для топлива атомных станций, а именно к технологии получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогащенного урана. Изобретение касается способа получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогащенного урана, включающего обогащение гексафторида урана с низким содержанием ²³⁵U и ²³⁴U, поступающего на питание каскада газовых центрифуг, до заданной концентрации ²³⁵U для разбавителя, причем разбавитель получают в промежуточном отборе каскада, нарабатывающего в основном отборе гексафторид низкообогащенного урана с более высокой концентрацией ²³⁵U по отношению к разбавителю. Использование заявленного способа позволяет получать разбавитель при меньших затратах работы разделения для его наработки, поскольку для этого не требуется выделения отдельного каскада для производства разбавителя, а его наработка идет в каскаде, нарабатывающем в основном отборе низкообогащенный уран, используемый в качестве топлива, а разбавитель получают в промежуточном отборе. Таким образом, возможна наработка сразу двух целевых продуктов на одном каскаде разделения: разбавителя и низкообогащенного урана. 6 з.п. ф-лы, 11 табл., 9 ил.

1. Способ получения разбавителя для переработки гексафторида оружейного высокообогащенного урана в гексафторид низкообогащенного урана, заключающийся в обогащении гексафторида урана с низким содержанием ²³⁴U и ²³⁴U, поступающего на питание каскада газовых центрифуг, до заданной концентрации ²³⁵U для разбавителя, отличающийся тем, что разбавитель получают в промежуточном отборе каскада, нарабатывающего в основном отборе гексафторид низкообогащенного урана с более высокой концентрацией ²³⁵U, чем концентрация разбавителя.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что обогащение гексафторида урана выполняют на каскаде с одной или несколькими дополнительными точками питания.3. Способ по п.1, отличающийся тем, что наработку разбавителя производят до концентрации ²³⁵U 0,7-2,0% и подают его на один из входов дополнительного каскада с одним отбором разбавителя требуемой концентрации.4. Способ по п.1, отличающийся тем, что требуемую концентрацию разбавителя получают путем смешения отбора разбавителя с отбором дополнительного каскада с одним отбором.5. Способ по любому из пп.1-4, отличающийся тем, что на питании каскада используют отвальный продукт разделительного процесса с концентрацией ²³⁵U 0,10-0,45%, полученный при обогащении природного урана.6. Способ по любому из пп.1-4, отличающийся тем, что на питании каскада используют гексафторид природного урана.7. Способ по любому из пп.1-4, отличающийся тем, что на питании каскада используют гексафторид урана с концентрацией ²³⁵U 0,46-0,95%, полученный повторным обогащением отвального продукта, полученного в разделительном процессе при обогащении природного урана.