СПОСОБ ОБЛУЧЕНИЯ МИНЕРАЛОВ И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 2008 года по МПК C30B33/04 B01J19/08 

Изобретение относится к радиационным методам обработки минералов с целью повышения их ювелирной ценности.

Известен способ облучения минералов в реакторе действием нейтронного и сопутствующего ему гамма-излучения. Облучение производится быстрыми нейтронами с энергией не ниже 0,5 МэВ при интегральной дозе облучения 5·10¹⁵÷1·10¹⁸ нейтрон/см² и при интегральной дозе гамма облучения 5·10⁶÷1·10⁹ рентген при температуре не выше 350°С. Минералы облучают в контейнере, в качестве фильтра тепловых нейтронов используется кадмиевая фольга (DE №2934944, кл. С04В 41/00, 1982).

Известен способ облучения минералов нейтронным и гамма-излучением реактора (SU №601855, кл. B01J 19/08, 1983). Способ заключается в том, что используют для оптимизации характеристик получаемого изделия быстрые нейтроны с энергией не менее 2 МэВ при интегральных потоках нейтронного излучения 5·10¹⁵÷5·10¹⁸ нейтрон/см² и интегральных дозах гамма-излучения 5·10⁶÷5·10⁹ рентген. Облучение производят в контейнере, тепловые нейтроны частично отфильтровываются с помощью кадмиевой фольги. Окраска минералов, облученных таким образом, оказалась устойчивой к световому и тепловому воздействию.

Однако минералы, обработанные описанными выше способами, с применением описанных устройств, требуют длительного высвечивания для устранения наведенной активности.

Известен способ облучения минералов (патент РФ №2104770, кл. B01J 19/08, 1998), при котором контейнер, обернутый кадмиевой фольгой, в котором помещены облучаемые минералы, заполняют веществом или смесью веществ, поглощающих тепловые и резонансные нейтроны, например, бор-индий, кадмий-тантал, кадмий-индий, причем соотношение указанных веществ в смеси и плотность заполнения ею контейнера рассчитывают таким образом, что в момент облучения в контейнере должно быть соблюдено условие Ф_б.н./Ф_т.н.≥10, где

Ф_б.н. - поток быстрых нейтронов с энергией выше 1 МэВ;

Ф_т.н. - поток тепловых нейтронов.

Устройство, реализующее способ, представляет собой контейнер, обернутый кадмиевой фольгой, в котором помещены облучаемые минералы, пространство между которыми заполнено веществом или смесью веществ, поглощающих тепловые и резонансные нейтроны.

Способ и устройство позволяют уменьшить наведенную активность в минералах, обусловленную тепловыми и резонансными нейтронами, образующимися за счет замедления быстрых нейтронов в рабочем объеме самого облучательного устройства.

Однако данные способ и устройство обладают следующими недостатками.

1. Снижен полезный объем для облучения минералов.

2. Неравномерно подавляется активация в радиальном направлении внутри облучательного устройства.

3. Длительный цикл обработки минералов, включая подготовку, загрузку, облучение, выдержку, выгрузку и отделение минералов от компонентов поглотителей.

Указанные недостатки устраняет заявляемое изобретение, которое позволяет уменьшить цикл производства минералов с повышенной ювелирной ценностью.

В способе облучения минералов в нейтронном потоке реактора размещают минералы слоями между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, при этом слои разделяют прослойкой из алюминия и окружают фильтрующим блоком из вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с кадмиевым экраном, а толщину слоев и геометрические параметры блока рассчитывают так, чтобы в момент облучения температура минералов не превышала 200°С, а Ф_б.н./Ф_т.н.≥10, где

Ф_б.н. - плотность потока быстрых нейтронов с энергией выше 1 МэВ,

Ф_т.н. - плотность потока тепловых нейтронов.

В качестве вещества, содержащего элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, в фильтрующем блоке выбирают преимущественно смесь карбида бора с алюминиевой пудрой, при этом обеспечивают плотность карбида бора не менее 1,3 г/см³.

Устройство для облучения минералов в нейтронном потоке реактора содержит герметичный фильтрующий блок, заполненный веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с осевым отверстием, в котором установлен кадмиевый экран и размещен пенал, выполненный в форме цилиндра или призмы, открытый снизу для частичного заполнения теплоносителем, рабочий объем пенала заполнен минералами, размещенными слоями между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, причем слои разделены алюминиевой прослойкой.

Фильтрующий блок заполнен преимущественно карбидом бора с плотностью не менее 1,3 г/см³ в смеси с алюминиевой пудрой для увеличения коэффициента теплопроводности.

Фильтрующий блок дополнительно снабжен предохранительным клапаном для удаления гелия и трития, образующихся при облучении.

Каждый слой минералов и вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, может быть размещен в алюминиевой оболочке преимущественно в виде брикета или стакана.

Оболочки с минералами и веществами или смесями веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, дополнительно могут поддерживаться в верхней части пенала прижимом для обеспечения их термомеханического контакта.

Размещение минералов слоями, между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с разделением слоев прослойкой из алюминия и расположение вокруг слоев фильтрующего блока из вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с кадмиевым экраном обеспечивают надежный захват тепловых и резонансных нейтронов и позволяют снизить эффект термолизации быстрых нейтронов на минералах, что соответственно снижает их активность.

Условия облучения минералов, а именно Ф_б.н./Ф_т.н.≥10 и температура не выше 200°С, обеспечиваются расчетом и экспериментальным подбором толщины слоев и геометрических параметров фильтрующего блока, в частности его высоты, формы исполнения. Указанные условия облучения позволяют получить минералы с повышенной ювелирной ценностью. При температуре облучения более 200°С свойства минералов ухудшаются (появляется растрескивание, изменяется цветность, прозрачность и т.д.). Соотношение потока быстрых нейтронов к потоку тепловых нейтронов (Ф_б.н./Ф_т.н.≥10) в момент облучения позволяет изменить их окраску, при этом наведенная активность не превышает допустимых значений. При соотношение Ф_б.н./Ф_т.н.<10 наведенная активность значительно возрастает, что потребует длительной выдержки облученных минералов, а следовательно, приведет к увеличению цикла их обработки.

Прослойка из алюминия обеспечивает теплоотвод из центра слоя и поддержание температурного режима на минералах не выше 200°С.

Послойное размещение минералов и вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с разделением слоев прослойкой из алюминия предотвращает их перемешивание, позволяет исключить операции по их разделению, что значительно сокращает время обработки минералов.

В качестве вещества, содержащего элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, выбирают карбид бора природного обогащения, оксиды диспрозия, гафния, гадолиния и т.д.

В качестве смеси веществ возможно использование смеси карбида бора природного обогащения с алюминиевой пудрой с возможным диспергированием оксидов диспрозия и/или гафния, и/или гадолиния.

Выбор в качестве вещества, содержащего элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны в фильтрующем блоке преимущественно смеси карбида бора с алюминиевой пудрой при плотности карбида бора не менее 1,3 г/см³ обеспечивает оптимально отфильтровывание тепловых и резонансных нейтронов и теплоотвод. При плотности карбида бора менее 1,3 г/см³ надежный захват тепловых и резонансных нейтронов не обеспечивается.

Выбор в качестве вещества, поглощающего тепловые и резонансные нейтроны в слоях, карбида бора при плотности не менее 1,3 г/см³ обеспечивает отфильтровывание тепловых и резонансных нейтронов.

Выбор преимущественно карбида бора в качестве вещества, содержащего элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, объясняется его дешевизной по сравнению с другими используемыми поглотителями.

В устройстве для облучения минералов в нейтронном потоке реактора герметичный фильтрующий блок, заполненный веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, в осевом отверстии которого установлен кадмиевый экран для отфильтровывания тепловых и резонансных нейтронов, обеспечивает необходимые условия облучения минералов.

Выполнение пенала, рабочий объем которого послойно заполнен минералами и веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, в форме цилиндра или призмы, открытых снизу для частичного заполнения теплоносителем, позволяет исключить трудоемкую операцию по герметизации облучательного устройства, гарантирует облучение без попадания воды в область размещения минералов, т.е. сохранение и поддержание условий облучения, упрощает загрузку и выгрузку минералов, позволяет многократно использовать устройство.

Наличие в фильтрующем блоке предохранительного клапана для удаления гелия и трития, образующихся при облучении, обеспечит эффективное и безопасное облучение минералов.

Размещение каждого слоя минералов и вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, в алюминиевой оболочке преимущественно в виде брикета или стакана, обеспечивает их быструю и безопасную загрузку и выгрузку, позволяет многократно использовать, например, алюминиевые стаканчики, брикеты с карбидом бора.

Использование прижима для поддерживания оболочек с минералами и веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, обеспечивает их механический контакт и улучшает теплоотвод.

Новые существенные признаки заявляемого изобретения в научной и технической литературе не обнаружены, предложенное решение не следует явным образом из уровня техники, а совокупность признаков обеспечивает новые свойства. Это позволяет сделать вывод, что заявляемое решение соответствует критерию изобретательский уровень.

На чертеже изображен вертикальный разрез устройства для облучения минералов, где:

1 - слой минералов;

2 - слой вещества, поглощающего тепловые и резонансные нейтроны;

3 - прослойка из алюминия;

4 - диски из кадмия;

5 - экран из кадмия;

6 - пенал;

7 - фильтрующий блок;

8 - предохранительный клапан;

9 - прижим.

Способ облучения минералов в нейтронном потоке реактора, реализуется следующим образом. Размещают минералы слоями (1) между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны (2). Слои разделяют прослойкой из алюминия (3) и окружают фильтрующим блоком (7) из вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны. В качестве такого вещества используют преимущественно смесь карбида бора с алюминиевой пудрой при плотности карбида бора не менее 1,3 г/см³. Слои окружают кадмиевым экраном (5). Толщину слоев и геометрические параметры блока рассчитывают так, чтобы в момент облучения температура минералов не превышала 200°С, а Ф_б.н./Ф_т.н.≥10, где:

Ф_б.н. - плотность потока быстрых нейтронов с энергией выше 1 МэВ,

Ф_т.н. - плотность потока тепловых нейтронов.

Устройство для облучения минералов в нейтронном потоке реактора содержит герметичный фильтрующий блок (7), заполненный веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с осевым отверстием. В осевом отверстии установлен кадмиевый экран (5) и размещен пенал (6), выполненный в форме цилиндра или призмы, открытых снизу для частичного заполнения теплоносителем. Рабочий объем пенала заполнен минералами, размещенными слоями (1) между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны (2). Слои разделены алюминиевой прослойкой (3).

Фильтрующий блок заполнен преимущественно карбидом бора с плотностью не менее 1,3 г/см³ в смеси с алюминиевой пудрой для увеличения коэффициента теплопроводности.

В пенале сверху и снизу слоев размещены диски из кадмия (4).

Фильтрующий блок (7) снабжен предохранительным клапаном (8) для удаления гелия и трития, образующихся при облучении.

Каждый слой минералов и вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, может быть размещен в алюминиевой оболочке преимущественно в виде брикета или стакана. Нейтронопоглощающие слои заполнены преимущественно карбидом бора с плотностью не менее 1,3 г/см³. Оболочки с минералами и веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, поддерживаются прижимом (9) для обеспечения их термомеханического контакта.

Устройство работает следующим образом.

Пенал (6) загружается поочередно брикетами из обернутых в алюминиевую оболочку (фольгу) минералов (1) и брикетами, например, с карбидом бора (2). Толщину брикетов с минералами и брикетов с нейтронопоглощающими материалами определяют расчетно-экспериментальным путем для минералов различного происхождения для подавления тепловых и резонансных нейтронов до такого уровня, когда наведенная удельная активность минералов ≤74 Бк/г после облучения до флюенса быстрых нейтронов ˜1·10¹⁸см^-2 и двухнедельной выдержки после облучения. Пенал (6) для облучения минералов представляет собой цилиндрический сосуд, который вверху герметичен, а внизу открытый. В фильтрующий блок (7), который расположен в воде отражателя реактора, пенал устанавливается открытым концом вниз, причем высота воздушной полости пенала и объем воздуха подобраны таким образом, что уровень воды не достигает столба брикетов, который удерживается в верхней части пенала прижимом (9).

Фильтрующий блок (7) имеет герметичную полость, заполненную смесью карбида бора и алюминиевой пудры. Столб брикетов окружен кадмиевым экраном (5) и дисками из кадмия (4), расположенными сверху и снизу.

Операции по загрузке и выгрузке происходят на работающей реакторной установке. В процессе облучения в рабочем объеме пенала температура на минералах обеспечивается не выше 200°С. Теплоотвод от минералов, обусловленный радиационным энерговыделением, осуществляется в радиальном направлении к стенке пенала алюминиевой прослойкой (3) - оболочкой брикетов (1) и (2). После установленного срока облучения пенал выгружают и после выдержки вынимают брикеты с минералами.

Облучение минералов в реакторе производится быстрыми нейтронами с энергией не ниже 0,5 МэВ при интегральной дозе облучения 0,2·10¹²÷2·10¹² нейтрон/см² и температуре ≤200°С в течение 40-50 часов при этом достигается флюенс быстрых нейтронов 2,2·10¹⁷÷7,2·10¹⁷ нейтрон/см².

Толщина брикетов с карбидом бора, которые служат для подавления тепловых и резонансных нейтронов, определена экспериментальным путем и составляет преимущественно 2-3 мм. Карбид бора в брикетах запрессован в алюминиевую фольгу толщиной преимущественно 0,2 мм, за счет чего осуществляется теплоотвод от центра брикетов к стенке пенала и обеспечивается их быстрая и безопасная загрузка и выгрузка, а также многократность использования.

Толщина слоев с минералами определена экспериментальным способом и составляет преимущественно 80-90 мм. Слои с минералами оборачиваются в алюминиевую фольгу толщиной преимущественно 0,2 мм, за счет которой осуществляется теплоотвод от центра слоя минералов к стенке пенала и обеспечивается температура на минералах ≤200°С.

Геометрические размеры фильтрующего блока определены расчетно-экспериментальным путем для обеспечения соотношения Ф_б.н./Ф_т.н.≥10 и составляют преимущественно: высота блока - 450 мм, толщина нейтронно-фильтрующего вещества в блоке - 25-45 мм, диаметр центрального отверстия - 70 мм.

Пример 1.

Облучали изделия из кристаллов топазов. Толщина брикетов с карбидом бора, которые служат для подавления тепловых и резонансных нейтронов, определена экспериментальным путем и составляет преимущественно 2÷3 мм. Карбид бора в брикетах запрессован в алюминиевую фольгу толщиной преимущественно 0,2 мм, за счет чего осуществляется теплоотвод от центра брикетов к стенке пенала и обеспечивается их быстрая и безопасная загрузка и выгрузка, а также многократность использования. После облучения бесцветные топазы изменяют цвет от светло-голубого до темно-синего.

Пример 2.

Облучали ограненные бесцветные кристаллы топазов. Толщина брикетов со смесью карбида бора с диспергированием оксида гафния, которые служат для подавления тепловых и резонансных нейтронов, определена экспериментальным путем и составляет преимущественно 2÷3 мм. Карбид бора с оксидом гафния в брикетах запрессован в алюминиевую фольгу толщиной преимущественно 0,2 мм. После облучения бесцветные топазы изменяют цвет от светло-голубого до темно-синего.

Пример 3.

Облучали ограненные изделия из бесцветных кристаллов топазов. Толщина брикетов со смесью карбида бора с диспергированием оксида гадолиния, которые служат для подавления тепловых и резонансных нейтронов, определена экспериментальным путем и составляет преимущественно 2÷3 мм. Карбид бора с оксидом гадолиния в брикетах запрессован в алюминиевую фольгу толщиной преимущественно 0,2 мм. После облучения бесцветные топазы изменяют цвет от светло-голубого до темно-синего.

Пример 4.

Изделия из горного хрусталя облучали в периферийном канале реактора до флюенса быстрых нейтронов ˜1·10¹⁶ см^-2. В качестве фильтра тепловых и резонансных нейтронов использовалась смесь карбида бора с алюминиевой пудрой. Изделия после облучения приобрели дымчато-серую окраску. При увеличении флюенса (свыше ˜1·10¹⁶ см^-2) цвет меняется до черного и возрастает радиоактивность минералов.

Пример 5.

Изделия из бесцветного фенакита облучали в периферийном канале реактора до флюенса быстрых нейтронов ˜1·10¹⁸ см^-2. В качестве фильтра тепловых и резонансных нейтронов использовалась смесь карбида бора с алюминиевой пудрой. Получены изделия, окрашенные в светло-желтый цвет.

Увеличение флюенса (свыше ˜1·10¹⁸ см^-2) нецелесообразно из-за возрастания радиоактивности обработанных минералов.

Пример 6.

Изделия из кристаллов слабоокрашенных бериллов облучали в периферийном канале реактора до флюенса быстрых нейтронов ˜1·10¹⁸ см^-2. В качестве фильтра тепловых и резонансных нейтронов использовалась смесь карбида бора с диспергированием оксида гафния. Получены изделия, окрашенные в интенсивный желтый цвет. Увеличение флюенса (свыше ˜1·10¹⁸ см^-2) нецелесообразно из-за возрастания радиоактивности обработанных минералов.

Облученные по заявляемому способу в заявляемом устройстве минералы изменили окраску при сохранении прозрачности. Полученная окраска оказалась устойчивой к световому (ультрафиолетовому) воздействию. Минералы после облучения имеют повышенную ювелирную ценность. При этом цикл производства минералов сокращен в 1,5÷2 раза по сравнению с известными способами.

Изобретение относится к радиационным методам обработки минералов с целью повышения их ювелирной ценности. Способ облучения минералов осуществляют в нейтронном потоке реактора, при этом минералы размещают слоями между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, причем слои разделяют прослойкой из алюминия и окружают фильтрующим блоком из вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с кадмиевым экраном, толщину слоев и геометрические параметры блока рассчитывают так, чтобы в момент облучения температура минералов не превышала 200°С, а Ф_б.н./Ф_т.н.≥10, где Ф_б.н. - плотность потока быстрых нейтронов с энергией выше 1 МэВ, Ф_т.н. - плотность потока тепловых нейтронов. Приведено устройство для облучения минералов, содержащее герметичный фильтрующий блок, заполненный веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с осевым отверстием, в котором установлен кадмиевый экран и размещен пенал, открытый снизу для частичного заполнения теплоносителем, рабочий объем пенала заполнен минералами, размещенными слоями между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, причем слои разделены алюминиевой прослойкой. Изобретение позволяет уменьшить цикл производства минералов с повышенной ювелирной ценностью. 2 н. и 6 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ облучения минералов в нейтронном потоке реактора, характеризующийся тем, что размещают минералы слоями между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, при этом слои разделяют прослойкой из алюминия и окружают фильтрующим блоком из вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с кадмиевым экраном, а толщину слоев и геометрические параметры блока рассчитывают так, чтобы в момент облучения температура минералов не превышала 200°С, а Ф_б.н./Ф_т.н.≥10, где Ф_б.н. - плотность потока быстрых нейтронов с энергией выше 1 МэВ, Ф_т.н. - плотность потока тепловых нейтронов.2. Способ по п.1, характеризующийся тем, что в качестве вещества, содержащего элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, в фильтрующем блоке выбирают, преимущественно, смесь карбида бора с алюминиевой пудрой, при этом обеспечивают плотность карбида бора не менее 1,3 г/см³.3. Устройство для облучения минералов в нейтронном потоке реактора, содержащее герметичный фильтрующий блок, заполненный веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, с осевым отверстием, в котором установлен кадмиевый экран и размещен пенал, открытый снизу для частичного заполнения теплоносителем, рабочий объем пенала заполнен минералами, размещенными слоями между слоями вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, причем слои разделены алюминиевой прослойкой.4. Устройство по п.3, характеризующееся тем, что пенал выполнен, преимущественно, в форме цилиндра или призмы.5. Устройство по п.3, характеризующееся тем, что фильтрующий блок заполнен, преимущественно, карбидом бора с плотностью не менее 1,3 г/см³ в смеси с алюминиевой пудрой для увеличения коэффициента теплопроводности.6. Устройство по п.3, характеризующееся тем, что фильтрующий блок дополнительно снабжен предохранительным клапаном для удаления гелия и трития, образующихся при облучении.7. Устройство по п.3, характеризующееся тем, что каждый слой минералов и вещества или смеси веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, размещен в алюминиевой оболочке, преимущественно, в виде брикета или стакана.8. Устройство по п.7, характеризующееся тем, что оболочки с минералами и веществом или смесью веществ, содержащих элементы, поглощающие тепловые и резонансные нейтроны, дополнительно поддерживаются прижимом для обеспечения их термомеханического контакта.