СПОСОБ РЕГУЛИРОВАНИЯ РАДИАЦИОННОЙ ПОВРЕЖДАЕМОСТИ МАТЕРИАЛА КОРПУСА ВОДОВОДЯНОГО РЕАКТОРА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ Российский патент 1998 года по МПК C21D1/09 C21D10/00 

Изобретение относится к радиационному материаловедению и решает проблему регулирования (уменьшения или увеличения) радиационной повреждаемости материалов, в частности, проблему отжига дефектов, создаваемых в ядерном реакторе нейтронным облучением.

Конструкционные материалы, используемые в реакторах деления и предполагаемые к использованию в реакторах синтеза, а также в других облучательных устройствах в зависимости от своего функционального назначения должны при облучении быстрыми нейтронами удовлетворять требованиям сохранения в определенных пределах своих физических и механических свойств. При этом для реакторов, особенно энергетических и транспортных, практическая цель состоит в обеспечении расчетного ресурса работы и его продления на основе теоретически обоснованных положений и достоверно установленных экспериментальных данных. Ресурс определяется временем работы при данном флаксе нейтронов (или флюенсом), в течение которого материал в состоянии с определенным запасом обеспечить работоспособность конструкции. В этих случаях желательно уменьшение радиационной повреждаемости материала.

Кроме того, известны способы обработки материалов облучением, когда этот процесс включен в технологическую цепочку изготовления изделий. В этих случаях требуется насытить материалы дефектами, и тогда желательно увеличение радиационной повреждаемости материала.

Известен способ регулирования повреждаемости материала путем целенаправленного подбора марочного состава и структуры материала. Для поликристаллических материалов это размер зерна, текстура, предварительная механическая и термическая обработка, легирование и т.п. /1/. К недостаткам этого способа относятся строгая индивидуальность влияния каждого из перечисленных факторов на данный тип материала, сложность выбора оптимального соотношения между этими факторами (трудности по сути перебора вариантов).

К способам регулирования степени радиационной повреждаемости материалов относится и изменение интенсивности облучения, так как известно, что при уменьшении флакса быстрых нейтронов скорость накопления дефектов уменьшается /2, 3/.

Однако этот способ ограничен малой степенью влияния на концентрацию дефектов и соответственно на свойства материалов, а также трудностями создания адекватных условий, которые значительно отличаются для разных материалов.

Известен способ регулирования повреждаемости материалов (прототип) их нагревом непосредственно в процессе облучения или в промежутках между облучениями. Нагревание приводит к термическому отжигу дефектов. При этом концентрация дефектов уменьшается и свойства материала частично или полностью восстанавливаются. Это обеспечивает безопасность дальнейшей эксплуатации материала, а следовательно, и самой конструкции /4/.

К недостаткам этого способа относится необходимость повышения температуры, что влечет за собой из-за появляющихся градиентов температуры термические напряжения, соответствующие деформации, и геометрическую нестабильность конструкции. Кроме того, при увеличении температуры возникают проблемы совместимости материалов, их окисления, других нежелательных физико-химических реакций и превращений.

Для водо-водяных реакторов высокого давления известна система устройств в виде выгородки, корзины, шахты и дополнительных экранов, имеющих каждое свое функциональное назначение, размещенных между корпусом реактора и его активной зоной и поглощающих радиоактивное γ -излучение /5/, принятая за прототип устройства.

Недостатком этой системы устройств являются малое ослабление потока быстрых нейтронов, излишнее поглощение тепловых нейтронов и ослабление флакса γ -излучения (из активной зоны) на корпусе реактора. Техническим результатом предложенного решения является существенное уменьшение радиационной повреждаемости материала, в частности, стали корпуса реактора и возможность регулирования радиационной повреждаемости. При этом регулирование повреждаемости облегчается и обеспечивается непосредственно в процессе реакторного облучения. В результате ресурс работающих в поле излучений материалов увеличивается без остановки работающего реактора при заданной температуре эксплуатации, то есть без повышения рабочей температуры. Поэтому в корпусе не возникают опасные дополнительные термические напряжения и его геометрия не нарушается.

Кроме того, появляется возможность оптимизации размерных параметров проектируемых ядерных установок, упрощается и облегчается их конструкция, экономится корпусная сталь.

Технический результат достигается тем, что в способе регулирования радиационной повреждаемости материалов путем отжига материалов в процессе облучения потоком гамма-квантов с энергией не менее 0,2 МэВ удерживают температуру облучения ниже уровня температуры термического отжига дефектов, создаваемых нейтронами, благодаря одновременному дополнительному съему тепла с облучаемого материала. Диапазон интенсивности γ -излучения меняют в пределах 10⁹ - 10¹⁶ с^-1•см^-2 в зависимости от цели регулирования, типа облучаемого материала и условий облучения.

При этом для водо-водяных энергетических реакторов регулирование и уменьшение радиационной повреждаемости стали корпуса производят изменением толщины и количества установленных в реакторе экранов, ослабляющих γ -излучение активной зоны на пути к корпусу, заменяя их находящейся в объеме охлаждающей водой, доводя интенсивность γ -излучения до уровней не менее 10¹¹ с^-1•см^-2.

Для водо-водяных энергетических реакторов регулирование и уменьшение радиационной повреждаемости стали корпуса можно осуществить дополнительным введением экранов, усиливающих γ -излучение, или заменой экранов, поглощающих γ -излучение, экранами, усиливающими последнее за счет (n, γ) реакций.

Регулирование и уменьшение радиационной повреждаемости можно осуществить изменяемым расстояния между облучаемым материалом и источником γ -излучения, в частности, путем полного удаления или по крайней мере уменьшения толщины и количества экранов, ослабляющих γ -излучение из активной зоны, а также соответствующим уменьшением размеров корпуса, добиваясь оптимального соотношения флаксов нейтрального и гамма излучений.

Регулирование и увеличение радиационной повреждаемости материалов можно осуществить изменением толщины и количества экранов, расположенных между источником нейтронного излучения и облучаемым изделием, замещая экран этих материалов свинцом или висмутом и уменьшая интенсивность γ - излучения вплоть до значений 10⁹ с^-1• см^-2.

Технический результат достигается тем, что в устройстве для регулирования радиационной повреждаемости материалов для водо-водяных энергетических и других типов водо-водяных реакторов в качестве материала размещенных между корпусом реактора и его активной зоной экранов, поглощающих радиоактивные излучения, выбрана вода.

Технический результат достигается также тем, что в устройстве для регулирования радиационной повреждаемости в качестве материалов, размещенных между корпусом ядерного реактора и активной зоной экранов, поглощающих радиоактивные излучения, выбраны соединения изотопов с большим сечением поглощения тепловых нейтронов и большим коэффициентом выхода γ -квантов при реакции (n, γ ), например, таких, как кадмий, индий и других, эффективно конверсирующих энергию тепловых нейтронов в γ -излучение.

Экраны из указанных материалов предпочтительно размещать в зоне наибольшего флакса быстрых нейтронов на металл корпуса.

Предложенные технические решения основаны на последних проведенных в РНЦ КИ исследованиях изменений свойств материалов под воздействием реакторного облучения, в частности, исследованных по образованию, трансформации и отжигу дефектов, созданных облучением в реакторе (6-10).

При изучении влияния облучения на свойства материалов во внимание обычно принимаются следующие факторы: флюенс и флакс быстрых нейтронов, температура облучения и число смещений на атом (сна). При этом до сих пор влияние реакторного γ -излучения на радиационную повреждаемость не рассматривалось, хотя и принималось в расчет с точки зрения тепловыделения в материалах при его поглощении и в соответствии с теплоотводом нагревания конструкции.

Однако прежде, чем энергия γ -излучения перейдет в тепло, гамма-излучение конверсируется в электроны, которые передают энергию регуляторным и дефектными атомам решетки /11/. Нейтронное и γ -излучение оба могут приводить как к созданию, так и к отжигу дефектов. Результат определяется свойствами материала, спектрами, флаксами и флюенсами быстрых нейтронов и гамма-квантов, а также температурой облучения. Однако, как показывают наши последние экспериментальные результаты, при реакторном облучении нейтроны главным образом создают дефекты, а γ -излучение оказывает большее влияние на их отжиг. Реакторное γ -излучение, в основном, посредством комптоновского рассеяния конверсируется в излучение электронов, которые бомбардируют облучаемый нейтронами материал. Спектр гамма-квантов в результате таков, что энергии большинства образующихся электронов недостаточно для смещения регулярных атомов из узлов решетки. Наоборот, их энергия в среднем совпадает с энергией активации отжига дефектов /6, 11/.

В результате поток β -излучения трансформирует спектр дефектов, уже созданных нейтронами и стимулирует их отжиг. Преимущество этого радиационного, а не термического отжига, механизмы которых различны, но которые оба уменьшают концентрацию дефектов, состоит в том, что он осуществляется при более низкой температуре по сравнению с температурой обычного термического отжига /12, 13/.

Энергии электронов, рожденных γ -квантами с энергией менее 0,2 МэВ, уже недостаточно для активации и перестройки дефектов. Поэтому в процессе радиационного γ -отжига из всего спектра реакторного γ -излучения принимают участие лишь те γ -кванты, энергия которых превышает 0,2 МэВ.

Эксперименты по исследованию влияния γ -излучения на свойства облучаемых материалов проведены на различных ядерных реакторах, кобальтовом источнике γ -излучения (ГУТ-200) и на циклотроне. Это позволило исследовать эффект радиационного γ -отжига в пределах флаксов γ -излучения от 10¹¹ до 10¹⁵•см^-2 •с^-1.

Некоторые экспериментальные доказательства проявления эффекта радиационного гамма-отжига приведены на фиг. 1 и 2.

На фиг. 1 приведены графики изменения параметров кристаллических решеток алмаза и графита в зависимости от флюенса нейтронов (E > 0,18 МэВ) и флакса гамма-излучения (E = 1 МэВ). Из чертежа следует, что при одном и том же флюенсе нейтронов по мере увеличения флакса γ -излучения расширение решеток этих материалов уменьшается. Это свидетельствует об уменьшении концентрации сохраняющихся в материале при облучении дефектов и показывает, что вариация уровня γ -излучения позволяет регулировать концентрацию дефектов, а следовательно, и повреждаемость материала.

На фиг. 2 приведены условия облучения (флюенс нейтронов (T > 0,5 МэВ), флакс γ -излучения (E = 1 МэВ) и температура облучения), при которых смещение температуры перехода различных корпусных сталей от вязкого к хрупкому разрушения достигает ΔT_f = 100^oC. Из чертежа видно, что вариация уровня γ -излучения позволяет регулировать повреждаемость этого типа сталей. Чем больше флакс γ -излучения, тем больший флюенс нейтронов выдерживает материал прежде, чем его ΔT_f достигает 100^oC.

На фиг. 3-а схематически представлена конструкция экспериментального водо-водяного реактора; на фиг. 3-б - ее изменение в соответствии с нашим техническим решением (стрелками указано направление движения теплоносителя) в варианте с меняющимися по толщине и количеству ослабляющими γ -излучение экранами.

На фиг. 4 показано изменение конструкции водо-водяного реактора в варианте, при котором экраны изготовлены из усиливающего γ -излучение материала. Экраны располагаются по крайней мере в зоне максимального флакса быстрых нейтронов на основной металл корпуса.

На фиг. 5-а приведена традиционная схема конструкции реактора ВВЭР-440; на фиг. 5-б - ее изменение в соответствии с нашим техническим решением.

На фиг. 6 представлены результаты по увеличению радиационной повреждаемости алмаза при его облучении без и со свинцовыми экранами, ослабляющими флакс γ -излучения на алмаз при облучении.

Предложенное техническое решение реализуется на энергетических установках (фиг. 3-б, 4 и 5-б), содержащих активную зону 1, экран водяной 2, усиливающий γ -излучение экран из соответствующего материала 3, ослабляющий γ -излучение экран 4, корпус 5 с наплавкой 6 и водяную рубашку 7.

Процесс уменьшения радиационной повреждаемости происходит эффективно при условии поддержания температуры облучаемых материалов ниже уровня температуры технического отжига образовавшихся и непрерывно образующихся дефектов, если интенсивность потока γ -квантов составляет более 10¹¹ с^-1•см^-2, а энергия γ -квантов больше 0,2 МэВ. Для регулирования процесса радиационной повреждаемости преимущественно в сторону ее уменьшения диапазон флаксов γ -излучения, как показывают эксперименты, следует изменять в пределах 10¹¹ - 10¹⁶ с^-1•см^-2.

В случае регулирования радиационной повреждаемости в сторону ее увеличения (повышения сохранности дефектов) процесс наиболее эффективно протекает при флаксе γ -излучения в пределах 10⁹-10¹¹ с^-1•см^-2.

На работающем энергетическом водо-водяном реакторе процесс регулируемого уменьшения радиационной повреждаемости конструкционных материалов, в частности, корпусной стали, осуществляют благодаря уже имеющемуся в наличии потоку γ -квантов из активной зоны реактора путем использования вместо системы стальных экранов 4, поглощающих это излучение, водяных экранов 2, а также усиливающих γ -излучение экранов 3.

Пример 1. Процедура уменьшения радиационной повреждаемости корпуса экспериментального водо-водяного реактора (в точках обозначения на фиг. 3 "+") осуществляется путем замены стальных экранов и корзины (фиг. 3-а) на водяные 2 на фиг. 3-б, а также уменьшением толщины выгородки и шахты (фиг. 3-а), или в общем случае изменением толщины имеющихся в реакторе ослабляющих γ -излучение экранов 4. Условия облучения, при которых смещение температуры вязко-хрупкого перехода стали 25X3HV (корпус этого реактора изготовлен из этой стали) достигает 100^oC при старой конструкции (см. фиг. 3-а) и новом техническом решении (см. фиг. 3-б) приведены в табл. 1. Видно, что если исключить часть экранов или уменьшить толщину экранов 4, доводя интенсивность γ -излучения до 4•10¹³ с^-1•см^-2 (энергия γ -квантов 1 МэВ), то флюенс для стали 25Х3НМ можно увеличить в 12 раз. Значения флаксов γ -излучения оценены расчетом с учетом γ -излучения активной зоны и его поглощения в стали экранов и водой соответственно для 2-х конструктивных решений. Флюенсы нейтронов получены из графиков фиг. 2 для стали 25Х3НМ. Температура облучения в обоих вариантах 275^oC, при новом техническом решении это обеспечивается дополнительным теплосъемом (водяная рубашка 7 на фиг. 3-б).

Пример 2. Процедура заключается в том, что концентрацию дефектов в стали за отражателем 5 на фиг. 4 водо-водяного реактора EL-3, т.е. радиационную повреждаемость, можно уменьшить или регулировать с помощью введения или удаления кадмиевых экранов 3 на фиг. 4, конверсирующих энергию тепловых нейтронов в γ -излучение. Средняя энергия γ -квантов в этом случае составляет 11,5 МэВ, флакс γ -квантов более 10¹¹с^-1•см^-2 и в данном случае составляет 7,5•10¹³с^-1•см^-2, флакс тепловых нейтронов ϕ_т.н. = 3•10¹³с^-1•см^-2, выход γ -квантов для реакции (n, γ ) составляет 4,1. Теплосъем с элементов конструкции осуществляют водой, поддерживая корпус реактора при температуре 60^oC. Условия облучения стали А537 /14/, при которых ΔT_f = 100^oC приведены в табл. 2.

Таким образом, видно, что применение усиливающего γ -излучения кадмиевого экрана 3 на фиг. 4 позволяет использовать тепловые нейтроны для создания дополнительного потока γ -квантов, и это приводит к выигрышу в ресурсе корпуса реактора 5 в 2,5 раза. Подобные результаты были получены и на экранах из индия /15/.

Пример 3. Способ регулирования радиационной повреждаемости корпуса 5 на фиг. 5-б водо-водяного энергетического реактора, например, ВВЭГ-440 (в точках, обозначенных на фиг. 5 "+") может быть реализован (см. фиг. 5) изменением расстояния между активной зоной 1 и собственно корпусом реактора 5, что становится возможным, в частности, при уменьшении размера корпуса (для ВВЭР-440 диаметр корпуса уменьшается от 3840 до 3640 мм). В этом случае конструкция формируется удалением поглощающих γ -излучение масс железа, а ослабление флакса быстрых нейтронов благодаря замедлению их в воде и превращению в тепловые нейтроны позволяет приблизить стенку корпуса 5 к активной зоне (предполагается сохранение прежнего флакса быстрых нейтронов на корпус). Средняя энергия γ -квантов составляет 1 МэВ, температура облучения корпуса 5 сохраняется на прежнем уровне 270^oC. В табл. 3 приведены условия облучения стали 10ХМФТ, при которых величина ΔT_f в точке "+" составит 100^oC.

Флакс γ -излучения на корпус увеличивается благодаря заменен материалов экраном, а также благодаря уменьшению диаметра корпуса. Потоки γ -излучения на сталь корпуса для обоих вариантов конструкторских решений оценивались расчетом, а флюенсы быстрых нейтронов, необходимые для достижения ΔT_f =100^oC получены из графика фиг. 2 (проверка для формирования металла шва 10ХМФТ).

Как следует из табл. 3, ресурс металла шва при новом техническом решении увеличивается в 15 раз, одновременно уменьшается диаметр корпуса. Если же не сохранять прежний флакс быстрых нейтронов на корпус, а исходить из сохранения ранее заданного ресурса работы корпуса, то можно еще более уменьшить диаметр корпуса. При этом массогабаритные характеристики корпуса улучшаются, что особенно важно для транспортных реакторов.

Пример 4. Способ регулирования и увеличения радиационной повреждаемости может быть реализован заменой материала замедлителя (вода, графит, бериллий и т.п.) на свинец, висмут и т.п., которые эффективно поглощают γ -излучение. Известны способы обработки материалов облучением, когда этот процесс входит в технологическую цепочку изготовления изделия. Это относится, например, к изготовлению датчиков температуры из облученных материалов /7/, когда материал должен быть насыщен дефектами. На фиг. 6 приведены результаты по облучению алмаза, являющегося рабочим веществом датчика температуры, в реакторе ИР-8. Капсулы, выполненные порошком алмаза, располагают в трубке одна за другой вдоль всей высоты канала, вода при температуре 60^oC протекает вдоль капсул. На расстояниях +20, +180 и +300 мм от центра активной зоны на трубку одеты свинцовые шары диаметром 40 мм, которые обеспечивают 3-х кратное ослабление γ -излучения. Видно, что (облучение на +20 мм) при флюенсе нейтронов 2,2•10¹⁹ см^-2 - такой флюенс нейтронов был набран в этой точке (E > 0,18 МэВ), расширение алмаза составляет 1,72%, при флаксе γ -излучения (без свинца) 5,1•10¹⁴ с^-1•см^-2 (E = 1 МэВ), соответственно со свинцом расширение алмаза достигает 2,004% и γ -флакс 1,7•10¹⁴ с^-1• см^-2. Для достижения расширения 2,04% без свинца потребовался бы флюенс нейтронов 3,2•10¹⁹ см^-2, т.е. выигрыш в сокращении времени облучения составляет 1,5 (см. также фиг. 1).

Изобретения относятся и радиационному материаловедению, к проблеме регулирования (уменьшения или увеличения) радиационной повреждаемости материалов при их облучении быстрыми нейтронами. Для увеличения ресурса облучаемых материалов производят радиационный отжиг этих материалов путем облучения их потоком гамма-квантов с энергией более 0,2 МэВ, удерживая температуру этих материалов во время облучения ниже уровня термического отжига путем одновременного дополнительного теплосъема с облучаемых материалов. Для увеличения радиационной повреждаемости между источником быстрый нейтронов и облучаемым материалом размещают экраны, эффективно поглощающие γ -излучение. При этом диапазон интенсивности гамма-излучения изменяют в пределах 10⁹ - 10¹⁶ сек^-1•см^-2 в зависимости от цели регулирования, типа облучаемого материала и условий облучения нейтронами. В устройствах для регулирования радиационной повреждаемости материалов, содержащих корпус ядерного реактора, активную зону и размещенные между ними экраны, заменяют материал этих экранов на воду для ослабления поглощения гамма-излучения активной зоны падающего на корпус, или на изотопы или их соединения, эффективно конверсирующие тепловые нейтроны в гамма-излучение по реакции (n, γ ). Для регулирования радиационной повреждаемости оптимизируют соотношение флаксов нейтронного и гамма-излучений, изменяя геометрические размеры реактора. 3 с. и 4 з.п., 6 ил., 3 табл.

1. Способ регулирования радиационной повреждаемости материала корпуса водо-водяного реактора, включающий отжиг дефектов кристаллический решетки материала в процессе облучения, отличающийся тем, что отжиг производят облучением материала потоком гамма-излучения с заданной энергией не менее 0,2 МэВ при температуре облучаемого материала не выше 300^oС с изменением диапазона флакса гамма-излучения в пределах 10⁹ 10^1 6 с^- 1/см^- 2, в зависимости от типа и количества дефектов, материала и условий экранирования, при этом одновременно осуществляют дополнительное охлаждение корпуса реактора. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что гамма-отжиг для уменьшения дефектов в материале при облучении осуществляют с помощью стального и водяного экранов толщиной, обеспечивающей флакс гамма-излучения более 10^1 1 с^- 1/ см^- 2. 3. Способ по п. 1 или 2, отличающийся тем, что гамма-отжиг для уменьшения дефектов в материале при облучении осуществляют с помощью дополнительных экранов, усиливающих гамма-излучение. 4. Способ по п. 1 или 2, отличающийся тем, что гамма-отжиг материала при облучении осуществляют при изменении расстояния между облучаемым материалом и активной зоной ядерного реактора путем уменьшения размеров корпуса. 5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что регулирование дефектообразования в материале при облучении осуществляют с помощью экранов из свинца или висмута. 6. Устройство для регулирования радиационной повреждаемости материала корпуса водо-водяного реактора, содержащее корпус реактора, активную зону и размещенные между ними экраны, отличающееся тем, что один из экранов выполнен из стали, а другой водяным для уменьшения дефектообразования в материале. 7. Устройство для регулирования радиационной повреждаемости материала корпуса водо-водяного реактора, содержащее размещенные между корпусом реактора и активной зоной экраны, отличающееся тем, что устройство снабжено дополнительным экраном из материала, усиливающим гамма-излучение из кадмия.