СПОСОБ РАЗДЕЛЕНИЯ И ОБОГАЩЕНИЯ ИЗОТОПНОГО МАТЕРИАЛА, МНОГОСТУПЕНЧАТЫЙ РОТОР И УСТРОЙСТВО ДЛЯ РАЗДЕЛЕНИЯ И ОБОГАЩЕНИЯ ИЗОТОПНОГО МАТЕРИАЛА Российский патент 2012 года по МПК B01D59/20 B04B5/02 

Область техники, к которой относится изобретение

Настоящее изобретение относится к способу разделения и обогащения изотопов с помощью процесса диффузии из конденсированного вещества, содержащего два или больше различных изотопов с использованием седиментации атомов за счет ускоряющего поля (поле гравитации и центробежное поле), созданного очень высокой скоростью вращения, к устройству для разделения и обогащения и к многоступенчатому ротору, применяемому в эксплуатируемом способе.

Уровень техники

В этом изобретении ускоряющее поле физически является таким же, как поле гравитации, и поскольку ускоряющее поле в настоящем изобретении генерируется за счет центробежной силы, оно может быть названо центробежным полем или центробежным ускоряющим полем. Кроме того, сильное (высокое) ускоряющее поле называется высоким ускоряющим полем, полем высокой гравитации, супергравитационным полем или суперцентробежным полем.

В связи с энергетической ситуацией и высокоразвитой промышленностью средств связи в последние годы возрастает значение изотопов, таких как энергетические изотопы, типизированные ураном (U) и празеодимом (Pr) для атомного расщепления, тритием и ⁶Li для тритиевого атомного синтеза, высокоэффективные полупроводники, состоящие из Be, C, B, Na, K, Cs, Mg, B, Al, Si, Ge, Co, Fe, Ga, As, P, Sb, Zn, In, Bi, Sn, S, Se, F, CL, I, O, N и тому подобных квантовых полупроводников, состоящих из Be, C, B, Na, K, Cs, Mg, B, Al, Si, Ge, Co, Fe, Ga, As, P, Sb, Zn, In, Bi Sn, S, Se, F, CL, I, O, N и тому подобных, и медицинских изотопов, типизированных изотопами С, N, О, F, Cr, Ga, Br, Тс, I, Au, Tl, Br, In, La, Eu, Gd, Dy, Ho, Yb, Lu, Re, и тому подобных. В качестве способов обогащения изотопов предложены электромагнитный метод, метод газовой диффузии, центробежный метод в газовой фазе, метод разделения с форсункой, метод термической диффузии, лазерный метод, криогенный метод, плазменный метод и метод химического обмена. С целью промышленного производства, главным образом, используются метод газовой диффузии центробежный метод в газовой фазе.

В промышленном производстве ядерного топлива обогащение изотопов рассматривается как наиболее важный этап в цикле ядерного топлива, который включает в себя добычу руды, рафинирование и обогащение вещества ядерного топлива. Следовательно, развитие и использование ядерной энергии начинается с обогащения урана, причем в технологии обогащения урана важными факторами являются низкие затраты и безопасность в эксплуатации.

Метод газовой диффузии применяется в США и Франции, причем веществом является коррозионный газ - гексафторид урана (UF₆). Коэффициент разделения на одной стадии составляет приблизительно 1,003, и для получения обогащенного урана с концентрацией от 3 до 4% устанавливается крупномасштабный каскад. В этом способе в качестве проблем указаны: коррозионный газ, низкий коэффициент разделения и большие затраты, обусловленные крупным масштабом оборудования.

Центробежный метод разделения в газовой фазе применяется в Японии, Великобритании и Нидерландах, причем веществом является UF₆. Полагают, что коэффициент разделения составляет 1,4, и с целью получения обогащенного урана устанавливается каскад. В этом способе в качестве проблем все же указаны: коррозионный газ и большие затраты, обусловленные крупным масштабом оборудования. Лазерный метод рассматривается в качестве перспективной технологии наряду с атомным и молекулярным методами, причем в различных странах продолжается развитие методов.

В патентном документе 1, в качестве ссылки на уровень техники, раскрыта установка для испытания с высокой скоростью вращения. Однако основное внимание обращается к контролю температуры ротора в момент вращения с высокой скоростью, что не имеет отношения к настоящему изобретению. Патентный документ 2 представляет собой цитированную ссылку, которая относится к изобретению одного из авторов настоящего изобретения, в котором описано устройство и способ осуществления процесса диффузии с использованием центробежного поля конденсированного вещества. Однако в известном изобретении не раскрыт и не предложен способ разделения и обогащения конденсированного вещества, состоящего из множества изотопов. В патентном документе 3, хотя и описано многоступенчатое устройство с центробежным ротором, это устройство представляет собой только простой распределитель жидкости, причем не раскрыт и не предложен способ разделения и обогащения множества изотопов, как в настоящем изобретении.

Патентный документ 1: публикация заявки на патент Японии № 2003-103199 до экспертизы; Патентный документ 2: публикация заявки на патент Японии № Hei-9-290178 до экспертизы; Патентный документ 3: публикация заявки на патент № 2004-130182 до экспертизы.

Краткое изложение изобретения

В технологии обогащения урана важны показатели низкой стоимости и безопасности в эксплуатации, поэтому главным образом применяются способы газовой диффузии и центробежного разделения в газовой фазе. В качестве других способов предложены электромагнитный метод, лазерный метод, метод разделения с форсункой, центробежный метод в газовой фазе, метод термической диффузии, криогенный метод, плазменный метод и метод химического обмена, однако эти способы являются неэффективными и почти не применяются в промышленном производстве за исключением случаев обогащения небольших количеств изотопов конкретного типа. Метод газовой диффузии применяется в США и Франции, причем веществом является гексафторид урана (UF₆). Коэффициент разделения составляет приблизительно 1,003, и для получения обогащенного урана с концентрацией от 3 до 4% устанавливается крупномасштабный каскад. В этом способе в качестве проблем указаны: коррозионный газ, низкий коэффициент разделения и большие затраты, обусловленные крупным масштабом оборудования.

Центробежный метод разделения в газовой фазе применяется в Японии, Великобритании и Нидерландах, причем веществом является UF₆. Полагают, что коэффициент разделения составляет 1,4, и с целью получения обогащенного урана устанавливается каскад. В этом способе в качестве проблем все же указаны: коррозионный газ и большие затраты, обусловленные крупным масштабом оборудования. В частности, в последние годы в Японии предпринято усовершенствование центробежного способа в газовой фазе. Однако этот проект был закрыт, поскольку не были достигнуты заданные параметры. Хотя лазерный метод и метод ионного обмена рассматриваются в качестве перспективной технологии и в различных странах продолжается развитие этих методов, пока не появились способы, заменяющие способы газовой диффузии и центробежного разделения в газовой фазе.

Следовательно, в упомянутых выше технологиях разделения изотопов отсутствуют способы, обеспечивающие центробежное разделение конденсированной фазы (твердой фазы и жидкой фазы) за счет центробежной силы. Когда приблизительно сопоставляется число атомов в единичном объеме в газовой фазе и в конденсированной фазе, число атомов в конденсированной фазе присутствует в 10⁴ раз больше атомов, чем в газовой фазе. При упрощенном рассмотрении, если обогащение изотопов за счет центробежного разделения достигается в конденсированной фазе, в принципе, это обогащение может быть реализовано в масштабе оборудования, в 10 тысяч раз меньшем, чем в случае центробежного разделения, которое до настоящего времени осуществлялось в газовой фазе. В отличие от газовой фазы в конденсированной фазе взаимодействие между атомами является сильным и отклоняется от идеальной системы, причем изменение относительного содержания изотопов, достигнутое путем седиментации атомов, становится значительным. Поэтому эффективность обогащения может быть улучшена.

В принципе предложены различные способы обогащения изотопов и практически введены в эксплуатацию, причем эффективность обогащения была усовершенствована. В области обогащения урана и тому подобного отсутствует проблема снижения затрат, которая полностью решена с помощью существующей технологии обогащения. Однако в области полупроводников, квантовых полупроводников, медицинских изотопов и тому подобного затраты еще велики. Считается, что можно ожидать снижения затрат на обогащение изотопов за счет резкого сокращения капитальных вложений. Только недавно была разработана высокотемпературная суперцентрифуга, в которой реализован указанный подход.

Основные принципы настоящего изобретения

Под действием ускоряющего поля, поскольку сила воздействует на атомы каждого компонента конденсированного вещества, возникает движущая сила, действующая на сами атомы (массовая сила). Когда атомная масса и атомный объем для атомов компонентов различаются, возникает величина разности массовой силы. Седиментация атомов происходит, когда разность потенциальной энергии, вызванная разностью массовой силы, преодолевает химический потенциал. Указанный выше принцип объясняется в рамках теории седиментации атомов в конденсированном веществе (твердое и/или жидкое), предложенной одним из авторов настоящего изобретения - Tsutomu Mashimo. Это является важным признаком настоящего изобретения как явление, происходящее в системе изотопов.

Поскольку плотность конденсированного вещества (твердого и/или жидкого) больше чем в 10⁴ раз превышает плотность газа, увеличивается число атомов, которое перерабатывается в единичном объеме, и за счет этого реализуется усовершенствование эффективности обогащения. Это также является важным признаком настоящего изобретения.

Теперь будут объяснены причины седиментации атомов изотопов, которая происходит в таком высокоскоростном ускоряющем поле (высокое поле гравитации и центробежное поле), которое упомянуто выше. Например, как показано на фиг.1С, где иллюстрируется кристаллическое состояние обогащенного вещества под действием ускоряющего поля и приложенной к атомам силы, когда центробежный процесс в направлении G (направление ускорения), показанном стрелкой, воздействует на вещество М, состоящее из атома X (изотопа X), имеющего большую атомную массу, и атома Y (изотопа Y), имеющего небольшую атомную массу, различная массовая сила (объемная сила) селективно и непосредственно воздействует на элементы в соответствии с разностью атомной массы в этом ускоряющем поле. Это отличается от случая, когда сила давления равномерно прилагается к элементам под действием поля давления независимо от типа элементов.

Таким образом, на изотоп X, обладающий большой атомной массой, действует большая сила, чем на изотоп Y, обладающий небольшой атомной массой, причем элемент X перемещается не в осевом направлении. Когда этот процесс осуществляется в течение продолжительного времени, изотоп X, обладающий большой атомной массой, перемещается в направлении ускорения под действием энергии Е (за счет разности потенциальной энергии между безразмерным изотопом X и безразмерным изотопом Y), определенной в уравнении (5), за счет этого поля гравитации (смотрите фиг.1С).

Седиментация изотопов атомов, содержащихся в конденсированных веществах, подчиняется диффузионному уравнению, указанному ниже. В теории самосогласованной диффузии уравнение диффузии многокомпонентной (многокомпонентных) системы с 2, 3 или более компонентами, в соответствии с первым законом Фика, выражается, как указано ниже, с составляющей внешней силы под действием гравитации плюс составляющая химического потенциала, где J' означает поток атомов вдоль решетки, а М, C, g, R и T означают атомную массу, концентрацию, ускорение, универсальную газовую постоянную и абсолютную температуру.

[Уравнение 1]

Здесь M*j представляет собой эффективную массу растворителя атома j на объем моля, а коэффициенты диффузии под действием химического потенциала и коэффициенты диффузии при седиментаци D'_ii1 и D'_ii2 выражены ниже в уравнении (2).

[Уравнение 2]

Здесь L'_ij, m_i и k означают феноменологические коэффициенты диффузии вдоль решетки, химический потенциал и постоянную Больцмана. Более того, уравнение диффузии, соответствующее второму закону Фика в центробежном поле цилиндрических координат, выражается следующим уравнением (3).

[Уравнение 3]

Решая уравнение (1), можно рассчитать распределение концентрации в многокомпонентных системах в нормальных условиях. Решая уравнение (3), можно рассчитать изменение концентрации во времени. Коэффициент активности у считается равным 1 в идеальной системе без взаимодействия между атомами. В случае наличия химической связи и в случае систем разделения этот коэффициент отличается от 1 для идеальной системы. Если известна зависимость химического потенциала от концентрации (то есть матрица диффузионных коэффициентов), то распределение концентрации может быть соответственно рассчитано в любых системах. Однако, если недиагональный элемент диффузионного коэффициента вообще не известен, учитываются эффекты только диагонального элемента (D_ii1), и расчет проводится путем изменения значения, когда диагональный элемент отнесен к коэффициенту диффузии (D_ii2) седиментации, то есть Q_ii (D_ii1/D_ii2=1+∂lnγ/∂ln). Изменение концентрации и плотности становится заметным с уменьшением коэффициента активности, причем достигается при меньшем значении энергии. В случае большого коэффициента активности диффузия почти не протекает из-за действия силы притяжения между атомами.

В системе с двумя элементами в случае, когда атомные объемы являются одинаковыми (а=1) и Q_i1=D'_il1/D'_ii=0, решение в нормальном состоянии (распределение концентрации по прохождении достаточного периода времени) выражается уравнением (4)

Здесь энергия Е выражается уравнением (5), где показана разность потенциальной энергии между атомом "а" и атомом "b" в радиусе "r".

[Уравнение 5]

где "b" представляет собой отношение концентраций атомов, атома "а" и атома "b", в центре вращения, выраженного как (β=С_а0/С_b0).

Когда центробежная сила является большой, реализованный градиент относительного содержания изотопов становится большим. Конкретно, центробежная сила возникает при вращении ротора, причем интенсивность вещества, использованного в роторе, становится выше с понижением температуры. Поэтому большая центробежная сила может быть получена при высокой скорости вращения ротора. Таким образом, температура плавления предполагаемого вещества предпочтительно является низкой. Выше было отмечено, что конденсированное вещество, которое может быть использовано, предпочтительно имеет, по возможности, большой коэффициент диффузии в условиях процесса обогащения для того, чтобы действительно протекало обогащение, причем длительность производственного цикла становилась как можно меньше. Таким образом, для достижения этих условий выгодно использовать не только простые вещества, но также сплавы, интерметаллические соединения, галогениды, халькогениды, супер-ионные проводники и нестехиометрические соединения. Эти условия являются возможными в настоящем изобретении.

Газ анализируется согласно теории на основе уравнения состояния, причем столкновение атомов практически не происходит, так что можно пренебречь взаимодействием. Таким образом может быть получена идеальная система. С другой стороны, в конденсированном веществе (жидком и твердом), поскольку атомы находятся вблизи друг к другу, их поведение отклоняется от идеальной системы при высоком ускоряющем поле. Значение химической активности (γ) отличается от идеального состояния (γ=1), создаваемый градиент относительного содержания изотопов становится больше. Коэффициент активности при высоком ускоряющем поле становится равным 1 или меньше, как в примере, отношение концентраций изотопов становится выше, чем в идеальной системе. Поскольку между изотопами не возникает химическая связь, отношение концентраций также становится выше по этой причине.

Конкретно из уравнения (4), так как Q мало, то есть когда коэффициент диффузии седиментации больше, чем коэффициент диффузии (нормальный коэффициент диффузии) химического потенциала или когда коэффициент активности является небольшим, отношение концентраций становится более высоким. Следовательно, обогащение изотопов более выгодно проводить в конденсированном состоянии (конденсат), чем в газовой фазе. Для получения преимущества в конденсированном состоянии важно использовать вещества со значением Q, как для небольших систем.

(Вещества)

Для изотопного обогащения выгодно использовать вещества с малым коэффициентом активности при высоком ускоряющем поле. Следовательно, в способе обогащения настоящего изобретения важным фактором является то, что обрабатываемое вещество в этих условиях представляет собой конденсат, причем это вещество соответствует условиям состава, структуры и термическим условиям для достижения высокого отношения концентраций в отношении элемента, который будет обогащен. Эти условия являются возможными в настоящем изобретении. Вещества настоящего изобретения (вещества, содержащие элементы двух или больше различных изотопов) представляют собой газы, жидкости, твердые тела, находятся в смешанном состоянии жидкой и твердой фаз или в смешанном состоянии этих фаз в отсутствие приложенного ускоряющего поля. В настоящем изобретении эти вещества находятся в конденсированном состоянии (жидкое состояние, твердое состояние или смешанное состояние жидкой и твердой фаз), когда приложено ускоряющее поле. Когда указанные выше вещества представляют собой жидкость или газ в отсутствие приложенного ускоряющего поля, то, поскольку эти вещества обладают текучестью, подача и удаление вещества облегчается, что является выгодным при подключении ротора к устройству обогащения. Таким образом существует эффект, что каскад легко устанавливается (в момент подачи, удаления и слесарных работ). В случае когда вещество находится в жидкой фазе при воздействии ускоряющего поля, обычно коэффициент диффузии больше, чем в твердой фазе. Таким образом становится возможным эффект ускоренного обогащения. В случае когда вещество находится в твердом состоянии при воздействии ускоряющего поля, необязательно предотвращать конвекцию, поскольку она почти не происходит. Кроме того, поскольку коэффициент активности в твердом состоянии меньше, чем в жидкой фазе, отношение концентраций становится больше, чем в жидком состоянии. В случае когда вещество находится в смешанном состоянии жидкой и твердой фаз при воздействии ускоряющего поля, наблюдаются эффекты, обусловленные как жидким состоянием, так и твердым состоянием. Таким образом, степень значимости состояния вещества является различной в соответствии с временем подачи, удаления и слесарных работ, условиями при нормальной температуре, нормальном давлении, при воздействии ускоряющего поля и тому подобных факторов.

Как будет ясно описано в примере, из экспериментальных данных следует, что в селене (Se), сплаве Se-Te, AgI и тому подобных величина Q равна 1 или меньше, отношение концентраций увеличивается в нормальном состоянии по сравнению с газом. Ясно, что диффузия между изотопами протекает в неидеальной системе. Этот эффект является важным фактором, обосновывающим разработку способа обогащения с использованием веществ в конденсированном состоянии твердой и жидкой фаз в настоящем изобретении.

В настоящем изобретении вещество, находящееся под действием центробежной силы, находится в жидком, твердом, в смешанном состоянии жидкой и твердой фаз, или в смешанном состоянии, причем это вещество в некоторых случаях называют образцом.

Ротор

В случае, когда вещество находится в конденсированном состоянии, необходимо герметизировать седиментационную емкость для достижения обогащения путем седиментации атомов, причем в роторе могут быть предусмотрены две или больше седиментационных емкостей. Вещество может перемещаться под действием флюида, причем это является важным признаком настоящего изобретения.

За счет течения и перемещения вещества создается возможность объединения множества роторов и суперцентрифуг в многоступенчатый каскад с целью увеличения отношения концентраций. Это является важным признаком настоящего изобретения.

Аспекты и признаки настоящего изобретения

Цетральный пункт настоящего изобретения представляет собой явление седиментации изотопных атомов в конденсированном веществе (в твердой и жидкой фазе). Реализованное обогащение изотопов является первым мировым достижением, причем обогащение изотопов с использованием этого явления не имеет мирового прецедента. В настоящем исследовании разработана и предложена технология обогащения изотопов на основе теории, что отличается от технологии, разработанной и предложенной в уровне техники. То есть разработана и предложена технология обогащения изотопов с высокой эффективностью и экономичностью с использованием теории седиментации в системе конденсированных веществ при высоком ускоряющем поле и при высокой температуре. Плотность вещества в жидком и твердом состоянии в 10⁴ раз больше плотности газа, и масштаб оборудования и систем может быть небольшим.

Как описано в базовой теории, отношение концентраций становится высоким в нормальном состоянии в твердой и жидкой фазе за счет взаимодействия между атомами. Действительно, в соответствии с проведенным до настоящего времени исследованием была обнаружена повышенная концентрация по сравнению с центробежным разделением в газовой фазе, причем найдено, что концентрация приблизительно в два раза больше в зависимости от вещества. Исследования в области седиментации изотопов только начались и можно ожидать, что будут достигнуты более высокие значения отношения концентраций за счет подбора соответствующих условий процесса.

Таким образом, при использовании настоящего изобретения отношение концентраций увеличивается по сравнению со способом центрифугирования в газовой фазе, в котором обрабатывается вещество в газообразном состоянии. На основе теоретического рассмотрения возможности существенной миниатюризации системы ожидается значительное снижение затрат. В технологии обогащения урана с использованием этого эффекта имеются ожидаемые признаки, такие как высокое отношение концентраций, высокая безопасность без применения коррозионного газа, экономическая эффективность работы с компактным оборудованием, уникальные технологии и тому подобное, причем могут быть решены указанные выше технические проблемы.

Как описано выше, в отличие от ситуации в газовой фазе в связи с сильным взаимодействием между атомами в конденсированной фазе ситуация в ней отличается от идеальной системы при высоком ускоряющем поле, причем изменение относительного содержания изотопов, достигнутое путем седиментации атомов, становится значительным. Таким образом, в зависимости от состояния вещества может быть повышена концентрационная эффективность разделения. Следовательно, в способе обогащения изотопов с использованием конденсированного вещества выбор состояния вещества, которое имеет небольшой коэффициент активности, состояния связи, кристаллического состояния и тому подобного является важным фактором изобретения.

При обогащении изотопов важно охарактеризовать состояние вещества, которое будет использовано, и температуру процесса с целью достижения большого коэффициента диффузии и высокого отношения концентраций. При этом важными факторами являются коэффициент диффузии и коэффициент активности вещества, которое будет обрабатываться. Коэффициент диффузии в жидкой фазе вещества больше, чем в твердой фазе вещества. Коэффициент активности изменяется с природой вещества. Однако, когда коэффициент активности становится незначительным, изменение относительного содержания изотопов, достигнутое за счет седиментации атомов, становится больше, таким образом возрастает концентрационная эффективность разделения. При этом достаточное для практики значение коэффициента диффузии не может быть получено, если температура не равна температуре рекристаллизации или выше этого значения, как описано ранее, с некоторыми исключениями. Для седиментации атомов в конденсированном веществе необходимо высокое ускоряющее поле, пм 100000 G или выше. Однако с увеличением температуры интенсивность ротора снижается. Таким образом, для того чтобы получить высокое поле гравитации, желательно проводить процесс при низкой температуре. Как следует из уравнения (5), при низкой температуре разность потенциальной энергии между изотопными атомами становится большой и, таким образом, отношение концентраций в нормальном состоянии становится высоким. Следовательно, в случае высокой температуры плавления простого изотопного элемента, который будет подвергаться обогащению, при обогащении выгодно использовать в качестве материала твердый раствор или соединение, которое содержит изотопные элементы в исходном состоянии.

В случае твердой фазы коэффициент диффузии обычно становится меньше по сравнению с жидким состоянием. Поскольку обогащение необходимо осуществлять в течение времени, приемлемом для промышленности, желательно, чтобы коэффициент диффузии составлял 10^-12 см²/с или больше. Этот коэффициент диффузии зависит от вещества, однако для простых веществ температура, при которой коэффициент диффузии становится равным 10^-12 см²/с или больше, приблизительно составляет от 0,55 до 0,65 или больше от температуры плавления в веществах, имеющих объемно центрированную кубическую структуру решетки (ОЦК), приблизительно от 0,65 до 0,75 или больше от температуры в веществах, имеющих гранецентрированную кубическую структуру решетки (ГЦК) и гексагональную плотноупакованную структуру решетки (ГПС), и приблизительно от 0,75 до 0,9 или больше от температуры плавления в веществах со структурной системой типа алмаза. Обычно диффузионные явления становятся заметными, когда температура соответствует или выше температуры рекристаллизации. Поскольку седиментация атомов представляет собой одно из диффузионных явлений, желательно этот процесс проводить при температуре рекристаллизации или выше этой температуры. Поэтому в случае твердого вещества необходимо проводить процесс при температуре выше температуры рекристаллизации вещества, содержащего элемент, который будет обогащаться. Действительно, в случае, например, Se, Se-Te, In-Pb и In-Bi заметная седиментация изотопных атомов наблюдается при температуре рекристаллизации или выше, что соответствует 0,75 или больше от температуры плавления. Однако коэффициент диффузии суперионного проводника или нестехиометрического соединения зависит скорее от структуры, чем от температуры, и заметная диффузия наблюдается даже при температуре рекристаллизации или ниже. Таким образом существуют некоторые ситуации, когда является приемлемой температура рекристаллизации или меньшая температура. Это ясно, поскольку в AgI заметная седиментация изотопов наблюдается при температуре (равной 0,65 или ниже от температуры плавления), которая ниже, чем в случае Se, Se-Te, In-Pb и In-Bi. Температура, соответствующая плавлению или более высокая температура является приемлемой, пока она соответствует температуре рекристаллизации или выше. Коэффициент диффузии в жидком состоянии больше, чем в твердом состоянии, с некоторыми исключениями.

Здесь будет разъяснен термин «температура рекристаллизации». Когда материал, подвергнутый упрочнению за счет холодной обработки, нагревается до определенной температуры, он внезапно размягчается. Это происходит по той причине, что кристаллы, деформированные под действием обработки, измельчаются и кристаллизуются в полигональные мелкие зерна. Таким образом подавляется увеличение дислокаций, и внутренний объем кристаллического зерна стабилизируется без деформации. Это явление называется рекристаллизацией, причем температура, при которой начинается рекристаллизация, называется температурой рекристаллизации. Существует множество веществ, обладающих температурой рекристаллизации (абсолютной), которая составляет приблизительно ¹/₂ или больше от температуры плавления, причем во многих случаях в сплавах и соединениях температура рекристаллизации является более высокой. Поскольку рекристаллизация, главным образом, относится к диффузионным явлениям, целесообразно использовать температуру рекристаллизации в качестве минимальной температуры в настоящем способе обогащения.

Температура рекристаллизации и коэффициент диффузии непосредственно связаны с температурой плавления. Температура рекристаллизации почти пропорциональна температуре плавления, коэффициент диффузии вещества логарифмически возрастает с приближением к температуре плавления. В случае простого вещества коэффициент диффузии составляет 10^-12 см²/с или больше, что наблюдается на практике. В случае сплавов и соединений коэффициент диффузии снижается.

В твердом растворе температура плавления вещества находится между значениями температуры плавления составляющих элементов или ниже в соответствии с составом. В системе, в которой образуются соединения, температура плавления соединения выше, чем температура плавления простых составляющих элементов, или находится между значениями температуры плавления составляющих элементов в соответствии с составом. Однако в смешанной фазе из жидкой и твердой фаз и в фазе твердого раствора температура плавления находится между значениями температуры плавления составляющих элементов или ниже. Следовательно, когда температура плавления изотопных элементов, которые подвергаются обогащению, является высокой, тогда температура плавления снижается за счет использования твердого раствора или соединения, содержащего элементы, обладающие низкой температурой плавления, или повышается коэффициент диффузии. Однако это не ограничивается указанными приемами, поскольку существуют некоторые соединения наподобие системы Si-Au, в которой температуры плавления Si, а также Аu являются высокими, однако температура плавления твердого раствора является необыкновенно низкой. Желательно, чтобы твердые растворы и соединения обладали низкой температурой плавления.

В сплавах и соединениях коэффициент диффузии различных типов элементов становится больше, чем коэффициент самодиффузии простого вещества, в связи с различиями атомных радиусов различных элементов. Распределение концентрации, реализованное за счет седиментации атомов в течение эксперимента, определяется величиной коэффициента диффузии и отклонением от идеальности системы (коэффициент активности равен 1). Это понятно, поскольку изменение относительного содержания изотопов селена, например, в сплаве Se-Te в два раза больше, чем в случае простого Se. В случае соединения коэффициент диффузии становится больше во многих случаях в связи с тем, что междоузельные расстояния обычно становятся больше. В частности, значения температуры плавления галогенидов и халькогенидов являются низкими, причем атомные объемы элементарных галогена и халькогена являются большими. Таким образом, когда структура обладает низкой плотностью, во многих случаях коэффициент диффузии становится большим. В частности, коэффициент диффузии в суперионных проводниках является очень большим. Это ясно, поскольку во многих веществах время, необходимое для установления распределения концентрации в нормальном состоянии, составляет приблизительно 100 часов, а распределение концентрации на таком же уровне, например, в случае AgI получается в течение 24 часов. Поскольку ионные и ковалентные связи в интерметаллических соединениях являются слабыми, коэффициент активности также является небольшим, а коэффициент диффузии является относительно большим. Фактически наблюдается седиментация изотопов, как, например, в InBi. В нестехиометрических соединениях, таких как соединения переходных элементов и редкоземельных элементов, в которых валентное состояние составляющих элементов изменяется, атомы легко перемещаются и легко образуются дефекты, такие как дырки, поэтому коэффициент диффузии становится большим.

Здесь будет разъяснен термин «суперионный проводник». Суперионный проводник представляет собой общий термин для веществ, которые по всей видимости являются твердыми и содержат ионы, перемещающиеся с высокой скоростью, и демонстрируют ионную проводимость на таком же уровне, что и растворенная соль и раствор электролита. Например, α-иодид серебра (α-AgI) является типичным суперионным проводником. При 146°С или выше иодид серебра представляет собой кристаллическое соединение и обладает ионной проводимостью серебра 1,3 сименс/см. Когда иодид серебра расплавляется при 555°С, ионная проводимость заметно снижается. Ионы серебра произвольно присутствуют в четырех точках 12d решетки, а в остальных местах имеются дырки. Ионы серебра непрерывно меняют свое положение и демонстрируют ионную проводимость за счет перемещения в направлении электрического поля под действием электрического поля. Этот эффект называется плавлением подрешетки, поскольку ионы йода составляют кристаллическую решетку, а ионы серебра играют роль жидкости в зазорах кристаллической решетки.

Можно сказать, что суперионный проводник представляет собой мезофазу между твердой и жидкой фазой точно так же, как жидкая фаза и пластичный кристалл. Кроме того, хорошо известны суперионные соединения, такие как флюорит (CaF₂), стабилизированный оксидом иттрия, диоксид циркония (YSZ), алюминат натрия, голандит, ВаСеО₂ и тому подобное. Вещества, демонстрирующие суперионную проводимость, также обнаружены в стеклах и высокомолекулярных соединениях, и они называются суперионными проводящими стеклами, высокомолекулярными твердыми электролитами и тому подобными. В качестве причин того, что суперионные проводники демонстрируют высокую ионную проводимость, предполагается, что: (1) суперионные проводники обладают специфической конфигурацией, в которой ионы легко перемещаются, (2) ионы не перемещаются индивидуально, а двигаются в группе и (3), когда ионы перемещаются, происходит соответствующая перегруппировка траектории электронов. Следовательно, как указано выше, в связи с тем, что коэффициент диффузии суперионных проводников, главным образом, зависит от структуры, но не от температуры, седиментация может в достаточной степени протекать даже при температуре рекристаллизации или ниже.

Здесь будет разъяснен термин «нестехиометрические соединения». Это соединения, которые не обладают стехиометричностью. Существует закон кратных отношений или закон Дальтона, закон постоянства состава - Пруста и тому подобные. Бертолле (С.L.Berthollet) указал на возможность последовательного изменения состава. Однако после дискуссии в течение 8 лет победила точка зрения Пруста. Существование нестехиометрических соединений постепенно становится очевидным около 1950-х годов. Нестехиометрические соединения называются бертолидными соединениями по имени Бертолле. В случае, когда составляющие элементы могут изменять свою валентность, возникает эта нестехиометрия, поскольку отношение числа элементов, составляющих соединение, может быть нецелочисленным соотношением. Во многих случаях кристалл нестехиометрического соединения является несовершенным. В этом случае имеются типы нестехиометрии: 1) внедрения, 2) дефектов решетки, 3) типа твердого раствора и тому подобные. Поэтому в нестехиометрических соединениях легко включаются такие дефекты, как дырки, прочность связи является слабой и коэффициент диффузии нестехиометрического соединения сильно зависит от химических характеристик и структуры, таким образом, седиментация возможна даже при температуре рекристаллизации или ниже.

Когда обогащение осуществляется по способу настоящего изобретения, в случае если изотопный элемент, который подвергается обогащению, в нормальном состоянии находится в твердой фазе и имеет температуру плавления заметно выше, чем температура, при которой на изотопный элемент действует ускорение, необходимо, чтобы ускоряющее поле применялось после взаимодействия с другими газообразными или жидкими веществами для того, чтобы перевести элемент в жидкое или твердое вещество, имеющее низкую температуру плавления, или соединение, или сплав с низкой температурой плавления, которые содержат обогащаемые изотопные элементы и могут быть использованы в качестве исходных веществ. В этом случае существует высокая вероятность, что могут быть использованы уран, хром, иттербий, кремний и тому подобные элементы. Например, полагают, что уран взаимодействует с фтором таким образом, чтобы образовался фторид, или фторид используется в качестве вещества. Кроме того, полагают, что кремний взаимодействует с водородом, образуя силан, или силан используется в качестве вещества.

Когда обогащение осуществляется по способу настоящего изобретения, в случае если изотопный элемент, который подвергается обогащению, в нормальном состоянии находится, например, в газовой фазе, необходимо перевести его в жидкую или твердую фазу путем охлаждения, взаимодействия с твердыми веществами или т.п. Поскольку материальная система является одноатомной или продуктом конденсации за счет сил ван-дер-Ваальса между молекулами, связи являются слабыми, а расстояние между атомами и элементами является большим, поэтому коэффициент диффузии обычно является высоким. Однако при низкой температуре разность потенциальной энергии между изотопными атомами становится большой под действием силы тяжести, таким образом, отношение концентраций в нормальном состоянии становится высоким.

В случае суперцентрифуги, которая может быть использована для генерации центробежного ускоряющего поля с энергией от 100000 G до 1500000 G при периферической скорости приблизительно от 100 до 800 м/с, в течение длительного времени при высокой температуре на вещество воздействует центробежное ускоряющее поле.

В настоящем изобретении по причине использования конденсированного вещества отпадает необходимость герметизировать каждую седиментационную емкость. Таким образом предлагается многоступенчатый ротор, в котором предусмотрены две или больше седиментационных емкостей в одном роторе.

В настоящем изобретении может быть объединено множество роторов и суперцентрифуг в многоступенчатый каскад для того, чтобы увеличить отношение концентраций.

Этот ротор представляет собой многоступенчатый обогащающий ротор, в котором имеется множество седиментационных емкостей на внутренней стенке ротора. Конденсированное вещество, которое подвергается обогащению, поступает в первую седиментационную емкость снаружи ротора. В одном роторе предусмотрен многоступенчатый технологический резервуар, причем часть, содержащая много легких изотопов обрабатываемого вещества, поступает и непрерывно вытекает из технологического резервуара. Эта смесь проходит через два или больше технологических резервуаров, и часть, содержащая много тяжелых изотопов, остается на предыдущей ступени в роторе и, таким образом, отношение концентраций возрастает.

Поскольку атомные объемы изотопов являются одинаковыми, градиент распределения концентрации каждого изотопа становится постоянной прямой линией в нормальном состоянии. Таким образом, седиментационные емкости имеют по возможности большую глубину для того, чтобы получить высокое отношение концентраций.

В случае, когда вещество, подлежащее обогащению, является жидким и существует температурный градиент таким образом, что температура в каждой седиментационной емкости повышается в направлении центра вращения, обогащение под действием седиментации может быть эффективно осуществлено, так как предотвращается возникновения макроконвекции.

В частности, когда вещество представляет собой жидкость, имеется возможность дефлегмации, если высота от оси центра вращения до выхода из каждой седиментационной емкости является одинаковой. Таким образом, в ступенчатой конфигурации высоту можно сделать меньше с целью предотвращения дефлегмации.

Когда вещество находится в твердой фазе, перемещение вещества в каждую седиментационную емкость реализуется с использованием явления пластического течения, вызванного большой центробежной силой.

Окончательно, доставленное количество образца выводится с наружной части ротора. Хотя вещество последовательно перемещается в седиментационные емкости в роторе под действием течения жидкости, имеется сильная тенденция к тому, чтобы тяжелые изотопы осаждались, главным образом, в седиментационных емкостях, а легкие изотопы выводились с наружной части ротора. За счет повторения этих операций в течение длительного времени возможно обогащение, поскольку тяжелые изотопы остаются в седиментационных емкостях, а легкие изотопы обогащаются в наружной части ротора.

Вещество, выгруженное с наружной части ротора, повторно циркулирует в тот же самый ротор. Таким образом может быть повышена эффективность концентрирования.

Вещество, отобранное снизу седиментационной емкости ротора, непрерывно поступает в следующий ротор. Затем вещество, отобранное снизу седиментационной емкости ротора, поступает в следующий ротор. Таким образом, за счет объединения последовательности суперцентрифуг может быть улучшено отношение концентраций.

В соответствии с настоящим изобретением в способе обогащения и разделения изотопов с помощью процесса суперцентрифугирования конденсированного материала применяется вещество в жидком состоянии, в твердом состоянии или в смешанном состоянии жидкой и твердой фаз, которое состоит из двух или больше различных изотопов. Таким образом, возможно эффективное обогащение изотопов с плотностью в 10000 раз выше, чем в случае использования способа с центробежной диффузией в газообразной фазе, в котором газ обрабатывается как таковой.

Для осуществления эффективного обогащения за счет седиментации атомов важными факторами для обрабатываемого вещества являются коэффициент диффузии, коэффициент активности и тому подобное. Поскольку в газообразном состоянии взаимодействие между атомами является очень слабым, диффузия осуществляется в идеальной системе. С другой стороны, благодаря взаимодействию между атомами в конденсированном веществе, таком как твердое и жидкое вещество, диффузия осуществляется в неидеальной системе, коэффициент активности становится небольшим, а коэффициент диффузии при седиментации становится больше, чем под действием химического потенциала. Таким образом, отношение концентраций увеличивается по сравнению с идеальной системой.

Обычно коэффициент диффузии вещества больше в жидкости по сравнению с твердой фазой. Таким образом, с этой точки зрения, обогащение в жидкой фазе является более выгодным. Однако химический потенциал в жидкой фазе больше, чем в твердой фазе, и таким образом, иногда существуют ситуации, когда достигаемое отношение концентраций становится небольшим. С другой стороны, даже в случае твердого состояния существуют вещества, обладающие большим коэффициентом диффузии и пониженным коэффициентом активности. Таким образом, иногда существуют ситуации, в которых твердое состояние является более выгодным. Кроме того, поскольку при использовании твердого вещества конвекция предотвращается в большей степени, иногда существуют ситуации, в которых твердое состояние является более выгодным,

Перемещение атомов не происходит в течение времени, приемлемого для промышленности, если температура не равна или превышает температуру рекристаллизации с некоторыми исключениями. Более того, поскольку обогащение необходимо осуществлять в течение времени, приемлемого для промышленности, желательно, чтобы коэффициент диффузии был равен 10^-12 см²/с или больше. Значение коэффициента диффузии зависит от вещества, но для простого вещества температура процесса приблизительно составляет от 0,55 до 0,65 или больше от температуры плавления в веществах, имеющих объемно центрированную кубическую структуру решетки (ОЦК), приблизительно от 0,65 до 0,75 или больше от температуры в веществах, имеющих гранецентрированную кубическую структуру решетки (ГЦК) и гексагональную плотноупакованную структуру решетки (ГПС), и приблизительно от 0,75 до 0,9 или больше от температуры плавления в веществах со структурной системой типа алмаза. Обычно диффузионные явления становятся заметными, когда температура соответствует (или выше) температуре рекристаллизации. Поскольку седиментация атомов представляет собой одно из диффузионных явлений, желательно этот процесс проводить при температуре рекристаллизации или выше этой температуры. В то же время, например, для седиментации атомов необходимо сильное ускоряющее поле порядка 100000 G или больше.

Однако с увеличением температуры снижается интенсивность ротора. Таким образом, для получения сильного поля гравитации желательным является низкотемпературный процесс. Поэтому в случае высокой температуры плавления простого изотопного элемента, подлежащего обогащению, выгодно использовать в качестве вещества твердый раствор или соединение, содержащее изотопы. В твердом растворе температура плавления вещества находится между температурами плавления составляющих элементов (или ниже) в соответствии с составом. В случае сплава типа Курнакова температура плавления становится низкой.

В системе, в которой образуется соединение, имеется много веществ, которые обладают температурой плавления выше, чем температура плавления составляющих элементов, в соответствии с составом. Однако в смешанной системе жидкой и твердой фаз и в фазе твердого раствора температура плавления находится между температурами плавления составляющих элементов или ниже. Поэтому в случае высокой температуры плавления изотопного элемента, подлежащего обогащению, используют вещества, состоящие из твердого раствора или соединения, содержащие элементы с пониженной температурой плавления, и реализуется обогащение. Однако это не ограничивается указанным выше, так как существуют некоторые системы наподобие Si-Au, в которых оба компонента Si и Аu имеют высокие температуры плавления, но температура плавления твердого раствора является удивительно низкой. Желательно, чтобы твердый раствор и соединение имели низкие температуры плавления.

В сплавах и соединениях коэффициент диффузии становится больше, чем коэффициент самодиффузии простого вещества, так как радиусы атомов различных элементов отличаются друг от друга. В случае соединений коэффициент диффузии во многих системах становится больше, поскольку междоузельные расстояния обычно становятся больше. В частности, температуры плавления галогенидов и халькогенидов являются низкими, причем атомные объемы элементов галогенов и халькогенов являются большими. Таким образом, эта структура имеет низкую плотность, и во многих случаях коэффициент диффузии является большим. В частности, коэффициент диффузии суперионных проводников является очень большим, так что даже коэффициент диффузии в твердом состоянии равен или больше коэффициента диффузии в жидкой фазе.

В нестехиометрических соединениях, таких как соединения переходных и редкоземельных элементов, в которых может изменяться валентность составляющих элементов, атомы легко перемещаются и легко образуются дефекты, такие как дырки, так что коэффициент диффузии является большим. Нестехиометрические соединения присутствуют в сплавах типа бертолидов, и оксидов, и нитридов составляющих элементов, таких как переходные и редкоземельные элементы, валентность которых может легко изменяться, халькогениды и тому подобные. В последних системах коэффициенты диффузии элементов кислорода, азота и халькогена являются большими. Таким образом, в способе обогащения изотопов настоящего изобретения с использованием конденсированных веществ эффективно подбирают состояние вещества, характер связи, кристаллическое состояние и тому подобные параметры.

Из указанного выше можно понять, что при использовании сплавов и соединений для изотопного обогащения процесс суперцентрифугирования может быть осуществлен при более низкой температуре, чем в случае использования простых веществ, и для ротора могут быть использованы вещества, имеющие повышенную интенсивность. Таким образом, генерируемая сила тяжести, размеры ротора и количество обрабатываемого вещества могут быть большими. В результате повышается эффективность обогащения и снижаются затраты.

В случае когда вещество, содержащее изотопные элементы, подлежащие обогащению, в нормальном состоянии является газообразным, в настоящем изобретении этот газ необходимо перевести в жидкое или твердое состояние с помощью охлаждения. Поскольку вещества системы являются одноатомными или продуктом конденсации молекул под действием сил ван-дер-Ваальса, связи являются слабыми, а расстояние между атомами и элементами является большим, так что обычно коэффициент диффузии является высоким. В этом случае, поскольку коэффициент диффузии в жидком состоянии почти не изменяется, в ходе осуществления обогащения при возможно низкой температуре разность потенциальной энергии между изотопными атомами становится большой под действием силы тяжести, таким образом, отношение концентраций в нормальном состоянии становится высоким. Интенсивность ротора может быть сохранена при низкой температуре и таким образом можно получить поле высокого ускорения. С этой точки зрения, является выгодным, когда температура процесса является низкой в жидком состоянии.

В настоящем изобретении, поскольку ротор является многоступенчатым, отношение концентраций в роторе может значительно увеличиться. Более того, роторы могут быть составлены в многоступенчатый каскад. Обрабатываемое вещество находится в конденсированном состоянии, таким образом, обогащение изотопов может быть реализовано в очень небольшом оборудовании.

В каждом роторе многоступенчатого обогащения предусмотрены многоступенчатые технологические резервуары. Когда конденсированное вещество, подлежащее обогащению, поступает из наружной части ротора в первую седиментационную емкость, поток части вещества с повышенным содержанием легких изотопов непрерывно перетекает из технологического резервуара. Этот поток проходит через два или больше технологических резервуаров, при этом часть вещества с повышенным содержанием тяжелых изотопов остается в роторе предыдущей ступени, и таким образом, отношение концентраций возрастает. Поданное количество вещества окончательно выводится из наружной части ротора. В то время как вещество последовательно перемещается в седиментационные емкости ротора под действием жидкого потока, тяжелые изотопы подвергаются седиментации в седиментационных емкостях, причем легкие изотопы выводятся из наружной части ротора.

Поскольку атомные объемы изотопов являются одинаковыми, градиент распределения концентрации каждого изотопа становится постоянно линейным в нормальном состоянии. Таким образом, для того чтобы увеличить отношение концентраций, седиментационные емкости выполнены с возможно большей глубиной.

Вещество, выведенное из наружной части ротора, повторно циркулирует в тот же самый ротор. Таким образом улучшается эффективность концентрирования.

Вещество, отобранное снизу седиментационной емкости в роторе первой ступени, непрерывно поступает в следующий ротор. Таким образом может быть улучшено отношение концентраций.

В каждой седиментационной емкости в случае, когда вещество представляет собой жидкость, при более высокой температуре в центре вращения по сравнению с внешней периферийной стороной ротора обогащение под действием седиментации может быть эффективно осуществлено, поскольку может быть предотвращена генерация макроконвекции.

Имеется возможность дефлегмации, если высота от оси центра вращения до выхода из каждой седиментационной емкости является одинаковой. Таким образом, в ступенчатой конфигурации высоту можно сделать меньше с целью предотвращения дефлегмации.

Когда образец находится в твердой фазе, для перемещения вещества в каждую седиментационную емкость ротора используется явление пластического течения, вызванного большой центробежной силой.

В связи с отсутствием необходимости использовать коррозионный газ благодаря высокой безопасности, экономической эффективности с компактным оборудованием можно ожидать дальнейшего развития уникальных технологий и тому подобных. Следовательно, с использованием этого способа можно ожидать снижения затрат на основе теоретического рассмотрения значительной минитюаризации системы.

Краткое описание чертежей

На фиг.1А приведена схематическая иллюстрация состояния конденсированного вещества в атомном масштабе в нормальных условиях.

На фиг.1B приведена схематическая иллюстрация состояния конденсированного вещества в атомном масштабе в условиях высокого давления.

На фиг.1С приведена схематическая иллюстрация состояния конденсированного вещества в атомном масштабе при высоком поле гравитации и силы, действующие на атомы.

На фиг.1D приведена схематическая иллюстрация процесса седиментации атомов, когда потенциальная энергия за счет силы тяжести конденсированного вещества преодолевает химический потенциал, так что происходит седиментация атомов (в этом случае процесс активации).

Фигура 2А представляет собой вид в вертикальном разрезе, иллюстрирующий конфигурацию ротора, снабженного множеством седиментационных емкостей на внутренних стенках.

Фигура 2 В представляет собой вид в перспективе, поясняющий и конкретно иллюстрирующий соединительные каналы с силовой осью, расположенной внизу.

Фигура 3А представляет собой вид, иллюстрирующий последовательность обогащения только в роторе.

Фигура 3В представляет собой вид, иллюстрирующий перемещение конденсированного вещества в случае множества роторов, установленных в каскаде.

Фигура 3С представляет собой вид, иллюстрирующий перемещение конденсированного вещества в случае повторной циркуляции.

Фигура 4 представляет собой вид, иллюстрирующий обогащение в существующем роторе.

Фигура 5А представляет собой вид в вертикальном разрезе, иллюстрирующий щели для направления в капельный приемник и в первую седиментационную емкость в роторе с высоко расположенной силовой осью.

Фигура 5В представляет собой вид в перспективе, иллюстрирующий взаимосвязь между первой седиментационной емкостью и щелью в роторе с высоко расположенной силовой осью.

Фигура 6А представляет собой фотографию образца в поляризационном микроскопе, относящуюся к результатам эксперимента с образцом простого селена Se в твердой фазе, где исходный образец представляет собой простое вещество, состоящее из ⁷⁴Se (0,87% и ⁷⁶Se 9,02%), ⁷⁷Se (7,58%), ⁷⁸Se (23,52%), ⁸⁰Se (49,82%), ⁸²Se (9,19%) с относительным содержанием изотопов, и установленными экспериментальными условиями как 820000 G, 190°C и 100 ч.

На фиг.6 В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ⁸²Se/⁷⁶Se) в образце.

Фигура 7А представляет собой фотографию образца (направление кристалла: ось а // направление силы тяжести) в поляризационном микроскопе, относящуюся к результатам эксперимента с образцом простого селена в жидкой фазе, где исходный образец такой же, как показано на фиг.6А, и установлены экспериментальные условия как 820000 G, 300°C и 100 ч.

На фиг.7В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ⁸²Se/⁷⁶Se) в образце.

На фиг.7С проиллюстрированы результаты анализа относительного содержания изотопов в образце.

На фиг.8А проиллюстрированы результаты анализа состава исследованных изотопов: ⁸²Se и ⁷⁶Se, относящиеся к измерению относительного содержания изотопов двух или больше типов, где исходный образец представляет собой простой Se (состоящий из шести или более типов изотопов, таких же, как показано на фиг.6А), и установлены экспериментальные условия как 820000 G, 300°C и 100 ч.

На фиг.8В проиллюстрированы результаты анализа состава исследованных изотопов: ⁷⁴Se и ⁸²Se, относящиеся к измерению относительного содержания изотопов двух или больше типов, где исходный образец представляет собой простой Se, и установлены экспериментальные условия как 820000 G, 300°C и 100 ч.

Фигура 9А представляет собой фотографию образца в поляризационном микроскопе, относящуюся к относительному содержанию изотопов в образце Se-Te сплава, где исходный образец представляет собой Se-Te (70:30 мол.%), и установлены экспериментальные условия как 1,02×10⁶G, 260°C и 100 ч.

На фиг.9В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ⁸²Se /⁷⁶Se) в образце.

Фигура 10А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в твердом образце AgI (260°C и 100 ч).

На фиг.10В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ¹⁰⁷Ag/¹⁰⁹Ag) в образце.

На фиг.10С проиллюстрированы результаты анализа относительного содержания изотопов в образце.

Фигура 11А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в твердом образце AgI (350°C и 100 ч).

На фиг.11В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ¹⁰⁷Ag/¹⁰⁹Ag) в образце.

На фиг.11С проиллюстрированы результаты анализа относительного содержания изотопов в образце.

Фигура 12А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в твердом образце AgI (350°C и 24 ч).

На фиг.12В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ¹⁰⁷Ag/¹⁰⁹Ag) в образце.

Фигура 13А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в твердом образце CuI (350°C и 100 ч).

На фиг.13B проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ⁶³Cu/⁶⁵Cu) в образце.

Фигура 14А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в твердом образце CuI (350°C и 24 ч).

На фиг.14B проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ⁶³Cu/⁶⁵Cu) в образце.

Фигура 15А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в твердом образце InPb (150°C и 100 ч).

На фиг.15В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ¹¹³In/¹¹⁵In) в образце.

Фигура 16А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в образце InPb (образец собирают после охлаждения со скоростью 6°C в час от 250°C до 190°C).

На фиг.16B проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ¹¹³In/¹¹⁵In) в образце.

Фигура 17А представляет собой фотографию в поляризационном микроскопе после измерения относительного содержания изотопов в образце интерметаллического соединения InBi (образец собирают после охлаждения от 350°C до 90°C через 18 часов).

На фиг.17В проиллюстрированы результаты измерения относительного содержания изотопов (отношение ¹¹³In/¹¹⁵In) в образце.

Наилучший вариант (варианты) осуществления изобретения

(Способ разделения и обогащения)

Что касается суперцентрифуги, то необходимо использовать центрифугу, способную создавать центробежное ускоряющее поле с энергией от 100000 до 1500000 G с окружной скоростью приблизительно от 100 до 800 м/с в течение длительного времени при высокой температуре, причем это центробежное ускоряющее поле воздействует на вещество. Указанным выше требованиям удовлетворяет центрифуга, разработанная в университете Kumamoto и в Агентстве атомной энергии Японии (бывший Институт исследования атомной энергии Японии). Более того, обычно желательно иметь центрифугу с большим ротором, работающую в течение длительного времени, и существует высокая вероятность, что такие условия будут реализованы скорее с использованием сплава или соединения, содержащего множество элементов, но не простого вещества.

Таким образом, суперцентрифуга используется для создания ускоряющего поля, например, около 100000 G или больше. Температура образца поддерживается равной от температуры плавления или выше или от температуры рекристаллизации или выше до температуры немного ниже точки плавления для того, чтобы способствовать диффузионным явлениям. Центробежная сила прилагается таким образом, чтобы генерировать массовую силу, действующую на атомы, и таким образом, диффузионное явление является направленным. Таким образом существует высокая вероятность, что изотопный элемент с небольшим атомным объемом и большой атомной массой, то есть изотопный элемент, для которого величина, соответствующая плотности атомов, является большой, будет диффундировать в направлении силы тяжести, а изотопный элемент, для которого величина, соответствующая плотности атомов, является небольшой, будет диффундировать в направлении, противоположном силе тяжести. Поскольку диффузия зависит от времени, то в образце, помещенном в центробежном поле в течение длительного времени, происходит изменение относительного содержания изотопов. В случае когда значения атомных объемов являются одинаковыми, распределение концентрации в нормальном состоянии становится линейным распределением концентрации с постоянным градиентом, как показано в примере. Таким образом, когда глубина седиментационной емкости является большой, отношение концентраций возрастает.

Как описано выше, в отличие от газовой фазы в конденсированной фазе взаимодействие между атомами является сильным и отклоняется от идеального состояния в суперцентробежном поле. Однако также важно выбрать вещество, которое существенно отклоняется от идеального состояния, то есть вещество, имеющее коэффициент активности меньше, чем 1 и как можно меньше, в сильном ускоряющем поле.

Обычно коэффициент диффузии вещества в жидкой фазе больше, чем в твердой фазе. Таким образом, в случае когда коэффициент активности является небольшим и отсутствуют конвекционные проблемы, жидкое состояние является более выгодным для обогащения (коэффициент диффузии в жидкой фазе составляет около 10^-7 см²/с). В твердом состоянии атомы не перемещаются в течение времени, приемлемого для промышленности, если температура не равна или не превышает температуру рекристаллизации, с некоторыми исключениями. Для седиментации атомов необходимо сильное ускоряющее поле порядка 100000 G или больше, причем повышенное ускоряющее поле является более выгодным. Поэтому при рассмотрении интенсивности материала для ротора, выдерживающего высокое ускоряющее поле, выгодной является пониженная температура, так как поле гравитации может быть большим за исключением очень низкой температуры.

В случае когда температура плавления простого изотопного элемента, подлежащего обогащению, настолько высока, что эффективная диффузия не реализуется, хорошо использовать в качестве материала твердый раствор или соединение, содержащие изотопные элементы. Температура плавления твердого раствора находится между температурами плавления составляющих элементов или ниже в соответствии с составом. В системе, где образуется соединение, существует множество соединений, которые имеют более высокую температуру плавления, чем простые составляющие элементы, в соответствии с составом. Однако в смешанной системе жидкой и твердой фаз и в фазе твердого раствора температура плавления находится между температурами плавления составляющих элементов или ниже. Поэтому, когда температура плавления изотопа элемента, подлежащего обогащению, является высокой, используют материал, состоящий из твердого раствора или соединения, содержащего элементы с пониженной температурой плавления.

При рассмотрении температуры плавления выгодными для обогащения являются сплавы, содержащие элементы с низкой температурой плавления, такие как Li, K, Ca, Ga, In, Sn, Pb, P, As, Sb, S, Se, Те, Zn, Cd и Hg, и материалы, содержащие интерметаллические соединения. С этой точки зрения, также выгодны галогениды и халькогениды. Однако элементы не ограничиваются указанными, так как имеются некоторые соединения наподобие Si-Au, в которых температуры плавления кремния, а также золота являются высокими, но температура плавления твердого раствора является удивительно низкой. Желательно, чтобы твердый раствор и соединение имели низкие температуры плавления.

Коэффициент диффузии сплавов и соединений больше, чем коэффициент самодиффузии простого вещества. Действительно, в случае системы на основе твердой фазы Se-Te, как показано в примере, наблюдается приблизительно в два раза более высокое отношение концентраций, чем в твердой фазе простого Se. В случае соединения коэффициент диффузии является большим во многих случаях, так как расстояние между узлами решетки обычно становится большим. В частности, температуры плавления галогенидов и халькогенидов являются низкими, а атомные объемы элементов галогена и халькогена являются большими. Таким образом, эти структуры обладают низкой плотностью, и коэффициенты диффузии во многих случаях являются большими.

Поскольку обогащение необходимо осуществлять в течение времени, приемлемого для промышленности, желательно, чтобы коэффициент диффузии был равен или больше 10^-12 см²/с. Этот коэффициент диффузии зависит от вещества, однако для простых веществ температура, при которой коэффициент диффузии становится равным 10^-12 см²/с или больше, приблизительно составляет от 0,55 до 0,65 или больше от температуры плавления в веществах, имеющих объемно центрированную кубическую структуру решетки (ОЦК), приблизительно от 0,65 до 0,75 или больше от температуры в веществах, имеющих гранецентрированную кубическую структуру решетки (ГЦК) и гексагональную плотноупакованную структуру решетки (ГПС), и приблизительно от 0,75 до 0,9 или больше от температуры плавления в веществах со структурной системой типа алмаза. В сплавах и соединениях во многих случаях эта температура выше. Эти температуры представляют собой температуры рекристаллизации или выше, что сильно связано с диффузионными явлениями, и таким образом, в случае таких веществ температуру процесса необходимо устанавливать при температуре рекристаллизации.

В частности, коэффициент диффузии суперионного проводника является необычно большим до такой степени, что даже коэффициент диффузии в твердом состоянии равняется или превышает коэффициент диффузии в жидком состоянии. В нестехиометрических соединениях, таких как соединения переходных и редкоземельных элементов, в которых может изменяться валентность составляющих элементов, атомы легко перемещаются и легко образуются такие дефекты, как дырки, и таким образом, коэффициент диффузии является большим. В оксидах, нитридах и халькогенидах составляющих элементов, таких как переходные и редкоземельные элементы, коэффициенты диффузии элемента кислорода, элемента азота и элемента халькогена являются большими.

В суперионных проводниках и нестехиометрических соединениях коэффициент диффузии скорее зависит от кристаллической структуры и дефектной структуры, чем от температуры. Таким образом, коэффициент диффузии имеет достаточное значение, даже если температура ниже, чем технологическая температура, описанная в параграфе [0042]. В таком случае можно сократить длительность производственного цикла. Действительно, как показано в примере, удовлетворительная степень седиментации наблюдается в AgI при более низкой температуре, чем это указано выше. Кроме того, состояние приближается к нормальному состоянию за более короткий промежуток времени, чем в случае других сплавов, и понятно, что может быть реализован весьма быстрый процесс. Поэтому в настоящем изобретении указанные выше вещества используются в конденсированном состоянии в соответствии с назначением способа обогащения изотопов.

В случае когда изотопный элемент, подлежащий обогащению, в нормальном состоянии представляет собой газ, необходимо перевести его в жидкое или твердое состояние за счет охлаждения. Поскольку материальная система является одноатомной или представляет собой продукт конденсации под действием сил ван-дер-Ваальса, связи между молекулами являются слабыми, а расстояние между атомами и элементами является большим, поэтому коэффициент диффузии обычно является высоким. Однако в уравнении (4) и уравнении (5) при низкой температуре знаменатель становится малым, а разность потенциальной энергии между изотопными атомами становится большой под действием силы тяжести, таким образом, отношение концентраций в нормальном состоянии становится высоким. Поскольку коэффициент диффузии в жидком состоянии слабо изменяется с температурой, выгодно, чтобы в жидком состоянии температура процесса была низкой.

В случае когда вещество, содержащее изотопный элемент, подлежащий обогащению, представляет собой газ в нормальном состоянии, необходимо рассматривать влияние давления при подборе температуры. Например, если возможным материалом является диоксид углерода, обладающий высокой способностью к сублимации, температура сублимации составляет -78,9°C. Однако температура кипения повышается с увеличением давления. Таким образом, для диоксида углерода, который считается газом с весьма высокой температурой сублимации, например, значение критической температуры равно 31°C при давлении 72,9 атмосфер. В сильном поле гравитации давление увеличивается, таким образом, конкретной желательной температурой процесса является приблизительно 100°C или меньше.

В случае суперцентрифуги используют центрифугу, способную создавать центробежное ускоряющее поле с энергией от 100000 до 1500000 G с окружной скоростью приблизительно от 100 до 800 м/с в течение длительного времени при высокой температуре, причем это центробежное ускоряющее поле воздействует на вещество. Предпочтительно ускоряющее поле и энергия, по возможности, являются большими, однако эти значения ограничены интенсивностью ротора, временем эксплуатации и тому подобными параметрами. Когда коэффициент диффузии является небольшим, время эксплуатации обязательно будет большим.

В настоящем изобретении используются характерные свойства конденсированных веществ. В роторе предусмотрены две или больше седиментационных емкостей, и многоступенчатое обогащение осуществляют в роторе с использованием потока жидкости или твердого вещества. С использованием характерных свойств конденсированных веществ в роторе предусмотрены две или больше седиментационных емкостей, и многоступенчатое обогащение осуществляют в роторе с использованием потока жидкости или твердого вещества. Фигура 3А представляет собой иллюстрацию развития обогащения только в роторе. Номером позиции 21 на чертеже обозначено состояние при подаче конденсированного вещества (твердого или жидкого), номером позиции 22 обозначено конденсированное вещество (твердое или жидкое), номером позиции 23 обозначено перемещение (твердофазное или пластическое течение) под действием потока, номером позиции 24 обозначена большая центробежная сила, и номером позиции 25 обозначено состояние конденсированного вещества. Фигура 3В представляет собой вид, иллюстрирующий перемещение конденсированного вещества в случае множества роторов, установленных в каскаде. Номером позиции 26 на чертеже обозначена разгрузка, и номером позиции 27 обозначен переход в следующую центрифугу. Фигура 3С представляет собой вид, иллюстрирующий перемещение конденсированного вещества в случае повторной циркуляции.

Более того, для увеличения отношения концентраций эти роторы могут представлять собой многоступенчатый каскад. В результате обогащение изотопов реализуется с использованием весьма небольшого оборудования и с повышенным отношением концентраций по сравнению со способом газовой диффузии и центробежным способом в газовой фазе.

Партия образца, содержащего тяжелые изотопы, выводится из ротора, и партия вещества, содержащего легкие изотопы и выведенная из наружной части ротора, рециркулирует в тот же самый ротор, как показано на фиг.3С, причем в роторе предусмотрены одна или несколько седиментационных емкостей. Таким образом повышается эффективность концентрирования.

Вещество, отобранное внизу седиментационной емкости на первом этапе ротора, непрерывно поступает в следующий ротор. Затем вещество, отобранное внизу седиментационной емкости этого ротора, поступает в следующий ротор. Таким образом, за счет объединения последовательности суперцентрифуг может быть увеличено отношение концентраций. Возможно создание каскада путем сочетания множества таких роторов или центрифуг.

Когда материал является твердым, пластическое течение, вызванное пластической деформацией, происходит исключительно под действием достаточно сильного ускоряющего поля, когда создается нагрузка, превышающая напряженность материала. До настоящего времени установлено, что твердый образец за счет пластического течения может проходить даже сквозь микроотверстие размером приблизительно 0,5 мм. В этом роторе для обогащения явление пластического течения активно используется в качестве средства для перемещения вещества между седиментационными емкостями и в секции падения образца. Отсутствуют другие прецеденты, где явление пластического течения, генерируемое сильным центробежным ускоряющим полем, используется для перемещения вещества. Это является одним из важных факторов, поддерживающих настоящее изобретение.

Поскольку атомные объемы изотопов являются одинаковыми, градиент относительного содержания изотопов становится постоянной прямой линией в состоянии (нормальном состоянии), когда центробежный процесс осуществляется в достаточной степени. Таким образом, седиментационные емкости имеют по возможности большую глубину для того, чтобы получить высокое отношение концентраций.

В случае если вещество является жидким, когда температура в каждой седиментационной емкости выше в центре вращения по сравнению с наружной частью емкости, обогащение под действием седиментации может быть эффективно осуществлено, так как предотвращается возникновение макроконвекции. В частности, когда вещество представляет собой жидкость, имеется возможность дефлегмации, если высота от оси центра вращения до выхода из каждой седиментационной емкости является одинаковой. Таким образом, в ступенчатой конфигурации высоту можно сделать меньше с целью предотвращения дефлегмации.

Когда вещество находится в твердой фазе, перемещение вещества в каждую седиментационную емкость ротора реализуется с использованием явления пластического течения, вызванного большой центробежной силой.

(Ротор)

Для седиментации атомов необходимо сильное ускоряющее поле порядка 100000 G или больше. Однако с увеличением температуры снижается интенсивность ротора. Таким образом, для получения сильного поля гравитации желательно осуществлять процесс при возможно низкой температуре. Поэтому в случае высокой температуры плавления простого изотопного элемента, подлежащего обогащению, выгодно использовать в качестве обогащаемого вещества твердый раствор или соединение, содержащее изотопы. В настоящее время материал ротора выдерживает вращение с окружной скоростью приблизительно 500 м/с при температуре до 400°C в случае титанового сплава, выдерживает вращение с окружной скоростью приблизительно 400 м/с при температуре до 600°C в случае инконелевого сплава и выдерживает вращение с окружной скоростью приблизительно 200 м/с при температуре до 1000°C в случае МА сплава.

Конкретно, с точки зрения напряженности материала, для ротора желательной является температура процесса 800°C или меньше. Предпочтительно температура равна 600°C или меньше. Таким образом, при низкой температуре может быть создано ускоряющее поле и отношение концентраций увеличивается. В будущем, возможно, что будет разработан ротор, состоящий из материала с большой напряженностью при высокой температуре, и технологическая температура повысится по мере совершенствования технологии производства ротора и развития способа охлаждения. В качестве вещества для ротора разработаны, например, высокотемпературные материалы, выдерживающие высокую напряженность, такие как керамика, композиционные материалы из металла и керамики и тому подобные. В качестве способа применения такой температуры известен способ косвенного нагрева материала путем нагревания контейнера и способ прямого нагрева вещества. В качестве устройства для такого нагревания известны устройства с использованием способов нагрева, которые будут описаны ниже. То есть, например, имеются нагревающие устройства с использованием способа индукционного нагревания (конкретно, высокочастотный нагрев в вакууме или в атмосфере газа), способ нагревания с помощью электрического тока (в вакууме или в атмосфере газа), способ нагревания за счет реакции (в том числе нагревание путем сгорания) (в вакууме или в атмосфере газа), способ нагревания горячим воздухом (в атмосфере газа), способ нагревания с помощью лазера (в вакууме или в атмосфере газа) и способ нагревания с помощью излучения (нагрев излучательной пластиной и излучательным телом осуществляется, например, путем индукционного нагревания, нагревания с помощью электрического тока, нагревания за счет сгорания, лазерный нагрев, нагрев инфракрасным излучением или тому подобное в вакууме или в атмосфере газа). Возможность регулирования этих способов нагревания варьируется в соответствии с температурой, веществом, формой и тому подобными факторами.

В качестве устройства для генерирования сильного ускоряющего поля могут быть использованы, например, генератор супергравитации, способный стабильно генерировать сильное ускоряющее поле ускорения скорости, максимально порядка 1000000 G или больше (смотрите патентный документ 1 и патентный документ 2). Этот генератор супергравитации включает в себя, например, ротор, в котором можно разместить капсулу, заполненную веществом, и воздушную турбину как привод для ротора.

Ротор может быть изготовлен, например, из титано-алюминий-ванадиевого сплава Ti-6Al-4V и имеет внешний диаметр 80 мм или 46 мм. Капсула может быть изготовлена, например, из сплава Ti-6Al-4V или SUS304 и имеет внутренний диаметр 5 мм или 3 мм (смотрите фиг.4). Капсула, нагретая в генераторе супергравитации с помощью воздушной турбины, вращается с высокой скоростью, например, приблизительно 100000 об/мин или больше до 220000 об/мин или меньше, и таким образом генерируется сильное ускоряющее поле.

Концептуальное представление многоступенчатого обогащающего ротора настоящего изобретения показано на фиг.2А. Это многоступенчатый обогащающий ротор, имеющий множество седиментационных емкостей на своей внутренней стенке. Конденсированное вещество, подвергаемое обогащению, подается в первую седиментационную емкость из наружной части ротора. Когда эта седиментационная емкость наполняется, образец начинает перемещаться в следующую седиментационную емкость. Для перемещения вещества в каждую седиментационную емкость используется пластическое течение, вызванное потоком жидкости или мощной центробежной силой. Наконец, заполняется последняя седиментационная емкость. В то время как вещество последовательно перемещается в седиментационные емкости в роторе под действием потока жидкости или пластического течения на предыдущей ступени процесса, имеется сильная тенденция, что тяжелые изотопы будут осаждаться, главным образом, в предшествующих седиментационных емкостях, а легкие изотопы будут перемещаться в более удаленные седиментационные емкости. В результате этого процесса в седиментационной емкости, расположенной ближе к первой ступени, будет увеличиваться концентрация тяжелых изотопов. В случае седиментационной емкости, расположенной ближе к последней ступени, будет увеличиваться концентрация легких изотопов (смотрите фиг.3A).

Если вещество непрерывно подается даже после насыщения на последней ступени, избыток поданного вещества выводится. Отношение концентраций изотопов может увеличиваться путем подачи выведенного вещества в следующее устройство центробежного разделения, которое таким образом является каскадированным, по терминологии авторов изобретения (смотрите фиг.3B).

Объем поданного вещества превышает объем седиментационной емкости и перемещается под действием потока таким образом, что вещества перемещаются в седиментационную емкость 3, когда осуществляется следующий этап. В частности, в случае обогащения в твердом состоянии явление пластического течения, вызванное большой центробежной силой, используется для перемещения вещества; этот способ перемещения не имеет аналогов во всем мире.

Будет дано подробное описание со ссылкой на вид в перспективе, который показан на фиг.2B. Предусмотрены соединительные каналы 6а, 6b, и 6c, расположенные, например, через 180°C симметрично стенке между седиментационными емкостями ротора 1. Когда отсюда индуцируется течение вещества в седиментационную емкость следующей ступени, канал для потока из каждой седиментационной емкости на разгрузку может удлиняться таким образом, что эффективность концентрирования будет увеличиваться. Наконец, после заполнения всех седиментационных емкостей избыток поданного вещества выводится в наружной части ротора 1 через соединительные каналы 6С. В то время как вещество перемещается из седиментационной емкости 2 в седиментационную емкость 3 и затем из седиментационной емкости 3 в седиментационную емкость 4 под действием явления течения на предыдущей ступени процесса, имеется сильная тенденция осаждения тяжелых изотопов, которые останутся в седиментационных емкостях в результате явления седиментации атомов под действием большой центробежной силы, а легкие изотопы будут выводиться в наружную часть ротора 1. В результате осуществления этого процесса в течение длительного времени тяжелые изотопы остаются в каждой седиментационной емкости, а партия вещества, содержащего легкие изотопы, выводится в наружную часть ротора, таким образом может быть осуществлено обогащение изотопов.

Партия вещества, содержащего тяжелые изотопы, выводится из ротора, а партия вещества, содержащего легкие изотопы и выведенная из наружной части ротора, в котором предусмотрены одна или несколько седиментационных емкостей, рециркулирует в тот же самый ротор, и таким образом может быть повышена эффективность концентрирования. В этом случае подача новой порции вещества соответствует количеству выведенного вещества, содержащего тяжелые изотопы, и выведенное вещество, содержащее тяжелые изотопы, подается в другой ротор, таким образом улучшается эффективность.

В качестве способа удаления тяжелых изотопов, когда заполняется последняя седиментационная емкость, как описано в предыдущем параграфе [0112], известны способы удаления тяжелых изотопов во время эксплуатации путем открывания и закрывания шарообразного клапана, предусмотренного в каждой седиментационной емкости, и за счет уменьшения скорости вращения или прекращения работы с целью открывания шарового клапана для того, чтобы удалить тяжелые изотопы в центральном направлении. Если вещество находится в жидком состоянии, например, при снижении скорости вращения ротора, то жидкость, накопленная в каждой седиментационной емкости, вычерпывается отдельно. Таким образом, вещества, имеющие различное отношение концентраций можно собирать таким образом, что ближе к первой ступени имеется много тяжелых изотопов, а ближе к последней седиментационной емкости имеется много легких изотопов.

Например, в случае когда вещество находится в твердом состоянии или это вещество можно перевести в твердое состояние за счет снижения температуры, при снижении скорости вращения ротора вещество, накопленное в каждой седиментационной емкости, удаляется с использованием устройства для внутреннего шлифования. Следовательно, вещества, имеющие различное отношение концентраций, можно собирать таким образом, чтобы много тяжелых изотопов находилось ближе к первой ступени, а много легких изотопов находилось ближе к последней седиментационной емкости. Кроме того, возможно, чтобы отвержденное вещество растворялось в каждой седиментационной емкости путем прекращения вращения, и затем его удаляют.

Когда центробежный процесс продолжается даже после заполнения последней седиментационной емкости, как описано в предыдущем параграфе [0112], партия вещества, содержащего легкие изотопы, выводится по мере поступления вещества. Таким образом можно собрать выведенное вещество. Тяжелые изотопные элементы могут быть получены с использованием описанных выше способов. Например, в случае вещества, которое может быть обогащено в относительно слабом ускоряющем поле, на дне седиментационной емкости может быть предусмотрен шаровой клапан, который открывается и закрывается во время вращения, или аналогичное устройство, и вещество отбирают из каждой седиментационной емкости.

Возможна каскадная компоновка с использованием множества центрифуг.

Поскольку атомные объемы изотопов являются одинаковыми, градиент относительного содержания изотопов становится постоянной прямой линией в состоянии (нормальном состоянии), когда центробежный процесс осуществляется в достаточной степени. Таким образом, седиментационные емкости имеют по возможности большую глубину для того, чтобы получить высокое отношение концентраций.

В случае если обрабатываемое вещество является жидким, имеется возможность дефлегмации обогащенной части, если расстояние от оси центра вращения до выхода из каждой седиментационной емкости (нижняя часть соединительных каналов 6а, 6b, и 6c) в многоступенчатом роторе является одинаковым. Таким образом, в ступенчатой конфигурации расстояние делают больше с целью предотвращения дефлегмации.

Когда температура в каждой седиментационной емкости выше в центре вращения по сравнению с наружной частью ротора, существует опасность, что обогащение под действием седиментации нарушится из-за возникновения макроконвекции. Необходимо контролировать температуру ротора таким образом, чтобы температура в центре вращения была выше, чем температура наружной части ротора.

Из теории седиментаци атомов и известных до настоящего времени экспериментальных результатов понятно, что коэффициент диффузии атомов в сильном ускоряющем поле больше, чем типичный коэффициент диффузии. По этой причине, даже если после процесса центрифугирования температура снижается и центробежная сила исчезает, можно собрать обогащенный материал при сохранении градиента относительного содержания изотопов. Эта технология основана на допущении, что в суперцентрифуге можно получить достаточное центробежное ускоряющее поле и что соблюдаются температурные условия. До настоящего времени суперцентрифуга, имеющая характеристики, соответствующие этим условиям, разработана только в университете Kumamoto и в Агентстве атомной энергии Японии (бывший Институт исследования атомной энергии Японии).

Способ подачи вещества в ротор должен изменяться в соответствии с направлением оси фиксации ротора центрифуги, причем необходимы некоторые устройства по конструкции ротора. Конкретно, необходимы устройства в зависимости от типа центрифуги, от того, используется ли подвеска ротора, вставка ротора по месту или используется ли ротор с отклонением от вертикали (-90° < ось вращения < -90°). Учитывая, что естественная сила тяжести направлена вниз, в случае использования центрифуги с ротором, расположенным в направлении, как показано на фиг.2А, если вещество подается в ротор 1 в виде раствора или гранул, с использованием способа просачивания или падения, вещество перемещается в седиментационную емкость А (первая ступень) под действием центробежной силы. Дно ротора 7 как поверхности для просачивания имеет коническую форму для того, чтобы обеспечить наклон с целью облегчения перемещения вещества в седиментационную емкость А (первая ступень) в направлении внешней периферии после просачивания.

Таким же образом в случае использования ротора в подвешенном состоянии в направлении, указанном на фиг.5А (вид в разрезе), с учетом того, что естественная сила тяжести направлена вниз, предусмотрен приемник капель 15 для подачи вещества в верхнюю часть ротора, и образец в виде раствора или гранул просачивается или падает. Таким образом, вещество, удерживаемое на поверхности стенки за счет центробежной силы, подается в седиментационную емкость А (первая ступень) в роторе через щель 16 с использованием явления течения или, в частности, в случае твердого вещества с использованием явления пластического течения. В настоящем изобретении способ с использованием явления пластического течения для перемещения вещества представляет собой способ перемещения, не имеющий аналогов, причем явление пластического течения вызвано нагрузкой под действием центробежной силы. Поскольку поверхность просачивания способствует перемещению вещества в приемник капель 15 в направлении внешней периферии после просачивания, поверхность просачивания имеет коническую форму с наклоном в том же направлении, что и дно ротора 7. В случае когда приемник капель 15 не предусмотрен, например, расплавленная масса вещества вводится в седиментационную емкость А с использованием насоса или т.п., распыляется и тому подобное.

Таким же образом, в случае использования ротора центрифуги, отклоняющегося от вертикали (-90° < ось вращения < 90°), с учетом того, что естественная сила тяжести направлена вниз, ротор, имеющий такую же форму, как на фиг.2А, отклоняется и используется, причем образец в виде раствора или гранул подается в седиментационную емкость А с использованием способа просачивания, падения или т.п.

Композиционная модификация или пластическое течение, как одно из необычных явлений, наблюдаемых в сильном центробежном ускоряющем поле, активно используется в качестве уникального способа перемещения вещества, так что вещество, перемещаемое в твердом состоянии в роторе, улучшается в процессе обогащения (смотрите фигуры 3А, 3В и 3С). Таким же образом, как поток жидкости, вещество дополнительно подается за счет просачивания. Таким образом, это является отображением ситуации, что избыточное вещество перетекает в следующую седиментационную емкость. Например, в случае твердого вещества материал, перемещаемый в наружную часть ротора, может быть улучшен с использованием способа подачи образца в виде гранул или подобной формы. Однако лучше использовать способ течения вещества в жидком состоянии.

Все перемещения вещества в жидком состоянии в роторе в процессе обогащения осуществляются за счет потока жидкости. Однако известно, что это плохо влияет на седиментацию изотопов, поскольку в случае жидкого состояния за счет разности температур возникает конвекция и вещества перемешиваются. Эта проблема может быть разрешена путем поддержания постоянной температуры в роторе в ходе процесса центрифугирования, однако это затруднительно. В этом случае проблема может быть решена путем поддержания температуры на внешней периферии ротора ниже, чем на внутренней боковой стенке ротора, таким образом, чтобы плотность жидкости становилась больше по мере приближения к внешней периферии ротора. Учитывая преимущества признаков чашевидной формы ротора 1, нагревающего устройства ротора 1, предусмотренного во внутреннем пространстве ротора, и охлаждающего устройства, предусмотренного в наружной части ротора, эта проблема может быть решена.

Примеры

В последующем настоящее изобретение будет подробно разъяснено с использованием конкретных примеров. В качестве суперцентрифуги была использована центрифуга, способная генерировать ускоряющее поле с максимальным уровнем энергии около 1000000 G в течение длительного времени при высокой температуре. В настоящее время генератор супергравитации, разработанный в университете Kumamoto и в Агентстве атомной энергии Японии (бывший Институт исследования атомной энергии Японии), представляет собой единственную в мире описанную суперцентрифугу, с которой можно реально воплотить характерные свойства на указанном выше уровне.

Пример 1. Простое вещество селен (Se) в жидком и твердом состоянии

В качестве примера того, что обрабатываемым веществом может быть простой металл, исследован случай, когда используется простой селен (Se). Природный Se состоит из изотопов, таких как ⁷⁴Se (0,9%), ⁷⁶Se (9,0%), ⁷⁷Se (7,6%), ⁷⁸Se (23,5%), ⁸⁰Se (49,7%), ⁸²Se (9,2%) и тому подобных.

Взятый в качестве исходного материала образец 4N-Se (это означает чистоту Se 99,99%) растворяют и дают затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм в атмосфере аргона, и исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 5 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют образцом, и заполненную капсулу загружают в ротор из сплава на основе Ti с диаметром 80 мм (смотрите фиг.4).

В этом эксперименте используется суперцентрифуга типа с воздушной турбиной в Агентстве атомной энергии Японии, в которой может генерироваться поле гравитации 1000000 G (1G=9,8 м/с²) или выше, в течение длительного времени при высокой температуре. Проводят два типа соответствующих экспериментов в течение 100 часов. В одном случае температуру эксперимента устанавливают при 190°C (твердое состояние), а в другом случае температуру эксперимента устанавливают при 300°C (жидкое состояние). Анализ изотопов осуществляется в институте (Institute for Study of the Earth's Interior) университета Okayama, который расположен в г.Mitomo, префектура Okayama, с использованием метода масс-спектрометрии вторичных ионов (МСВИ), прибор Саmеса ims-5f. Кристаллическое состояние исследуют методом диаграммы обратного рассеяния электронов (EBSP) с использованием сканирующего электронного микроскопа типа Шоттки FE-SEM (S-43000 Se) фирмы Hitachi Ltd.

Температуру эксперимента устанавливают равной 190°С (твердое состояние), что ниже температуры плавления (222°С) при нормальном давлении, и процесс центрифугирования проводят в течение 100 часов. На фиг.6А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов (⁸²Se/⁷⁶Se) показано на фиг.6В. Скорость вращения суперцентрифуги составляет 152000 об/минуту. В этот момент поле гравитации для правой кромки и левой кромки (радиусы 35,4 мм и 31,4 мм) образца составляет 916000 G и 813000 G соответственно. Этот образец ориентировочно разделяют на области А, В и С. Как показано на расширенной микрофотографии на фиг.6А, в области сильной гравитации А наблюдаются совершенно мелкозернистые кристаллы размером приблизительно 10 мкм, в области средней гравитации В наблюдаются кристаллы с большим диаметром зерен порядка двух сотен микрон, и в области слабой гравитации С наблюдается перистая структура, растущая на поверхности в направлении вдоль поля гравитации.

При исследовании относительного содержания изотопов было выяснено, что в областях В и С существует восходящий градиент отношения концентраций ⁸²Se/⁷⁶Se порядка 0,8% или выше. Эти результаты показывают, что происходит седиментация изотопов. При этом в области А практически не наблюдается изменение относительного содержания изотопов. Это обусловлено тем, что существует различие коэффициентов диффузии в области А по сравнению с областями В и С. Это различие коэффициентов диффузии вызывается разностью давлений в одном образце, причем эти значения давления генерируются под действием центробежного поля. Давление, действующее на образец в ходе процесса центрифугирования, повышается в направлении правого края фигуры, и оно составляет 163 МПа в области правой кромки (например, это аналогично возрастанию давления воды по мере увеличения глубины погружения).

Аналогично другим металлам температура плавления селена повышается с ростом давления в соответствии с уравнением Саймона. Таким образом, при таком давлении температура плавления Se возрастает до 257°C от 220°C при нормальном давлении. Следовательно, поскольку коэффициент диффузии в образце становится меньше в направлении силы тяжести, седиментация начинается в области малой гравитации, причем область седиментации распространяется в зону с более сильной гравитацией. При длительности эксперимента 100 часов процесс седиментации наблюдается только в областях В и С. При дальнейшем продолжении процесса центрифугирования наблюдается седиментация во всем образце, и изменение концентрации изотопов происходит во всем образце.

В соответствии с данными EBSP (диаграмма обратного рассеяния электронов) установлено, что мелкозернистые кристаллы имеют беспорядочную ориентацию в области сильной гравитации (А). В области средней гравитации (В) можно сделать вывод, что кристаллы растут в вертикальном направлении вдоль оси «с».

В соответствии с данными EBSP ориентация мелкозернистых кристаллов с перистой структурой в области малой гравитации по оси «с» является почти такой же, как в области В. Для селена коэффициент самодиффузии в вертикальном направлении вдоль оси «с» в 5,2 раз больше, чем в горизонтальном направлении от оси «с». Поэтому рост кристаллов преимущественно индуцируется в направлении вдоль оси «с». В результате сначала появляются кристаллы с очень малым размером зерна в первом аморфном образце, и предполагается, что эти кристаллы растут за счет седиментации более тяжелых изотопов.

Температуру эксперимента устанавливают равной 300°C (жидкое состояние), что выше температуры плавления (222°C) при нормальном давлении, и процесс центрифугирования проводят в течение 100 часов. На фиг.7А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов (⁸²Se/⁷⁶Se) показано на фиг.7B, и результаты расчета состава для идеальной системы (газа) показаны на фиг.7С. Скорость вращения суперцентрифуги составляет 145000 об/минуту. В этот момент поле гравитации для правой кромки и левой кромки (радиусы 35,2 мм и 31,2 мм) образца составляет 827000 G и 733000 G соответственно.

В этом примере существует градиент относительного содержания изотопов ⁸²Se/⁷⁶Se, равный 3,5% или больше, то есть наблюдаются изменения в четыре с лишним раза больше в процессе центрифугирования в твердом состоянии (смотрите фиг.7). Здесь изменение относительного содержания изотопов наблюдается в области повышенной гравитации в отличие от ситуации в процессе центрифугирования в твердом состоянии. Вероятно, это вызвано тем, что коэффициент диффузии в простом веществе больше по сравнению со случаем сплава, или коэффициент активности становится меньше.

Изменение относительного содержания изотопов, рассчитанное путем моделирования процесса седиментации в идеальной системе (газ) с использованием уравнения диффузии самосогласованной седиментации, показано на фиг.7С. Градиент относительного содержания изотопов по экспериментальным данным был в два раза больше, чем градиент в нормальном состоянии (конечном состоянии), рассчитанный путем моделирования.

В отличие от газообразного состояния (идеальное состояние), в котором практически можно пренебречь взаимодействием между соседними атомами, данные показывают, что седиментация изотопов Se в конденсированном состоянии (твердом или жидком) происходит, как в неидеальной системе, за счет взаимодействия между смежными атомами. Полагают, что коэффициент активности уменьшается. Ясно, что изменение относительного содержания изотопов в процессе центрифугирования приблизительно в течение 100 часов представляет собой частичный результат, и можно полагать, что будет достигнут более высокий градиент относительного содержания изотопов, если длительность производственного цикла будет увеличена. Этот экспериментальный результат показывает, что процесс суперцентрифугирования не только селена, но также вещества в конденсированном состоянии (простой элемент, многокомпонентный сплав, соединение и тому подобное) является весьма эффективным для разделения изотопных элементов, и этот экспериментальный результат является сильным доказательством того, что этот способ может быть использован в качестве нового метода обогащения изотопов.

Анализ результатов определения относительного содержания изотопов трех компонентов ⁷⁴Se, ⁷⁶Se и ⁸²Se упомянутого выше селена показан на фиг.8А. Отношение ⁷⁴Se/⁸²Se сильно изменяется по сравнению с отношением ⁸²Se/⁷⁶Se, и реализуемый градиент относительного содержания изотопов составляет 4,5% или больше пропорционально разности атомных масс. Таким образом понятно, что обогащение возможно даже в случае, когда присутствуют изотопы трех или более компонентов.

Пример 2. Твердый раствор - сплав Se-Te

В качестве примера того, что обрабатываемым веществом может быть твердый раствор, исследован случай, когда используется сплав селен (Se) - теллур (Те). Взятые в качестве исходного материала зерна образцов 4N-Se и 4N-Te (99,99%) растворяют и дают затвердеть в атмосфере аргона в стеклянной трубке с внутренним диаметром 4 мм и исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 4 мм и длиной 5 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют образцом.

В этом эксперименте используется суперцентрифуга типа с воздушной турбиной в Агентстве атомной энергии Японии, в которой может генерироваться поле гравитации 1000000 G (1G=9,8 м/с²) или выше, в течение длительного времени при высокой температуре. Устанавливают температуру эксперимента, равную 260°C, и время эксперимента 100 часов. Анализ изотопов осуществляется в институте (Institute for Study of the Earth's Interior) университета Okayama, который расположен в г.Mitomo, префектура Okayama, с использованием метода масс-спектрометрии вторичных ионов (МСВИ), прибор Cameca ims-5f.

Температуру эксперимента устанавливают равной 260°C (твердое состояние), что ниже температуры плавления (300°C) при нормальном давлении, и процесс центрифугирования проводят в течение 100 часов. На фиг.9А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов (⁸²Se/⁷⁶Se) показано на фиг.9В. Скорость вращения суперцентрифуги составляет 160000 об/минуту. В этот момент поле гравитации для правой кромки и левой кромки (радиусы 35,8 мм и 31,3 мм) образца составляет 1026000 G и 897000 G соответственно. Этот образец ориентировочно разделяют на две области. Как показано на расширенной микрофотографии фиг.9А, в области сильной гравитации А наблюдаются совершенно мелкозернистые кристаллы размером приблизительно 10 мкм, и в области слабой гравитации В наблюдаются зерна кристаллов, растущих в направлении поля гравитации. При исследовании относительного содержания изотопов Se было выяснено, что увеличение отношения ⁸²Se/⁷⁶Se составляет 1,5% или больше, как показано на фиг.9В.

Изменение относительного содержания изотопов, достигнутое в этом эксперименте, в два раза больше, чем в случае эксперимента с использованием простого металла Se в твердом состоянии, проведенного в примере 1. Из исследований до настоящего времени известно, что коэффициент диффузии в твердом растворе становится больше под действием очень сильного центробежного ускоряющего поля. В соответствии с этим полагают, что изменение относительного содержания изотопов становится большим. Этот экспериментальный результат показывает, что в сплаве возможно более эффективное обогащение по сравнению с системой простого металла.

Пример 3. Галогениды - суперионные проводники: иодид серебра (AgI)

В качестве примера того, что обрабатываемым веществом может быть галогенид и суперионный проводник, исследован случай, когда используется иодид серебра (AgI, эксперименты 1, 2 и 3). Иодид серебра (AgI) имеет точку фазового перехода из β-AgI в фазу α-AgI при температуре 148°С. Фаза α-AgI представляет собой суперионный проводник с очень большим коэффициентом диффузии (приблизительно 10^-3 см²/с) ионов серебра. Температуру эксперимента устанавливают равной 148°С или больше, и образец α-AgI помещают в сильное центробежное ускоряющее поле таким образом, чтобы можно было ожидать явление высокоскоростной седиментации атомов Ag в фазе α-AgI. Этот эксперимент проводят с учетом того, что температура эксперимента регулируется на уровне 148°C или меньше до удаления гравитации таким образом, чтобы можно было собрать образец с фиксированным относительным содержанием изотопов. Температура плавления равна 555°C. В этом эксперименте используется суперцентрифуга типа с воздушной турбиной в Агентстве атомной энергии Японии, в которой может генерироваться поле гравитации 1000000 G (1G=9,8 м/с²) или выше, в течение длительного времени при высокой температуре. Анализ изотопов осуществляется в институте (Institute for Study of the Earth's Interior) университета Okayama, который расположен в г.Mitomo, префектура Okayama, с использованием метода масс-спектрометрии вторичных ионов (МСВИ), прибор Cameca ims-5f.

Эксперимент 1

Используют следующие условия эксперимента. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 1020000 G (1G=9,8 м/с²), температуру эксперимента устанавливают равной 260°С, время эксперимента равно 100 часов. В случае AgI образец находится в твердом состоянии, если он является фазой (148°С или выше). В этом случае коэффициент диффузии больше в твердой фазе, чем в жидкой фазе, и почти не изменяется до температуры плавления. Таким образом, седиментация атомов происходит при очень низкой температуре по сравнению с другими веществами, причем изменяется относительное содержание изотопов. Взятый в качестве исходного материала порошкообразный образец иодида серебра растворяют и дают ему затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм, и исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 5 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.10А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ¹⁰⁷Ag/¹⁰⁹Ag показано на фиг.10В, и результаты расчета состава для идеальной системы (газа) показаны на фиг.10С. На оптической микрофотографии поперечного сечения образца после эксперимента не наблюдаются вкрапления и тому подобное. При анализе состава методом ЕРМА не наблюдались какие-либо изменения концентрации и тому подобное, в частности отсутствовали Ag и I (йод).

Серебро состоит из двух изотопов - ¹⁰⁷Ag и ¹⁰⁹Ag. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуется с использованием МСВИ. В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, так что концентрация тяжелого ¹⁰⁹Ag возрастает в направлении сильной гравитации. Изменение относительного содержания изотопов, рассчитанное путем моделирования процесса седиментации в идеальной системе (газ) с использованием уравнения диффузии самосогласованной седиментации, показано на фиг.11С. Градиент относительного содержания изотопов по экспериментальным данным был в полтора раза больше, чем градиент в нормальном состоянии (конечном состоянии), рассчитанный путем моделирования. Этот результат представляет собой один из примеров, где возможно удовлетворительное обогащение даже в твердом состоянии.

Эксперимент 2

Используют следующие условия эксперимента. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 620000 G (1G=9,8 м/с²), температуру эксперимента устанавливают равной 350°C, время эксперимента равно 100 часов. Взятый в качестве исходного материала порошкообразный образец иодида серебра растворяют и дают ему затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм, и исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 10 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.11А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ¹⁰⁷Ag/¹⁰⁹Ag показано на фиг.11В, и результаты расчета состава для идеальной системы (газа) показаны на фиг.11С. На оптической микрофотографии поперечного сечения образца после эксперимента наблюдаются вкрапления в направлении гравитации. Однако при анализе состава методом ЕРМА установлено, что осадок представляет собой серебро. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ. В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, так что концентрация тяжелого ¹⁰⁹Ag возрастает в направлении сильной гравитации. Примечательно, что градиент относительного содержания изотопов достигается даже в поле гравитации, которое реализовано в суперцентрифуге общего назначения, и этот результат свидетельствует о перспективности возможного промышленного применения изобретения.

Эксперимент 3

По сравнению с экспериментом 2 длительность производственного цикла была сокращена, этот опыт проводят с целью исследования влияния времени. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 620000 G (1G=9,8 м/с²), температуру эксперимента устанавливают равной 350°С, время эксперимента равно 24 часа. Взятый в качестве исходного материала порошкообразный образец иодида серебра растворяют и дают ему затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм, и исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 10 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.12А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ¹⁰⁷Ag/¹⁰⁹Ag показано на фиг.12B. На оптической микрофотографии поперечного сечения образца после эксперимента 2 наблюдаются вкрапления Ag в направлении гравитации. Однако в эксперименте 3 не отмечено образование осадка. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ. В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, который приблизительно имеет такой же уровень, что и в эксперименте 2. Этот результат демонстрирует, что седиментация изотопов в суперионном проводнике AgI является быстрой и с использованием суперионного проводника возможно эффективное обогащение за короткое время.

Пример 4. Галогенид/суперионный проводник: твердый иодид меди (CuI)

В качестве примера того, что обрабатываемым веществом может быть галогенид и суперионный проводник, исследован случай, когда используется иодид меди (CuI). Температура плавления составляет 605°С. В описанном выше эксперименте с иодидом серебра (AgI) опыт проводили в фазе α-AgI, в которой можно ожидать высокую скорость диффузии, с учетом того, что можно собрать образец с фиксированным относительным содержанием изотопов путем введения α-AgI обратно в фазу β-AgI до удаления гравитации. Однако в случае CuI эксперимент проводят в условиях отсутствия какого-либо фазового перехода. В этом эксперименте используется суперцентрифуга типа с воздушной турбиной в Агентстве атомной энергии Японии, в которой может генерироваться поле гравитации 1000000 G (1G=9,8 м/с²) или выше, в течение длительного времени при высокой температуре. Анализ изотопов осуществляется в институте (Institute for Study of the Earth's Interior) университета Okayama, который расположен в г.Mitomo, префектура Okayama, с использованием метода масс-спектрометрии вторичных ионов (МСВИ), прибор Cameca ims-5f.

Эксперимент 1

Используют следующие условия эксперимента. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 620000 G (1G=9,8 м/с²), температуру эксперимента устанавливают равной 350°С, время эксперимента равно 100 часов. Взятый в качестве исходного материала порошкообразный образец растворяют и дают ему затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм, и исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 11 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.13А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ⁶³Сu/⁶⁵Сu показано на фиг.13B. На оптической микрофотографии поперечного сечения образца после эксперимента наблюдаются вкрапления в направлении гравитации. Однако при анализе состава методом ЕРМА установлено, что осадок представляет собой медь, осажденную путем седиментаци атомов. Медь состоит из двух изотопов - ⁶³Сu и ⁶⁵Сu. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ. В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, так что концентрация тяжелого ⁶⁵Сu возрастает в направлении сильной гравитации. Примечательно, что градиент относительного содержания изотопов достигается даже в поле гравитации приблизительно 650000 G, которое реализовано в суперцентрифуге общего назначения, причем часть поля имела слабую гравитацию - 500000 G или меньше. Этот результат свидетельствует о перспективности возможного промышленного применения изобретения.

Эксперимент 2

По сравнению с экспериментом 2 длительность производственного цикла была сокращена, этот опыт проводят с целью исследования влияния времени. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 620000 G (1G=9,8 м/с²), температуру эксперимента устанавливают равной 350°С, время эксперимента равно 24 часа. Взятый в качестве исходного материала порошкообразный образец растворяют и дают ему затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм, исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 11 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.14А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ⁶³Сu/⁶⁵Сu показано на фиг.14B. На оптической микрофотографии поперечного сечения образца после эксперимента 1 наблюдаются вкрапления Cu в направлении гравитации. Однако в эксперименте 2 не отмечено образование осадка. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ. В результате, хотя не сверх того, что показано в эксперименте 1, установлен градиент относительного содержания изотопов, который приблизительно имеет такой же уровень, что и в эксперименте 1. Этот результат демонстрирует, что седиментация изотопов в суперионном проводнике CuI является быстрой и с использованием суперионного проводника возможно эффективное обогащение за короткое время.

Выше были описаны примеры галогенидных и суперионных проводников с экспериментальными результатами для AgI и CuI. Вкратце, были получены данные, что седиментация изотопов реализуется в поле гравитации приблизительно 500000 G и, более того, что возможен кратковременный режим процесса. Эти результаты также показывают, что возможно промышленное применение настоящего изобретения путем усовершенствования центрифуги общего назначения.

Пример 5. Твердый раствор и смешанные твердые и жидкие фазы на основе InPb

В качестве примера того, что обрабатываемым веществом может быть твердый раствор или раствор, проведены два эксперимента (эксперименты 1 и 2), в которых используется твердый раствор типа In-Pb. В этом эксперименте используется суперцентрифуга типа с воздушной турбиной в Агентстве атомной энергии Японии, в которой может генерироваться поле гравитации 1000000 G (1G=9,8 м/с²) или выше, в течение 100 часов или больше при высокой температуре. Анализ изотопов осуществляется в институте (Institute for Study of the Earth's Interior) университета Okayama, который расположен в г.Mitomo, префектура Okayama, с использованием метода масс-спектрометрии вторичных ионов (МСВИ), прибор Cameca ims-5f.

Эксперимент 1 (твердое состояние)

Используют следующие условия эксперимента. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 820000 G (1G=9,8 м/с²), температуру эксперимента устанавливают равной 150°С (твердое состояние), что ниже температуры плавления (156°С) при нормальном давлении, время эксперимента составляет 100 часов. Взятый в качестве исходного материала гранулированный образец растворяют и дают ему затвердеть в пробирке, исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 5 мм. Капсулу сплава на основе Ti с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.15А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ¹¹³IN/¹¹⁵In показано на фиг.15B.

Из результатов анализа состава и структурного анализа, полученных в этом эксперименте, установлено, что образуется скошенная структура атомного масштаба таким образом, что тяжелые атомы Рb отклоняются в направлении гравитации. Индий состоит из двух изотопов - ¹¹³In и ¹¹⁵In. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ. В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, так что концентрация тяжелого ¹¹⁵In возрастает в направлении сильной гравитации.

Эксперимент 2: смешанные твердые и жидкие фазы

Используют следующие условия эксперимента. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 810000 G (1G=9,8 м/с²), температуру в ходе эксперимента снижают со скоростью 6°С в час от 255°C до 190°C, что выше температуры плавления (156°С) при нормальном давлении, время эксперимента составляет 13 часов. Взятый в качестве исходного материала гранулированный образец растворяют и дают ему затвердеть в пробирке, исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 7 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют. На фиг.16А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ¹¹³In/¹¹⁵In показано на фиг.16B. Из результатов анализа состава и структурного анализа, полученных в этом эксперименте, установлено, что образуется скошенная структура атомного масштаба таким образом, что тяжелые атомы Рb отклоняются в направлении гравитации. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ. В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, так что концентрация тяжелого ¹¹⁵In возрастает в направлении сильной гравитации. В этом эксперименте 2 реально получен двойной градиент относительного содержания изотопов при длительности производственного цикла, приблизительно составляющей 1/8 по сравнению с вариантом эксперимента 1. Это позволяет предположить, что возможно эффективное обогащение изотопов в результате определения оптимальных условий эксперимента.

Пример 6. Интерметаллическое соединение (InBi): жидкое состояние

В качестве примера того, что обрабатываемым веществом может быть интерметаллическое соединение, исследован случай, когда используется интерметаллическое соединение (InBi). Температура плавления составляет 110°C. В этом эксперименте используется суперцентрифуга типа с воздушной турбиной в Агентстве атомной энергии Японии, в которой может генерироваться поле гравитации 1000000 G (1G=9,8 м/с²) или выше в течение 100 часов или больше при высокой температуре. Анализ изотопов осуществляется в институте (Institute for Study of the Earth's Interior) университета Okayama, который расположен в г.Mitomo, префектура Okayama, с использованием метода масс-спектрометрии вторичных ионов (МСВИ), прибор Сатеса ims-5f. Используют следующие условия эксперимента. Поле гравитации при максимальном радиусе образца составляет 810000 G (1G=9,8 м/с²), температуру в ходе эксперимента снижают до 90°С в течение 18 часов после достижения 350°С, этот момент считается концом эксперимента. Следовательно, этот эксперимент, главным образом, проведен в жидком состоянии. Взятый в качестве исходного материала гранулированный образец растворяют и дают ему затвердеть в пробирке, а исходный образец снова измельчают, растворяют и дают ему затвердеть в стеклянной трубке с внутренним диаметром 5 мм. Исходный образец нарезают в виде цилиндров с диаметром 5 мм и длиной 5 мм. Капсулу SUS304 с внутренним диаметром 5 мм заполняют этим образцом и используют.

На фиг.17А показана фотография в поляризационном микроскопе образца, в котором вырезана грань, включающая в себя ось вращения, и отполирована поверхность, причем относительное содержание изотопов ¹¹³In/¹¹⁵In показано на фиг.17B. Индий состоит из двух изотопов - ¹¹³In и ¹¹⁵In. Относительное содержание изотопов в горизонтальном направлении относительно гравитации исследуют методом МСВИ (масс-спектрометрия вторичных ионов). В результате установлен градиент относительного содержания изотопов, так что концентрация тяжелого ¹¹⁵In возрастает в направлении сильной гравитации. Здесь примечательным является тот факт, что концентрационный профиль Bi и In после этого эксперимента не изменяется в течение всего процесса центрифугирования и сохраняется соотношение компонентов интерметаллического соединения Bi:In=1:1, в то же время наблюдается изменение относительного содержания изотопов индия. Из экспериментальных результатов понятно, что седиментация изотопов происходит даже в системе, в которой можно было ожидать диффузионные явления. Из этих экспериментальных результатов ясно, что седиментация изотопов происходит даже в нестехиометрических соединениях и халькогенидах, в которых содержится много дефектов решетки (в частности, точечные дефекты), необходимых, по меньшей мере, для диффузии.

Будут обобщены ключевые моменты примеров. В селене в жидком состоянии, Se-Te сплаве в твердом состоянии и AgI в твердом состоянии отношение концентраций в нормальном состоянии выше, чем в случае моделирования газа. Это указывает на то, что система отклоняется от идеальной из-за взаимодействия между атомами, причем изменение концентрации под действием седиментации атомов становится большим. Предполагается, что обогащение в конденсированном состоянии является весьма эффективным. Для одинаковых образцов Se при той же самой длительности производственного цикла в жидком состоянии получено большее отношение концентраций, чем в твердом состоянии. Это может быть связано с различиями в скорости диффузии в этих состояниях. При одинаковой длительности производственного цикла, в твердом состоянии, получено большее отношение концентраций для Se-Te сплава по сравнению с простым селеном. Это может быть обусловлено различиями в скоростях диффузии и коэффициентах активности между простым веществом и сплавом. В суперионных проводниках AgI и CuI был получен одинаковый профиль концентрации при длительности производственного цикла, равной 24 часа и 100 часов. Это указывает на то, что обогащение достигается за очень короткое время, то есть скорость диффузии очень велика, обогащение в конденсированном состоянии является весьма эффективным и тому подобное.

Промышленная применимость

В промышленном применении изотопных материалов первой областью применения являются энергетические изотопные материалы, такие как U и Pr, расщепляемые с целью генерирования атомной энергии, тритий и ⁶Li для термоядерного синтеза. В частности, для обогащения урана, главным образом, применяется способ газовой диффузии и способ центрифугирования в газовой фазе. Развитие ядерной энергетики и использование начинаются с обогащения урана, причем в технологии обогащения урана важными факторами являются низкая стоимость и безопасность в эксплуатации. В мире существуют три технологии обогащения: способ газовой диффузии, способ центрифугирования в газовой фазе и лазерный способ.

В способе газовой диффузии веществом является коррозионный газ - гексафторид урана (UF₆). Коэффициент разделения составляет приблизительно 1,003, и для получения обогащенного урана с концентрацией от 3 до 4% устанавливается крупномасштабный каскад. В этом способе газовой диффузии в качестве проблем промышленного применения указаны: коррозионный газ, низкий коэффициент разделения и большие затраты, обусловленные крупным масштабом оборудования

В способе разделения путем центрифугирования в газовой фазе веществом является UF₆. Полагают, что коэффициент разделения составляет 1,4, и с целью получения обогащенного урана устанавливается каскад. В этом способе в качестве проблем все же указаны: коррозионный газ и большие затраты, обусловленные крупным масштабом оборудования.

С другой стороны, в способе разделения и обогащения изотопов с использованием седиментации атомов под действием ускоряющего поля в соответствии с настоящим изобретением ожидается высокая эффективность и миниатюризация системы, причем разделенные и обогащенные Н, Li, U, Pr и тому подобные элементы используются в качестве ядерных энергетических веществ.

Разделенные и обогащенные C, N, O, F, Cr, Ga, Тс, I, Au, Tl, Br, In, La, Eu, Gd, Dy, Но, Yb, Lu, Re и тому подобные применяются как стабилизированные изотопы или медицинские изотопы.

Разделенные и обогащенные C, Rb, Sr, La, Sm, Ln, Pb и тому подобные используются для определения возраста в истории древнего мира.

Разделенный и обогащенный В используется в качестве поглотителя нейтронов.

Разделенные и обогащенные элементы Be, C, B, Na, K, Cs, Mg, B, Al, Si, Ge, Co, Fe, Ga, As, P, Sb, Zn, In, Bi, Sn, S, Se, F, CL, I, O, N и тому подобные используются в качестве полупроводниковых материалов. В полупроводниках в присутствии изотопов происходит уменьшение термической проводимости и существуют проблемы слияния радиоактивных элементов, так что технологии разделения и обогащения настоящего изобретения повышают степень полезности материалов. Кроме того, указанные вещества применяются в качестве материалов для квантовых полупроводников. Например, Si привлекает внимание в качестве полупроводника для квантовых компьютеров. Способ настоящего изобретения является эффективным для производства чистых изотопных полупроводников и полупроводников без радиоактивных элементов.

Такие газообразные в нормальном состоянии вещества, как Н, Не, N, О, F, Ne, CI, Ar, Kr, Хе, Rn и тому подобные могут найти применение в сжиженном и конденсированном состоянии при низкой температуре и высоком давлении.

Более того, стабилизированные изотопы, такие как Cr, Br, In, La, Eu, Gd, Dy, Ho, Yb, Lu, Re, Au и тому подобные, представляют собой важные изотопные материалы для медицинских целей. Однако, поскольку эти изотопы дороги, ожидается, что уникальные технологии настоящего изобретения будут обладать более высокой эффективностью, высокой безопасностью без использования коррозионного газа, экономической эффективностью с компактным оборудованием и тому подобным по сравнению с технологией с использованием газовой фазы.

Изобретение относится к способу разделения и обогащения изотопов с помощью процесса диффузии. Способ содержит следующие этапы: приложение ускоряющего поля к изотопному материалу, содержащему галогенид или суперионный проводник, в конденсированном состоянии, с двуми или более видами изотопов, при температуре рекристаллизации или выше температуры рекристаллизации, последовательный перенос изотопного материала во множество седиментационных емкостей потоком жидкости или за счет пластического течения изотопного материала и обогащение и разделение изотопов изотопного материала в каждой из седиментационных емкостей с использованием седиментации атомов в ускоряющем поле. Ротор содержит одну или множество седиментационных емкостей, размещенных на его внутренней стенке и имеющих соединительные каналы, каждый из которых служит выходом изотопного материала, в котором ускоряющее поле генерируют вращением ротора. Изобретение позволяет осуществлять разделение и обогащение изотопов с более высокой эффективностью. 5 н. и 10 з.п. ф-лы, 6 прим., 39 ил.

1. Способ обогащения и разделения изотопного материала, содержащий:
приложение ускоряющего поля к изотопному материалу в конденсированном состоянии, содержащему два или более видов изотопов, при температуре, заданной изотопным материалом; и
последовательный перенос изотопного материала в одну или множество седиментационных емкостей потоком жидкости или за счет пластического течения изотопного материала, и обогащение и разделение изотопов изотопного материала в каждой из седиментационных емкостей с использованием седиментации атомов в ускоряющем поле, характеризующийся тем, что
материал содержит, по меньшей мере, галогенид или суперионный проводник, и заданная температура представляет собой температуру рекристаллизации или температуру выше температуры рекристаллизации.

2. Способ обогащения и разделения изотопного материала, содержащий:
приложение ускоряющего поля к изотопному материалу в конденсированном состоянии, содержащему два или более видов изотопов, при температуре, задаваемой изотопным материалом; и
последовательный перенос изотопного материала в одну или множество седиментационных емкостей потоком жидкости или за счет пластического течения изотопного материала, и обогащение и разделение изотопов изотопного материала в каждой из седиментационных емкостей с использованием седиментации атомов в ускоряющем поле, характеризующийся тем, что
материал содержит по меньшей мере газообразный материал в нормальном состоянии, и заданная температура представляет собой температуру кипения или температуру ниже температуры кипения и температуру абсолютного нуля или выше температуры абсолютного нуля в ускоряющем поле.

3. Способ обогащения и разделения изотопного материала, содержащий:
помещение изотопного материала в конденсированном состоянии, содержащего два или более видов изотопов, в ротор, имеющий одну или множество расположенных многоступенчато седиментационных емкостей;
приложение ускоряющего поля к изотопному материалу, помещенному в ротор, при температуре, задаваемой изотопным материалом; и
последовательный перенос изотопного материала в одну или множество седиментационных емкостей потоком жидкости или за счет пластического течения изотопного материала, и обогащение и разделение изотопов изотопного материала в каждой из седиментационных емкостей с использованием седиментации атомов в ускоряющем поле, характеризующийся тем, что
температура в области центра вращения ротора имеет повышенное значение по сравнению с областью внешней периферии ротора, с тем, чтобы предотвратить перемешивание вещества за счет конвекции.

4. Способ обогащения и разделения изотопного материала по п.3, в котором ряд роторов компонуют в виде каскада, и изотопный материал, обогащенный в роторе, последовательно переходит в другой ротор таким образом, что соотношение концентраций в изотопном материале возрастает.

5. Способ обогащения и разделения изотопного материала по п.3, в котором материал, перетекающий из седиментационной емкости на последней ступени ротора, возвращают в седиментационную емкость на первой ступени так, что соотношение концентраций в изотопном материале возрастает.

6. Ротор, выполненный с возможностью приема изотопного материала в конденсированном состоянии, содержащего два или более видов изотопов, и способный вращаться вокруг оси вращения; содержащий одну или множество седиментационных емкостей, размещенных на внутренней стенке ротора и имеющих соединительные каналы, каждый из которых служит выходом изотопного материала, характеризующийся тем, что
ускоряющее поле генерируют вращением, изотопный материал, поступающий в ротор, последовательно переходит в одну или множество седиментационных емкостей через соединительные каналы, и изотопы изотопного материала обогащаются и разделяются в каждой из седиментационных емкостей.

7. Ротор по п.6, в котором одна или множество седиментационных емкостей размещены над местом, в котором изотопный материал поступает в ротор.

8. Ротор по п.7, в котором место, в котором изотопный материал поступает в ротор, служит одной седиментационной емкостью или одной из множества седиментационных емкостей.

9. Ротор по п.6, в котором одна или множество седиментационных емкостей размещены под местом, в котором изотопный материал поступает в ротор, и указанное место, в котором изотопный материал поступает в ротор, и одна седиментационная емкость или одна из множества седиментационных емкостей соединены посредством переходного канала.

10. Ротор по п.7, в котором место, в котором изотопный материал поступает в ротор, имеет веретенообразное дно, выступающее в сторону одной или множества седиментационных емкостей, с центральным положением, соответствующим направлению оси вращения.

11. Ротор по п.7, в котором каждый из соединительных каналов одной или множества седиментационных емкостей размещен в положении, отличающемся от положения других каналов, если смотреть в направлении оси вращения.

12. Ротор по п.11, в котором каждый из соединительных каналов одной или множества седиментационных емкостей размещен в положении, развернутом на 180° по отношению к положению одного из других каналов, если смотреть в направлении оси вращения.

13. Ротор по п.7, в котором расстояние множества соединительных каналов от оси вращения возрастает по мере удаления от места, в котором изотопный материал поступает в ротор.

14. Устройство разделения и обогащения изотопного материала, содержащее:
ротор, выполненный с возможность приема изотопного матриала в конденсированном состоянии, содержащего два или более вида изотопов, и способный вращаться вокруг оси вращения, содержащий одну или множество седиментационных емкостей, размещенных на внутренней стенке ротора и имеющих соединительные каналы, каждый из которых служит выходом изотопного материала; и
средства для подачи изотопного материала в конденсированном состоянии, содержащего два или более вида изотопов, в ротор, характеризующееся тем, что
ускоряющее поле генерируют вращением, изотопный материал, поступающий в ротор, последовательно переходит в одну или множество седиментационных емкостей через соединительные каналы, и изотопы изотопного материала обогащаются и разделяются в каждой из седиментационных емкостей.

15. Устройство разделения и обогащения изотопного материала по п.14, в котором температура в области центра вращения ротора имеет повышенное значение по сравнению с областью внешней периферии ротора.