СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ МЕТАЛЛО-ТРИТИЕВОЙ МИШЕНИ Российский патент 2014 года по МПК H05H6/00 

Изобретение относится к технологии изготовления металло-тритиевых мишеней, которые могут быть использованы для получения моноэнергетических потоков нейтронов.

Известен способ изготовления титан-тритиевых мишеней, при котором проводят осаждение гидрида титана на подложки из других металлов, температура плавления которых не ниже 1200°C (Г.Д. Горловой, В.А. Степаненко. Тритиевые излучатели. М., Атомиздат. 1965, с.27-28). Порошковый гидрид титана суспензируют в этилацетате, в полученную суспензию помещают подложку. Гидрид титана равномерно осаждается на подложку, после чего этилацетат удаляют медленным испарением, остатки гидрида осторожно сдувают, подложку взвешивают и определяют толщину слоя. Подготовленную таким образом подложку помещают в вакуумную печь и около 5 минут подогревают до 1200°C при давлении не более 5×10^-5 мм рт.ст. В результате нагрева гидрид титана разлагается, водород откачивается, а титан образует на подложке плотное покрытие. Полученные по такой методике подложки насыщают тритием.

Этот способ имеет следующие недостатки: - слой титана загрязнен органикой, в результате чего мишени насыщаются газом (тритием) до атомного отношения T/Ti=1. Малое насыщение мишени ограничивает ее ресурс работы в составе нейтронного генератора;

- при температуре отжига 1200°C титан способен образовывать сплавы с материалом подложки, которые не взаимодействуют с тритием.

Известен также способ изготовления титан-тритиевых мишеней, при котором нанесение слоя титана на подложку, например из молибдена, проводят методом высокочастотного распыления (там же, стр.19-25). Поверхность подложки очищают, после чего ее обезгаживают в вакууме (давление не выше 5×10^-5 мм рт. ст.) при нагреве до 900-1000°C с помощью катушек индукционного нагрева. Нанесение титана проводится в камере высокочастотного испарения. Перед испарением подложку взвешивают с точностью до 0,01 мг и помещают ее в камере на расстоянии 50-60 мм от титанового испарителя. Для испарения титана применяют высокочастотный генератор; при температуре титана 1400-1500°C начинается интенсивное испарение титана, который осаждается на подложку. Температуру титана контролируют оптическим пирометром. Во время испарения необходимо следить за тем, чтобы давление было не выше 5×10^-6 мм рт.ст. После напыления подложку охлаждают и насыщают тритием; достигаемое атомное отношение T/Ti~1. Авторы отмечают случаи, когда титан, нанесенный на подложку методом испарения, трескается и осыпается. Тщательная полировка подложек уменьшает шелушение, но незначительно.

К основным недостаткам способа можно отнести следующее:

- технология изготовления сложна, имеет трудно контролируемые стадии, в результате чего возникают трудности при получении покрытия заданной толщины;

- при насыщении слой тритида титана отслаивается от подложки и остается в камере насыщения. Это приводит к радиационному загрязнению и создает опасность облучения персонала.

Известен также способ изготовления мишени нейтронной трубки для использования в скважинно-геофизической аппаратуре, описанный в патенте US 3963934, МПК G21G 4/02, от 15.06.1976 г., включающий напыление титана на подложку и насыщение титана тритием.

Этот способ изготовления титано-тритиевой мишени нейтронной трубки заключается в том, что напыление титана на металлическую

подложку производят при температуре последней 350-450°C. После этого подложку с напыленным слоем титана извлекают из установки напыления и насыщают тритием в специальной установке. При насыщении слоя титана тритием необходимо следить за достижением предельного атомного отношения и извлекать мишень из установки в нужный момент, а это усложняет процесс.

В качестве прототипа выбран способ изготовления мишени нейтронной трубки, известный из патента РФ №2 222 064, МПК G21G 4/04, опубл.20.01.2004. Способ изготовления мишеней нейтронной трубки включает напыление титана на металлическую подложку при температуре последней 500-650°C. После этого подложку с напыленным слоем титана извлекают из установки напыления и насыщают тритием в специальной установке до атомного отношения трития к титану T/Ti~1,85. О проценте брака мишеней, связанного с отслоением тритида титана от подложки, при насыщении этим способом в патенте не сообщается. Напыление титана на металлическую подложку осуществляли методом термического испарения в вакууме ~2×10^-6 мм рт.ст. при температуре 500-650°C. Нагрев металлической подложки до температуры 500-650°C осуществляли резистивным нагревателем, установленным на позиции напыления. Данный способ позволяет повысить термостойкость мишени, увеличить выход нейтронов и ресурс включений нейтронной трубки.

Недостатком этого способа являются сложности, возникающие при насыщении мишеней, т.к. реализуется предельное атомное отношения а.о. T/Ti≥1,85, что повышает вероятность отслоения тритида титана от подложки. Для устранения этого требуется остановка процесса поглощения трития на определенной стадии. Нами экспериментально установлено, что отслоение слоя тритида титана от подложки начинается при а.о. T/Ti>1,7 и тритид осыпается в камере насыщения. Это отрицательно сказывается на качестве мишени, приводит к радиационному загрязнению и создает опасность облучения персонала. Для того чтобы исключить отслаивание и получить нужную степень насыщения, необходимо прекратить доступ газа к мишеням при достаточно высоких температурах в камере насыщения. При этом необходимо осуществлять постоянный контроль степени насыщения.

Задачей настоящего изобретения является упрощение способа изготовления металло-тритиевых мишеней, повышение безопасности и качества мишени.

Технический результат, достигаемый при использовании предлагаемого способа, заключается в следующем:

- значительно упрощается процесс насыщения мишеней за счет исключения операции контроля степени насыщения металлического слоя;

- отпадает необходимость в прерывании процесса насыщения и удаления трития из камеры насыщения при высоких температурах;

- повышается качество мишеней;

- снижается вероятность отслоения тритида металла от подложки и, соответственно, радиационного загрязнения технологического оборудования;

- повышается безопасность условий работы персонала;

- неравномерность распределения массы сорбента по площади активной части мишени составляет менее 10%.

Для решения указанной задачи и достижения технического результата предложен способ изготовления металло-тритиевых мишеней, заключающийся в напылении слоя гидридобразующего металла на подложку, насыщении его тритием и охлаждении полученной мишени, в котором согласно изобретению напыление слоя гидридобразующего металла на подложку осуществляют магнетронным методом с использованием в качестве газа-носителя аргона, содержащего кислород в количестве 0,05…0,1% об., а охлаждение мишени проводят в камере насыщения в среде трития.

Напыление слоя гидридобразующего металла на подложку осуществляют магнетронным методом, и при этом используют в качестве газа-носителя аргон с примесью кислорода в количестве 0,05-0,1% об. При напылении кислород частично внедряется в кристаллическую решетку гидридобразующего металла, препятствуя внедрению трития в слой металла при насыщении. Заявляемое количество кислорода в аргоне позволяет обеспечить степень насыщения слоя гидридобразующего металла не более ~85% от максимально возможного атомного отношения трития к металлу, что упрощает изготовление (насыщение) и обеспечивает устойчивую работу мишени. При достижении предельного атомного отношения слой гидридобразующего металла мишени, находясь в камере насыщения в среде трития, не поглощает тритий, и степень насыщения его при этом не меняется, что позволяет проводить охлаждение мишени непосредственно в рабочей камере. Это исключает необходимость контроля степени насыщения, прерывания процесса насыщения и удаления трития из камеры насыщения при высоких температурах. Исключение перечисленных операций повышает безопасность условий работы персонала и значительно упрощает способ изготовления металло-тритиевой мишени. Использование при напылении слоя гидридобразующего металла в качестве газа-носителя аргона с примесью кислорода в количестве 0,05-0,1% об. позволяет насыщать металл до атомного соотношения трития к металлу ~85% от максимального значения, что исключает отслаивание тритида металла от подложки, что, в свою очередь, исключает загрязнение технологического оборудования.

Пример осуществления способа.

Очищенную подложку мишени из молибдена или меди перед напылением титана взвешивают с точностью до 0,01 мг и помещают в предварительно подготовленную вакуумную камеру установки магнетронного распыления. Основными условиями при получении пленки титана, насыщаемой до предельного атомного отношения T/Ti=1,7, является тщательная очистка материалов (титана, аргона и кислорода), герметичность вакуумной камеры и отсутствие газовыделения в ней. Вакуумная камера откачивается безмасляной системой высоковакуумной откачки до давления примерно 1×10^-6 Па, после чего в нее подается предварительно подготовленная газовая смесь аргона высшего сорта ГОСТ 10157-79 и кислорода по ГОСТ5583-78, объемная доля которого составляет 0,05…0,1%, до давления устойчивого плазмообразования (около 8×10^-2 Па).

Кислород, содержащийся в газовой смеси, вступает в реакцию с металлом в процессе роста осаждаемого слоя, что влияет на свойства распыляемого материала. Кислород сорбируется на поверхности напыленного металла, растворяется в металле и образует химические соединения, при этом кислород внедряется в кристаллическую решетку титана.

После напыления проводят насыщение мишени тритием на вакуумной установке. Экспериментально подтверждено, что при насыщении титанового слоя тритием высокой концентрации предельное атомное отношение (а.о.), при котором получены качественные мишени, составляет T/Ti=1,7. Поскольку степень насыщения титанового слоя не может превысить а.о. T/Ti=1,7, то охлаждение мишеней от температуры насыщения (450-500°C) до комнатной температуры проводится непосредственно в камере для насыщения в атмосфере трития без постоянного контроля степени насыщения. Адгезия насыщенного титанового слоя к подложке хорошая (тритид титана не отслаивается от подложки и не осыпается в течение более 4-х лет). Неравномерность распределения массы сорбента по площади активной части составляет менее 10%, скорость десорбции трития с активной части мишени при нормальных условиях <10^-7 Ки/м²·с.

Заявляемый способ был применен для изготовления мишеней из других гидридобразующих металлов - циркония, скандия. Технология изготовления металл-тритиевых мишеней включает все вышеописанные стадии, а внедряющийся в кристаллическую решетку металла - сорбента кислород, связывая атомы металла, препятствует образованию химических связей металл-тритий, в результате чего предельное а.о. Т/Ме составляет 80-85% от максимального значения.

Заявляемый способ значительно повышает безопасность условий работы персонала за счет исключения операции контроля степени насыщения слоя гидридобразующего металла, которая была связана с необходимостью прерывания процесса насыщения и удаления трития из камеры насыщения при высоких температурах (300-350°C). При этом упрощается процесс насыщения мишеней и снижается вероятность отслоения тритида от подложки и, соответственно, радиационного загрязнения технологического оборудования, что также положительно сказывается на безопасности работы персонала.

Изобретение относится к технологии изготовления металло-тритиевых мишеней, в частности к способу изготовления титан-тритиевых мишеней, которые могут быть использованы для получения моноэнергетических потоков нейтронов. Заявляемый способ заключается в напылении слоя гидридобразующего металла на подложку магнетронным методом с использованием газа-носителя, нагревании металла на подложке до температуры 450-500°C, насыщении слоя гидридобразующего металла тритием из газовой фазы и охлаждении полученной мишени. В качестве газа-носителя используют аргон, содержащий кислород в количестве 0,05…0,1 об. %, а охлаждение мишени проводят в камере насыщения в среде трития. Технический результат заключается в упрощении процесса насыщения мишеней за счет исключения операции контроля степени насыщения слоя гидридобразующего металла, необходимости прерывания процесса насыщения и удаления трития из камеры насыщения при высоких температурах, а также в повышении безопасности условий работы персонала.

Способ изготовления металло-тритиевой мишени, заключающийся в напылении слоя гидридобразующего металла на подложку, насыщении его тритием и охлаждении полученной мишени,
отличающийся тем, что напыление слоя гидридобразующего металла на подложку осуществляют магнетронным методом с использованием в качестве газа-носителя аргона, содержащего кислород в количестве 0,05…0,1 об. %, а охлаждение мишени проводят в камере насыщения в среде трития.