РАБОЧЕЕ ВЕЩЕСТВО ОСЛ-ДЕТЕКТОРА Российский патент 2014 года по МПК G01T1/11 

Изобретение относится к области дозиметрии ионизирующих излучений, а именно к области оптически стимулированной люминесцентной (ОСЛ) дозиметрии, связанной с разработкой и применением рабочих веществ ОСЛ-детекторов, пригодных для регистрации рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также для регистрации тепловых нейтронов.

Оптически стимулированная люминесценция (ОСЛ) является весьма перспективным методом регистрации рентгеновского, гамма-, электронного излучений, а также быстрых нейтронов и находит все большее применение в персональной дозиметрии [1-6].

Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе анион-дефектного корунда α-Al₂O₃, находящее все более широкое распространение в ведущих дозиметрических лабораториях мира [1-6]. Известное рабочее вещество на основе анион-дефектного корунда а-Al₂O₃ чувствительно к рентгеновскому, гамма- и бета-излучению [1-6]. Кривые затухания ОСЛ известного рабочего вещества имеют высокую начальную интенсивность I₀, описываются суммой двух экспонент, обладают большой светосуммой S и малым временем t высвечивания светосуммы. Однако известное рабочее вещество ОСЛ детектора на основе анион-дефектного корунда обладает низкой эффективностью регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом α-Al₂O₃, то есть информация о нейтронной составляющей в смешанных полях ионизирующих излучений не фиксируется при использовании известного детектора.

Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе нитрида алюминия A1N [7]. Известное рабочее вещество для ОСЛ-детектора на основе A1N чувствительно к бета-излучению источника ⁹⁰Sr/⁹⁰Y. Кривые затухания ОСЛ удовлетворительно описываются двумя экспонентами с большими постоянными времени затухания, равными соответственно 28,4 с и 234 с [7]. Однако известное рабочее вещество ОСЛ-датчика на основе A1N непригодно для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом сенсорного ОСЛ-датчика и соответственно непригодно для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений.

Известно рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе сульфида магния для регистрации гамма-излучения [8]. Однако известное рабочее вещество ОСЛ-детектора на основе сульфида магния непригодно для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом сенсорного ОСЛ-датчика и соответственно непригодно для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, поскольку информация о нейтронной составляющей такого поля не может быть получена с помощью известного сенсорного ОСЛ-датчика.

Наиболее близкими по составу для предлагаемого рабочего вещества ОСЛ-детектора являются известные рабочие вещества ОСЛ-детектора рентгеновского, гамма- и электронного излучения на основе как неактивированных кристаллов NaF, так и на основе активированных кристаллов NaF: 0,1 мол.% CuCl₂, NaF:0,3 мол.% CuF₂ [9].

Кривые затухания ОСЛ для этих кристаллов достаточно хорошо описываются суммой двух экспонент [9] в соответствии с уравнением (1):

где А₁ и А₂ - предэкспоненциальные множители, t₁ и t₂ - постоянные времени затухания. Общая светосумма определяется как результат сложения светосумм, обусловленных каждой из компонент затухания ОСЛ по формуле:

В Табл. 1 приведены данные по суммарной интенсивности, светосумме и времени регистрации послесвечения (интегрирования ОСЛ) для вышеупомянутых известных ОСЛ-рабочих веществ, облученных тестовой дозой рентгеновского излучения: U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин.

Таблица 1 Параметры кривых ОСЛ кристаллов на основе NaF, NaF:0,l мол.% Cu и NaF: 0,3 мол.% Cu, облученных тестовой дозой рентгеновского излучения Состав ОСЛ-сенсора Интенсивность I₀, о.е. Светосумма S, о.е. Время интегрирования ОСЛ, с NaF 41954 162095 15 NaF:0,l мол.% Си 50117 512123 45 NaF:0,3 мол.% Си 47393 479033 40

Наибольшей интенсивностью ОСЛ и светосуммой, как видно из Табл. 1, обладают кристаллы NaF: 0,1 мол.% Cu. Однако известные ОСЛ-рабочие вещества чувствительны только к рентгеновскому, гамма- и электронному излучению. Они не чувствительны к тепловым нейтронам. Таким образом, недостатком известных рабочих веществ для ОСЛ-дозиметрии является их непригодность для регистрации тепловых нейтронов из-за низкого сечения взаимодействия тепловых нейтронов с веществом ОСЛ-датчика, соответственно известные ОСЛ-сенсоры непригодны для осуществления дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений.

Задачей изобретения является разработка рабочих веществ ОСЛ-детекторов, чувствительных не только к рентгеновскому, гамма и электронному излучению, но и к тепловым нейтронам, то есть рабочих веществ, пригодных для осуществления дозиметрического контроля в смешанных с тепловыми нейтронами полях ионизирующих излучений.

Поставленная задача решается путем разработки нового рабочего вещества для ОСЛ-детектора на базе кристаллов NaF: CuC₂/CuF₂, которое дополнительно содержит компоненту в виде фторида лития ⁶LiF, содержащего изотоп ⁶Li, чувствительный к тепловым нейтронам, что обеспечивает дозкон-троль в смешанных полях ионизирующих излучений.

Сущность изобретения состоит в том, что рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, дополнительно содержит фторид лития ⁶LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):

NaF 95,9-98,99 CuCl₂ или CuF₂ 0,01-0,1 ⁶LiF 1-4

Предложенное рабочее вещество ОСЛ-детектора обеспечивает чувствительность детектора не только к рентгеновскому, гамма- и электронному излучению, но и к тепловым нейтронам. Кривые затухания ОСЛ для этих кристаллов приведены на Фиг.1-3. Предложенное рабочее вещество ОСЛ-детектора имеет достаточно высокие рабочие характеристики, Табл. 2, обеспечивающие возможность его применения в дозиметрической практике. Начальная I₀ интенсивность ОСЛ для наиболее эффективных из предложенных составов, как показали сравнительные измерения, проведенные для одних и тех условий возбуждения и оптической стимуляции, оказывается того же порядка что I₀ для ОСЛ-детекторов на основе анион-дефектного корунда. Для пограничных составов начальная I₀ интенсивность ОСЛ вполне достаточна для надежной регистрации излучения, Табл.2. Как показал анализ зависимости световыхода ОСЛ от содержания меди, оптимальное содержание меди не должно заметно превышать 0,01 мол.%. Допустимо содержание меди до 0,3 мол.%, Табл.2. Увеличение содержания меди в предлагаемом светосоставе выше 0,3 мол.% ведет к уменьшению I₀ и S ниже допустимых пределов. Измеренные кривые ОСЛ для случая возбуждения образцов рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляция белым светодиодом, приведены для образцов:

NaF: 1 мол.% ⁶LiF, 0,01 мол.% CuF₂ на Фиг.1 (Пример. 1);

NaF: 2 мол. % ⁶LiF, 0,1 мол.% CuF₂ на Фиг.2 (Пример 2);

NaF: 4 мол.% ⁶LiF, 0,3 мол.% CuF₂ на Фиг.3 (Пример.З).

В качестве фотоприемника использовали ФЭУ-142. При облучении вышеуказанных ОСЛ-сенсоров электронами или гамма-излучением наблюдаются кривые ОСЛ, аналогичные кривым, приведенным на Фиг.1-3.

Таблица 2 Характеристики предлагаемых рабочих веществ ОСЛ-детекторов на основе кристаллов NaF-⁶LiF, активированных медью № Состав рабочего вещества для ОСЛ-детектора, мол.% Интенсивность I₀, o.e. Светосумма S, o.e. Время интегрирования ОСЛ, с 1 NaF: 1 ⁶LiF, 0,01 CuF₂ 50774 1579583 40 2 NaF: 2 ⁶LiF, 0,1 CuF₂ 17776 234154 10 3 NaF: 4 ⁶LiF, 0,3 CuF₂ 10309 204268 10

Аналогичные результаты получены для следующих образцов рабочих ОСЛ-веществ при облучении гамма- или электронным излучением:

NaF: 1 мол.% ⁶LiF, 0,001 мол.% CuF₂;

NaF: 2 мол.% ⁶LiF, 0,1 мол.% CuF₂;

NaF: 4 мол.% ⁶LiF, 0,3 мол.% CuF₂.

Пример 1. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.

Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF, с добавками (в мол.%) ⁶LiF 1,0, CuF₂ 00,1. Подготовили образец размерами 10×10×1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл.2, строка 1, для следующих условий облучения и стимуляции: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 1579583 о.е. Оказалось, что светосумма предлагаемого ОСЛ-рабочего вещества не уступает светосумме ОСЛ-сенсора на основе анион-дефектного корунда α-Al₂O₃, эксперименты для которого были параллельно проведены с использованием того же оборудования.

После облучения образца NaF: 1 мол. % ⁶LiF, 0,01 мол.% CuF₂ тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10⁵-10⁷ см^-2, наблюдается ОСЛ на уровне 120000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.

Пример 2. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.

Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF с добавками (в мол.%) ⁶LiF 2,0 и CuF₂ 0,1. Подготовили образец размерами 10∗10∗1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл. 2, строка 2, для тех же условий облучения и стимуляции, что и в примере 1: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 234154 о.е., то есть уменьшилась в 6,75 раз. Уменьшение светосуммы связано с увеличением концентрации медной добавки.

После облучения образца NaF: 2 мол. % ⁶LiF, 0,1 мол.% CuF₂ тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10⁵-10⁷ см^-2, наблюдается ОСЛ на уровне 60000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.

Пример 3. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.

Вырастили по методу Киропулоса кристалл на основе NaF с добавками (в мол.%) ⁶LiF 4,0 и CuF₂ 0,3. Подготовили образец размерами 10×10×1 мм и измерили характеристики ОСЛ, Табл. 2, строка 3, для тех же условий облучения и стимуляции, что и в примере 1: возбуждение образцов проводили рентгеновским излучением (U=40 кВ, I=40 мкА, время облучения 1 мин), стимуляцию проводили с помощью светодиода СДК-С469-5-10. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма составила 204268 о.е., то есть уменьшилась в 7,73 раза по сравнению с первым составом. Уменьшение светосуммы также связано с увеличением концентрации медной добавки.

После облучения образца NaF: 4 мол. % ⁶LiF, 0,3 мол.% CuF₂ тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10⁵-10⁷ см^-2, наблюдается ОСЛ на уровне 50000 о.е., что достаточно для уверенной регистрации сигнала.

Примеры 4-6. Рабочее вещество ОСЛ-детектора.

Вырастили по методу Киропулоса кристаллы на основе NaF с добавками (мол.%): LiF 1,0 и CuF₂ 00,1 (пример 4); LiF 2,0 и CuF₂ 0,1 (пример 5); LiF 4,0 и CuF₂ 0,3 (пример 6). При этом использовался реактив LiF с естественной смесью изотопов лития, в котором изотопы ⁶Li составляют не более 7,4%. Подготовили образец размерами 10x10x1 мм и измерили характеристики ОСЛ для следующих условий облучения и стимуляции: возбуждение образцов проводили тепловыми нейтронами (использовались нейтроны от источника калифорний-252, замедленные до тепловых энергий) до флюенса порядка 10⁵-10⁶ см^-2, стимуляцию проводили с помощью белого светодиода. В качестве фотоприемника использовали фотоэлектронный умножитель ФЭУ-142. Светосумма снизилась до 2000-2500 о.е., что в 60 раз ниже таковой для примера 1 и недостаточно для уверенного приема сигналов.

Анализ примеров 1-6 показывает, что для уверенной регистрации сигналов ОСЛ при работе в смешанных полях ионизирующих излучений в состав рабочих веществ ОСЛ-детекторов должны входить фториды меди в количестве не боле 0,3 мол.%, оптимально 0,001 мол.%, а также фторид лития в количестве 1-4 мол.%, причем литий должен входить в виде изотопа ⁶Li.

Технический (эффект) результат. Предложенное рабочее вещество для ОСЛ-детектора состава (мол.%):

NaF 95,9-98,99 CuCl₂/CuF₂ 0,01-0,1 ⁶LiF 1-4

обеспечивает регистрацию не только рентгеновского, гамма- и электронного излучения, но и тепловых нейтронов.

Литература

[1] L. Benner-Jensen, N.Agernap Larsen, B.G. Markey, S.W.S. McKeever // Ra-diat. Measurements, 1997, vol.27. P.P.295-298;

[2] S.W.S. McKeever, M.S. Akselrod // Radiat. Protec. Dosim.1999. vol. 84, P.P.317-320.

[3] G.O. Sawakuchi, e.G. Yukihara, S.W.S. McKeever, E.R.Benton. Overlap of Heavy Charged Particle Tracks and the Changein Shape of Optically Stimulated Luminescence Curves of Al₂O₃:С.Dosimeters. Radiation Measurements, 2008, v.43, pp.194-198.

[4] И.И.Мильман, А.И.Сюрдо, С.В.Соловьев, P.M.Абашеев. Проблемы спектроскопии и спектрометрии, вузовско-академический сборник научных трудов, Екатеринбург,УрФУ,2011, вып.29, с.63-72.

[5] USA Patent 7009181, S.D. Miller, L.E. Smith, J.R.Scorpic. 03.07.2006.

[6] Патент 2310889 РФ (МПК G01T 1/11, 1/06, 1/29). заявл. 07.08. 2006. опубл. 20.11. 2007. Бюл.№32; И.И.Мильман, С.В.Никифоров, Е.В.Моисейкин, И.Г.Ревков).

[7] А.С. Вохминцев, Д.М. Спиридонов, Д.В. Чайкин, Н.А. Кравец, И.А. Вайнштейн. /Проблемы спектроскопии и спектрометрии. Вузовско-академический сборник научных трудов. Екатеринбург, УрФУ. 2012. вып.30, с.12-17).

[8] L. Albert, О. Roy, S. Magne, L. Dusseau, J.C Bessiere. Optical fiber sensor based on optically stimulated luminescence for y-radiation detection. 3rd Int.Symp.Luminescent Detectors and Transformers of Ionizing Radiation. LUMDET R'97. Book of Abstracts. Ustron. Poland. 1997, p 1-2.

[9] А.С.Бекташов, M.M.Кидибаев, Г.С.Денисов, М.И.Власов, И.И.Мильман, Е.В.Моисейкин, А.И.Сюрдо. Оптически стимулированная люминесценция детекторных материалов на основе кристаллов фторида натрия. / Проблемы спектроскопии и спектрометрии. Вузовско-академический сборник научных трудов. Екатеринбург, УрФУ. 2012, вып.31, с. 56-62.

Изобретение относится к области дозиметрии ионизирующих излучений, а именно к области оптически стимулированной люминесцентной (ОСЛ) дозиметрии, связанной с разработкой и применением рабочих веществ для ОСЛ-детекторов, пригодных для регистрации рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также для регистрации тепловых нейтронов. Сущность изобретения заключается в том, что рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, дополнительно содержит фторид лития ⁶LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):

NaF 95,9-98,99 CuCl₂/CuF₂ 0,01-0,1 ⁶LiF 1-4

Технический результат - регистрация рентгеновского, гамма- и электронного излучения, а также регистрация тепловых нейтронов. 3 ил., 2 табл.

Рабочее вещество ОСЛ-детектора для дозконтроля в смешанных полях ионизирующих излучений, включающее фторид натрия, хлорид или фторид меди, отличающееся тем, что дополнительно содержит фторид лития ⁶LiF при следующем соотношении компонентов (мол.%):
NaF 95,9-98,99 CuCl₂/CuF₂ 0,01-0,1 ⁶LiF 1-4