СПОСОБ ОБНАРУЖЕНИЯ И ИДЕНТИФИКАЦИИ СКРЫТЫХ ВЕЩЕСТВ Российский патент 2015 года по МПК G01N23/222 

Изобретение относится к радиационным методам анализа материалов, основано на облучении объекта нейтронами с регистрацией вызванного характеристического гамма-излучения. Может применяться для обнаружения и идентификации взрывчатых, отравляющих, наркотических и других запрещенных веществ в грузах и багаже; каротажа скважин в процессе геофизических исследований; а также для контроля состава сырья на цементных и горно-металлургических заводах.

Известен способ обнаружения и идентификации скрытых опасных предметов, при котором нейтронами облучают объект контроля, регистрируют гамма-кванты радиационного захвата или неупругого рассеяния и фиксируют времена прихода гамма-импульсов к детектору, в котором изменяют положение нейтронного пучка относительно объекта контроля путем поступательного перемещения ускорителя или объекта контроля и определяют пространственные координаты искомого предмета в декартовой системе координат. Патент Российской Федерации №2356036, МПК: G01N 23/222, 2009 г. Недостатком способа является необходимость пространственного перемещения ускорителя или объекта контроля, что не позволяет обеспечить приемлемую скорость и удобство измерений. Устройство для реализации громоздко и не применимо для сканирования малогабаритных объектов, точность измерений невысокая.

Известен способ обнаружения опасных скрытых веществ, основанный на использовании метода меченых нейтронов, и группа однотипных устройств, реализующих этот способ. Исследуемый объект облучается потоком монохроматических нейтронов, испускаемых нейтронным генератором на базе ядерной реакции T(d,n)⁴He со встроенным матричным детектором сопутствующих альфа-частиц. Регистрируется энергетический спектр вызванного гамма-излучения с временной привязкой к сигналу альфа-детектора, проводится компьютерная обработка измеренного спектра. Устройства выполнены в виде двух переносных модулей: досмотрового модуля и модуля управления, соединенных кабелями передачи данных и питания; при этом в досмотровом модуле размещены источник нейтронов и детектор α-частиц, детекторы γ-излучения и регистрирующая электроника; в модуле управления размещены пульт управления, блок программ приема и обработки данных, интерфейс пользователя и источник питания. В качестве детектора α-частиц используется многоэлементный кремниевый детектор, а детектор γ-излучения выполнен на основе кристалла LaBr₃ или BGO. Патенты Российской Федерации №2442146, 2457469, 2476864, МПК: G01N 23/222, 2011 г. Недостатками устройств являются низкая чувствительность к взрывчатым веществам, окруженным различными безопасными органическими материалами, что приводит к их пропуску, либо частым ложным срабатываниям системы; а также продолжительное время, необходимое для анализа измеренного спектра.

Перечисленные выше способы основаны на получении и анализе одномерного энергетического спектра индуцированного гамма-излучения. Из-за уширения пиков, вызванного ограниченным энергетическим разрешением детекторов, а также из-за наличия одинарных и двойных эскейп-линий (отстоящих от пика полного поглощения на 511 и 1022 кэВ соответственно) на одномерном спектре типичным является частичное или полное перекрытие линий от разных элементов, приводящее к неоднозначности при его интерпретации. В частности, характеристические гамма-линии азота экранируются линиями кислорода, углерода и других легких элементов из-за более низкого сечения нейтрон-ядерных реакций с испусканием соответствующих гамма-квантов.

При регистрации нескольких гамма-квантов от одного ядерного каскада возможно построение многомерного (двумерного) спектра. При этом существенно снижается вероятность наложения характеристических пиков и увеличивается соотношение сигнал/шум, что приводит к упрощению процедуры обработки и анализа данных, более надежному восстановлению химического состава среды, повышению чувствительности к различным элементам в случае сложных, многокомпонентных соединений и смесей.

Известны экспериментальные установки, состоящие из большого числа гамма-детекторов, охватывающие полный телесный угол (так называемые, 4π детекторы), используемые в фундаментальных ядерно-физических исследованиях и обеспечивающие одновременную регистрацию ансамбля гамма-квантов с характерной множественностью 5-30. Такие установки являются единичными, дорогостоящими, относятся к прецизионному научному оборудованию и не имеют практического применения (ЛОЛТЛ collaboration / Nucl. Instr. Meth. A, 668 (2012), 26-58; S. Paschalis et al. / Nucl. Instr. Meth. A, 709 (2013), 44-55; B. Million et al. / Nucl. Instr. Meth. A, 452 (2000), 422-430; I.Y. Lee / Prog. Part. Nucl. Phys., 38 (1997), 65-78). Реализованный в указанных установках принцип совместной регистрации гамма-квантов, каскадно испускаемых возбужденным ядром, используется в заявляемом способе.

Известен способ обнаружения взрывчатого вещества в контролируемом предмете, при котором проводят первоначальное облучение контролируемого предмета рентгеновским излучением, идентификацию изделий, находящихся в выявленных областях, определение размеров и положения в контролируемом предмете неидентифицированного изделия, определение предполагаемой массы обнаруживаемого взрывчатого вещества, соответствующей размерам неидентифицированного изделия, на основании размеров неидентифицированного изделия и средней плотности существующих взрывчатых веществ, последующее облучение содержащей неидентифицированное изделие области тепловыми нейтронами, испускаемыми управляемым излучателем тепловых нейтронов с изменяемой диаграммой направленности на основе дейтерий-дейтериевой реакции, снабженным замедлителем нейтронов, регистрацию двух типов гамма-квантов, последующий расчет и принятие решения о наличии взрывчатого вещества в контролируемом предмете. Патент Российской Федерации №2206080, МПК: G01N 23/083, G01N 23/222, 2001 г., взят за прототип. Недостатком способа является низкая пространственная селективность, длительное время сканирования, чувствительность только к азоту, но не к другим химическим элементам в составе взрывчатых веществ.

Заявляемое изобретение устраняет недостатки аналогов и прототипа, позволяет обнаруживать и идентифицировать скрытые вещества с высокой точностью и достоверностью.

Техническим результатом изобретения является экспресс-определение концентраций целевых элементов (С, N, О - для выявления взрывчатых веществ; С и О - для определения нефтенасыщенности горных пород; Са, Al, Si - для контроля сырья на цементных заводах) в исследуемом объекте, улучшение пространственного разрешения, снижение минимально детектируемой массы интересующего вещества (особенно в сложном материальном окружении), снижение уровня ложных тревог (ошибочных сигналов об обнаружении опасного вещества), а также сокращение времени обработки зарегистрированного спектра.

Технический результат достигается тем, что в способе идентификации скрытых веществ, заключающемся в облучении исследуемого объекта потоком нейтронов, измерении энергетического спектра индуцированного гамма-излучения, одновременной регистрации, как минимум, двух гамма-квантов одного ядерного каскада, использовании, как минимум, двух гамма-детекторов, сигналы с которых снимаются при условии совпадения по времени, и автоматизированном анализе полученного спектра с помощью ЭВМ, сканируемый объект облучают направленным пучком нейтронов с энергией 14.1 МэВ, испускаемых генератором на основе T(d,n)⁴He реакции со встроенным детектором альфа-частиц, фиксируют момент времени и направление испускания нейтрона, регистрируют гамма-кванты от неупругих ядерных реакций в процессе прохождения быстрых нейтронов через исследуемый объект, анализируют пары гамма-квантов, совпадающие по времени с сигналом альфа-детектора с учетом времени пролета нейтрона, по измеренным энергиям пар гамма-квантов строят двумерный корреляционный спектр и на основе значений в области характеристических пиков интересующих химических элементов определяют их концентрацию в сканируемом объекте.

Сущность изобретения поясняется на фигурах 1-3.

На фиг. 1 представлена схема установки для определения химического состава сканируемого объекта, где: 1 - генератор меченых нейтронов с энергией 14.1 МэВ на основе T(d,n)⁴He реакции; 2 - исследуемый объект; 3 и 4 - детекторы гамма-излучения; 5 - блок электроники, осуществляющий запись сигнала по схеме совпадений; 6 - ЭВМ для хранения и обработки данных (выполняет построение и анализ корреляционного спектра). Траектория нейтрона n показана пунктирной линией, траектории гамма-квантов γ-прерывистыми линиями, А - точка неупругого взаимодействия нейтрона с ядром.

На фиг. 2 показана диаграмма уровней и наиболее вероятных переходов между ними для изотопа ¹⁶O. Энергия указана в МэВ, приведены также времена жизни возбужденных состояний. По данным R.O. Nelson et al. I Nucl. Set Eng., 138 (2001), 105-144.

На фиг. 3 представлен корреляционный спектр индуцированного гамма-излучения азота при облучении нейтронами с энергией 14 МэВ. Наиболее интенсивный пик (1.635 МэВ + 2.313 МэВ) отвечает реакции ^l4N(n,n')¹⁴N, второй по интенсивности пик (0.169 МэВ + 3.685 МэВ) - реакции ¹⁴N(n,d+np)^l3C.

Заявляемый способ осуществляют следующим образом (см. фиг. 1):

Пучок меченых нейтронов от генератора 1 направляют на исследуемый объект 2. Нейтроны взаимодействуют с ядрами веществ, содержащихся в объекте 2. Возникшие в результате неупругих реакций, среди которых доминирует неупругое рассеяние, дочерние изотопы находятся преимущественно в возбужденном состоянии. Снятие возбуждения происходит путем испускания гамма-квантов.

При возбуждении высокого ядерного уровня (для ¹⁶O начиная с уровня 6.917 МэВ, для ¹⁴N - с уровня 3.948 МэВ, для ²⁷А1 - с уровня 1.014 МэВ), происходит каскадное испускание нескольких гамма-квантов: возникает цепочка последовательных переходов на нижележащие уровни, вместо прямого перехода сразу в основное состояние. Иллюстрация приведена на фиг. 2.

Энергии излучаемых гамма-квантов (которые равны энергиям межуровневых переходов, с точностью до малой энергии отдачи, передаваемой ядру) уникальны для каждого изотопа, что и позволяет восстановить состав среды по зарегистрированному гамма-спектру.

Вблизи сканируемого объекта 2 располагают, по крайней мерс, два детектора гамма-излучения (3 и 4), с помощью которых измеряют энергию падающих гамма-квантов. Выходные каналы детекторов 3 и 4 соединяют с блоком электроники 5, который оцифровывает и вводит в память ЭВМ 6 только сигналы, соответствующие одновременному срабатыванию детекторов 3 и 4 (то есть применяют схему совпадений).

Одновременным срабатыванием считают превышение порога в двух каналах в пределах заданного временного окна. Значение порога подбирают исходя из уровня фонового сигнала и интересующего диапазона энергетического спектра, который для большинства химических элементов лежит в пределах от 0.6 до 10 МэВ.

Размер временного окна задают равным максимальной разности времен пролета гамма-квантов от точки рождения внутри исследуемого объема 2 до детекторов 3 и 4, с учетом временного разрешения детекторов и электронных компонент блока 5. Увеличение временного окна нецелесообразно ввиду повышения фонового сигнала при неизменном полезном сигнале.

Триггером для записи сигналов с гамма-детекторов служит сигнал с альфа-детектора, встроенного в генератор 1, который обрабатывается электронным блоком 5. При этом границы временного окна для регистрации гамма-гамма совпадений выставляют относительно момента испускания меченого нейтрона, с учетом времени его пролета от мишени генератора 1 до сканируемого объекта 2 и внутри него.

Схема совпадений с узким временным окном позволяет отфильтровать случайный (некоррелированный) фон и регистрировать только одновременно испущенные гамма-кванты, что гарантирует их принадлежность одному ядерному каскаду. Привязка к сигналу встроенного в генератор альфа-детектора обеспечивает пространственную селективность заявляемого способа: измеряемый спектр соответствует выделенному объему, поперечные размеры которого определяются угловым раскрытием конуса меченых нейтронов, продольные размеры - выставленными границами временного окна гамма-гамма совпадений.

Набор гамма-детекторов может быть реализован как в виде нескольких отдельных устройств, так и в виде монолитного блока из чувствительного материала с сегментированной многоканальной системой считывания сигналов. Примером служит экран-сцинтиллятор, к которому подсоединено несколько фотоэлектронных умножителей.

Для увеличения скорости набора статистики (то есть сокращения времени, необходимого для получения результатов с нужным уровнем достоверности) применяют детекторы (3 и 4), покрывающие большой телесный угол относительно исследуемого объекта 2 и имеющие высокую эффективность регистрации гамма-квантов интересующих энергий.

В качестве чувствительных материалов для детекторов 3 и 4 используют неорганические кристаллические сцинтилляторы (NaI(T1), CsI(T1), BaF₂, BGO, LSO(Ce), LaBr₃(Ce) и др.), подходящие полупроводники (например, CdZnTe, HgI₂, особо чистый германий), и другие материалы, дающие регистрируемый отклик спектрометрического качества.

Блок электроники 5, реализующий схему тройных альфа-гамма-гамма совпадений, передает два числовых значения, соответствующих энергиям двух зарегистрированных гамма-квантов, в память ЭВМ 6, которая осуществляет построение корреляционного спектра путем заполнения двумерной гистограммы, отображающей накопленное число событий (отсчетов) в зависимости от амплитуды сигнала в детекторах 3 и 4. Пример корреляционного спектра показан на фиг.3.

Порядок нумерации гамма-детекторов условен (не имеет физического смысла), поэтому получаемая гистограмма либо симметризуется: в случае сигнала (Е₁, Е₂), где Е₁ (энергия одного гамма-кванта) соответствует i-му бину, Е₂ (энергия другого гамма-кванта) соответствует j-му бину, одновременно увеличивается на единицу значение в двух ячейках (i, j) и (j, i); либо заполняется всегда только один из секторов i≤j или i≥j. В общем случае (если используют более двух гамма-детекторов), возможно построение корреляционной гистограммы большей размерности: трехмерной, четырехмерной и т.д.

При достижении уровня статистической обеспеченности, который устанавливают в зависимости от требований практической реализации, рассчитывают концентрации целевых элементов в исследуемом объеме 2.

Для этого по числу накопленных отсчетов в ячейках, соответствующих характеристическим пикам, восстанавливают число произошедших в объеме нейтрон-ядерных реакций с рождением рассматриваемой пары гамма-квантов (из сигнала вычитают фоновый вклад и проводят нормировку на эффективность регистрации детектирующей системы, с учетом покрываемого телесного угла). Величина фонового сигнала зависит от положения рассматриваемого пика на двумерном спектре, и может быть оценена усреднением значений в ячейках, соседних по отношению к ячейкам, на которые попадает данный пик. Конкретный радиус окрестности пика для оценки локального фона выбирают исходя из энергетического разрешения детекторов гамма-излучения (3 и 4).

Определение концентрации интересующих элементов осуществляют с помощью одного из известных методов анализа спектров, например путем итерационного подбора значений с использованием прямого Монте-Карло моделирования. Для этого применяют специализированную программу для ЭВМ CHIPS-TPT. Свидетельство о государственной регистрации №2014611928, 2014 г.

В случае если используется генератор с позиционно-чувствительным альфа-детектором (например, стриповым или пиксельным), корреляционный гамма-спектр строится и анализируется отдельно для каждого пикселя. В приложениях, в которых информация о пространственном распределении химических элементов в исследуемом объекте имеет важное значение (например, при поиске взрывчатых веществ), целесообразно применять матричные альфа-детекторы, дающие лучшее пространственное разрешение по сравнению с прототипом и аналогами заявляемого способа.

Использование: для радиационных методов анализа материалов. Сущность изобретения заключается в том, что выполняют облучение исследуемого объекта потоком нейтронов, измерение энергетического спектра индуцированного гамма-излучения, одновременную регистрацию, как минимум, двух гамма-квантов одного ядерного каскада, используют, как минимум, два гамма-детектора, сигналы с которых снимаются при условии совпадения по времени, и осуществляют автоматизированный анализ полученного спектра с помощью ЭВМ, при этом сканируемый объект облучают направленным пучком нейтронов с энергией 14.1 МэВ, испускаемых генератором на основе T(d,n)4He реакции со встроенным детектором альфа-частиц, фиксируют момент времени и направление испускания нейтрона, регистрируют гамма-кванты от неупругих ядерных реакций в процессе прохождения быстрых нейтронов через исследуемый объект, анализируют пары гамма-квантов, совпадающие по времени с сигналом альфа-детектора с учетом времени пролета нейтрона, по измеренным энергиям пар гамма-квантов строят двумерный корреляционный спектр и на основе значений в области характеристических пиков интересующих химических элементов определяют их концентрацию в сканируемом объекте. Технический результат: экспресс-определение концентраций целевых элементов (С, N, О - для выявления взрывчатых веществ; С и О - для определения нефтенасыщенности горных пород; Са, Al, Si - для контроля сырья на цементных заводах) в исследуемом объекте, улучшение пространственного разрешения, снижение минимально детектируемой массы интересующего вещества (особенно в сложном материальном окружении), снижение уровня ложных тревог (ошибочных сигналов об обнаружении опасного вещества), а также сокращение времени обработки зарегистрированного спектра. 4 ил.

Способ обнаружения и идентификации скрытых веществ, заключающийся в облучении исследуемого объекта потоком нейтронов, измерении энергетического спектра индуцированного гамма-излучения, одновременной регистрации, как минимум, двух гамма-квантов одного ядерного каскада, использовании, как минимум, двух гамма-детекторов, сигналы с которых снимаются при условии совпадения по времени, и автоматизированном анализе полученного спектра с помощью ЭВМ, отличающийся тем, что сканируемый объект облучают направленным пучком нейтронов с энергией 14.1 МэВ, испускаемых генератором на основе T(d,n)4He реакции со встроенным детектором альфа-частиц, фиксируют момент времени и направление испускания нейтрона, регистрируют гамма-кванты от неупругих ядерных реакций в процессе прохождения быстрых нейтронов через исследуемый объект, анализируют пары гамма-квантов, совпадающие по времени с сигналом альфа-детектора с учетом времени пролета нейтрона, по измеренным энергиям пар гамма-квантов строят двумерный корреляционный спектр и на основе значений в области характеристических пиков интересующих химических элементов определяют их концентрацию в сканируемом объекте.